CN111755722B - 膜电极组件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种膜电极组件，包括阳极、阴极以及设置在阳极与阴极之间的聚合物电解质膜，膜电极组件还包括设置在阳极与聚合物电解质膜之间的隔离层，隔离层包含全氟烷磺酸化合物和三肽化合物。本发明还提供上述膜电极组件的制备方法。本发明通过在燃料电池阳极和聚合物电解质膜之间设置包含全氟烷磺酸化合物和三肽化合物的隔离层，可有效提高膜电极组件耐受异常电压的能力，从而提高燃料电池的可靠性。

Description

膜电极组件
技术领域
本发明涉及膜电极组件，具体涉及用于质子交换膜燃料电池的膜电极组件。
背景技术
燃料电池是一种将燃料的化学能通过电化学反应直接转换成电能的装置，具有清洁无污染、能量转化效率高、能量密度高等优点，在交通运输、信号基站等领域具有广阔的应用前景。
质子交换膜燃料电池的核心零部件主要包括膜电极组件(MEA)和设置在MEA两侧的双极板，其中MEA由两侧装配有阳极和阴极的聚合物电解质膜组成，阳极和阴极分别包括与聚合物电解质膜接触的催化层和与极板接触的气体扩散层，极板设置有燃料流道、氧化剂流道和冷却剂流道。氢气从阳极一侧进入燃料电池，在阳极催化层中催化剂的作用下分离为质子和电子，质子穿过聚合物电解质膜到达阴极并与氧气结合，在阴极催化剂的作用下生成水；无法穿过质子交换膜的电子会通过气体扩散层、双极板流出进入外电路，产生电能。
由于单个燃料电池的输出电压较低，为了向外电路输出较大的工作电压，在实际应用中，通常将多个燃料电池堆叠串联在一起，形成可以输出较高电压的燃料电池电堆。一般来说，能够进行商业化应用的燃料电池电堆需要具有不低于5000小时的使用寿命，且能够经受足够多次数的启动和关机操作。在进行启动和关机操作时，空气容易扩散到阳极，导致电堆中单个或多个燃料电池电压快速降低甚至电压成为负值；另外，由于各种因素导致的燃料电池氢气供应不足也容易导致电池电压快速降低甚至电压成为负值。当出现这种情况时，需要停止整个电堆运行，更换或修复电压异常的电池，以防止整个电堆受损。因此，寻找耐受异常电压的膜电极组件尤为重要。
发明内容
本发明的目的是提供一种能够耐受异常电压的膜电极组件。
技术方案：本发明一方面提供一种膜电极组件，包括阳极、阴极以及设置在阳极与阴极之间的聚合物电解质膜，膜电极组件还包括设置在阳极与聚合物电解质膜之间的隔离层，隔离层包含全氟烷磺酸化合物和三肽化合物。
优选地，上述全氟烷磺酸化合物为全氟己烷磺酸、全氟庚烷磺酸和全氟辛烷磺酸中的一种或两种以上的混合物；三肽化合物为还原型谷光甘肽或三胜肽；进一步优选地，隔离层中全氟烷磺酸化合物的含量为20mg/cm2～40mg/cm2，三肽化合物的含量为5mg/cm2～20mg/cm2。
阳极包括阳极催化层和阳极气体扩散层，阴极包括阴极催化层和阴极气体扩散层；隔离层设置在阳极催化层与聚合物电解质膜之间。优选地，上述隔离层还包括离子聚合物、导电颗粒和氢氧化催化剂；该隔离层中的离子聚合物、导电颗粒和氢氧化催化剂可以分别与阳极催化层中的离子聚合物、导电颗粒和氢氧化催化剂的种类相同；优选地，隔离层中离子聚合物的含量为20wt％～25wt％，导电颗粒的含量为0.1～1mg/cm2，氢氧化催化剂的含量为0.1～0.3mg/cm2。上述氢氧化催化剂可采用本领域已知的氢氧化催化剂，如Pt、Ru、Pd、Au和Ir中的一种或多种。
上述阳极催化层、阴极催化层、阳极气体扩散层、阴极气体扩散层和聚合物电解质膜可采用本领域已知的材料和制备方法获得。例如，阳极催化层和阴极催化层分别包含催化剂、导电颗粒和离子聚合物，催化剂可以是Pt、Ru、Pd、Au和Ir中的至少一种；导电颗粒为石墨化碳、碳纳米管、碳纳米纤维和乙炔墨中的一种或多种，且催化剂可以负载在高比表面积的石墨化碳或炭黑上；离子聚合物可以是DupontTM公司的聚合物
Figure BDA0002500972230000021
3M公司的聚合物DyneonTM或AsahiKasei公司的聚合物
Figure BDA0002500972230000022
阳极铂载量可以为0.1～0.2mg/cm2，阴极铂载量可以为0.3～0.5mg/cm2，阳极和阴极中离子聚合物的含量可以为20wt％～25wt％。上述阳极气体扩散层和阴极气体扩散层可以是碳纤维纸或碳纤维织物，如东丽集团的TGP-H-060和TGP-H-090等。聚合物电解质膜可以是DupontTM公司的
Figure BDA0002500972230000023
膜、戈尔公司的
Figure BDA0002500972230000024
膜。需要说明的是，由于膜电极组件厚度较小(通常在微米级)，本领域通常使用每平方厘米的负载量表示膜电极组件中组分含量，即mg/cm2。
本发明另一方面提供上述膜电极组件的制备方法，包括以下步骤：
(1)将上述离子聚合物、氢氧化催化剂、全氟烷磺酸化合物和三肽化合物分散在溶剂中，形成分散液；
(2)将分散液应用在聚合物电解质膜上，干燥，形成单面覆盖有隔离层的聚合物电解质膜；
(3)将阳极催化层应用在隔离层上，将阴极催化层应用在聚合物电解质膜未覆盖隔离层的面上，形成催化剂涂层膜；
(4)将催化剂涂层膜夹在两片碳纸之间，形成膜电极组件。
上述步骤(1)中，溶剂可以为水、甲醇、乙醇、异丙醇、N,N-二甲基甲酰胺、二甲亚砜和N-甲基吡咯烷酮中的一种或两种以上的混合物；分散的方法为超声分散；将分散液应用在聚合物电解质膜上的方法为丝网印刷、超声喷涂、转印或喷墨；将阳极催化层应用在隔离层上的方法可以为丝网印刷、超声喷涂、转印或喷墨。
上述阳极催化层的制备、阴极催化层制备、将阴极催化层应用在聚合物电解质膜未覆盖隔离层的面上以及将催化剂涂层膜夹在两片碳纸之间，形成膜电极组件的方法可通过本领域已知的方法制备。
有益效果：本发明通过在燃料电池阳极和聚合物电解质膜之间设置包含全氟烷磺酸化合物和三肽化合物的隔离层，可有效提高膜电极组件耐受异常电压的能力，从而提高燃料电池的可靠性。
具体实施方式
以下具体实施方式给出了一些具体细节以便理解本发明。然而，本领域技术人员应当理解，本发明的技术方案可以在没有这些细节的情况下实践。另外，以下并未详细描述与燃料电池和燃料电池电堆相关的众所周知的结构，以避免不必要地混淆本公开内容的实施方案的描述。
试剂：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000031
聚合物电解质膜
Figure BDA0002500972230000032
来自DupontTM公司；碳载铂催化剂为负载在炭黑上的铂催化剂，来自JohnsonMatthey公司；碳纸来自
Figure BDA0002500972230000033
全氟己烷磺酸(CAS:355-46-4)来自百灵威科技有限公司；全氟庚烷磺酸(CAS:375-92-8)；全氟辛烷磺酸(CAS:1763-23-1)来自百灵威科技有限公司；还原型谷光甘肽(CAS:70-18-8)来自TCI。
实施例1
(1)将离子聚合物
Figure BDA0002500972230000034
碳载铂催化剂(碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)、全氟己烷磺酸和还原型谷光甘肽超声分散在体积比为1：1的水和异丙醇的混合溶剂中，形成分散液。
(2)将步骤(1)制得的分散液超声喷涂在聚合物电解质膜
Figure BDA0002500972230000041
上，真空干燥，形成单面覆盖有隔离层的聚合物电解质膜，使得隔离层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000042
20wt％、铂负载量0.2mg/cm2、全氟己烷磺酸20mg/cm2和还原型谷光甘肽10mg/cm2。
(3)将阳极催化层超声喷涂在隔离层上，将阴极催化层超声喷涂在聚合物电解质膜未覆盖隔离层的面上，形成催化剂涂层膜。其中，阳极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000043
20wt％、铂负载量0.2mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)；阴极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000044
23wt％、铂负载量0.4mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)。
(4)将步骤(3)制得的催化剂涂层膜夹在两片碳纸之间，热压形成膜电极组件，膜电极组件的有效面积为30cm2。
对比例1
(1)将阳极催化层和阴极催化层分别超声喷涂在聚合物电解质膜
Figure BDA0002500972230000045
的两面，形成催化剂涂层膜。其中，阳极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000046
20wt％、铂负载量0.2mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)；阴极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000047
23wt％、铂负载量0.4mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)。
(2)将步骤(1)制得的催化剂涂层膜夹在两片碳纸之间，热压形成膜电极组件，膜电极组件的有效面积为30cm2。
实施例2
(1)将离子聚合物
Figure BDA0002500972230000048
碳载铂催化剂(碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)、全氟庚烷磺酸和还原型谷光甘肽超声分散在体积比为1：1的水和异丙醇的混合溶剂中，形成分散液。
(2)将步骤(1)制得的分散液超声喷涂在聚合物电解质膜
Figure BDA0002500972230000049
上，真空干燥，形成单面覆盖有隔离层的聚合物电解质膜，使得隔离层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA00025009722300000410
25wt％、铂负载量0.3mg/cm2、全氟庚烷磺酸30mg/cm2和还原型谷光甘肽20mg/cm2。
(3)将阳极催化层超声喷涂在隔离层上，将阴极催化层超声喷涂在聚合物电解质膜未覆盖隔离层的面上，形成催化剂涂层膜。其中，阳极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000051
25wt％、铂负载量0.3mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)；阴极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000052
23wt％、铂负载量0.4mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)。
(4)将步骤(3)制得的催化剂涂层膜夹在两片碳纸之间，热压形成膜电极组件，膜电极组件的有效面积为30cm2。
对比例2
(1)将阳极催化层和阴极催化层分别超声喷涂在聚合物电解质膜
Figure BDA0002500972230000053
的两面，形成催化剂涂层膜。其中，阳极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000054
25wt％、铂负载量0.3mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)；阴极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000055
23wt％、铂负载量0.4mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)。
(2)将步骤(1)制得的催化剂涂层膜夹在两片碳纸之间，热压形成膜电极组件，膜电极组件的有效面积为30cm2。
实施例3
(1)将离子聚合物
Figure BDA0002500972230000056
碳载铂催化剂(碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)、全氟辛烷磺酸和还原型谷光甘肽超声分散在体积比为1：1的水和异丙醇的混合溶剂中，形成分散液。
(2)将步骤(1)制得的分散液超声喷涂在聚合物电解质膜
Figure BDA0002500972230000057
上，真空干燥，形成单面覆盖有隔离层的聚合物电解质膜，使得隔离层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000058
23wt％、铂负载量0.2mg/cm2、全氟辛烷磺酸40mg/cm2和还原型谷光甘肽10mg/cm2。
(3)将阳极催化层超声喷涂在隔离层上，将阴极催化层超声喷涂在聚合物电解质膜未覆盖隔离层的面上，形成催化剂涂层膜。其中，阳极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000059
23wt％、铂负载量0.2mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)；阴极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000061
23wt％、铂负载量0.4mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)。
(4)将步骤(3)制得的催化剂涂层膜夹在两片碳纸之间，热压形成膜电极组件，膜电极组件的有效面积为30cm2。
对比例3
(1)将阳极催化层和阴极催化层分别超声喷涂在聚合物电解质膜
Figure BDA0002500972230000062
的两面，形成催化剂涂层膜。其中，阳极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000063
23wt％、铂负载量0.2mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)；阴极催化层中各组分负载量分别为：离子聚合物
Figure BDA0002500972230000064
23wt％、铂负载量0.4mg/cm2(铂以碳载铂形式添加，碳载铂催化剂中铂含量为40wt％)。
(2)将步骤(1)制得的催化剂涂层膜夹在两片碳纸之间，热压形成膜电极组件，膜电极组件的有效面积为30cm2。
实施例4
将实施例1～3和对比例1～3制得的膜电极组件放置在燃料电池测试夹具中进行测试，测试条件为：燃料为纯度在99.999％以上的高纯氢气；氧化剂为空气；温度：80℃；燃料和氧化剂入口露点为80℃，入口压力为5psig；燃料流量为5slpm，氧化剂流量为10slpm。测试12小时后显示，实施例1与对比例1、实施例2与对比例2、实施例3与对比例3之间无明显性能差异，表明隔离层的加入对燃料电池的性能无明显劣化影响。
上述其它条件不变，仅将燃料更换为氮气，并向燃料电池施加150mA/cm2的电流，监测电压变化直至电压变为-1.0V。实验结果显示，实施例1、实施例2、实施例3电压变为-1.0V的时间分别为65分钟、69分钟、64分钟，而对比例1、对比例2、对比例3电压变为-1.0V的时间分别为32分钟、40分钟、37分钟。由此可见，在阳极和聚合物电解质膜之间设置了隔离层的膜电极组件耐受异常电压的能力显著提升，提高燃料电池的可靠性。

Claims (8)

1.一种膜电极组件，包括阳极、阴极以及设置在阳极与阴极之间的聚合物电解质膜，其特征在于，所述膜电极组件还包括设置在所述阳极与所述聚合物电解质膜之间的隔离层，所述隔离层包含全氟烷磺酸化合物和三肽化合物；所述三肽化合物为还原型谷光甘肽或三胜肽，所述隔离层中三肽化合物的含量为5mg/cm2～20mg/cm2。
2.根据权利要求1所述的膜电极组件，其特征在于，所述全氟烷磺酸化合物为全氟己烷磺酸、全氟庚烷磺酸和全氟辛烷磺酸中的一种或两种以上的混合物。
3.根据权利要求1所述的膜电极组件，其特征在于，所述隔离层中全氟烷磺酸化合物的含量为20mg/cm2～40mg/cm2。
4.根据权利要求1所述的膜电极组件，其特征在于，所述隔离层还包括离子聚合物和氢氧化催化剂，所述隔离层中离子聚合物的含量为20wt％～25wt％，氢氧化催化剂的含量为0.1～0.3mg/cm2。
5.根据权利要求1所述的膜电极组件，其特征在于，所述阳极包括阳极催化层和阳极气体扩散层，阴极包括阴极催化层和阴极气体扩散层；所述隔离层设置在所述阳极催化层与所述聚合物电解质膜之间。
6.权利要求1～5中任意一项所述的膜电极组件的制备方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：
(1)将离子聚合物、氢氧化催化剂、全氟烷磺酸化合物和三肽化合物分散在溶剂中，形成分散液；
(2)将所述分散液应用在聚合物电解质膜上，干燥，形成单面覆盖有隔离层的聚合物电解质膜；
(3)将阳极催化层应用在所述隔离层上，将阴极催化层应用在聚合物电解质膜未覆盖所述隔离层的面上，形成催化剂涂层膜；
(4)将所述催化剂涂层膜夹在两片碳纸之间，形成膜电极组件。
7.根据权利要求6所述的膜电极组件的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述溶剂为水、甲醇、乙醇、异丙醇、N,N-二甲基甲酰胺、二甲亚砜和N-甲基吡咯烷酮中的一种或两种以上的混合物。
8.根据权利要求6所述的膜电极组件的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述分散的方法为超声分散；将所述分散液应用在聚合物电解质膜上的方法为丝网印刷、超声喷涂、转印或喷墨。
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