CN111454262B - 阴极界面修饰层材料以及钙钛矿太阳能电池 - Google Patents
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Abstract
Description
技术领域
本发明涉及太阳能电池技术领域,尤其涉及一种阴极界面修饰层材料以及钙钛矿太阳能电池。
背景技术
自从2009年钙钛矿首次应用于制备太阳能电池以来,由于卤化铅钙钛矿(例如CH3NH3PbI3)作为吸光层具有潜在的低成本把太阳能转换为电能的应用前景而受到工业界和学术界广泛的关注。有机无机杂化钙钛矿作为吸光层有众多的优点,例如宽的吸收,长激子扩散长度,可溶液加工特性等,这些优点使得研究者们在钙钛矿太阳能电池上取得了快速的突破,光电转换效率从最初3.8%的能量转换效率(PCE)到目前最高超过25%。
钙钛矿太阳能电池有以下几种结构,包括传统介孔结构钙钛矿太阳能电池,平面n-i-p结构太阳能电池和平面p-i-n太阳能电池。相较于前两种结构的钙钛矿太阳能电池,p-i-n结构(倒置结构)钙钛矿太阳能电池被认为具有最有希望商业化,其结构简单、可采用低温工艺进行加工且不需要对电子和空穴传输层进行掺杂,因此相较于传统结构的钙钛矿太阳能电池具有更高的稳定性。目前,虽然倒置结构的钙钛矿太阳能的PCE已超过21%,但仍然低于传统结构的钙钛矿电池25%的能量转换效率,因此该结构钙钛矿太阳能电池仍有进一步提高的空间。
目前有报告通过把阴极界面修饰材料插入到电子传输层如PC61BM和阴极之间,形成阴极界面,通过插入阴极界面层可以有效地提高倒置结构钙钛矿太阳能电池的能量转换效率。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足,本发明的目的在于提供一种阴极界面修饰层材料以及钙钛矿太阳能电池,旨在解决现有倒置结构钙钛矿太阳能电池的能量转换效率的问题。
本发明的技术方案如下:
一种阴极界面修饰层材料,其中,其结构式如下所示:
其中,n=1、2、3、4,n1=1、2、3、4;
其中,R为H、F、Cl、Br、I、CN、NO3、NH3、CH3或OCH3。
一种钙钛矿太阳能电池,包括电子传输层和阴极层,其中,还包括设置于所述电子传输层和阴极层之间的阴极界面修饰层,所述阴极界面修饰层的材料为如上所述的阴极界面修饰层材料。
所述的钙钛矿太阳能电池,其中,所述钙钛矿太阳能电池依次包括衬底、导电层、空穴传输层、具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光层、电子传输层、阴极界面修饰层、金属电极。
进一步地,所述空穴传输层材料为聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺]、NiOx或PEDOT或Spiro-MeOTAD。
进一步地,所述具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光层选自化学通式为(RNH3)BXmYn中的一种或多种材料,其中R为CH3、C4H9或C8H9;B为Pb或Sn;X和Y均为Cl、Br、I中的一种;m为1、2或3;n=3-m。
进一步地,所述金属电极为金或银,当然也可以是铜或铝。
进一步地,所述衬底为透明玻璃,所述导电层为ITO薄膜。
所述的钙钛矿太阳能电池,其中,所述阴极界面修饰层通过以下方法制备得到:
将如上所述的阴极界面修饰层材料溶解于水或醇类溶剂中,配制得到阴极界面修饰层材料溶液;
沉积所述阴极界面修饰层材料溶液,制备得到阴极界面修饰层。
所述的钙钛矿太阳能电池,其中,通过真空蒸镀法制备得到所述阴极界面修饰层。
上述钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括步骤:提供表面具有导电层的衬底,在所述导电层上旋涂一层空穴传输层,在空穴传输层上形成具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光层,在有机金属半导体吸光层上旋涂制备电子传输层,在电子传输层上旋涂一层阴极界面修饰层材料,通过真空蒸镀法将金属电极蒸镀到阴极界面修饰层上。
有益效果:本发明主要是通过对倒置结构钙钛矿器件中的电子传输层和阴极界面进行修饰,阴极界面修饰材料的分子结构如上所示。将该结构的阴极界面修饰材料用于制备倒置结构的钙钛矿太阳能电池中有以下几个优点:首先,可降低电子传输层粗糙度,有利于阴极对载流子的收集;其次,引入如上所示的阴极界面修饰层,可以提高器件的内建电场,从而有利于器件对电子的收集。此外,由于阴极界面修饰材料具有很好的水醇溶特性,可通过溶液旋涂法将其在不破坏电子传输层的同时旋涂于电子传输层中,操作简单,与卷对卷工艺兼容。
附图说明
图1为本发明实施例3中钙钛矿太阳能电池的结构示意图。
图2为本发明实施例3中钙钛矿太阳能电池增加阴极界面修饰层材料与未增加阴极界面修饰层材料的电压-电流密度曲线对比图。
具体实施方式
本发明提供一种阴极界面修饰层材料以及钙钛矿太阳能电池,为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确,以下对本发明进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
实施例1
其合成路线如下:
在100ml单口瓶中,将乙二胺(11.4mmol)溶解于50mL氯仿溶液,缓慢加入溶解于10mL氯仿溶液的二碳酸二叔丁酯(0.5g,2.29mmol),室温下搅拌12小时,旋干溶剂后装柱,用甲醇和氯仿和少量三乙胺作为洗脱剂分离得到化合物1。将化合物1(0.8g,5.0mmol),2-氯甲基吡啶盐酸盐(1.8g,10.9mmol)和碳酸钠(2.4g,22.6mmol)溶解于15mL干燥的乙醇溶液中,在氮气氛围下搅拌12小时,旋干溶剂后加入50mL氢氧化钠水溶液,之后用二氯甲烷萃取三次,无水碳酸钾干燥后装柱,乙酸乙酯作为洗脱剂分离得到化合物2。将化合物2(5.6g,16mmol)溶解于50mL二氯甲烷溶液,在低温反应器(0摄氏度)条件下将该溶液逐滴加入到140mL三氟乙酸里,室温下反应1小时,旋干溶剂后,用氢氧化钠水溶液和二氯甲烷萃取,将有机层干燥旋干后得到化合物3。将化合物3(3.3g,13.6mmol)和1,4,5,8-萘四甲酸酐(1.7g,6.34mmol)溶解于50mL甲苯溶液,加热至135摄氏度搅拌5小时,旋干溶剂后用乙醇重结晶,得到终产物NDI-BN,产率(3.45g,35%);1H NMR(400MHz,DMSO-d6)δ8.61(s,4H),8.28(dd,J=5.0,1.7Hz,4H),7.34(td,J=7.6,1.8Hz,4H),7.25(d,J=7.8Hz,4H),7.05(td,J=7.6,1.8Hz,4H),4.28(t,J=5.9Hz,4H),3.78(s,8H),2.82(t,J=6.0Hz,4H).
实施例2
其制备方法如下:
在250ml单口瓶中,将2g(10mmol)化合物1和1.38g(10mmol)碳酸钾溶解到120ml乙腈,缓慢滴加1.98g(10mmol)化合物2的乙腈溶液。加热回流过夜,冷却,将混合溶液倒入冰水中,DCM(二氯甲烷)萃取,将有机相旋干浓缩,装柱,用DCM:ACE(二氯甲烷:丙酮)=1:1作为洗脱剂,分离得到淡黄色液体2.5g,产率81%。
1H NMR(CDCl3,300MHz),(ppm):2.68(t,2H),3.88(t,2H),4.06(s,4H),7.25~7.31(m,4H),7.78(m,2H),8.49(d,2H)。
在100ml耐压瓶中,将0.54g(2mmol)化合物4和0.818g(6mmol)碳酸钾加入到50mlDMF溶液中,缓慢滴加1.83g(6mmol)化合物3。滴加完毕后,加热至100℃,反应24h后,冷却,加入100ml水,乙酸乙酯萃取,收集有机相,旋干浓缩,装柱,用EA(乙酸乙酯):ACE=1:1作为洗脱剂,分离得到黄色固体0.7g,产率50%。
1H NMR(d6-DMSO,300MHz),(ppm):2.57(t,4H),3.16(t,4H),3.94(s,8H),7.25~7.31(m,8H),7.78(m,4H),8.17(s,2H),8.49(d,4H)。
实施例3
步骤1、器件制备
(1)如图1所示的加界面修饰层的倒置结构钙钛矿太阳能电池器件ITO/PTAA/Perovskite Layer/PC61BM/NDI-BN/Ag的制备(PTAA代表聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺],Perovskite Layer代表钙钛矿层,PC61BM代表一种富勒烯衍生物[6,6]-苯基-C61-丁酸甲酯,Ag代表银,图中1为ITO、2为PTAA,3为Perovskite Layer,4为PC61BM,5为NDI-BN,6为Ag):
依次用丙酮、水和乙醇清洗图案化的ITO玻璃基板,并用N2气流干燥,然后进行等离子体处理1分钟。将PTAA以2mg/ml的浓度溶解在甲苯中,以3500rpm的速度旋涂到有图案的ITO玻璃基板上15秒钟(约7nm厚),然后在110℃退火15分钟。为了增强PTAA对钙钛矿溶液的润湿性,将PTAA薄膜用50升DMF溶剂在5000rpm下处理20s。通过溶解PbI2(1.485M)、PbCl2(0.165M)、MAI(1.05M)和FAI(0.45M)以及PEAI(3mM)在DMF/DMSO(7/1,v/v)的混合溶剂中,然后将钙钛矿溶液以4000rpm的速度旋涂到ITO/PTAA基板上20s(大约700nm厚),在旋涂过程中经过10秒钟后,将500μl甲苯滴入钙钛矿薄膜上,然后将具有中间相的钙钛矿薄膜的基板在100℃下退火10分钟。将PC61BM溶解在浓度为20mg/ml的氯苯中,并以1000rpm的速度旋转涂覆到钙钛矿层上50秒钟(约45nm厚);为了制备界面层,将NDI-BN溶解在2,2-三氟乙醇中,浓度为2mg/ml,以2000rpm的速度旋涂到PC61BM层上20s(约7nm厚)。将其放入真空室中,并抽至1×10-4Pa下进行热蒸发来沉积100nm Ag作为阴极。
(2)未加界面修饰层的倒置结构钙钛矿太阳能电池器件ITO/PTAA/PerovskiteLayer/PC61BM/Ag的制备:
使用同样的制备工艺,不同之处在于没有阴极界面修饰层NDI-BN。
步骤2、制备的钙钛矿太阳能电池性能测试
使用Keithley2400对器件进行性能测试:在模拟的AM 1.5G的太阳光照射条件下(光强度为100mW/cm2)可获得光电流-电压曲线,扫描电压范围是反向扫描1.2V→-0.2V,扫描速率50mV/s,见图2所示。从图2可知,加入界面材料NDI-BN后器件的短路电流和填充因子都得到了大幅度的提高。
未采用NDI-BN和采用NDI-BN作为阴极界面修饰材料制备的倒置结构钙钛矿太阳能电池的器件性能如下表1所示:
表1、钛矿太阳能电池的器件性能
从上表1可得出,加入界面材料NDI-BN后器件的性能得到了大幅度的提高,加入界面材料NDI-BN后,短路电流从加入NDI-BN层前的21.85mA/cm2提高到加入NDI-BN层后的23.27mA/cm2,器件的填充因子也从加入NDI-BN层前的66.65%提高到加入NDI-BN层后的77.42%,最终能量转换效率从加入NDI-BN层前的16.65%提高到加入NDI-BN层后的20.35%,说明界面材料NDI-BN的加入能大幅度地提高钙钛矿太阳能电池的能量转换效率。
应当理解的是,本发明的应用不限于上述的举例,对本领域普通技术人员来说,可以根据上述说明加以改进或变换,所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。
Claims (8)
2.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述钙钛矿太阳能电池依次包括衬底、导电层、空穴传输层、具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光层、电子传输层、阴极界面修饰层、金属电极。
3.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述阴极界面修饰层通过以下方法制备得到:
将权利要求1所述的阴极界面修饰层材料溶解于水或醇类溶剂中,配制得到阴极界面修饰层材料溶液;
沉积所述阴极界面修饰层材料溶液,制备得到阴极界面修饰层。
4.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,通过真空蒸镀法制备得到所述阴极界面修饰层。
5.根据权利要求2所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光层选自化学通式为(RNH3)BXmYn中的一种或多种材料,其中R为CH3、C4H9或C8H9;B为Pb或Sn;X和Y均为Cl、Br、I中的一种;m为1、2或3;n=3-m。
6.根据权利要求2所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述金属电极为金或银。
7.根据权利要求2所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述导电层为ITO薄膜。
8.根据权利要求2所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述衬底为透明玻璃。
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