CN111443375B - 一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法 - Google Patents

一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，其特征在于，所述方法步骤至少包括：计算231Pa衰变链的动力学方程；建立所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系；基于测量的总计数数据与所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的关系建立测量方程；基于测量的所述样品计数和所述放射性核素探测效率计算231Pa核素活度。本发明的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数的方法，是通过计算231Pa衰变链的动力学方程的解来建立231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系，能够解决231Pa放射性不平衡，以及分支衰变的测量难题，也进一步提高了结果的准确度。

Description

一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法
技术领域
本发明涉及放射性核素检测的技术领域，尤其涉及一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法。
背景技术
放射性活度是电离辐射计量的基本量之一，其测量方法是电离辐射计量学的重要组成部分，它与核科学技术领域的各个方面的发展都有着十分密切的关系。放射性活度是指处于某一特定能态的放射性核在单位时间内的衰变数，记作A，A＝dN/dt＝λN,其中N表示原子浓度，λ为衰变常数。放射性核素活度遵从指数衰变规律。放射性活度的国际单位制单位是贝可勒尔(Bq)。
由于放射性核素种类较多，并且每种核素都有自己独特的衰变方式，针对不同种类的核素其放射性活度测量方法也不同，因此，每一种活度测量方法往往只适用于一定衰变方式和活度范围的放射性核素。现有常用的放射性活度测量的方法例如：小立体角法，用于α、X核素的活度测量；4π计数法，用于α、β核素的活度测量；4πβ-γ符合计数方法，用于β-γ级联衰变核素的活度测量；其他还包括液体闪烁计数法，内充气法，量热法等。
对于231Pa核素，231Pa会通过一系列的衰变最终到稳定核素207Pb，产生多支α跃迁和β跃迁。该衰变链较为复杂，且包括分支衰变。在231Pa衰变链中，由于子核227Ac的半衰期较长(21.77年)，衰变链难以达到放射性平衡，从而子核的活度会随时间变化，具有时间依赖性。因此，准确测量231Pa 核素活度，需要考虑具有时间依赖性的所有子核的贡献，常规的测量方法难以解决231Pa核素活度测量。
中国专利CN 106371129 B公开了一种水体低活度核素多晶体阵列监测系统及其监测方法，该方法包括以下步骤：(1)每一个多道组件采集来自一个NaI闪烁体探测器或CsBr3闪烁体探测器的信号，并对采集信号进行脉冲甄别、成型、计数、幅值采样处理形成多道能谱数据；(2)阵列多道分析组件同时采集所有多道组件的多道能谱数据并存于二维阵列多道数据结构 mChannel[N][M]，其中，N为多道组件个数，M为多道道数，每一个多道组件，令其序号为n，0≤n≤N，对应的多道能谱数据为mChannel[n][]，且各多道组件中多道道数M是一致的，M＝Z×512，Z为正整数，根据多道组件的电子学性能和实际需要动态取值，阵列多道分析组件执行以下处理：(2-1)取两个合理的能窗道数边界阈值δl、δh，对每一个多道能谱数据mChannel[n][] 进行处理，(2-1-1)分别按照δh-δl+1种不同能窗步长{δl,δl+1,…,δh}，在 mChannel[n][]中寻找其能窗内的所有峰形连续谱，并将其作为一个对象存于缓冲区peakCache中；当步长为δh时，寻找峰形连续谱方法如下：(2-1-1-1) 判别能窗{mChannel[n][i],mChannel[n][i+1],…,mChannel[n][i+δh]}中连续能谱是否呈有效峰形，初始时取i＝0，判别条件如下：首先该能窗内存在能谱峰，令能窗内最大能谱峰道数为tchannel，进而，若该能窗内存在峰谷，则需满足min{(mChannel[n][i+1],…,mChannel[n][i+δh-1])中所有峰谷能谱值}–max{mChannel[N][i],mChannel[N][i+δh]}≥εh，其中εh根据实际应用需要进行调整；同时，有tchannel≤i+[δh/2]或mChannel[n][i+δh]}≤mChannel[n][i+δh+1]}；若该能窗判定呈峰形，则将该能窗谱抽取出来，按照梯形方法扣除该能窗本底值，即可得到一个扣除本底后的峰形连续谱，并将其作为一个对象缓存于peakCache中，执行(2-1-1-3)；否则，执行(2-1-1-2)； (2-1-1-2)置i＝i+1，重复执行(2-1-1-1)中处理；(2-1-1-3)置i＝i+δh，重复执行 (2-1-1-1)中处理；(2-1-2)对缓冲区peakCache中峰形连续谱对象作去重处理，即对于peakCache中任何两个峰形连续谱ps1、ps2，若ps1中能道包含ps2 中能道，则去除ps2，保留ps1；利用peakCache中所有峰形谱更新能谱数据mChannel[n][]，即mChannel[n][]中第i道谱数据等于peakCache中所有第i道谱数据之和，peakCache中不出现的道数，对应于mChannel[n][]中的谱值置0；(2-2)谱叠加处理，令mChannelT为叠加后的谱数据，
即mChannelT＝mChannel[0][]+mChannel[1][]…+mChannel[N][],对叠加谱mChannelT进行寻峰解谱，根据刻度数据计算水体放射性核素活度浓度测量结果，并就地显示或传输给上位机。该专利仅适用水中γ核素的监测方法，由于231Pa核素的衰变方式为α衰变，两者的衰变类型完全不同，因此测量方法也完全不同。
如上所示，由于放射性核素种类较多，并且每种核素都有自己独特的衰变方式，现有的诸多核素活度测量方法不能够准确测量231Pa的核素活度。因此，需要重新研究一种能够准确测量231Pa的核素活度的方法。
此外，一方面由于对本领域技术人员的理解存在差异；另一方面由于发明人做出本发明时研究了大量文献和专利，但篇幅所限并未详细罗列所有的细节与内容，然而这绝非本发明不具备这些现有技术的特征，相反本发明已经具备现有技术的所有特征，而且申请人保留在背景技术中增加相关现有技术之权利。
发明内容
现有技术中，由于放射性核素种类较多，并且每种核素都有自己独特的衰变方式，现有的诸多核素活度测量方法不能够直接用于测量231Pa的核素活度。本发明研究并提出了一种能够准确测量231Pa的核素活度的方法，能够解决231Pa放射性不平衡，并带分支衰变的的测量难题，得到231Pa核素的活度。因此，本发明的测量231Pa核素活度液体闪烁计数方法，对于测量231Pa 核素活度的技术领域来说是一个重要的发现，能够有助于231Pa核素活度测量研究方向的进一步研究。
针对现有技术之不足，本发明提供一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，其特征在于，所述方法步骤至少包括：计算231Pa衰变链的动力学方程；建立所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系；基于测量的总计数数据与所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度、放射性核素探测效率的函数关系建立测量方程；基于测量的所述样品计数和所述放射性核素探测效率计算231Pa核素活度。本发明通过计算231Pa衰变链的动力学方程的解来以建立231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系，能够解决231Pa放射性不平衡，并带分支衰变的测量难题，也进一步提高了结果的准确度。
优选的，所述计算231Pa衰变链的动力学方程的方法步骤至少包括：
基于放射性衰变规律得到所述231Pa衰变链的动力学方程为：
对于231Pa：
Figure BDA0002492222060000041
对于227Ac：
Figure BDA0002492222060000051
对于227Th：
Figure BDA0002492222060000052
对于223Fr：
Figure BDA0002492222060000053
对于223Ra：
Figure BDA0002492222060000054
对于219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl：
Figure BDA0002492222060000055
(k＝5,6,...,9)；
对于207Pb：
Figure BDA0002492222060000056
其中，ρ表示227Th衰变分支的几率,ρ＝98.62％；Ni(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素的原子浓度；N′3,N"3分别表示227Th,223Fr原子浓度；λi(i≠3)表示231Pa 衰变链中第i代核素的衰变常数；λ′3,λ"3分别表示227Th,223Fr的衰变常数。
优选的，确定所述231Pa衰变链的动力学方程的解的初始条件为：
设定零时刻231Pa衰变链中所有的子体核素的原子浓度为零，得到
N1(t0)≠0，Ni(t0)＝0(i≠1)。
优选的，建立所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系的方法包括：
基于Laplace变换确定所述231Pa衰变链的动力学方程的解为：
Figure BDA0002492222060000057
Figure BDA0002492222060000058
Figure BDA0002492222060000059
Figure BDA0002492222060000061
其中，Ni(t)表示231Pa衰变链中第i代核素在t时刻的原子浓度；N3'(t),N3"(t) 分别表示227Th,223Fr子体在t时刻的原子浓度，Nk(t)表示231Pa衰变链中第k 代核素在t时刻的原子浓度,N1(t0)表示零时刻231Pa的原子浓度，δh＝ηh＝λh(h≠3)；δ3＝λ′3,η3＝λ"3。
优选的，基于测量的总计数数据RT(Δt)与所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度、放射性核素探测效率的函数关系建立的测量方程为：
Figure BDA0002492222060000062
其中，Ai(i≠3)(t)表示231Pa衰变链中第i代核素的活度浓度，A3'、A3"分别表示227Th、223Fr的核素活度浓度，εi(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素在液闪中的计数效率，ε′3、ε"3分别表示227Th、223Fr在液闪中的计数效率，kdt表示死时间修正因子，即活时间与实时间的比，Δt表示设定的测量时间间隔。
优选的，所述基于测量的总计数数据RT(Δt)建立所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的函数的方法还包括：
基于液闪CIEMAT/NIST效率示踪方法测量确定231Pa、227Ac、227Th、223Fr、223Ra、219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl和207Pb在液闪中的计数效率。
优选的，所述231Pa核素的原子浓度N1(t0)与活度的函数关系为：
A1(t0)＝λ1·N1(t0)，
其中，A1(t0)表示231Pa的活度浓度，λ1表示231Pa衰变链中第一代核素的衰变常数，N1(t0)表示零时刻231Pa核素的原子浓度。
优选的，所述零时刻231Pa衰变链中第一代核素的原子浓度N1(t0)确定方法为：
将231Pa、227Th、223Fr的衰变常数与231Pa、227Ac、227Th、223Fr、223Ra、219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl和207Pb在液闪中的计数效率分别代入所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的函数，计算得到231Pa的原子浓度N1(t0)。
本发明还提供一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数的装置，其特征在于，所述装置至少包括处理器和液体闪烁分析仪，其中，
所述处理器被配置为：
计算231Pa衰变链的动力学方程；
建立所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系；
基于测量的总计数数据与所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度、放射性核素探测效率的函数关系建立测量方程；
基于测量的所述样品计数和所述放射性核素探测效率计算231Pa核素活度；
所述液体闪烁分析仪配置为：
测量所述总计数数据；
测量所述样品计数和所述放射性核素探测效率。
本发明的装置是通过计算231Pa衰变链的动力学方程的解来以建立231Pa 衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系的，能够解决231Pa放射性不平衡，并带分支衰变的的测量难题，也进一步提高了结果的准确度。不仅如此，本发明装置将现有的液体闪烁分析仪进行数据处理方面的改进，提高了液体闪烁分析仪的计算准确度。
优选的，所述处理器计算231Pa衰变链的动力学方程的方式被配置为：
基于放射性衰变规律得到所述231Pa衰变链的动力学方程为：
对于231Pa：
Figure BDA0002492222060000081
对于227Ac：
Figure BDA0002492222060000082
对于227Th：
Figure BDA0002492222060000083
对于223Fr：
Figure BDA0002492222060000084
对于223Ra：
Figure BDA0002492222060000085
对于219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl：
Figure BDA0002492222060000086
(k＝5,6,...,9)；
对于207Pb：
Figure BDA0002492222060000087
其中，ρ表示227Th衰变分支的几率,ρ＝98.62％；Ni(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素的原子浓度；N′3,N"3分别表示227Th,223Fr原子浓度；λi(i≠3)表示231Pa 衰变链中第i代核素的衰变常数；λ′3,λ"3分别表示227Th,223Fr的衰变常数。
附图说明
图1是本发明的方法步骤的逻辑示意图；
图2是本发明的Pa-231衰变链的示意图；和
图3是本发明的液体闪烁分析仪的电路示意图。
附图标记列表
10：符合模块；20：相加模块；30：放大模块；40：ADC模块；50：数字化符合相加脉冲信号；60：谱分析模块；70：符合脉冲信号。
具体实施方式
下面结合附图进行详细说明。
实施例1
本发明提供一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，如图1所示，方法步骤至少包括：
S1：计算231Pa衰变链的动力学方程；
S2：建立231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系；
S3：基于测量的总计数数据建立231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的函数；
S4：基于测量的样品计数和放射性核素探测效率计算231Pa核素活度。
本发明中，231Pa衰变链的衰变过程如图2所示。
计算231Pa衰变链的动力学方程的方法步骤至少包括：
基于放射性衰变规律得到231Pa衰变链的动力学方程为：
对于231Pa：
Figure BDA0002492222060000091
对于227Ac：
Figure BDA0002492222060000092
对于227Th：
Figure BDA0002492222060000093
对于223Fr：
Figure BDA0002492222060000101
对于223Ra：
Figure BDA0002492222060000102
对于219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl：
Figure BDA0002492222060000103
(k＝5,6,...,9)；
对于207Pb：
Figure BDA0002492222060000104
其中，ρ表示227Th衰变分支的几率,ρ＝98.62％；Ni(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素的原子浓度；N′3,N"3分别表示227Th,223Fr核素的原子浓度；λi(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素的衰变常数；λ′3,λ"3分别表示227Th,223Fr的衰变常数。
优选的，确定所述231Pa衰变链的动力学方程的解的条件包括：设定零时刻231Pa衰变链中所有的子体核素的原子浓度为零，得到N1(t0)≠0， Ni(t0)＝0(i≠1)。
基于Laplace变换确定231Pa衰变链的动力学方程的解，以建立231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系。具体地，基于Laplace 变换确定231Pa衰变链的动力学方程的解为：
Figure BDA0002492222060000105
Figure BDA0002492222060000106
Figure BDA0002492222060000107
Figure BDA0002492222060000111
其中，Ni(t)表示231Pa衰变链中第i代核素在t时刻的原子浓度；N′3(t),N"3(t) 分别表示227Th,223Fr子体在t时刻的原子浓度，Nk(t)表示231Pa衰变链中第k 代核素在t时刻的原子浓度,N1(t0)表示零时刻231Pa的原子浓度。优选的，为了方便计算，定义新的参数如下：δh＝ηh＝λh(h≠3)；δ3＝λ′3,η3＝λ"3。通过计算231Pa衰变链的动力学方程的解建立231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系，能够避免放射性不平衡的问题，有利于231Pa核素活度能够预测分支衰变几率的准确度。
优选的，对于给定的测量时间间隔t1到t2，记为Δt。231Pa样品在液体闪烁计数器中的总计数可以表示为如下积分形式。即基于测量的总计数数据 RT(Δt)与231Pa衰变链中子体核素的原子浓度、放射性核素探测效率的函数关系建立测量方程：
Figure BDA0002492222060000112
其中，Ai(i≠3)(t)表示231Pa衰变链中第i代核素的活度浓度，A′3、A"3分别表示227Th、223Fr的核素活度浓度，εi(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素在液闪中的计数效率，ε′3、ε"3分别表示227Th、223Fr在液闪中的计数效率，kdt表示死时间修正因子，即活时间与实时间的比，Δt表示设定的测量时间间隔。
求解231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的函数需要给出先确定两类参数，一种是衰变常数，另一种是各核素在液闪中的计数效率。其中衰变常数通过查询同位素表得到，如表1所示。
表1：231Pa衰变链中核素的半衰期和衰变常数
核素 半衰期 衰变常数s<sup>-1</sup>
<sup>231</sup>Pa 32670(260)年 6.72329E-13
<sup>227</sup>Ac 21.772(3)年 1.00886E-09
<sup>227</sup>Th 18.718(5)天 4.28600E-07
<sup>223</sup>Fr 22.00(7)分钟 5.25112E-04
<sup>223</sup>Ra 11.43(3)天 7.01884E-07
<sup>219</sup>Rn 3.98(3)秒 1.74158E-01
<sup>215</sup>Po 1.781(4)毫秒 3.89190E+02
<sup>211</sup>Pb 36.1(2)分钟 3.20013E-04
<sup>211</sup>Bi 2.15(2)分钟 5.37323E-03
<sup>207</sup>Tl 4.774(12)分钟 2.41987E-03
<sup>207</sup>Pb ∞ 0
优选的，各核素在液闪中的计数效率通过液闪CIEMAT/NIST效率示踪方法得到，如表2所示。
表2：衰变链中各核素在液闪中的计数效率
Figure BDA0002492222060000121
Figure BDA0002492222060000131
如表2所示，基于液闪CIEMAT/NIST效率示踪方法测量确定231Pa、227Ac、227Th、223Fr、223Ra、219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl和207Pb在液闪中的计数效率。
优选的，将231Pa、227Th、223Fr的衰变常数与231Pa、227Ac、227Th、223Fr、223Ra、219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl和207Pb在液闪中的计数效率分别代入231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的函数，计算得到231Pa的原子浓度N1(t0)，即零时刻231Pa衰变链中第一代核素的原子浓度 N1(t0)。
231Pa的活度浓度的计算方程为：A1(t0)＝λ1·N1(t0)。其中，A1(t0)表示231Pa 的活度浓度，λ1表示231Pa衰变链中第一代核素的衰变常数，N1(t0)表示零时刻231Pa核素的原子浓度。
本发明的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数的方法，是通过计算231Pa 衰变链的动力学方程的解来以建立231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系的，能够解决231Pa放射性不平衡，以及分支衰变的测量难题，也进一步提高了结果的准确度。不仅如此，本发明的计算方法，除了能准确得到231Pa核素活度外，还能同时计算得到衰变链中所有子核的活度，具有方法简便、实用性强等优点。
实施例2
本实施例提供一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数的装置，其特征在于，装置至少包括处理器和液体闪烁分析仪。处理器与液体闪烁分析仪的数据处理器数据连接。优选的，处理器可以与液体闪烁分析仪以一体形式设置，即液体闪烁分析仪中的数据处理模块执行本发明的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法步骤中的计算方程。
优选的，液体闪烁分析仪中的数据处理模块或数据处理装置在获得实验数据后，执行处理器的计算方法来获得231Pa核素活度。即，处理器嵌入液体闪烁分析仪，或者处理器与液体闪烁分析仪中的数据处理模块为一体的硬件结构。
其中，处理器被配置为：
计算231Pa衰变链的动力学方程；
建立231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系；
基于测量的总计数数据与231Pa衰变链中子体核素的原子浓度、放射性核素探测效率的函数关系建立测量方程；
基于测量的样品计数和放射性核素探测效率计算231Pa核素活度。
处理器可以是CPU处理器、芯片或者具有数据处理能力的服务器。在液体闪烁分析仪获得实验数据后，处理器对数据的处理方法如实施例1所述，在此不再赘述。
液体闪烁分析仪配置为：测量总计数数据；测量样品计数和放射性核素。
液体闪烁分析仪测量总计数数据的步骤包括：
S11：将样品放置于液体闪烁分析仪样品支架；
S12：基于液体闪烁分析仪的设置特点在相应设置模块设置测量协议；
优选的，测量协议的设置具体步骤按照液体闪烁分析仪的基本硬件设置及其说明书来操作，在此不进行赘述。
S13：将测量协议关联到实验用样品支架；
优选的，测量协议关联到实验用样品支架的关联方式，工作人员基于液体闪烁分析仪的设置特点及其说明书进行操作，在此不进行赘述。
S14：开始测量实验，测量结束得到测量时间与测量时间内样品总计数。
液体闪烁分析仪测量放射性核素的步骤包括：
S21：推导和求解放射性衰变链微分方程组，并且建立231Pa液闪测量模型；
S22：使用CIEMAT/NIST效率示踪方法计算得到衰变链中各核素在液闪中探测效率；
S23：实验测量，得到样品实验计数；
S24：求解测量方程，得到231Pa原子浓度，进而得到231Pa活度浓度。
优选的，本发明中使用的液体闪烁分析仪为Perkin Elmer公司Tri-Carb 3110TR型液体闪烁分析仪，但不限于该型号液体闪烁分析仪，可使用任意两管液体闪烁分析仪或TDCR液体闪烁计数器。
液体闪烁分析仪分析原理为：Tri-Carb 3110TR液体闪烁分析仪包含两个光电倍增管水平对称放置，利用两个光电倍增管符合计数以降低光电倍增管热噪声影响，来识别仪器本底与真正的核衰变事件。
双管符合计数的原理为：核衰变发生在液闪小瓶中时，衰变引起的闪烁过程将会产生多光子事件(耗散在液闪混合液中的核能量每1keV大约产生 10个光子)，产生的光是各向同性的，液闪小瓶向所有方向发射光。因为闪烁过程产生多光子事件并且衰退时间非常快(大约是2-10ns)，我们能够区别大多数本底信号与液闪小瓶中真实的核衰变信号。如果两个光电倍增管在 18ns的符合分辨时间内都探测到一个信号，这个信号将被认为是一个真正的核衰变事件。与此相反，一个本底信号只发生在一个光电倍增管或者电子线路中，只能被两个光电倍增管中的一个在符合分辨时间内探测到，这样一个单独的信号作为发生在样品外的事件(本底事件)被丢弃。通过使用两个光电倍增管和符合线路，在0-2000keV计数区域内，仪器本底从一个光电倍增管每分钟10000个计数减少到两个光电倍增管的大约每分钟30计数左右。送到符合线路的光电倍增管信号是模拟信号，脉冲高度正比于初始的核衰变能量。
如图3所示，探测区域的下一个部分是累加电路。PMT1模块与PMT2 模块分别与符合模块10连接。放射源设置在PMT1模块与PMT2模块之间。 PMT1模块与PMT2模块为光电倍增管。符合模块10与相加模块20并联。并且，符合模块10与ADC模块40连接，将符合脉冲信号70发送至ADC 模块40。相加模块20与放大模块30连接。放大模块30与ADC模块40连接。ADC模块40将数字化符合相加脉冲50发生至谱分析模块60。符合模块10可以为具有提取符合信号功能的电路。相加模块20可以为具有信号相加功能的电路或者逻辑模块。放大模块30为信号放大电路。ADC模块40 可以为单片机。谱分析模块60可以为数据处理芯片或者谱分析装置。
这部分线路有双重目的：首先是把原来的两个符合信号重新组合成原信号强度之和的一个单独的信号，这有助于优化仪器的信噪比；其二是当计数样品有颜色时，补偿在瓶中的不同位置发生小的核衰变造成的光强度变化。如果仅仅使用两个光电倍增管中的一个来计数有颜色的样品，信号的高度将取决于在闪烁小瓶中产生光的位置。如果光产生于靠近闪烁小瓶的边缘，那么靠近小瓶边缘的光电倍增管将探测到更亮的闪光。无论如何，使用两个光电倍增管和一个累加信号，最后的脉冲高度不受样品小瓶中存在颜色和核衰变的位置的影响。
本发明的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数的装置，通过执行本发明的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数的方法，基于231Pa的衰变链的衰变规律进行计算231Pa的核素活度，能够快速、准确地实现231Pa的核素活度的测量。本发明的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数的装置，不需要针对当前的液体闪烁分析仪进行大幅度的硬件结构改进，仅需要对数据处理模块进行设置和计算方法的改进，就能够缩短完成测量231Pa核素活度的时间，具有方法简便、实用性强等优点。
需要注意的是，上述具体实施例是示例性的，本领域技术人员可以在本发明公开内容的启发下想出各种解决方案，而这些解决方案也都属于本发明的公开范围并落入本发明的保护范围之内。本领域技术人员应该明白，本发明说明书及其附图均为说明性而并非构成对权利要求的限制。本发明的保护范围由权利要求及其等同物限定。

Claims (9)

1.一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，其特征在于，所述方法步骤至少包括：
计算231Pa衰变链的动力学方程；
通过计算231Pa衰变链的动力学方程的解来以建立所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系；
231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的函数需要给出先确定两类参数，一种是衰变常数，另一种是各核素在液闪中的计数效率；
基于测量的总计数数据RT(Δt)与所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度、放射性核素探测效率的函数关系建立的测量方程为：
Figure FDA0003408500360000011
其中，Ai(i≠3)(t)表示231Pa衰变链中第i代核素的活度浓度，A′3、A"3分别表示227Th、223Fr的核素活度浓度，εi(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素在液闪中的计数效率，ε′3、ε"3分别表示227Th、223Fr在液闪中的计数效率，kdt表示死时间修正因子，即活时间与实时间的比，Δt表示设定的测量时间间隔；
基于测量的样品计数和所述放射性核素探测效率计算231Pa核素活度。
2.根据权利要求1所述的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，其特征在于，所述计算231Pa衰变链的动力学方程的方法步骤至少包括：
基于放射性衰变规律得到所述231Pa衰变链的动力学方程为：
对于231Pa：
Figure FDA0003408500360000021
对于227Ac：
Figure FDA0003408500360000022
对于227Th：
Figure FDA0003408500360000023
对于223Fr：
Figure FDA0003408500360000024
对于223Ra：
Figure FDA0003408500360000025
对于219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl：
Figure FDA0003408500360000026
对于207Pb：
Figure FDA0003408500360000027
其中，ρ表示227Th衰变分支的几率,ρ＝98.62％；Ni(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素的原子浓度；N′3,N"3分别表示227Th,223Fr原子浓度；λi(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素的衰变常数；λ′3,λ"3分别表示227Th，223Fr的衰变常数。
3.根据权利要求2所述的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，其特征在于，确定所述231Pa衰变链的动力学方程的解的初始条件为：
设定零时刻231Pa衰变链中所有的子体核素的原子浓度为零，得到
N1(t0)≠0，Ni(t0)＝0(i≠1)。
4.根据权利要求3所述的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，其特征在于，建立所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系的方法包括：
基于Laplace变换确定所述231Pa衰变链的动力学方程的解为：
Figure FDA0003408500360000031
Figure FDA0003408500360000032
Figure FDA0003408500360000033
Figure FDA0003408500360000034
其中，Ni(t)表示231Pa衰变链中第i代核素在t时刻的原子浓度；N′3(t),N"3(t)分别表示227Th,223Fr子体在t时刻的原子浓度，Nk(t)表示231Pa衰变链中第k代核素在t时刻的原子浓度,N1(t0)表示零时刻231Pa的原子浓度，δh＝ηh＝λh(h≠3)；δ3＝λ′3,η3＝λ"3。
5.根据权利要求4所述的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，其特征在于，所述基于测量的总计数数据RT(Δt)建立所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的函数的方法还包括：
基于液闪CIEMAT/NIST效率示踪方法测量确定231Pa、227Ac、227Th、223Fr、223Ra、219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl和207Pb在液闪中的计数效率。
6.根据前述权利要求之一所述的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，其特征在于，所述231Pa核素的原子浓度N1(t0)与活度的函数关系为：
A1(t0)＝λ1·N1(t0)，
其中，A1(t0)表示231Pa的活度浓度，λ1表示231Pa衰变链中第一代核素的衰变常数，N1(t0)表示零时刻231Pa核素的原子浓度。
7.根据权利要求6所述的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数方法，其特征在于，所述零时刻231Pa衰变链中第一代核素的原子浓度N1(t0)确定方法为：
将231Pa、227Th、223Fr的衰变常数与231Pa、227Ac、227Th、223Fr、223Ra、219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl和207Pb在液闪中的计数效率分别代入所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的函数，计算得到231Pa的原子浓度N1(t0)。
8.一种测量231Pa核素活度的液体闪烁计数的装置，其特征在于，所述装置至少包括处理器和液体闪烁分析仪，其中，
所述处理器被配置为：
计算231Pa衰变链的动力学方程；
通过计算231Pa衰变链的动力学方程的解来以建立所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与231Pa原子浓度的关系；
231Pa衰变链中子体核素的原子浓度与放射性核素探测效率的函数需要给出先确定两类参数，一种是衰变常数，另一种是各核素在液闪中的计数效率；
基于测量的总计数数据RT(Δt)与所述231Pa衰变链中子体核素的原子浓度、放射性核素探测效率的函数关系建立的测量方程为：
Figure FDA0003408500360000051
其中，Ai(i≠3)(t)表示231Pa衰变链中第i代核素的活度浓度，A′3、A"3分别表示227Th、223Fr的核素活度浓度，εi(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素在液闪中的计数效率，ε′3、ε"3分别表示227Th、223Fr在液闪中的计数效率，kdt表示死时间修正因子，即活时间与实时间的比，Δt表示设定的测量时间间隔；
基于测量的样品计数和所述放射性核素探测效率计算231Pa核素活度；
所述液体闪烁分析仪配置为：
测量所述总计数数据；
测量所述样品计数和所述放射性核素探测效率。
9.根据权利要求8所述的测量231Pa核素活度的液体闪烁计数的装置，其特征在于，所述处理器计算231Pa衰变链的动力学方程的方式被配置为：
基于放射性衰变规律得到所述231Pa衰变链的动力学方程为：
对于231Pa：
Figure FDA0003408500360000061
对于227Ac：
Figure FDA0003408500360000062
对于227Th：
Figure FDA0003408500360000063
对于223Fr：
Figure FDA0003408500360000064
对于223Ra：
Figure FDA0003408500360000065
对于219Rn，215Po，211Pb，211Bi，207Tl：
Figure FDA0003408500360000066
对于207Pb：
Figure FDA0003408500360000067
其中，ρ表示227Th衰变分支的几率,ρ＝98.62％；Ni(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素的原子浓度；N′3,N"3分别表示227Th,223Fr原子浓度；λi(i≠3)表示231Pa衰变链中第i代核素的衰变常数；λ′3,λ"3分别表示227Th,223Fr的衰变常数。
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