CN111512184A - 确定放射性同位素的量的方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种确定源项中的第一放射性同位素的量的方法，该第一放射性同位素会衰变成第二放射性同位素，上述放射性同位素分别发射会被所述源项屏蔽的第一伽马射线和第二伽马射线，该方法包括以下步骤：a)确定所发射的第一射线和第二射线之间在没有屏蔽的情况下的计数的理论比值；b)测量与第一放射性同位素和第二放射性同位素发射的第一射线和第二射线相关的净计数；c)基于步骤a)中获得的比值和步骤b)中获得的计数，确定所述源项对第一射线和第二射线的屏蔽率；d)根据步骤c)中确定的第一射线或第二射线的屏蔽率确定第一放射性同位素的量。

Description

确定放射性同位素的量的方法

技术领域

本发明涉及一种用于确定源项中所包含的第一放射性同位素的量的方法。特别地，本发明实施了伽马能谱测量来确定第一放射性同位素的质量，所述第一放射性同位素是钚241。

背景技术

放射性废弃物，特别是放射性技术废弃物的包件通常被装放在桶中，以对其进行存储。

该技术废弃物得自于运行中的核工业车间和工厂，例如使用核材料(诸如铀和/或钚)来生产核燃料，尤其用于生产“MOX”(“混合氧化物”)燃料的车间。因此，来自这类车间的技术废弃物，例如手套、袖套或任何其他由有机聚合物或更具体地由聚乙烯制成的并且用于手套箱的物体都可能包含少量残留的钚和其他放射性同位素。

此外，根据桶中容纳的放射性同位素的质量和性质(放射性水平和周期)，将放射性同位素存储在地面上或地下。在某种程度上，可以将桶区分为“贫含”放射性同位素的桶和“富含”放射性同位素的桶，从而可分别存储于地面上或地下。

地下存储的成本大大高于地面存储的成本，于是建议优化桶中装放的废弃物包件，以最大限定地降低其放射性同位素含量，因此首先且最重要的是将“富含”放射性同位素的包件与“贫含”放射性同位素的包件加以区别。

中子计数测量则是可被选择用来评估废弃物包件中的放射性同位素(特别是残留的钚)的质量的方法。

然而，这种类型的测量并不令人满意。

实际上，为了获得可接受的精度，中子测量对于每个包件都需要相对较长的计数时间(至少900秒)。据发现，包件的管理以及将其装放到桶本身便影响循环时间和成本。

而且，中子计数测量是昂贵的。

因此，本发明的目的是提出一种用于评估放射性同位素，特别是容纳在包件中的放射性同位素的质量的方法，该方法适合于优化废弃物桶的设计和管理。

本发明的另一个目的是提出一种用于评估放射性同位素的质量的方法，该方法的成本低于现有技术中已知的方法的成本。

发明内容

本发明的目的至少部分地是通过一种用于确定容纳在包件中的源项(sourceterm)的第一放射性同位素的量的方法来实现，所述第一放射性同位素适合于发射第一伽马线，第二伽马线也适合于由源项的第一放射性同位素或第二放射性同位素发射，第一伽马线和第二伽马线适合于因包件的基体和源项本身而分别根据不同的衰减率来衰减，该方法包括以下步骤：

a)通过至少一个伽马检测器，并根据相对于包件在径向相对的两个位置来测量与所发射的第一伽马线和第二伽马线相关的净计数的步骤；

b)在知晓根据第一伽马线与第二伽马线在没有衰减的情况下的计数比值的情况下，并基于步骤a)的结果，确定包件的基体对第一伽马线和第二伽马线的衰减率的步骤；

c)基于在步骤c)中确定的第一伽马线和第二伽马线中的一个或另一个的衰减率来确定源项中所包含的第一放射性同位素的量，有利地质量的步骤。

显然，步骤b)中第一伽马线和第二伽马线在没有衰减的情况下的相对计数是理论计数。

根据一个实施方式，第二伽马线由第二放射性同位素发射，并且该方法还包括：步骤a1)，确定由第一放射性同位素和第二放射性同位素发射的第一伽马线和第二伽马线之间在没有衰减的情况下的理论计数比值。

进行这样的步骤a1)可能需要知晓测量日期时的同位素组成。

根据一个实施方式，第一伽马线和第二伽马线的发射率随时间是稳定的。

根据一个实施方式，可以从一种且相同的放射性元素获得所讨论的发射线，在这种情况下，在没有屏蔽的情况下的理论计数比值随时间将是恒定的。

根据一个实施方式，第二放射性同位素是第一放射性同位素的放射性衰变的结果。

根据一个实施方式，第二放射性同位素的半衰期T2基本上小于第一放射性同位素的半衰期T1。

根据一个实施方式，源项进一步包括质量数与第一放射性同位素的质量数相同的第三放射性同位素，第一放射性同位素和第二放射性同位素之间的同位素组成是已知的。

根据一个实施方式，该方法包括确定同位素组成。

根据一个实施方式，该方法进一步包括确定第一放射性同位素和第二放射性同位素中的一个或另一个的转换系数c/s/g的步骤，以对第一伽马线和第二伽马线中的一个或另一个进行计数。

根据一个实施方式，转换系数还基于至少一个伽马检测器相对于源项的距离D来确定。

根据一个实施方式，第一伽马线和第二伽马线中的一个或另一个的衰减率代表等效屏蔽，所述等效屏蔽包括所述包件的基体中聚乙烯和铀的混合物特性，所述等效屏蔽由厚度和聚乙烯含量来表征，所述厚度被称为屏蔽厚度。

根据一个实施方式，步骤a)用两个伽马检测器来进行，从而在步骤c)之后获得对源项的第一放射性同位素的量，有利地质量的两个估算值。

根据一个实施方式，一旦两个估计的比值反映了源项相对于伽马检测器的偏移，则通过校正系数来对所述估算值的平均值进行校正。

根据一个实施方式，第一放射性同位素包括钚241，第二放射性同位素包括铀237，以及第三放射性同位素包括镅241。

本发明还涉及一种测量装置，该测量装置适合于进行根据本发明的用于确定源项中所包含的第一放射性同位素的量的方法，该装置包括：

至少一个伽马检测器；

源项的扩展坞，该扩展坞设置有测重计；

旨在处理由伽马检测器收集的伽马线计数的计算机，所述计算机还设置有计算机程序，该计算机程序适合于基于伽马射线计数来确定源项中所包含的第一放射性同位素的量。

附图说明

在以下通过非限制性实施例并参照附图给出的对根据本发明的用于确定源项中所包含的第一放射性同位素的量的方法的描述中，将显露出其他特征和优点，在附图中：

图1是根据本发明的适合用于确定源项的第一放射性同位素的量的测量装置的图示；

图2是含有聚乙烯和铀的混合物的衰减率(竖直轴，以cm^-1为单位)随着伽马辐射的长度(水平轴，以KeV为单位)变化的图示，特别地，曲线A、B和C分别表示纯铀、50/50铀-聚乙烯混合物和纯聚乙烯的伽马辐射的衰减；

图3是以包件中所包含的源项和伽马检测器为例来确定校正系数的示意性图示。

具体实施方式

本发明实施伽马能谱测量，用于估算包件所容纳的源项中的第一放射性同位素的量。

“源项”表示放射性产品的性质和量。

基于对分别由第一放射性同位素和第二放射性同位素发射的两条伽马线的相对强度的测量来估计第一放射性同位素的量或质量，并通过对由包件形成的基体对所述线的衰减率进行校正。

本发明特别适合于估算特别是在含有被钚和铀氧化物的混合物污染的聚乙烯物品的废弃物包件中所含的源项中的钚241的质量。

在图1中，示出了可适合在本发明范围内使用的装置10。

测量装置10则包括扩展坞11，扩展坞11可选地设置有旨在测量包件质量的测重计12。

测量装置10还包括至少一个伽马检测器(也称为伽马辐射检测器)，例如两个伽马检测器13和14，布置成测量由容纳有源项并位于扩展坞上的包装发射的伽马辐射12。

两个伽马检测器13和14例如位于源项的两侧上(换句话说，相对于包件径向相对)。

然后，伽马检测器13、14可以包括多个CZT类型的检测子单元(例如4个子单元)。

测量装置10还可以配备有包括计算机程序的计算机或计算装置。

然后，该计算机程序旨在处理由一个或多个伽马检测器收集的伽马辐射计数，以便根据在下文的描述中详述的方法来确定源项中包含的第一放射性同位素的量。

源项可被包含在被放射性元素污染，特别是被第一放射性同位素污染的放射性废弃物的包件或桶中。

被污染的废弃物可包括手套、袖套或例如由下文的描述中包括在聚乙烯下的有机聚合物材料制成的任何其他废弃物。

包件由此形成基体，在该基体中有机聚合物材料和放射性元素混合。

根据本发明的第一实施方式，放射性元素可以特别地包括第一放射性同位素和可选地包括第二放射性同位素。

第一放射性同位素发射第一伽马线。

如果考虑到第二放射性同位素，则第一放射性同位素或第二放射性同位素还发射第二线。

在下文的描述中，第二伽马线将被认为是由第二放射性同位素发射的。基于本描述，本领域技术人员将能够使第二放射性同位素适应由单种放射性同位素(在这种情况下为第一放射性同位素)发射的第一伽马线和第二伽马线的情况。

第一伽马线和第二伽马线的计数由检测器13和14执行。

第二放射性同位素可以是第一放射性同位素以第一转换率(转换率也称为分支因子“Γ”)衰变的结果。然而，本发明的范围不应限于该方面，并且可以考虑不相关的第一放射性同位素和第二放射性同位素。

可选地，放射性废弃物还可包含至少第三放射性同位素，特别是质量数与第一放射性同位素的质量数相同的第三放射性同位素。因此，第一放射性同位素和第三放射性同位素形成混合物，其中假定各自的质量比例因实施用于确定第一放射性同位素的量的方法而是已知的，该质量比例在下文的描述中称为“同位素组成”。

由第一放射性同位素和第三放射性同位素组成的混合物的同位素组成可以通过应用所述放射性同位素的放射性衰变定律并考虑混合物的龄期(age)来确定。

在下文的描述，将接受放射性元素包括第一放射性同位素、第二放射性同位素和第三放射性同位素，并且已知第一放射性同位素和第三放射性同位素之间的同位素组成。然而，本发明的实施方式并不一定暗示第三同位素的存在。

举例来说，第一放射性同位素是钚241，它在148KeV处发射第一伽马线，而由第一放射性同位素经α衰变获得的第二放射性同位素是铀237，铀237本身在208KeV处发射第二伽马线。在这个实施例中，钚241通过发射β型辐射而衰变为镅241，镅241形成第三放射性同位素。

由伽马检测器收集的第一伽马线和第二伽马线的计数使得能够在理论上估算源项中所包含的第一放射性同位素的量。

然而，计数通常会被包件基体以及取决于源项的质量和几何形状而变化的自吸收现象而衰减。换句话说，包件作为整体(基体和源项)形成伽马辐射屏障，其对于每个伽马辐射波长，由衰减率来表征。

同样，特别有利地，第一伽马线的衰减率和第二伽马线的衰减率是不同的，分别称为第一屏蔽率和第二屏蔽率。

在这方面，图2是由聚乙烯和铀组成的混合物的伽马辐射的衰减率的图示。特别地，图2中的位置1和2分别表示对于给定屏障，第一伽马线和第二伽马线的衰减率，该两个衰减率是不同的。因此，已知聚乙烯和铀的密度，以及它们各自的第一伽马线和第二伽马线的吸收系数，就可以根据聚乙烯和铀的各自比例以及屏障厚度来得到所述线的衰减率。

然后，根据本发明的方法包括：步骤a1)，确定由第一放射性同位素和第二放射性同位素发射的第一伽马线和第二伽马线之间在没有屏蔽的情况下的理论计数比值。

可以理解的是，计数是在检测器水平下的理论计数，并且考虑了检测器在所讨论的能量下的效率、检测子单元的数量，而且一旦有以下情况时还考虑了同位素组成：

考虑第三放射性同位素；

和/或，所考虑的发射线从两个不相关的放射性元素获得。

特别地，检测子单元的效率和数量使得可以确定用于第一伽马线和第二伽马线中的一个和/或另一个并且与第一放射性同位素相关联的转换系数c/s/g。

“转换系数c/s/g”表示每单位时间和每单位质量的第一放射性同位素(因此为源项的质量)，计数给定伽马线的计数数目的系数。

因此，一旦已知第一伽马线中和第二伽马线中的一个或另一个的校正计数，则第一放射性同位素的质量对应于第一伽马线和第二伽马线中的一个或另一个的校正计数除以所讨论的伽马线的转换系数c/s/g和伽马检测器的测量时间。

“伽马线的校正计数”表示将由检测器返回的在没有屏障的情况下的计数的数目。换句话说，校正计数不考虑任何被屏障带来的衰减。

本发明说明书的剩余部分将限于第二伽马线的情况。

已知第一放射性同位素和第二放射性同位素的相对比例使得可以对第一伽马线和第二伽马线在没有屏障的情况下的每单位时间和每质量单位的理论计数进行加权。

然后可以例如通过应用放射性衰变定律来获得第一放射性同位素和第二放射性同位素的相对比例，该衰变定律相应地涉及第一放射性同位素和第二放射性同位素的半衰期T1和T2。

有利地，一旦在第一放射性同位素和第二放射性同位素之间存在关系，并且子代的放射性周期显著小于其父代的放射性周期，则其活性是相似的，在这种情况下，理论计数比值随时间恒定。

根据本发明的方法还包括：步骤a)，通过至少一个伽马检测器测量与分别由源项中所含的第一放射性同位素和第二放射性同位素发射的第一伽马线和第二伽马线相关的净计数。该测量有利地根据相对于包件在直径上相对的两个位置处进行。

可以理解，与第一伽马线和第二伽马线相关的净计数对应于实际衰减后的计数。

有利地，步骤a)使用两个检测器13和14。

该测量可以包括在预定收集持续时间(例如在45秒和60秒之间，特别是45秒)期间，收集伽马辐射。

可以基于背景噪声推断出的总计数来获得净计数，所述背景噪声由伽马检测器实际测量并且调整持续一段空闲时间，在该段空闲时间中，所述伽马检测器不收集伽马辐射至到达其最大容量。

步骤a)还可以包括计算第二伽马线和第一伽马线的净计数比值。

然后在步骤a)之后是步骤b)，该步骤b)为确定该源项的基体对第一伽马线和第二伽马线的衰减率。

在这方面，在步骤a)中测量的净计数比值使得可以确定由基体形成的屏障的衰减率。

该操作可以在计算机程序级别自动执行，它使用参数来建立图2中的图形。

所述参数则包括在第一伽马线和第二伽马线的相应能量下的聚乙烯、铀的相应密度，铀和聚乙烯的吸收系数。

该计算机程序可以包括数学求解器，该数学求解器通过迭代方法并基于第一伽马线和第二伽马线的净计数比值，能够确定屏蔽中的聚乙烯含量(百分比)、屏蔽的厚度以及所讨论的两个伽马线中的各个衰减率。

对本领域技术人员已知的数学解析步骤未在本发明中描述。

此外，第二伽马线的净计数与所确定的衰减率比值使得可以得到上面定义的所述第二伽马线的校正计数。

最后，根据本发明的方法包括：步骤c)，确定源项中包含的第一放射性同位素的质量。

然后，该步骤c)可以包括首先计算与第二伽马线相关联的校正计数。例如，第二伽马线的校正计数(对于被等效屏障的衰减)对应于由检测器收集的所述第二线的净计数除以由屏障施加的衰减(除以所讨论的能量下的衰减率)。

然后，通过将与第二伽马线相关的校正计数除以测量时间和转换系数所形成的乘积c/s/g可确定源项中包含的第一放射性同位素的质量。

在大块包件(bulky package)的情况下，主要“热”点可能相对于所述源项偏移，并产生第一伽马线和第二伽马线的计数估计误差。

“主要”热“点”表示源项的最具辐射性的区域。

而且，一旦该方法使用两个伽马检测器13和14，就会获得第二伽马线的计数的两个估算值。这两个估算值的比值相对于1的偏差反映了主要热点的偏移。

为了克服该问题，求解器包括根据每个检测器对第一放射性同位素的质量的估计值的比值得出平均估算质量值的校正表。

在这方面，下表示出了用于确定校正系数的方法。在该实施例中，假设源项(在本文中视为局部的源项)发射出100个计数，并且两个伽马检测器对称地布置在源项15的两侧，并沿XX’轴对齐(图3)。

平均值	C比值	系数	最小值	最大值	d0°	d180°	偏移cm
								100	1,03	1,000	99	101	151	149	1
100	1,05	1,001	97	103	152	148	2
								100	1,08	1,001	96	104	153	147	3
100	1,11	1,002	95	106	154	146	4
								100	1,14	1,003	94	107	155	145	5
100	1,17	1,005	92	109	156	144	6
								101	1,21	1,007	91	110	157	143	7
101	1,24	1,009	90	112	158	142	8
								101	1,27	1,011	89	113	159	141	9
101	1,31	1,013	88	115	160	140	10
								102	1,34	1,016	87	116	161	139	11
102	1,38	1,019	86	118	162	138	12
								102	1,42	1,023	85	120	163	137	13
103	1,45	1,027	84	122	164	136	14
								103	1,49	1,031	83	123	165	135	15
103	1,53	1,035	82	125	166	134	16
								104	1,58	1,039	81	127	167	133	17
104	1,62	1,044	80	129	168	132	18
								105	1,66	1,049	79	131	169	131	19

“偏移cm”列对应于主要热点相对于源项15中心的偏移。

“d0°”和“d180°”列对应于主要热点相对于伽马检测器的距离。

“最小值”和“最大值”列分别对应于每个伽马检测器的实际计数。“平均值”和“C比值”列分别是“最小值”和“最大值”列的平均值和比值。

“系数”列是“平均值”列的数据与校正后的计数(在这种情况下为100个计数)的比值，并且对应于一旦两个伽马检测器的估计值的比值反映了主要热点有偏移，则要应用的校正系数。

偏移估计还可以利用本领域技术人员通过公知常识能够进行的其他模型，例如考虑源线性。

然后，本发明使得可以在合理的时间内测量源项中所包含的第一放射性同位素的质量。

然后，该测量时间限制了受试者在辐射中的暴露，但是可以减少在废弃物桶中管理和装放源项所需的周期时间。

本发明还涉及一种适于确定源项中所包含的第一放射性同位素的量的测量装置10，该装置包括：

至少两个伽马检测器13和14；

源项的扩展坞11，该扩展坞设置有测重计12；

旨在处理由伽马检测器收集的伽马射线计数的计算机15，所述计算机还设置有计算机程序，该计算机程序适合于基于伽马射线计数来确定源项中所包含的第一放射性同位素的量。

Claims (14)

1.一种用于确定容纳在包件中的源项的第一放射性同位素的量的方法，所述第一放射性同位素适合于发射第一伽马线，第二伽马线也适合于由所述源项的第一放射性同位素或第二放射性同位素发射，所述第一伽马线和所述第二伽马线适合于因所述包件的基体和所述源项本身而分别根据不同的衰减率来衰减，所述方法包括以下步骤：

a)通过至少一个伽马检测器，并根据相对于所述包件在径向相对的两个位置来测量与所发射的所述第一伽马线和所述第二伽马线相关的净计数的步骤；

b)在知晓根据所述第一伽马线与所述第二伽马线在没有衰减的情况下的计数比值的情况下，并且基于步骤a)的结果，确定所述包件的基体对所述第一伽马线和所述第二伽马线的衰减率的步骤；

c)基于在步骤c)中确定的所述第一伽马线和所述第二伽马线中的一个或另一个的衰减率来确定所述源项中所包含的所述第一放射性同位素的量，有利地确定所述源项中所包含的所述第一放射性同位素的质量的步骤。

2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二伽马线由所述第二放射性同位素发射，并且所述方法还包括：步骤a1)，确定由所述第一放射性同位素和所述第二放射性同位素发射的所述第一伽马线和所述第二伽马线之间在没有衰减的情况下的理论计数比值。

3.根据权利要求2所述的方法，其中，所述第一伽马线和所述第二伽马线的发射率随时间是稳定的。

4.根据权利要求2或3所述的方法，其中，所述第二放射性同位素是所述第一放射性同位素的放射性衰变的结果。

5.根据权利要求2至4中的一项所述的方法，其中，所述第二放射性同位素的半衰期T2基本上小于所述第一放射性同位素的半衰期T1。

6.根据权利要求2至5中的一项所述的方法，其中，所述源项进一步包括质量数与所述第一放射性同位素的质量数相同的第三放射性同位素，所述第一放射性同位素和所述第二放射性同位素之间的同位素组成是已知的。

7.根据权利要求6所述的方法，其中，所述方法包括确定所述同位素组成。

8.根据权利要求5或7所述的方法，其中，所述方法进一步包括：确定所述第一放射性同位素和所述第二放射性同位素中的一个或另一个的转换系数c/s/g的步骤，以对所述第一伽马线和所述第二伽马线中的一个或另一个进行计数。

9.根据权利要求8所述的方法，其中，所述转换系数还基于所述至少一个伽马检测器相对于所述源项的距离D来确定。

10.根据权利要求1至9中的一项所述的方法，其中，所述第一伽马线和所述第二伽马线中的一个或另一个的衰减率代表等效屏蔽，所述等效屏蔽包括所述包件的基体中聚乙烯和铀的混合物特性，所述等效屏蔽由被称为屏蔽厚度的厚度和聚乙烯含量来表征。

11.根据权利要求1至10中的一项所述的方法，其中，步骤a)用两个伽马检测器来进行，从而在步骤c)之后获得关于所述源项的所述第一放射性同位素的量，有利地关于所述源项的所述第一放射性同位素的质量的两个估算值。

12.根据权利要求11所述的方法，其中，一旦所述两个估算值的比值反映了所述源项相对于所述伽马检测器的偏移，则通过校正系数来对所述估算值的平均值进行校正。

13.根据权利要求1至12中的一项与权利要求6相结合所述的方法，所述第一放射性同位素包括钚241，所述第二放射性同位素包括铀237，以及所述第三放射性同位素包括镅241。

14.一种测量装置(10)，所述测量装置适合于实施根据权利要求1至13中的一项所述的用于确定源项中所包含的第一放射性同位素的量的方法，所述装置包括：

至少一个伽马检测器(13，14)；

所述源项的扩展坞(11)，该扩展坞设置有测重计(12)；

旨在处理由所述伽马检测器收集的伽马线计数的计算机，所述计算机还设置有计算机程序，所述计算机程序适合于基于伽马射线计数来确定所述源项中所包含的所述第一放射性同位素的量。

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