CN116177716A - 一种微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置与方法 - Google Patents

一种微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置与方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于污水处理与资源化领域，具体涉及一种微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置与方法，本发明中微生物燃料电池阴极原位生成过氧化氢，二价铁离子与过氧化氢发生芬顿反应使污水中四环素高效降解，同时阴极产生的电子使三价铁离子还原生成二价铁离子，进而促进铁的循环利用，避免持续添加硫酸亚铁，同时达到提高污染物降解效率和降低药品成本的效果。

Description

一种微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验 装置与方法
技术领域
本发明于污水处理与资源化领域，具体涉及一种微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置与方法。
背景技术
四环素作为一种抗生素，被广泛用于人类医药和畜禽养殖，然而75％以上的四环素以活性形式随尿液、粪便等排出体外。四环素排入到环境后，因其杀菌性和抑菌性，对环境生物具有毒害作用，并且会诱导环境中抗性基因的增殖。然而四环素难以生物降解，传统的活性污泥法对四环素的主要去除方式是吸附，去除率从负数到百分之百来回波动极其不稳定，而传统的厌氧消化法对四环素的去除率则仅有百分之十五，都不能对四环素有很好的去除作用。
高级氧化技术在污水处理方面有着广泛的应用，芬顿反应由于其出色的有机物降解能力在处理四环素污水方面效果突出。芬顿反应中，过氧化氢与二价铁离子反应生成羟基自由基，羟基自由基具有极强的氧化性，可以使有机物降解矿化。但目前而言，芬顿反应仍有一些不足之处，需要多次添加过氧化氢和硫酸亚铁，造成了药物与人力的浪费。
微生物燃料电池(MFC)在处理废料的同时，可以将污水中的生物质能转化为电能，从而减少了能量浪费，是一种具有发展潜力的污水处理技术，MFC阳极氧化有机物产生电子，并通过外电路将电子传递到阴极，阴极发生电子还原反应生成水或过氧化氢。MFC的阴极电子还原特性和过氧化氢原位生成能力，可以弥补芬顿反应的不足，因此本发明提出一种微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置与方法，用于四环素废水处理。
发明内容
针对四环素生物处理去除率低和高级氧化处理成本高的缺陷，本发明提供了一种微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置与方法。
本发明所述的微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置分为阳极室和阴极室，两者用质子交换膜隔开，同时阳极和阴极通过导线连接，
导线上置有250Ω负载形成电流回路。
所述装置中阳极室和阴极室为一侧中心有开口的方形玻璃瓶，开口连有玻璃通道(直径约为30mm)，玻璃瓶有效体积为300mL。
所述装置中阳极由5条多孔碳毡条(每条1.27cm×1.5cm×6.5cm；AlfaAesar)连接到不锈钢棒上，并垂直放置在阳极室的中心。
所述装置中阴极由5条多孔碳毡条制成(每条1.27cm×1.5cm×6.5cm；AlfaAesar)连接到不锈钢棒上，并垂直放置在阴极室的中心。
所述装置中阳极室和阴极室各设有一个参比电极Ag/AgCl参比电极(0.199V SHE；BASi)，邻近阳极或阴极放置。
所述装置中阳极室和阴极室的玻璃通道对齐并用Nafion117质子交换膜(IonPower)隔开，使用不锈钢玻璃卡槽夹紧。
所述装置在使用时，阳极盛有250mL阳极液，阳极液(1L)成分为0.31g NH4Cl、0.13g KCl、2.45gNaH2PO4·H2O、4.58gNa2HPO4、12.5mL微量金属溶液、2.5mL维生素溶液和1g乙酸钠。
所述阳极液中微量金属溶液(1L)成分为1.5g川氨三乙酸、3g MgSO4·7H2O、0.5gMnSO4·H2O、1g NaCl、0.1g FeSO4·7H2O、0.1g CoCl2·6H2O、0.1g CaCl2、0.1g ZnSO4·7H2O、0.01g CuSO4·5H2O、0.01g AlK(SO4)2·12H2O和0.01g Na2MoO4·2H2O。
所述阳极液中维生素溶液(1L)成分为0.01g叶酸、0.05g盐酸吡哆醇、0.025g核黄素、0.01g维生素H、0.025g硫胺素、0.025g烟酸、0.025g泛酸钙、0.0005g维生素b12、0.025g对氨基苯甲酸、0.025g硫辛酸。
所述装置在使用时，阴极盛有250mL阴极液，阴极液(1L)成分为100mMNa2SO4、1mgFeSO4和一定含量的四环素，用硫酸溶液调节使阴极液PH为3。
所述装置在使用时，阴极室不断曝入经预湿处理后的空气，以提供足够的溶解氧(DO 8.4mg/L)作为电子受体。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果：
本发明专利将微生物燃料电池与电芬顿系统进行耦合，使微生物燃料电池的阴极发生芬顿反应，更加有效的利用了微生物燃料电池所产生的电能，并且不需要人为多次添加硫酸亚铁和过氧化氢，减少了人力和药品成本。
附图说明:
图1是本发明提出的微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置结构示意图。
图2是四环素降解途径；
图3是本发明实施例的微生物燃料电池耦合电芬顿系统对不同浓度的四环素的去除效果图。
具体实施方式
为了使本发明技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明所述的微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置分为阳极室和阴极室，两者用质子交换膜隔开，同时阳极和阴极通过导线连接，导线上置有250Ω负载形成电流回路。
所述装置中阳极室和阴极室为一侧中心有开口的方形玻璃瓶，开口连有玻璃通道(直径约为30mm)，玻璃瓶有效体积为300mL。
所述装置中阳极由5条多孔碳毡条(每条1.27cm×1.5cm×6.5cm；AlfaAesar)连接到不锈钢棒上，并垂直放置在阳极室的中心。
所述装置中阴极由5条多孔碳毡条制成(每条1.27cm×1.5cm×6.5cm；AlfaAesar)连接到不锈钢棒上，并垂直放置在阴极室的中心。
所述装置中阳极室和阴极室各设有一个参比电极Ag/AgCl参比电极(0.199V SHE；BASi)，邻近阳极或阴极放置。
所述装置中阳极室和阴极室的玻璃通道对齐并用Nafion 117质子交换膜(IonPower)隔开，使用不锈钢玻璃卡槽夹紧。
所述装置在使用时，阳极盛有250mL阳极液，阳极液(1L)成分为0.31g NH4Cl、0.13g KCl、2.45gNaH2PO4·H2O、4.58gNa2HPO4、12.5mL微量金属溶液、2.5mL维生素溶液和1g乙酸钠。
所述阳极液中微量金属溶液(1L)成分为1.5g川氨三乙酸、3g MgSO4·7H2O、0.5gMnSO4·H2O、1g NaCl、0.1g FeSO4·7H2O、0.1g CoCl2·6H2O、0.1g CaCl2、0.1g ZnSO4·7H2O、0.01g CuSO4·5H2O、0.01g AlK(SO4)2·12H2O和0.01g Na2MoO4·2H2O。
所述阳极液中维生素溶液(1L)成分为0.01g叶酸、0.05g盐酸吡哆醇、0.025g核黄素、0.01g维生素H、0.025g硫胺素、0.025g烟酸、0.025g泛酸钙、0.0005g维生素b12、0.025g对氨基苯甲酸、0.025g硫辛酸。
所述装置在使用时，阴极盛有250mL阴极液，阴极液(1L)成分为100mmol Na2SO4、1mg FeSO4和一定含量的四环素，用硫酸溶液调节使阴极液PH为3。
所述装置在使用时，阴极室不断曝入经预湿处理后的空气，以提供足够的溶解氧(DO 8.4mg/L)作为电子受体。
本发明提供的一种微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置，其运行方法为：向微生物燃料电池阳极室加入阳极液，当乙酸钠耗尽时，微生物燃料电池输出电压下降，需要一周更换一次阳极液；向微生物燃料电池阴极室加入阴极液以及四环素使用液，使四环素初始浓度分别为10、20、30和40mg/L。在运行过程中，阳极和阴极发生以下一系列反应：
阳极：CH3COOH+2H20→2CO2+8e-+8H+ (1)
阴极：O2+2e-+2H+→H2O2 (2)
芬顿反应：Fe2++H2O2+H+→Fe3++H2O+.OH (3)
铁离子反应：Fe3++e-→Fe2+ (4)
四环素反应：TC+.OH→TC降解产物 (5)
所述装置促进了过氧化氢的原位生成、Fe2+的再生、芬顿反应持续进行，及四环素降解。
四环素可能的降解转化途径如图2所示。径羟基自由基可以与富电的四环素发生反应，潜在的羟基化反应位点包括C＝C双键(C2＝C3,C11a＝C12)和酚醛结构(D环)。因此，质荷比m/z为461的产物在C2、C7或C11a处分别有三种可能的羟基化结构。在C2和C11a加两个羟基得到质荷比m/z为477。羟基化的四环素进一步发生双电子转移氧化，生成相应的质荷比m/z为459的醌类产物。质荷比为m/z459的产物也可以由产物(m/z477)在C6上脱水生成。由于N-C键能低，C4上可以发生n-去甲基化。质荷比m/z为419的产物是通过N-去甲基化和在羰基上加一个氢生成的。C3上羟基的丢失导致产物m/z429和m/z417的生成。产物m/z227和m/z114是由B-D环的裂解和其他官能团的丢失形成的。其中一些中间体会进一步转化成CO2、H2O和NH4 +。
图3中给出了四环素在阴极室中的浓度变化，在本发明装置中，四环素被快速去除，8h的四环素去除率超过99％，矿化程度超过43.8％，且四环素的去除过程符合伪一级动力学，当四环素初始浓度为10，20，30，和40mg/L时，表观速率常数k(h-1)值分别为1.50±0.05，1.01±0.02，0.73±0.02和0.54±0.01h-1。而在开路条件下，阴极碳毡对四环素的吸附是主要的去除过程，8h四环素的去除率仅为51.1％。
以上数据表明，本发明所涉及的微生物燃料电池阴极电芬顿反应处理四环素废水的实验装置与方法，拥有高效的四环素去除和矿化表现，可以作为一种可靠的四环素废水处理方法。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本实用新型，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.本发明所述的微生物燃料电池耦合电芬顿系统的污水处理装置分为阳极室和阴极室，两者用质子交换膜隔开，同时阳极和阴极通过导线连接，导线上置有有250Ω负载形成电流回路。
所述装置中阳极室和阴极室为一侧中心有开口的方形玻璃瓶，开口连有玻璃通道(直径约为30mm)，玻璃瓶工作体积250mL。
2.如权利要求书1所述的污水处理装置，其特征在于所述装置中阳极由5条多孔碳毡条(每条1.27cm×1.5cm×6.5cm；AlfaAesar)连接到不锈钢棒上，并垂直放置在阳极室的中心。
3.如权利要求书1所述的污水处理装置，其特征在于，所述装置中阴极由5条多孔碳毡条制成(每条1.27cm×1.5cm×6.5cm；AlfaAesar)连接到不锈钢棒上，并垂直放置在阴极室的中心。
4.如权利要求书1所述的污水处理装置，其特征在于，所述装置中阳极室和阴极室各设有一个参比电极Ag/AgCl参比电极(0.199VSHE；BASi)，邻近阳极或阴极放置。
5.如权利要求书1所述的污水处理装置，其特征在于，所述装置中阳极室和阴极室的玻璃通道对齐并用Nafion117质子交换膜(IonPower)隔开，使用不锈钢玻璃卡槽夹紧。
6.如权利要求书1所述的污水处理装置，其特征在于，所述装置中阳极液(1L)含有0.31gNH4Cl、0.13gKCl、2.45gNaH2PO4·H2O、4.58gNa2HPO4、12.5mL微量金属溶液、2.5mL维生素溶液和1g乙酸钠。
7.如权利要求书1所述的污水处理装置，其特征在于，所述阳极液中微量金属溶液成分为1.5g/L川氨三乙酸、3g/LMgSO4·7H2O、0.5g/LMnSO4·H2O、1g/LNaCl、0.1g/LFeSO4·7H2O、0.1g/LCoCl2·6H2O、0.1g/LCaCl2、0.1g/LZnSO4·7H2O、0.01g/LCuSO4·5H2O、0.01g/LAlK(SO4)2·12H2O、0.01g/LNa2MoO4·2H2O。
8.如权利要求书1所述的污水处理装置，其特征在于，所述阳极液中维生素溶液成分为0.01g/L叶酸、0.05g/L盐酸吡哆醇、0.025g/L核黄素、0.01g/L维生素H、0.025g/L硫胺素、0.025g/L烟酸、0.025g/L泛酸钙、0.0005g/L维生素b12、0.025g/L对氨基苯甲酸、0.025g/L硫辛酸。
9.如权利要求书1所述的污水处理装置，其特征在于，所述装置中阴极液为100mMNa2SO4溶液，1mg/LFeSO4，用1M硫酸溶液调节使其PH＝3。
10.如权利要求书1所述的污水处理装置，其特征在于，所述装置中，阴极室不断曝入经预湿处理后的空气，以提供足够的溶解氧(DO8.4mg/L)作为电子受体。
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