CN111180018B - 核设施固体废物包放射性活度评估方法和系统 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种核设施固体废物包放射性活度评估方法和系统，所述方法是在放射性废物的产生或处理阶段，记录其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀，根据放射性废物产生或处理阶段的易测核素典型γ能谱，采用辐射屏蔽计算程序根据放射性废物特征、废物包特征和废物装填特征建立屏蔽计算废物模型，计算出放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，最后结合测得的废物包表面剂量率计算得到废物包中每种易测核素的活度。与传统的取样实验室放化分析和NDA方法相比，本发明解决了废物包取样和测量困难的问题，且测量评估结果比NDA方法精确度更高。

Description

核设施固体废物包放射性活度评估方法和系统

技术领域

本发明属于核设施放射性废物管理领域，更具体地说，本发明涉及一种核设施固体废物包放射性活度评估方法和系统。

背景技术

近几十年来，国家核工业建设和核能开发持续开展了大量科研生产活动，建立了大量核设施，在科研生产过程中会不可避免地产生一定量的中低放废物；同时随着近年来核电站建设与运营的快速发展，各种放射性废物持续产生。早期建设的大量核设施在圆满完成了各项国家任务后，为保障环境和公众安全，各类核设施已陆续关闭和进入了退役阶段，将来也会有更多的核设施实施退役，退役过程中也必将产生大量的中低放废物。

放射性废物与其他有害物质或一般废物不同，它的危害性不能通过化学、物理或生物的方法消除，而只能通过自身衰变或核反应嬗变来降低其放射性水平。核设施产生的放射性水废滤芯、废树脂、浓缩液、泥浆以及拆除的金属类部件、混凝土结构、污染土壤、技术废物及其他杂项废物等固体干废物，通常首先对放射性废物进行分拣整备，将其装入钢桶或钢箱等包装容器中。随后将这些放射性废物货包在废物暂存库中暂存三至五年，再外运至处置场最终处置。

根据《中华人民共和国核安全法》、《中华人民共和国放射性污染防治法》、《放射性废物安全管理条例》、《放射性废物分类》以及放射性废物管理相关核安全法规导则和国家标准，国家对放射性废物实行分类管理，根据各类废物的潜在危害以及处置时所需的包容和隔离程度进行分类，并使废物的类别与处置方式相关联，确保废物处置的长期安全；放射性固体废物贮存单位应当建立放射性固体废物贮存情况记录档案，如实完整地记录贮存的放射性固体废物的来源、数量、特征、贮存位置、清洁解控、送交处置等与贮存活动有关的事项；放射性固体废物处置单位同样应当建立放射性固体废物处置情况记录档案，如实记录处置的放射性固体废物的来源、数量、特征、存放位置等与处置活动有关的事项。

放射性废物分类为放射性废物的产生、处理、贮存、处置等全过程安全管理提供依据，确保以安全和经济的方式管理废物。放射性废物分为极短寿命放射性废物、极低水平放射性废物、低水平放射性废物、中水平放射性废物和高水平放射性废物等五类，其中废物放射性核素种类及活度浓度是主要的分类指标。因此需测量和评估废物包内放射性核素的组成及活度浓度，为放射性废物安全运输和分类处置提供依据，避免由于放射性废物货包放射性特征信息不准确而导致处置策略不确定，造成处理、处置代价过大。

放射性固体废物包中包含未知量的各种放射性核素，其物理、化学形态复杂，介质的平均密度变化范围很大，且容器内废物空间密度变化也很大，空间分布不均匀，不同种类的放射性核素分布也不均匀，很难获得有代表性的样品，采用传统的先取样再用放射化学分析法进行检测的做法，必然会带来很大的误差，误差的大小难以评估；并且对于数量庞大的废物包全部进行取样实验室分析测量废物包中的放射性核素组成及活度浓度，分析费用将非常高，通常需要通过放射化学方法提纯、浓缩，制成适用于测量的样品后进行测量，分析测量周期将非常长。因此，在工程应用中采用取样实验室分析的方法是不现实的。

目前放射性固体废物包通常采用基于放射性测量的无损分析(Non DestructiveAssay，NDA)方法对废物包进行整体测量和分析，在样品的物理、化学形态不发生任何变化的情况下，分析出样品中所含的易测核素组成及其含量。该方法克服了化学破坏分析法取样难的问题；同时，分析的费用低，分析测量周期短。NDA方法包括：无源和有源的γ射线分析法、无源和有源的中子无损分析法、量热分析法。其中γ射线分析法利用样品本身发射的γ射线来对样品进行定量分析，且不会产生二次放射性废物，是应用最为广泛的NDA方法。γ射线分析技术经过40多年的发展，先后出现了分段γ扫描技术(SGS方法)和层析γ扫描技术(TGS方法)。TGS方法测量精度比较理想，适用范围比较广，特别对于桶内材料不均匀的测量精度明显优于其他测量方法，但较高的精度严重依赖于测量的次数，多次测量联立求解方程组的解耦过程导致测量过程比较复杂，测量时间过长，对于核设施大量的废物包测量工作来说，并不适用。传统SGS方法采用贮运容器中的放射性废物每层内放射性核素和吸收介质都均匀分布的基本假设，这与核设施实际的工艺过程并不符合，实际产生的放射性废物货包类型多种多样，货包内材料和核素分布大都不均匀，任何测量对象的介质和放射性核素分布均与SGS方法的基本假设存在差异，特别是中高密度、核素分布极不均匀、甚至有“热点”的放射性废物，放射性强度的分布和介质密度随空间几何位置变化很大，如果仍用相同的线衰减系数来对样品进行自吸收校正，必然对分析结果造成很大的误差。SGS方法对相对均匀且衰减较小的样品，误差范围为10％至30％，而误差随衰减程度的增大而增大；对于衰减十分不均匀的样品，误差甚至可能超过500％，且系统不能自动诊断到误差的发生。

可见，核设施固体废物包中易测核素的放射性活度评估需要一种更贴近于现场实际情况、便于现场实施、评估结果更为可信的活度评估方法和系统。

发明内容

本发明的目的在于：提供一种更贴近于现场实际情况、便于现场实施、评估结果更为可信的核设施固体废物包放射性活度评估方法和系统。

为了实现上述发明目的，本发明提供了一种核设施固体废物包放射性活度评估方法，所述方法包括：

1)在放射性废物的产生或处理阶段，记录其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀；其中，所述易测核素典型γ能谱是之前在同类放射性废物的产生或处理阶段，对原生放射性废物进行取样，确定的该类放射性废物中易测核素典型γ能谱，取样时放射性废物所处的过程节点为易测核素典型γ能谱取样节点，放射性废物处于易测核素典型γ能谱取样节点时的日期为其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀；

2)在将放射性废物处理形成废物包后，测量废物包的表面剂量率D₁，并且记录表面剂量率测量位置；

3)根据放射性核素的衰变和放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀，对放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱；

4)使用辐射屏蔽计算程序，根据放射性废物特征、废物包特征、废物装填特征建立屏蔽计算废物模型，计算放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值；

5)根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，计算得到废物包中每种易测核素的活度。

作为本发明核设施固体废物包放射性活度评估方法的一种改进，所述放射性废物中易测核素典型γ能谱和修正γ能谱均包括易测核素的组成及活度占比，所述步骤3)具体为：

根据放射性核素的衰变，利用公式(1)对该类放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱，定义修正后γ能谱中核素i的活度占比为P_1i；

公式(1)中：

P_0i为该类放射性废物中易测核素典型γ能谱中核素i的活度占比；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

λ_i为核素i的衰变常数，h^-1；

t为废物包表面剂量率测量日期T₁与放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀的时间差，h。

作为本发明核设施固体废物包放射性活度评估方法的一种改进，所述步骤4)中的放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，是每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，其中i＝1,2,3……用以区分不同的放射性核素；

所述步骤5)具体为：

根据放射性废物中易测核素修正γ能谱、废物包表面剂量率D₁和每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，使用公式(2)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(3)计算得到废物包中每种易测核素的活度；

公式(2)(3)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

C_i为每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，(mSv/h)/Bq；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比。

作为本发明核设施固体废物包放射性活度评估方法的一种改进，所述步骤4)中的放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，是根据放射性废物中易测核素修正γ能谱计算出的、放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C；

所述步骤5)具体为：

根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，使用公式(4)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(5)计算得到废物包中每种易测核素的活度；

公式(4)(5)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

C为放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，(mSv/h)/Bq。

作为本发明核设施固体废物包放射性活度评估方法的一种改进，所述步骤4)中，所述废物特征包括废物体积、组成及密度，所述废物包特征包括废物包内外部尺寸、制造材料、材料密度，所述废物装填特征包括废物在容器内的分布、填充物的成分及密度。

为了实现上述发明目的，本发明还提供了一种核设施固体废物包放射性活度评估系统，所述系统包括：

存储模块，用于存储放射性废物的易测核素典型γ能谱，以及放射性废物的产生或处理阶段记录的易测核素典型γ能谱的对应日期T₀；其中，所述易测核素典型γ能谱是之前在同类放射性废物的产生或处理阶段，对原生放射性废物进行取样，确定的该类放射性废物中易测核素典型γ能谱，取样时放射性废物所处的过程节点为易测核素典型γ能谱取样节点，放射性废物处于该类放射性废物中易测核素典型γ能谱取样节点时的日期为其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀；

表面剂量率测量模块，用于在放射性废物处理形成废物包后，测量废物包的表面剂量率D₁；

能谱修正模块，用于根据放射性核素的衰变和放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀，对放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱；

剂量率建模计算模块，用于根据放射性废物特征、废物包特征、废物装填特征建立屏蔽计算废物模型，并根据屏蔽计算废物模型计算放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值；

核素活度计算模块，用于根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，计算得到废物包中每种易测核素的活度。

作为本发明核设施固体废物包放射性活度评估系统的一种改进，所述放射性废物中易测核素典型γ能谱和修正γ能谱均包括易测核素的组成及活度占比；

所述能谱修正模块用于根据放射性核素的衰变，利用公式(1)对放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱，定义修正后γ能谱中核素i的活度占比为P_1i；

公式(1)中：

P_0i为该类放射性废物中易测核素典型γ能谱中核素i的活度占比；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

λ_i为核素i的衰变常数，h^-1；

t为废物包表面剂量率测量日期T₁与放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀的时间差，h。

作为本发明核设施固体废物包放射性活度评估系统的一种改进，所述剂量率建模计算模块计算出的放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，是每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，其中i＝1,2,3……用以区分不同的放射性核素；

所述核素活度计算模块，用于根据放射性废物中易测核素修正γ能谱、废物包表面剂量率D₁和每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，使用公式(2)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(3)计算得到废物包中每种易测核素的活度；

公式(2)(3)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

C_i为每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，(mSv/h)/Bq；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比。

作为本发明核设施固体废物包放射性活度评估系统的一种改进，所述剂量率建模计算模块计算出的放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，是根据放射性废物中易测核素修正γ能谱计算出的、放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C；

所述核素活度计算模块，用于根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，使用公式(4)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(5)计算得到废物包中每种易测核素的活度；

公式(4)(5)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

C为放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，(mSv/h)/Bq。

作为本发明核设施固体废物包放射性活度评估系统的一种改进，所述废物特征包括废物体积、组成及密度，所述废物包特征包括废物包内外部尺寸、制造材料、材料密度，所述废物装填特征包括废物在容器内的分布、填充物的成分及密度。

与传统的取样实验室放化分析和NDA方法相比，本发明至少具有以下优点：

1)本发明预先在放射性废物的产生、处理(整备)阶段，测量原生放射性废物中易测核素典型γ能谱，解决了废物包取样和测量困难的问题，大大节约了分析测量周期和分析费用；

2)本发明只需针对每类放射性废物测量分析确定易测核素典型γ能谱，不需要对每批放射性废物均进行γ能谱测量，在后续使用过程中对易测核素典型γ能谱进行定期测量修正即可，大大减少了取样实验室分析的工作量；

3)本发明根据废物特征(体积、组成及密度)、废物包特征(内外部尺寸、制造材料、材料密度)、废物装填特征(废物在容器内的分布、填充物的成分及密度)建立废物模型，与废物包实际特征更为接近，测量评估结果比NDA方法精确度更高。

附图说明

下面结合附图和具体实施方式，对本发明核设施固体废物包放射性活度评估方法和系统进行详细说明。

图1提供了本发明核设施固体废物包放射性活度评估方法的一个实例流程图。

图2提供了本发明核设施固体废物包放射性活度评估系统的一个实例示意图。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及其有益技术效果更加清晰，以下结合附图和具体实施方式，对本发明进行进一步详细说明。应当理解的是，本说明书中描述的具体实施方式仅仅是为了解释本发明，并非为了限定本发明。

由于国家对放射性废物实行分类管理，每个废物体/废物包中只有一类放射性废物，因此本发明通过确定废物包中包含的该类放射性废物的γ能谱、废物包表面剂量率，计算其所在废物包中易测核素的放射性活度。

请参阅图1，本发明核设施固体废物包放射性活度评估方法包括以下步骤：

步骤101，记录放射性废物易测核素典型γ能谱的对应日期T₀。

此步骤是在放射性废物的产生或处理阶段，记录其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀。其中，所述易测核素典型γ能谱是之前在同类放射性废物的产生或处理阶段，对原生放射性废物进行取样，确定的该类放射性废物中易测核素典型γ能谱，取样时放射性废物所处的过程节点为易测核素典型γ能谱取样节点，放射性废物处于易测核素典型γ能谱取样节点时的日期为其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀。例如，对于废滤芯，如果废滤芯的易测核素典型γ能谱是在废滤芯更换后测量的，废滤芯的易测核素典型γ能谱的对应日期就是废滤芯的更换日期；对于废树脂和浓缩液，如果其易测核素典型γ能谱是在处理过程中取样测量确定的，废树脂或浓缩液的易测核素典型γ能谱的对应日期就是废树脂或浓缩液的处理日期。

具体地，放射性废物中易测核素典型γ能谱的确定过程为：在该类放射性废物的产生、处理(整备)阶段，对原生放射性废物进行取样，样品送至放化实验室测量分析，或者利用就地γ谱测量装置测量分析，确定该类放射性废物中易测核素典型γ能谱，定义γ能谱中核素i的活度占比为P_0i。放射性废物中易测核素典型γ能谱是指易测核素的组成及活度占比，例如，测得的某一类放射性废物中易测核素典型γ能谱如表1所示。

表1、某一类放射性废物中易测核素典型γ能谱

易测核素	活度占比P<sub>0i</sub>
		Cr-51	15％
Mn-54	10％
		Co-58	50％
Co-60	10％
		Ag-110m	15％

需要说明的是，本发明只需提前针对每类放射性废物测量分析确定其易测核素典型γ能谱，并不需要对后续产生的每批放射性废物均进行γ能谱测量。易于理解的是，易测核素典型γ能谱的数据可以在后续使用过程中定性进行测量修正。

步骤102，测量废物包表面剂量率。

此步骤是在将放射性废物处理形成废物包后，测量废物包的表面剂量率D₁，并且记录表面剂量率测量位置。表面剂量率测量日期为T₁。

步骤103，修正放射性废物中易测核素典型γ能谱。

此步骤是根据放射性核素的衰变和放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀，利用公式(1)对放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱，定义修正后γ能谱中核素i的活度占比为P_1i。

公式(1)中：

P_0i为该类放射性废物中易测核素典型γ能谱中核素i的活度占比；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

λ_i为核素i的衰变常数，h^-1；

t为废物包表面剂量率测量日期T₁与放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀的时间差，h；计算公式为t＝(T₁-T₀)*24。

步骤104，建模计算单位量易测核素对废物包表面剂量率贡献值。

此步骤是使用辐射屏蔽计算程序，根据放射性废物特征、废物包特征、废物装填特征建立屏蔽计算废物模型，计算放射性废物中单位量易测核素(1Bq)对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值。

具体地，废物特征包括废物体积、组成及密度等，废物包特征包括废物包内外部尺寸、制造材料、材料密度等，废物装填特征包括废物在容器内的分布、填充物的成分及密度等。

具体地，放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值可以是每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i(其中i＝1,2,3……用以区分不同的放射性核素)，也可以是根据放射性废物中易测核素修正γ能谱计算出的、放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C。

例如，计算出某一废物包中每种易测核素活度为1Bq时对废物包剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i如表2所示。

表2、1Bq不同核素对废物包剂量率贡献值

步骤105，计算得到废物包中每种易测核素的活度。

此步骤是根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，计算得到废物包中每种易测核素的活度。

具体地，此步骤可以是根据放射性废物中易测核素修正γ能谱、废物包表面剂量率D₁和每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，使用公式(2)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(3)计算得到废物包中每种易测核素的活度。

公式(2)(3)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

C_i为每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，(mSv/h)/Bq；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比。

具体地，此步骤也可以是根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，使用公式(4)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(5)计算得到废物包中每种易测核素的活度。

公式(4)(5)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

C为放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，(mSv/h)/Bq。

本发明建立核设施固体废物包放射性活度评估方法体系，根据放射性废物产生或处理阶段的易测核素典型γ能谱，采用辐射屏蔽计算程序根据放射性废物特征、废物包特征和废物装填特征建立屏蔽计算废物模型，计算出放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，最后结合测得的废物包表面剂量率计算得到废物包中各放射性核素的活度。

请参阅图2所示的本发明核设施固体废物包放射性活度评估系统的一个实例示意图，该系统包括：存储模块201、表面剂量率测量模块202、能谱修正模块203、剂量率建模计算模块204和核素活度计算模块205。

存储模块201，用于存储放射性废物的易测核素典型γ能谱，以及放射性废物的产生或处理阶段记录的易测核素典型γ能谱的对应日期T₀。

所述易测核素典型γ能谱是之前在同类放射性废物的产生或处理阶段，对原生放射性废物进行取样，确定的该类放射性废物中易测核素典型γ能谱，取样时放射性废物所处的过程节点为易测核素典型γ能谱取样节点，放射性废物处于放射性废物中易测核素典型γ能谱取样节点时的日期为其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀。

具体地，所述同类放射性废物中易测核素典型γ能谱的确定过程为：在该类放射性废物的产生、处理(整备)阶段，对原生放射性废物进行取样，样品送至放化实验室测量分析，或者利用就地γ谱测量装置测量分析，确定该类放射性废物中易测核素典型γ能谱。

表面剂量率测量模块202，用于测量废物包表面剂量率。

具体地，表面剂量率测量模块202用于在放射性废物处理形成废物包后，测量废物包的表面剂量率D₁。表面剂量率测量模块可以是固定式剂量率检测装置，用于测量废物包表面典型位置的表面剂量率。

能谱修正模块203，用于修正放射性废物中易测核素典型γ能谱。

具体地，能谱修正模块203用于根据放射性核素的衰变和放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀，利用公式(1)对该类放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱。

剂量率建模计算模块204，用于建模计算单位量易测核素对废物包表面剂量率贡献值。

具体地，剂量率建模计算模块204用于根据放射性废物特征、废物包特征、废物装填特征建立屏蔽计算废物模型，并根据屏蔽计算废物模型计算放射性废物中单位量易测核素(1Bq)对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值。其中，所述废物特征包括废物体积、组成及密度等，废物包特征包括废物包内外部尺寸、制造材料、材料密度等，废物装填特征包括废物在容器内的分布、填充物的成分及密度等。

具体地，放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值可以是每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i(其中i＝1,2,3……用以区分不同的放射性核素)，也可以是根据放射性废物中易测核素修正γ能谱计算出的、放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C。

核素活度计算模块205，用于计算得到废物包中每种易测核素的活度。

具体地，核素活度计算模块205用于根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，计算得到废物包中每种易测核素的活度。

具体地，核素活度计算模块205可以根据放射性废物中易测核素修正γ能谱、废物包表面剂量率D₁和每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，使用公式(2)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(3)计算得到废物包中每种易测核素的活度。

具体地，核素活度计算模块205也可以根据废物包表面剂量率D1和放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，使用公式(4)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(5)计算得到废物包中每种易测核素的活度。

系统的实施方法、流程和计算公式可以参见前述实施例中介绍的方法实施例，此处不再赘述。

结合以上对本发明的详细描述可以看出，针对核设施固体废物包中易测核素的放射性活度评估，本发明给出的评估方法和系统更贴近于现场实际情况、便于现场的操作和实施、评估结果也更为可信，能够分析评估得到废物包中易测核素的组成及其活度，满足国家放射废物处理处置相关的要求。

与传统的取样实验室放化分析和NDA方法相比，本发明至少具有以下优点：

1)本发明预先在放射性废物的产生、处理(整备)阶段，测量原生放射性废物中易测核素典型γ能谱，解决了废物包取样和测量困难的问题，大大节约了分析测量周期和分析费用；

2)本发明只需针对每类放射性废物测量分析确定易测核素典型γ能谱，不需要对每批放射性废物均进行γ能谱测量，在后续使用过程中对易测核素典型γ能谱进行定期测量修正即可，大大减少了取样实验室分析的工作量；

3)本发明根据废物特征(体积、组成及密度)、废物包特征(内外部尺寸、制造材料、材料密度)、废物装填特征(废物在容器内的分布、填充物的成分及密度)建立废物模型，与废物包实际特征更为接近，测量评估结果比NDA方法精确度更高。

根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (10)

1.一种核设施固体废物包放射性活度评估方法，其特征在于，所述方法包括：

1)在放射性废物的产生或处理阶段，记录其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀；其中，所述易测核素典型γ能谱是之前在同类放射性废物的产生或处理阶段，对原生放射性废物进行取样，确定的该类放射性废物中易测核素典型γ能谱，取样时放射性废物所处的过程节点为易测核素典型γ能谱取样节点，放射性废物处于易测核素典型γ能谱取样节点时的日期为其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀；

2)在将放射性废物处理形成废物包后，测量废物包的表面剂量率D₁，并且记录表面剂量率测量位置；

3)根据放射性核素的衰变和放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀，对放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱；

4)使用辐射屏蔽计算程序，根据放射性废物特征、废物包特征、废物装填特征建立屏蔽计算废物模型，计算放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值；

5)根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，计算得到废物包中每种易测核素的活度。

2.根据权利要求1所述的核设施固体废物包放射性活度评估方法，其特征在于，所述放射性废物中易测核素典型γ能谱和修正γ能谱均包括易测核素的组成及活度占比，所述步骤3)具体为：

根据放射性核素的衰变，利用公式(1)对该类放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱，定义修正后γ能谱中核素i的活度占比为P_1i；

公式(1)中：

P_0i为该类放射性废物中易测核素典型γ能谱中核素i的活度占比；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

λ_i为核素i的衰变常数，h^-1；

t为废物包表面剂量率测量日期T₁与放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀的时间差，h。

3.根据权利要求2所述的核设施固体废物包放射性活度评估方法，其特征在于，所述步骤4)中的放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，是每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，其中i＝1,2,3……用以区分不同的放射性核素；

所述步骤5)具体为：

根据放射性废物中易测核素修正γ能谱、废物包表面剂量率D₁和每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，使用公式(2)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(3)计算得到废物包中每种易测核素的活度；

公式(2)(3)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

C_i为每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，(mSv/h)/Bq；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比。

4.根据权利要求2所述的核设施固体废物包放射性活度评估方法，其特征在于，所述步骤4)中的放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，是根据放射性废物中易测核素修正γ能谱计算出的、放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C；

所述步骤5)具体为：

根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，使用公式(4)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(5)计算得到废物包中每种易测核素的活度；

公式(4)(5)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

C为放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，(mSv/h)/Bq。

5.根据权利要求1-4中任一项所述的核设施固体废物包放射性活度评估方法，其特征在于，所述步骤4)中，所述废物特征包括废物体积、组成及密度，所述废物包特征包括废物包内外部尺寸、制造材料、材料密度，所述废物装填特征包括废物在容器内的分布、填充物的成分及密度。

6.一种核设施固体废物包放射性活度评估系统，其特征在于，所述系统包括：

存储模块，用于存储放射性废物的易测核素典型γ能谱，以及放射性废物的产生或处理阶段记录的易测核素典型γ能谱的对应日期T₀；其中，所述易测核素典型γ能谱是之前在同类放射性废物的产生或处理阶段，对原生放射性废物进行取样，确定的该类放射性废物中易测核素典型γ能谱，取样时放射性废物所处的过程节点为易测核素典型γ能谱取样节点，放射性废物处于该类放射性废物中易测核素典型γ能谱取样节点时的日期为其易测核素典型γ能谱的对应日期T₀；

表面剂量率测量模块，用于在放射性废物处理形成废物包后，测量废物包的表面剂量率D₁；

能谱修正模块，用于根据放射性核素的衰变和放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀，对放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱；

剂量率建模计算模块，用于根据放射性废物特征、废物包特征、废物装填特征建立屏蔽计算废物模型，并根据屏蔽计算废物模型计算放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值；

核素活度计算模块，用于根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，计算得到废物包中每种易测核素的活度。

7.根据权利要求6所述的核设施固体废物包放射性活度评估系统，其特征在于，所述放射性废物中易测核素典型γ能谱和修正γ能谱均包括易测核素的组成及活度占比；

所述能谱修正模块用于根据放射性核素的衰变，利用公式(1)对放射性废物中易测核素典型γ能谱进行修正，得到废物包表面剂量率测量日对应的放射性废物中易测核素修正γ能谱，定义修正后γ能谱中核素i的活度占比为P_1i；

公式(1)中：

P_0i为该类放射性废物中易测核素典型γ能谱中核素i的活度占比；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

λ_i为核素i的衰变常数，h^-1；

t为废物包表面剂量率测量日期T₁与放射性废物中易测核素典型γ能谱的对应日期T₀的时间差，h。

8.根据权利要求7所述的核设施固体废物包放射性活度评估系统，其特征在于，所述剂量率建模计算模块计算出的放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，是每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，其中i＝1,2,3……用以区分不同的放射性核素；

所述核素活度计算模块，用于根据放射性废物中易测核素修正γ能谱、废物包表面剂量率D₁和每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，使用公式(2)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(3)计算得到废物包中每种易测核素的活度；

公式(2)(3)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

C_i为每种易测核素活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值C_i，(mSv/h)/Bq；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比。

9.根据权利要求7所述的核设施固体废物包放射性活度评估系统，其特征在于，所述剂量率建模计算模块计算出的放射性废物中单位量易测核素对废物包表面剂量率测量位置的剂量率贡献值，是根据放射性废物中易测核素修正γ能谱计算出的、放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C；

所述核素活度计算模块，用于根据废物包表面剂量率D₁和放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，使用公式(4)计算废物包中所有易测核素的总活度，使用公式(5)计算得到废物包中每种易测核素的活度；

公式(4)(5)中：

A₁为废物包表面剂量率测量时，废物包中所有核素的总活度，Bq；

A_1i为废物包表面剂量率测量时，废物包中核素i的活度，Bq；

D₁为测得的废物包表面剂量率，mSv/h；

P_1i为废物包表面剂量率测量日，该类放射性废物中易测核素修正γ能谱中核素i对应的活度占比；

C为放射性废物中所有易测核素总活度为1Bq时对废物包表面剂量率测量位置的贡献值C，(mSv/h)/Bq。

10.根据权利要求6至9中任一项所述的核设施固体废物包放射性活度评估系统，其特征在于：所述废物特征包括废物体积、组成及密度，所述废物包特征包括废物包内外部尺寸、制造材料、材料密度，所述废物装填特征包括废物在容器内的分布、填充物的成分及密度。

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