CN111362365A - 一种无动力脱氮除磷原电池及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种无动力脱氮除磷原电池及其制备方法与应用,属于环境工程水处理技术领域。原电池包括疏水层、阴极层和阳极层;所述疏水层涂覆在阴极层的下表面,所述阳极层涂覆在阴极层的上表面;所述阳极层为镁粉和粘合胶的混合物,所述阳极层用于提供镁离子,该镁离子用于与铵根离子和磷酸根离子反应得到磷酸铵镁沉淀。优选地,阴极层为疏水碳布,碳布的厚度约5mm‑200mm,每平方米阳极上含有镁粉2‑10g。本发明中的原电池充分发挥了无动力优势,在疏水层和碳布的作用下,形成了镁空气原电池且具有良好的稳定性,将极大地推进污废水脱氮除磷的发展,并改善生态环境。
Description
技术领域
本发明属于环境工程水处理技术领域,更具体地,涉及一种无动力脱氮除磷原电池及其制备方法与应用。
背景技术
传统脱氮除磷技术(如:A/O、A2/O、氧化沟等生物法,絮凝剂等药剂法,电解法等化学法)因处理速率慢、占地面积大、容易产生二次污染、成本高等问题制约了环保行业尤其是氮磷含量过多的畜禽养殖等行业生态环境的发展。因此,人们开始转向开发一种无动力、低能耗、高效率、简单易操作的脱氧除磷工艺方法。
现有利用电化学鸟粪石结晶沉淀法脱氮除磷技术因其反应时间短、处理速率快、可资源化回收氮磷已逐渐成为当前许多国内外专家学者研究的热点。鸟粪石法氮磷回收技术不仅兼具脱氮除磷功能,回收的鸟粪石还可作为缓释长效肥直接应用于农业生产,可缓解当前磷矿石资源短缺的危机,被认为是一种可部分替代传统生物、化学除磷的经济型技术,具有重要的应用前景。目前已在畜禽养殖行业、磷化工行业、污泥脱水后上清液处理等多种行业领域得到了广泛的应用。
近年来,常用电化学电解法进行鸟粪石结晶沉淀脱氮除磷。电解法是以镁金属板为阳极原电池材料,通过施加一定的电压使镁金属板被电解释放镁离子,与废水中的氮磷反应生成磷酸铵镁(鸟粪石缓释肥)(反应公式如下),从而资源化回收氮磷,达到脱氮除磷的目的。目前,这类电化学电解法在水处理领域被大量关注与研究,其中,在畜禽养殖行业尤其突出,具有氮磷回收显著、鸟粪石时空产率高等优点,但此电解法需要消耗电能,能耗较高且电流必须连续稳定可控。在相关领域行业尤其相对于畜禽养殖行业低收入、高风险的特征,其方法运行成本较高,不利于大规模的推广和应用。
阳极:Mg→Mg2++2e-
阴极:2H2O+2e-→H2↑+2OH-
总反应:Mg2++NH4 ++HnPO4 2-n+6H2O→MgNH4PO4·6H2O↓+nH+
发明内容
本发明解决了现有技术中脱氮除磷方法需要消耗电能导致能耗较大,且电流不能实现连续稳定,本发明提供了一种无动力脱氮除磷原电池及其制备方法与应用,原电池包括疏水层、阴极层和阳极层;疏水层和阳极层分别涂覆在阴极层的上下表面;阳极层为镁粉和粘合胶的混合物,阳极层用于提供镁离子,该镁离子用于与铵根离子和磷酸根离子反应得到磷酸铵镁沉淀。本发明中的原电池用于脱氮除磷无需提供电能,且能高效地除去废水中的铵根离子和磷酸根离子。
根据本发明的第一方面,提供了一种无动力脱氮除磷原电池,包括疏水层、阴极层和阳极层;所述疏水层涂覆在阴极层的下表面,所述阳极层涂覆在阴极层的上表面;所述阳极层为镁粉和粘合胶的混合物,所述阳极层用于提供镁离子,该镁离子用于与待处理体系中的铵根离子和磷酸根离子反应得到磷酸铵镁沉淀。
优选地,所述阴极层为疏水碳布,所述疏水碳布的厚度约5mm-200mm。
优选地,所述疏水层为聚氨酯层,每平方米疏水层上含有聚氨酯2-10g。
优选地,所述粘合胶为聚乙烯醇,每平方米阳极上含有聚乙烯醇2-10g。
优选地,每平方米阳极上含有镁粉2-10g。
优选地,所述聚氨酯的比重为0.5-1.5,粘度为100-1000mPa.s,膨胀率为500-2000%。
按照本发明的另一方面,提供了任一所述的无动力脱氮除磷原电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)将疏水材料加入水中,充分混匀后,涂覆在阴极的一侧表面上,得到疏水层和阴极层的双层结构;
(2)将镁粉与粘合胶进行混合,然后涂覆在步骤(1)中双层结构中阴极的另一侧表面上,即得到无动力脱氮除磷原电池。
优选地,步骤(1)中所述涂覆的次数为3-8次,总涂覆厚度为10mm-50mm;步骤(2)中所述涂覆的次数为5-20次,总涂覆厚度为50mm-100mm;所述镁粉与粘合胶的质量比为1:(1-3)。
按照本发明的另一方面,提供了任一所述的无动力脱氮除磷原电池用于除去污水中铵根离子和磷酸根离子的应用。
优选地,将所述原电池置于含有铵根离子和磷酸根离子的污水中,所述原电池的阳极层上的镁粉发生自腐蚀反应释放镁离子,所述镁离子与污水中的铵根离子和磷酸根离子反应生成磷酸铵镁沉淀,从而除去污水中铵根离子和磷酸根离子。
总体而言,通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比,能够取得下列有益效果:
(1)本发明方法操作方便、制备方法简单且所需成本低;该方法制备的原电池充分发挥了无动力优势,阳极层镁金属粉发生自腐蚀反应释放镁离子;而阴极层碳布处发生析氢反应,且在疏水层和碳布的作用下,增强了镁金属粉作为阳极的氧化性,以及使得整个原电池系统具有良好的氧化还原性和稳定性,将极大地推进污废水脱氮除磷的发展,并改善生态环境。
(2)本发明通过疏水材料的选用,并通过控制其用量、混合比例以及涂覆次数,使疏水性材料与碳布形成更有效的疏水空间,减少了缝隙,并使得涂层表面减少开裂,同时使氧原子不易渗透进入疏水性材料与碳布的空间内部,阻碍了碳布表面的氧化副反应的发生,提高了碳布作为阴极原电池的活性以及稳定性。优选地,疏水材料为聚氨酯,疏水材料聚氨酯的比重为0.5-1.5,粘度为100-1000mPa.s,膨胀率为500-2000%;每平方米疏水层上含有聚氨酯2-10g;镁粉与粘合胶的质量比为1:(1-3);涂覆的次数为5-20次,总涂覆厚度为50mm-100mm,可有助于镁粉与粘合胶的稳定有效的粘连。
(3)本发明的无动力脱氮除磷原电池的粘合胶与镁粉的混合结构,通过控制混合搅拌时间和强度,可充分使两者混匀且有效接触,且通过控制镁粉的纯度及用量,减少了由于镁粉纯度不够(如含钙离子等杂质)导致所得磷酸铵镁纯度不够的这一结果产生,以及可根据污水中所含氮磷的浓度的大小控制镁粉的用量,从而通过以上可有助于增强镁粉作为阳极原电池的活性、稳定性以及可灵活操作等。
(4)本发明的无动力脱氮除磷原电池的粘合胶层与镁粉的混合物,通过控制一定的涂覆厚度和涂覆次数,涂覆的次数为5-20次,总涂覆厚度为50mm-100mm,均匀涂覆在基底疏水层和碳布层双层结构上。阳极层发生氧化反应提供生成磷酸铵镁所需的镁离子,阴极层处同时由于水发生还原反应析氢,并通过疏水层作用形成了有效的疏水空间,使得各原电池层在各自空间区域内发挥优势,且各层结构互相协同配合,最终使得该脱氮除磷原电池性能优异,稳定可靠。
(5)本发明所述的无动力脱氮除磷原电池中的疏水性材料与粘合胶均为比较常见且价格低廉的材料,且无需使用电流消耗电能,从而使该种制备方法费用低廉且适用范围广。
(6)本发明中的无动力脱氮除磷原电池,制备工艺简单,操作方便,成本低廉;这种工艺制备方法充分发挥了镁粉作为阳极和阴极(如碳布)的无动力性,且具有良好的稳定性。本发明适用于磷化工行业、畜禽养殖行业、工业废水处理以及污泥脱水后上清液处理等行业领域,具有很好的应用前景。
附图说明
图1为本发明一种无动力脱氮除磷原电池的示意图,图中:1-阳极层,2-阴极层,3-疏水层。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。此外,下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明一种无动力脱氮除磷原电池制备方法,包括以下步骤:
(1)将基底疏水层聚氨酯原料单液,与水以体积比(4-10):2,优选地为8:2的比例均匀混合后,形成基底疏水层;所述聚氨酯原料的比重为0.5-1.5,粘度为100-1000mPa.s,膨胀率为500-2000%;
(2)将步骤(1)形成的基底疏水层均匀涂覆在碳布上,所述涂覆过程重复3-8次,每涂覆一次的厚度约为10-50mm,且待8-10分钟发泡完成,3-7小时硬化后,再进行第二次涂覆,依次同类进行,至到涂覆8次后完成;从而得到所述的基底疏水层和碳布层结合一起的双层结构;
(3)将镁粉与PVA粘合胶以质量比为1:(1-3)的比例混合,镁粉倒入PVA粘合胶中,镁粉的镁金属纯度为99%,充分手动或以每分钟100-200rpm的搅拌强度机械搅拌5-10min,形成粘合胶与镁粉的混合物;
(4)将步骤(3)所述的粘合胶与镁粉的混合物均匀涂覆在步骤(2)所述的基底疏水层和碳布层双层结构的碳布表面,涂覆过程重复5-20次,厚度为50-100mm。
实施例1
一种无动力脱氮除磷原电池,包括疏水层、阴极层和阳极层;所述疏水层涂覆在阴极层的下表面,所述阳极层涂覆在阴极层的上表面;所述阳极层为镁粉和粘合胶的混合物,所述阳极层用于提供镁离子,该镁离子用于与铵根离子和磷酸根离子反应得到磷酸铵镁沉淀。
所述阴极层为疏水碳布,所述碳布的厚度约5mm。
所述疏水层为聚氨酯层,每平方米疏水层上含有聚氨酯2g。
所述粘合胶为聚乙烯醇,每平方米阳极上含有聚乙烯醇2g,每平方米阳极上含有镁粉2g。
实施例2
一种无动力脱氮除磷原电池,包括疏水层、阴极层和阳极层;所述疏水层涂覆在阴极层的下表面,所述阳极层涂覆在阴极层的上表面;所述阳极层为镁粉和粘合胶的混合物,所述阳极层用于提供镁离子,该镁离子用于与铵根离子和磷酸根离子反应得到磷酸铵镁沉淀。
所述阴极层为疏水碳布,所述碳布的厚度约100mm。
所述疏水层为聚氨酯层,每平方米疏水层上含有聚氨酯5g。
所述粘合胶为聚乙烯醇,每平方米阳极上含有聚乙烯醇5g。每平方米阳极上含有镁粉5g。
实施例3
一种无动力脱氮除磷原电池,包括疏水层、阴极层和阳极层;所述疏水层涂覆在阴极层的下表面,所述阳极层涂覆在阴极层的上表面;所述阳极层为镁粉和粘合胶的混合物,所述阳极层用于提供镁离子,该镁离子用于与铵根离子和磷酸根离子反应得到磷酸铵镁沉淀。
所述阴极层为疏水碳布,所述碳布的厚度约200mm。
所述疏水层为聚氨酯层,每平方米疏水层上含有聚氨酯10g。
所述粘合胶为聚乙烯醇,每平方米阳极上含有聚乙烯醇5g。每平方米阳极上含有镁粉5g。
实施例4
本实施例处理的畜禽养殖废水采集于湖北省京山市某养猪厂,该养猪厂采用AO环保工艺对畜禽养殖废水进行处理,处理水样取自该环保工艺的厌氧池出水,水质特点为NH4 +浓度为289.4mg/L,PO4 3-浓度为147.4mg/L,总磷为191.3mg/L。该水样取回后通过滤纸过滤后取上清液10L作为待处理原液。而本发明提供的无动力脱氮除磷原电池(如图1所示),该工艺自下而上依次包括基底疏水层、阴极层碳布、阳极层镁粉和粘合胶的混合物。基底疏水层为聚氨酯疏水性材料且每平方米含量为4g;阴极层碳布为厚度约100mm的疏水性碳布;阳极层中的粘合胶为分子量为146000-3000的聚乙烯醇PVA且每平方米含量为4g,镁粉为纯度为99%的镁金属粉末且每平方米含量为4g。将体积10L的待处理原液采用本工艺制备得到的脱氮除磷方法进行处理,直接将制备好的原电池置于原液中,无须通电,阳极层镁粉会发生自腐蚀反应被氧化释放镁离子,与废水中的氨氮和磷酸根离子反应生成磷酸铵镁沉淀,而阴极层发生析氢反应,pH值逐渐上升。通过反应60min后,对水样进行检测,最终测得NH4 +浓度为59.6mg/L,PO4 3-浓度为5.6mg/L,总磷为6.9mg/L,磷酸盐回收率为96%。达到畜禽养殖业污染物排放标准(GB18596-2001)中要求的氨氮允许日均排放浓度为80mg/L,总磷日均排放浓度为8mg/L。
实施例5
本实施实例处理的畜禽养殖废水采集于湖北省京山市某养猪厂,该养猪厂采用AO环保工艺对畜禽养殖废水进行处理,处理水样取自该环保工艺的厌氧池出水,水质特点为NH4 +浓度为256.6mg/L,PO4 3-浓度为128.5mg/L,总磷为171.7mg/L。该水样取回后通过滤纸过滤后取上清液10L作为待处理原液。而本发明提供的无动力脱氮除磷工艺制备方法(如图1所示),该工艺自下而上依次包括基底疏水层、阴极层碳布、阳极层镁粉和粘合胶的混合物。基底疏水层为聚氨酯疏水性材料且每平方米含量为6g;阴极层碳布为厚度约120mm的疏水性碳布;阳极层中的粘合胶为分子量为146000-3000的聚乙烯醇PVA且每平方米含量为6g,镁粉为纯度为99%的镁金属粉末且每平方米含量为6g。将体积10L的待处理原液采用本工艺制备得到的脱氮除磷方法进行处理,直接将制备好的原电池置于原液中,无须通电,阳极层镁粉会发生自腐蚀反应被氧化释放镁离子,与废水中的氨氮和磷酸根离子反应生成磷酸铵镁沉淀,而阴极层发生析氢反应,pH值逐渐上升。通过反应60min后,对水样进行检测,最终测得NH4 +浓度为44.6mg/L,PO4 3-浓度为3.8mg/L,总磷为5.7mg/L,磷酸盐回收率为97%。达到畜禽养殖业污染物排放标准(GB18596-2001)中要求的氨氮允许日均排放浓度为80mg/L,总磷日均排放浓度为8mg/L。
实施例6
本实施实例处理的畜禽养殖废水采集于湖北省京山市某养猪厂,该养猪厂采用AO环保工艺对畜禽养殖废水进行处理,处理水样取自该环保工艺的厌氧池出水,水质特点为NH4 +浓度为241.3mg/L,PO4 3-浓度为111.6mg/L,总磷为154.3mg/L。该水样取回后通过滤纸过滤后取上清液10L作为待处理原液。而本发明提供的无动力脱氮除磷工艺制备方法(如图1所示),该工艺自下而上依次包括基底疏水层、阴极层碳布、阳极层镁粉和粘合胶的混合物。基底疏水层为聚氨酯疏水性材料且每平方米含量为8g;阴极层碳布为厚度约160mm的疏水性碳布;阳极层中的粘合胶为分子量为146000-3000的聚乙烯醇PVA且每平方米含量为8g,镁粉为纯度为99%的镁金属粉末且每平方米含量为8g。将体积10L的待处理原液采用本工艺制备得到的脱氮除磷方法进行处理,直接将制备好的原电池置于原液中,无须通电,阳极层镁粉会发生自腐蚀反应被氧化释放镁离子,与废水中的氨氮和磷酸根离子反应生成磷酸铵镁沉淀,而阴极层发生析氢反应,pH值逐渐上升。通过反应60min后,对水样进行检测,最终测得NH4 +浓度为41.3mg/L,PO4 3-浓度为2.3mg/L,总磷为4.5mg/L,磷酸盐回收率为98%。达到畜禽养殖业污染物排放标准(GB18596-2001)中要求的氨氮允许日均排放浓度为80mg/L,总磷日均排放浓度为8mg/L。
实施例7
本实施实例处理的畜禽养殖废水采集于湖北省京山市某养猪厂,该养猪厂采用AO环保工艺对畜禽养殖废水进行处理,处理水样取自该环保工艺的厌氧池出水,水质特点为NH4 +浓度为336.4mg/L,PO4 3-浓度为232.8mg/L,总磷为288.4mg/L。该水样取回后通过滤纸过滤后取上清液10L作为待处理原液。而本发明提供的无动力脱氮除磷工艺制备方法(如图1所示),该工艺自下而上依次包括基底疏水层、阴极层碳布、阳极层镁粉和粘合胶的混合物。基底疏水层为聚氨酯疏水性材料且每平方米含量为10g;阴极层碳布为厚度约200mm的疏水性碳布;阳极层中的粘合胶为分子量为146000-3000的聚乙烯醇PVA且每平方米含量为10g,镁粉为纯度为99%的镁金属粉末且每平方米含量为10g。将体积10L的待处理原液采用本工艺制备得到的脱氮除磷方法进行处理,直接将制备好的原电池置于原液中,无须通电,阳极层镁粉会发生自腐蚀反应被氧化释放镁离子,与废水中的氨氮和磷酸根离子反应生成磷酸铵镁沉淀,而阴极层发生析氢反应,pH值逐渐上升。通过反应60min后,对水样进行检测,最终测得NH4 +浓度为53.3mg/L,PO4 3-浓度为2.4mg/L,总磷为5.1mg/L,磷酸盐回收率为99%。达到畜禽养殖业污染物排放标准(GB18596-2001)中要求的氨氮允许日均排放浓度为80mg/L,总磷日均排放浓度为8mg/L。
本领域的技术人员容易理解,以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种无动力脱氮除磷原电池,其特征在于,包括疏水层、阴极层和阳极层;所述疏水层涂覆在阴极层的下表面,所述阳极层涂覆在阴极层的上表面;所述阳极层为镁粉和粘合胶的混合物,所述阳极层用于提供镁离子,该镁离子用于与待处理体系中的铵根离子和磷酸根离子反应得到磷酸铵镁沉淀。
2.如权利要求1所述的无动力脱氮除磷原电池,其特征在于,所述阴极层为疏水碳布,所述疏水碳布的厚度约5mm-200mm。
3.如权利要求1所述的无动力脱氮除磷原电池,其特征在于,所述疏水层为聚氨酯层,每平方米疏水层上含有聚氨酯2-10g。
4.如权利要求1所述的无动力脱氮除磷原电池,其特征在于,所述粘合胶为聚乙烯醇,每平方米阳极上含有聚乙烯醇2-10g。
5.如权利要求1所述的无动力脱氮除磷原电池,其特征在于,每平方米阳极上含有镁粉2-10g。
6.如权利要求3所述的无动力脱氮除磷原电池,其特征在于,所述聚氨酯的比重为0.5-1.5,粘度为100-1000mPa.s,膨胀率为500-2000%。
7.如权利要求1-6任一所述的无动力脱氮除磷原电池的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)将疏水材料加入水中,充分混匀后,涂覆在阴极的一侧表面上,得到疏水层和阴极层的双层结构;
(2)将镁粉与粘合胶进行混合,然后涂覆在步骤(1)中双层结构中阴极的另一侧表面上,即得到无动力脱氮除磷原电池。
8.如权利要求7所述的无动力脱氮除磷原电池的制备方法,其特征在于,步骤(1)中所述涂覆的次数为3-8次,总涂覆厚度为10mm-50mm;步骤(2)中所述涂覆的次数为5-20次,总涂覆厚度为50mm-100mm;所述镁粉与粘合胶的质量比为1:(1-3)。
9.如权利要求1-6任一所述的无动力脱氮除磷原电池用于除去污水中铵根离子和磷酸根离子的应用。
10.如权利要求9所述的应用,其特征在于,将所述原电池置于含有铵根离子和磷酸根离子的污水中,所述原电池的阳极层上的镁粉发生自腐蚀反应释放镁离子,所述镁离子与污水中的铵根离子和磷酸根离子反应生成磷酸铵镁沉淀,从而除去污水中铵根离子和磷酸根离子。
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