CN111342141A - 柔性集合式全固态薄膜电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种柔性集合式全固态薄膜电池和一种柔性集合式全固态薄膜电池制备方法，其中，柔性集合式全固态薄膜电池包括：基底；多个全固态薄膜电池单体，分别沉积于基底切割划分的多个基底片上；柔性层，沉积于多个全固态薄膜电池单体的顶部，多个全固态薄膜电池单体固定于柔性层上，形成阵列排布的整体结构，多个全固态薄膜电池单体之间通过嵌入柔性层的薄膜式导线连接。通过本发明的技术方案，克服了大面积基底及薄膜电池的脆性特点，能够适用于可穿戴设备对于电池的可弯曲需求，在应用于可穿戴设备时，能够随着身体运动而自由改变形状，一个柔性集合式全固态薄膜电池里含有多个全固态薄膜电池单体，可以根据实际情况来调整电池的容量。
Description
技术领域
本发明涉及固态电池技术领域，具体而言，涉及一种柔性集合式全固态薄膜电池和一种柔性集合式全固态薄膜电池制备方法。
背景技术
全固态薄膜电池是一种全固态电池，厚度一般只有几微米。与传统锂电池相比，具有超强循环寿命、极低自放电率、极高放电倍率、较高能量密度、无线充电等优势，使其成为业界公认的最具有应用潜力和产业化前景的技术。
可穿戴设备要求供能装置具有高容量，并且随着身体各部分的运动而具备可弯曲的特点。然而，现有技术中全固态薄膜电池主要沉积在陶瓷、玻璃、云母等基底上，这类基底最大的特点就是脆性大，难以弯曲，同时由于全固态薄膜电池的内部结构主要是无机非金属薄膜该种材料也具有极强的脆性，这种缺点极大地限制了该类产品在可穿戴设备上的应用。
因此，如何在提高电池容量满足高容量的同时实现电池的可弯曲适应于可穿戴设备应用成为亟待解决的技术问题。
发明内容
本发明旨在至少解决现有技术或相关技术中存在的技术问题之一。
为此，本发明的目的在于提供一种柔性集合式全固态薄膜电池和一种柔性集合式全固态薄膜电池制备方法，通过增加柔性层封装克服现有全固态薄膜电池的脆性问题，利用多电池模块集成提高电池容量来满足可穿戴设备对电源的需求。
为了实现上述目的，本发明的技术方案提供了一种柔性集合式全固态薄膜电池，包括：基底；多个全固态薄膜电池单体，分别沉积于基底切割划分的多个基底片上；柔性层，沉积于多个全固态薄膜电池单体的顶部，多个全固态薄膜电池单体固定于柔性层上，形成阵列排布的整体结构，多个全固态薄膜电池单体之间通过嵌入柔性层的薄膜式导线连接。
本方案中，柔性层可以覆盖全固态薄膜电池电芯的全部，包括顶面和全部侧面并延伸到基底上，基底和柔性层组成封装结构，基底切割划分为多个基底片，既不影响封装结构的密闭性，而且整个全固态薄膜电池形成了基底侧不相连接而顶侧连为一体的可折叠或半折叠结构，能够适用于可穿戴设备对于电池的可弯曲需求，同时一个柔性集合式全固态薄膜电池里含有多个全固态薄膜电池单体，有效提高了电池容量，能够适用于可穿戴设备对于电池的高容量需求，本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池以全固态薄膜电池单体作为小单元，这些全固态薄膜电池单体通过柔性层形成阵列排布的整体结构，克服了大面积全固态薄膜电池基底及电解质等的脆性特点，在应用于可穿戴设备时能够随身体运动而自由改变形状。由于增加了柔性层，一个柔性集合式全固态薄膜电池里含有多个全固态薄膜电池单体，可以根据实际情况来调整本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池的容量，以满足不同可穿戴设备对于电源容量的需求。
薄膜式导线能实现全固态薄膜电池单体的连接，可以为并联、串联或者混联，根据实际需求进行选择设置，薄膜式导线的布局根据柔性集合式全固态薄膜电池输出电压或容量需求来确定，导线的材料可以为Cu、Ag、Al、Au、Ni及其合金，具有一定柔性。
优选地，全固态薄膜电池单体与基底片一一对应。
本方案中，全固态薄膜电池单体与基底片一一对应，基地片在一定程度上能够自由活动，一定程度上克服了大面积全固态薄膜电池基底及电解质等的脆性特点，在一定程度上能够折叠或半折叠自由改变形状。
基底片可以是正方形方格状，在基底上沉积n个全固态薄膜电池单体，利用激光刻蚀技术在基底上划刻n个正方形方格，每个方格内有1个全固态薄膜电池单体。
优选地，全固态薄膜电池单体的个数大于基底片的个数，全固态薄膜电池单体与基底片的对应方式为多对一。
本方案中，全固态薄膜电池单体与基底片的对应方式为多对一，也即可以根据实际需求来切割划分基底片，在克服了大面积全固态薄膜电池基底及电解质等的脆性特点的同时，提高了柔性集合式全固态薄膜电池的适用范围。
在基底上沉积n个全固态薄膜电池单体，根据实际需要利用激光刻蚀技术在基底上划刻分成多个基底片，基底片内可以有1个全固态薄膜电池单体也可以有多个全固态薄膜电池单体。
优选地，全固态薄膜电池单体包括：阴极集流体层和阳极集流体层，间隔沉积于基底片上，阴极集流体层和阳极集流体层相对；阴极层，覆盖于阴极集流体层靠近阳极的部分区域上方，阴极层与阳极集流体层相隔离；电解质层，设置于阴极层上，电解质层的两端分别延伸至所阴极集流体层与阴极层边界位置上方以及阳极集流体层与阴极层、阴极集流体层之间的隔离位置处，电解质层的表面积大于阴极层的表面积；阳极层，设置于电解质层上，且与阳极集流体层搭接。
本方案中，阴极集流体层、阳极集流体层、阴极层、电解质层、阳极层组成全固态薄膜电池单体，全固态薄膜电池单体的体积较小，电池容量较高，具有较高能量密度，电解质层的表面积大于阴极层的表面积，减少了电极短路的风险。
优选地，基底为绝缘层，基底以云母、玻璃、陶瓷、聚氨酯、硅基材料、PET、PI、SiO2、MgO、SrTiO3、NdGaO3中的一种或两种作为主要材料。
本方案中，基底以云母、玻璃、陶瓷、聚氨酯、硅基材料、PET、PI、SiO2、MgO、SrTiO3、NdGaO3中的一种或两种作为主要材料，绝缘性较好，密闭性较强。
优选地，阴极集流体层和阳极集流体层为Cu、Ag、Al、Au、Ni、Cr、Pt、Ti中的一种或多种，阴极集流体层的厚度为50nm～105μm，阳极集流体层的厚度为100nm～200μm；电解质层为LiPOxNy、Li7La3Zr2O12、LiBO3、LiPO4、Li3OX中的一种或多种，电解质层由1～50层电解质薄膜组成，单层电解质薄膜的厚度为25nm～200nm；阳极层为锂金属合金、LiFePO4、LiCoO2、LiNiO5MnO4、TiS2、WO3、MoO3、V2O5、LiMn2O4中的一种或两种，阳极层的厚度为25nm～250μm；阴极层为Li、LiAl、LiCoOx、TiO2、Si、Sn、Li2SiS3、Si37C63、SiCu、Li4Ti5O12、SnO、SnO2、Sn3N4、Co3O4一种或两种，阴极层厚度为25nm～250μm。
本方案中，阴极集流体层、阳极集流体层、电解质层、阳极层和阴极层的厚度设置合理，材料选择范围较广，有利于实现全固态薄膜电池单体的小体积、高容量和高容量密度等性能。
阳极层的材料可以是锂金属合金及氧化物、金属硫化物或钒氧化物，其中，采用锂金属合金效果更佳。更佳地，阴极集流体层材料为Cu，阳极集流体层材料为Al。
优选地，全固态薄膜电池单体的厚度为250nm～615μm，柔性集合式全固态薄膜电池的厚度为2μm～700μm。
全固态薄膜电池单体的厚度以及全固态薄膜电池单体内每种薄膜的厚度可以根据需要设定。
优选地，柔性层为聚四氟乙烯、环氧树脂、聚异丁烯、丙烯酸酯、聚异丁烯、聚氨酯中的任意一种，柔性层的厚度为500nm～30μm。
本方案中，以聚四氟乙烯、环氧树脂、聚异丁烯、丙烯酸酯、聚异丁烯、聚氨酯中的任意一种作为柔性层，使得本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池具有柔性，柔性层是附着在电池侧面及顶面的封装层，对电池起到阻挡和保护作用，柔性层可以覆盖电池电芯的全部地方，包括电池的顶面和全部侧面，并延伸到基底上，这样基底和柔性层就组成了对全固态薄膜电池单体的封装结构，密闭性较好，能够对水蒸气、氧气进行隔绝，而且有利于形成基底侧不相连接而顶侧连为一体的可折叠或半折叠结构。柔性层的厚度为500nm～30μm，一方面可以保障柔性集合式全固态薄膜电池的柔性，另一方面，减少对柔性集合式全固态薄膜电池的体积占用，柔性层具体厚度可以根据柔性集合式全固态薄膜电池使用环境的不同而进行调整。
柔性层对水蒸气传输速率小于10-5gm-2d-1，基底对水蒸气传输速率不大于10-3gm- 2d-1。
本发明的技术方案还提供了一种柔性集合式全固态薄膜电池制备方法，包括：采用等离子蚀刻法或高温热处理法或湿化学清洗法清洁基底；采用真空蒸镀法或原子层沉积法或化学气相沉积法或等离子体沉积法或等离子体增强化学气相沉积法在基底上指定区域沉积制备阴极集流体薄膜；采用平板印刷法或射频溅射法在阴极集流体层上指定区域制备阴极薄膜；退火处理生成晶体结构，得到阴极集流体层和阴极层；采用磁控溅射沉积法或真空蒸镀法或PECVD法在阴极层上制备电解质薄膜，电解质层的表面积大于阴极层的表面积；采用原子层沉积法或化学气相沉积法或等离子体沉积法或等离子体增强化学气相沉积法在基底上指定区域沉积制备阳极集流体薄膜；采用平板印刷法或射频溅射法在电解质层上制备阳极薄膜；退火处理生成晶体结构，得到电解质层、阳极集流体层和阳极层，阳极层远离阴极集流体层的一端部分向外延伸与下方的阳极集流体层搭接，从而生成多个全固态薄膜电池单体；采用电路印刷技术按照指定线路印刷薄膜式导线连接全固态薄膜电池单体；采用旋涂法或浸涂法或喷涂法在沉积有全固态薄膜电池单体的一面覆盖柔性层，柔性层和基底共同组成电池封装结构，薄膜式导线嵌入到柔性层中；采用激光切割法以全固态薄膜电池单体为单元切割划分基底为多个基底片形成可折叠结构，其中，在薄膜制备过程中，使用掩盖罩模具定型，每沉积制备一层薄膜用一个掩盖罩模具，以保证薄膜沉积制备于指定区域，薄膜包括阴极集流体薄膜、阴极薄膜、电解质薄膜、阳极集流体薄膜和阳极薄膜。
本方案中，采用等离子蚀刻法或高温热处理法或湿化学清洗法清洁基底，可以去除基底上的残留污物，可以进行大块清洁，然后根据需求激光切割，得到本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池的基底，从而提高效率，阴极集流体薄膜、阴极薄膜、电解质薄膜、阳极薄膜、阳极集流体薄膜制备方法比较成熟高效，且合格率和质量较高，可实现性强，采用旋涂法或浸涂法或喷涂法在沉积有全固态薄膜电池单体的一面覆盖柔性层，柔性层的覆盖准确性较高，采用激光切割法以全固态薄膜电池单体为单元切割划分基底为多个基底片形成可折叠结构，能够有效避免对基底上柔性层的损伤。
优选地，退火处理为在300℃～800℃进行热处理；以所述全固态薄膜电池单体为单元切割划分所述基底为多个基底片的切割缝宽度为1μm～10μm。
本方案中，退火处理为在300℃～800℃进行热处理，可以获得所需的晶体结构，形成所需的阴极层和阳极层，制备成功率高，质量较高，切割缝宽度为1μm～10μm，实现每一个小的基底片在一定范围内自由活动，克服了大面积全固态薄膜电池基底及电解质等的脆性特点，在应用于可穿戴设备时能够随身体运动而自由改变形状。
通过以上技术方案，以全固态薄膜电池单体作为单元，增加柔性层与基底组成封装结构，使得多个全固态薄膜电池单体形成阵列排布的整体结构，整个柔性集合式全固态薄膜电池形成了基底侧不相连接而顶侧连为一体的可折叠或半折叠结构，克服了现有技术中大面积全固态薄膜电池基底及电解质等的脆性特点，能够适用于可穿戴设备对于电池的可弯曲需求，在应用于可穿戴设备时，能够随着身体运动而自由改变形状，由于增加了柔性层，一个柔性集合式全固态薄膜电池里含有多个全固态薄膜电池单体，可以根据实际情况来调整本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池的容量，以满足不同可穿戴设备对于电源容量的需求。通过本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池制备方法，能够实现对柔性集合式全固态薄膜电池的量化生产推广，本发明提出柔性集合式全固态薄膜电池能够适用于可穿戴电子器件、可植入式医用器件、各类传感器、高端电子器件等领域。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述部分中给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1示出了根据本发明的一个实施例的柔性集合式全固态薄膜电池的结构示意图；
图2示出了图1中的全固态薄膜电池单体的正视示意图；
图3示出了图1中全固态薄膜电池单体的俯视示意图；
图4示出了根据本发明的一个实施例的柔性集合式全固态薄膜电池制备方法的流程示意图，
其中，图1至图3中附图标记与部件之间的对应关系为：
102基底，104全固态薄膜电池单体，1042阴极集流体层，1044阳极集流体层，1046阴极层，1048电解质层，1050阳极层，106基底片，108柔性层。
具体实施方式
为了能够更清楚地理解本发明的上述目的、特征和优点，下面结合附图和具体实施方式对本发明进行进一步的详细描述。需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明，但是，本发明还可以采用其他不同于在此描述的其他方式来实施，因此，本发明的保护范围并不受下面公开的具体实施例的限制。
如图1至图3所示，根据本发明的实施例的柔性集合式全固态薄膜电池，包括：基底102；多个全固态薄膜电池单体104，分别沉积于基底102切割划分的多个基底片106上；柔性层108，沉积于多个全固态薄膜电池单体104的顶部，多个全固态薄膜电池单体104固定于柔性层108上，形成阵列排布的整体结构，多个全固态薄膜电池单体104之间通过嵌入柔性层108的薄膜式导线连接。
本实施例中，柔性层108可以覆盖全固态薄膜电池电芯的全部，包括顶面和全部侧面并延伸到基底102上，基底102和柔性层108组成封装结构，基底102切割划分为多个基底片106，既不影响封装结构的密闭性，而且整个全固态薄膜电池形成了基底102侧不相连接而顶侧连为一体的可折叠或半折叠结构，能够适用于可穿戴设备对于电池的可弯曲需求，同时一个柔性集合式全固态薄膜电池里含有多个全固态薄膜电池单体104，有效提高了电池容量，能够适用于可穿戴设备对于电池的高容量需求，本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池以全固态薄膜电池单体104作为小单元，这些全固态薄膜电池单体104通过柔性层108形成阵列排布的整体结构，克服了大面积全固态薄膜电池基底102及电解质等的脆性特点，在应用于可穿戴设备时能够随身体运动而自由改变形状。由于增加了柔性层108，一个柔性集合式全固态薄膜电池里含有多个全固态薄膜电池单体104，可以根据实际情况来调整本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池的容量，以满足不同可穿戴设备对于电源容量的需求。
薄膜式导线能实现全固态薄膜电池单体104的连接，可以为并联、串联或者混联，根据实际需求进行选择设置，薄膜式导线的布局根据柔性集合式全固态薄膜电池输出电压或容量需求来确定，导线的材料可以为Cu、Ag、Al、Au、Ni及其合金，具有一定柔性。
如图1所示，全固态薄膜电池单体104与基底片106一一对应。
本实施例中，全固态薄膜电池单体104与基底片106一一对应，基地片在一定程度上能够自由活动，一定程度上克服了大面积全固态薄膜电池基底102及电解质等的脆性特点，在一定程度上能够折叠或半折叠自由改变形状。
如图1所示，基底片106可以是正方形方格状，在基底102上沉积n个全固态薄膜电池单体104，利用激光刻蚀技术在基底102上划刻n个正方形方格，每个方格内有1个全固态薄膜电池单体104。
另外还可以：全固态薄膜电池单体104的个数大于基底片106的个数，全固态薄膜电池单体104与基底片106的对应方式为多对一。
全固态薄膜电池单体104与基底片106的对应方式为多对一，也即可以根据实际需求来切割划分基底片106，在克服了大面积全固态薄膜电池基底102及电解质等的脆性特点的同时，提高了柔性集合式全固态薄膜电池的适用范围。
在基底102上沉积n个全固态薄膜电池单体104，根据实际需要利用激光刻蚀技术在基底102上划刻分成多个基底片106，基底片106内可以有1个全固态薄膜电池单体104也可以有多个全固态薄膜电池单体104。
如图2和图3所示，全固态薄膜电池单体104包括：阴极集流体层1042和阳极集流体层1044，间隔沉积于基底片106上，阴极集流体层1042和阳极集流体层1044相对；阴极层1046，覆盖于阴极集流体层1042靠近阳极的部分区域上方，阴极层1046与阳极集流体层1044相隔离；电解质层1048，设置于阴极层1046上，电解质层1048的两端分别延伸至所阴极集流体层1042与阴极层1046边界位置上方以及阳极集流体层1044与阴极层1046、阴极集流体层1042之间的隔离位置处，电解质层1048的表面积大于阴极层1046的表面积；阳极层1050，设置于电解质层1048上，且与阳极集流体层1044搭接。
本实施例中，阴极集流体层1042、阳极集流体层1044、阴极层1046、电解质层1048、阳极层1050组成全固态薄膜电池单体104，全固态薄膜电池单体104的体积较小，电池容量较高，具有较高能量密度，电解质层1048的表面积大于阴极层1046的表面积，减少了电极短路的风险。
基底102为绝缘层，基底102以云母、玻璃、陶瓷、聚氨酯、硅基材料、PET、PI、SiO2、MgO、SrTiO3、NdGaO3中的一种或两种作为主要材料。
基底102以云母、玻璃、陶瓷、聚氨酯、硅基材料、PET、PI、SiO2、MgO、SrTiO3、NdGaO3中的一种或两种作为主要材料，绝缘性较好，密闭性较强。
阴极集流体层1042和阳极集流体层1044为Cu、Ag、Al、Au、Ni、Cr、Pt、Ti中的一种或多种，阴极集流体层1042的厚度为50nm～105μm，阳极集流体层1044的厚度为100nm～200μm；电解质层1048为LiPOxNy、Li7La3Zr2O12、LiBO3、LiPO4、Li3OX中的一种或多种，电解质层1048由1～50层电解质薄膜组成，单层电解质薄膜的厚度为25nm～200nm；阳极层1050为锂金属合金、LiFePO4、LiCoO2、LiNiO5MnO4、TiS2、WO3、MoO3、V2O5、LiMn2O4中的一种或两种，阳极层1050的厚度为25nm～250μm；阴极层1046为Li、LiAl、LiCoOx、TiO2、Si、Sn、Li2SiS3、Si37C63、SiCu、Li4Ti5O12、SnO、SnO2、Sn3N4、Co3O4一种或两种，阴极层1046厚度为25nm～250μm。
阴极集流体层1042、阳极集流体层1044、电解质层1048、阳极层1050和阴极层1046的厚度设置合理，材料选择范围较广，有利于实现全固态薄膜电池单体104的小体积、高容量和高容量密度等性能。
阳极层1050的材料可以是锂金属合金及氧化物、金属硫化物或钒氧化物，其中，采用锂金属合金效果更佳。更佳地，阴极集流体层材料为Cu，阳极集流体层材料为Al。
全固态薄膜电池单体104的厚度为250nm～615μm，柔性集合式全固态薄膜电池的厚度为2μm～700μm。
全固态薄膜电池单体104的厚度以及全固态薄膜电池单体104内每种薄膜的厚度可以根据需要设定。
柔性层108为聚四氟乙烯、环氧树脂、聚异丁烯、丙烯酸酯、聚异丁烯、聚氨酯中的任意一种，柔性层108的厚度为500nm～30μm。
以聚四氟乙烯、环氧树脂、聚异丁烯、丙烯酸酯、聚异丁烯、聚氨酯中的任意一种作为柔性层108，使得本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池具有柔性，柔性层108是附着在电池侧面及顶面的封装层，对电池起到阻挡和保护作用，柔性层108可以覆盖电池电芯的全部地方，包括电池的顶面和全部侧面，并延伸到基底102上，这样基底102和柔性层108就组成了对全固态薄膜电池单体104的封装结构，密闭性较好，能够对水蒸气、氧气进行隔绝，而且有利于形成基底102侧不相连接而顶侧连为一体的可折叠或半折叠结构。柔性层108的厚度为500nm～30μm，一方面可以保障柔性集合式全固态薄膜电池的柔性，另一方面，减少对柔性集合式全固态薄膜电池的体积占用，柔性层108具体厚度可以根据柔性集合式全固态薄膜电池使用环境的不同而进行调整。
柔性层108对水蒸气传输速率小于10-5gm-2d-1，基底102对水蒸气传输速率不大于10-3gm-2d-1。
如图4所示，本发明的实施例还提供了一种柔性集合式全固态薄膜电池制备方法，包括：
S402，采用等离子蚀刻法或高温热处理法或湿化学清洗法清洁基底；
S404，采用真空蒸镀法或原子层沉积法或化学气相沉积法和/或等离子体沉积法或等离子体增强化学气相沉积法在基底上指定区域沉积制备阴极集流体薄膜；
S406，采用平板印刷法或射频溅射法在阴极集流体层上指定区域制备阴极薄膜；
S408，退火处理生成晶体结构，得到阴极集流体层和阴极层；
S410，采用磁控溅射沉积法或真空蒸镀法或PECVD法在阴极层上制备电解质薄膜，电解质层的表面积大于阴极层的表面积；
S412，采用原子层沉积法或化学气相沉积法或等离子体沉积法和/或等离子体增强化学气相沉积法在基底上指定区域沉积制备阳极集流体薄膜；
S414，采用平板印刷法或射频溅射法在电解质层上制备阳极薄膜；
S416，退火处理生成晶体结构，得到电解质层、阳极集流体层和阳极层，阳极层远离阴极集流体层的一端部分向外延伸与下方的阳极集流体层搭接，从而生成多个全固态薄膜电池单体；
S418，采用电路印刷技术按照指定线路印刷薄膜式导线连接全固态薄膜电池单体；
S420，采用旋涂法或浸涂法或喷涂法在沉积有全固态薄膜电池单体的一面覆盖柔性层，柔性层和基底共同组成电池封装结构，薄膜式导线嵌入到柔性层中；
S422，采用激光切割法以全固态薄膜电池单体为单元切割划分基底为多个基底片形成可折叠结构，
其中，在薄膜制备过程中，使用掩盖罩模具定型，每沉积制备一层薄膜用一个掩盖罩模具，以保证薄膜沉积制备于指定区域，薄膜包括阴极集流体薄膜、阴极薄膜、电解质薄膜、阳极集流体薄膜和阳极薄膜。
本实施例中，采用等离子蚀刻法或高温热处理法或湿化学清洗法清洁基底，可以去除基底上的残留污物，可以进行大块清洁，然后根据需求激光切割，得到本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池的基底，从而提高效率，阴极集流体薄膜、阴极薄膜、电解质薄膜、阳极薄膜、阳极集流体薄膜制备方法比较成熟高效，且合格率和质量较高，可实现性强，采用旋涂法或浸涂法或喷涂法在沉积有全固态薄膜电池单体的一面覆盖柔性层，柔性层的覆盖准确性较高，采用激光切割法以全固态薄膜电池单体为单元切割划分基底为多个基底片形成可折叠结构，能够有效避免对基底上柔性层的损伤。
PECVD法是指等离子体增强化学的气相沉积法。
退火处理为在300℃～800℃进行热处理；以所述全固态薄膜电池单体为单元切割划分所述基底为多个基底片的切割缝宽度为1μm～10μm。
退火处理为在300℃～800℃进行热处理，可以获得所需的晶体结构，形成所需的阴极层和阳极层，制备成功率高，质量较高，切割缝宽度为1μm～10μm，实现每一个小的基底片在一定范围内自由活动，克服了大面积全固态薄膜电池基底及电解质等的脆性特点，在应用于可穿戴设备时能够随身体运动而自由改变形状。
实施例1
柔性集合式全固态薄膜电池含有36个全固态薄膜电池单体，在一张6cm*6cm的陶瓷基底上沉积36个全固态薄膜电池单体，一个全固态薄膜电池单体的长宽均约为0.92cm，厚度为8μm(不含基底和柔性层)，全固态薄膜电池单体容量可达0.5mAh，输出电压为3.9v，并联后柔性集合式全固态薄膜电池的总容量可达18mAh。该柔性集合式全固态薄膜电池25℃下放电深度在80％时，电池的循环寿命大于1000次；工作温度可为-20℃至70℃；标准状态下(20℃、一个大气压)自放电率低于2％/年；在满足可穿戴设备对于电源容量的需求的同时，应用于可穿戴设备时能够随身体运动而自由改变形状，实用性强，便于工业化生产和推广。
该柔性集合式全固态薄膜电池的制备过程如下：
步骤一：利用RCA清洗机对陶瓷基底进行处理，祛除表面污渍、重金属及其他颗粒；
步骤二：将陶瓷基底放置于镀膜设备中，陶瓷基底用阴极集流体模具覆盖，模具上刻有36个阴极集流体孔，利用真空蒸镀法在基底上制备铜膜，薄膜厚度为1μm；
步骤三：将步骤二做好的样品置于镀膜设备中，用阴极模具覆盖带有阴极集流体薄膜的基底，该阴极模具上刻有36个阴极孔，利用磁控溅射法制备阴极薄膜，阴极材料为LiCoOx(2<x<3),薄膜厚度为2.6μm；
步骤四：将步骤三做好的样品放入退火炉中进行退火，在20分钟内将温度从室温提高至180℃，并保持120分钟，之后在20分钟内再将温度提高至550℃，将温度稳定在550℃-580℃波动范围内保持7个小时；
步骤五：将步骤四做好的样品放入镀膜设备中，用制备电解质的模具覆盖样品，采用PECVD法制备电解质薄膜，电解质材料为LiPNO，电解质薄膜总厚度为1.8μm；
步骤六：将步骤五做好的样品放入镀膜设备中，用制备阳极集流体的模具覆盖样品，用磁控溅射法制备电解质薄膜，阳极集流体材料为铜，薄膜厚度为2.6μm。
步骤七：将步骤六做好的样品放入镀膜设备中，用制备阳极的模具覆盖样品，磁控溅射法制备阳极薄膜，阳极材料为LiTi合金，li、Ti的质量比为9：1,薄膜厚度为1.5μm。
步骤八：将步骤七做好的样品通过铜带线进行并联；
步骤九：将步骤八做好的样品放入自动浸涂机进行封装，浸涂材料为聚四氟乙烯，厚度为1μm。
实施例2
柔性集合式全固态薄膜电池含有25个全固态薄膜电池单体，在一张5.5mm*5.5mm的陶瓷基底上沉积25个全固态薄膜电池单体，一个全固态电池单体的直径约1mm，厚度约1μm(不含基底和柔性层)，单个全固态薄膜电池单体的容量可达0.6μAh，输出电压为3.9v，并联后电池总容量可达15μAh。在满足可穿戴设备对于电源容量的需求的同时，应用于可穿戴设备时能够随身体运动而自由改变形状，实用性强，便于工业化生产和推广。
该柔性集合式全固态薄膜电池制备方法同实施例1，其中，阴极集流体材料为金属铜，阳极集流体材料为金属铝，阴极集流体薄膜厚度为60nm，阳极集流体薄膜厚度为115nm；阴极材料为LiCoO3,薄膜厚度为320nm；电解质材料为LiPNO，薄膜厚度为180nm。阳极材料为LiTi合金，li、Ti的质量比为9：1,薄膜厚度为320nm，柔性层厚度为500nm。
实施例3
柔性集合式全固态薄膜电池含有25个全固态薄膜电池单体，在一张5cm*5cm的陶瓷基底上沉积25个全固态薄膜电池单体，一个全固态电池单体的长宽均为0.92cm，厚度约1μm(不含基底和柔性层)，单个全固态薄膜电池单体的容量可达60μAh，输出电压为3.9v，并联后电池总容量可达1.5mAh。在满足可穿戴设备对于电源容量的需求的同时，应用于可穿戴设备时能够随身体运动而自由改变形状，实用性强，便于工业化生产和推广。
该柔性集合式全固态薄膜电池制备方法同实施例1，其中，阴极集流体材料为金属铜，阳极集流体材料为金属铝，阴极集流体薄膜厚度为60nm，阳极集流体薄膜厚度为115nm；阴极材料为LiCoO3，薄膜厚度为320nm；电解质材料为LiPNO，薄膜厚度为180nm。阳极材料为LiTi合金，li、Ti的质量比为9：1,薄膜厚度为320nm。柔性层厚度为500nm。
以上结合附图详细说明了本发明的技术方案，本发明提出了一种柔性集合式全固态薄膜电池和一种柔性集合式全固态薄膜电池制备方法，通过以全固态薄膜电池单体作为单元，增加柔性层与基底组成封装结构，使得多个全固态薄膜电池单体形成阵列排布的整体结构，整个柔性集合式全固态薄膜电池形成了基底侧不相连接而顶侧连为一体的可折叠或半折叠结构，克服了现有技术中大面积全固态薄膜电池基底及电解质等的脆性特点，能够适用于可穿戴设备对于电池的可弯曲需求，在应用于可穿戴设备时，能够随着身体运动而自由改变形状，由于增加了柔性层，一个柔性集合式全固态薄膜电池里含有多个全固态薄膜电池单体，可以根据实际情况来调整本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池的容量，以满足不同可穿戴设备对于电源容量的需求。通过本发明提出的柔性集合式全固态薄膜电池制备方法，能够实现对柔性集合式全固态薄膜电池的量化生产推广，本发明提出柔性集合式全固态薄膜电池能够适用于可穿戴电子器件、可植入式医用器件、各类传感器、高端电子器件等领域。
在本发明中，术语“第一”、“第二”、“第三”仅用于描述的目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性；术语“多个”则指两个或两个以上，除非另有明确的限定。术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”等术语均应做广义理解，例如，“连接”可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；“相连”可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
本发明的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“左”、“右”、“前”、“后”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或单元必须具有特定的方向、以特定的方位构造和操作，因此，不能理解为对本发明的限制。
在本说明书的描述中，术语“一个实施例”、“一些实施例”、“具体实施例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施例或实例。而且，描述的具体特征、结构、材料或特点可以在任何的一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种柔性集合式全固态薄膜电池，其特征在于，包括：
基底；
多个全固态薄膜电池单体，分别沉积于所述基底切割划分的多个基底片上；
柔性层，沉积于所述多个全固态薄膜电池单体的顶部，所述多个全固态薄膜电池单体固定于所述柔性层上，形成阵列排布的整体结构，所述多个全固态薄膜电池单体之间通过嵌入所述柔性层的薄膜式导线连接。
2.根据权利要求1所述的柔性集合式全固态薄膜电池，其特征在于，
所述全固态薄膜电池单体与所述基底片一一对应。
3.根据权利要求1所述的柔性集合式全固态薄膜电池，其特征在于，
所述全固态薄膜电池单体的个数大于所述基底片的个数，所述全固态薄膜电池单体与所述基底片的对应方式为多对一。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的柔性集合式全固态薄膜电池，其特征在于，所述全固态薄膜电池单体包括：
阴极集流体层和阳极集流体层，间隔沉积于所述基底片上，所述阴极集流体层和所述阳极集流体层相对；
阴极层，覆盖于所述阴极集流体层靠近所述阳极的部分区域上方，所述阴极层与所述阳极集流体层相隔离；
电解质层，设置于所述阴极层上，所述电解质层的两端分别延伸至所所述阴极集流体层与所述阴极层边界位置上方以及所述阳极集流体层与所述阴极层、所述阴极集流体层之间的隔离位置处，所述电解质层的表面积大于所述阴极层的表面积；
阳极层，设置于所述电解质层上，且与所述阳极集流体层搭接。
5.根据权利要求1所述的柔性集合式全固态薄膜电池，其特征在于，
所述基底为绝缘层，所述基底以云母、玻璃、陶瓷、聚氨酯、硅基材料、PET、PI、SiO2、MgO、SrTiO3、NdGaO3中的一种或两种作为主要材料。
6.根据权利要求4所述的柔性集合式全固态薄膜电池，其特征在于，
所述阴极集流体层和所述阳极集流体层为Cu、Ag、Al、Au、Ni、Cr、Pt、Ti中的一种或多种，所述阴极集流体层的厚度为50nm～105μm，所述阳极集流体层的厚度为100nm～200μm；
所述电解质层为LiPOxNy、Li7La3Zr2O12、LiBO3、LiPO4、Li3OX中的一种或多种，所述电解质层由1～50层电解质薄膜组成，单层所述电解质薄膜的厚度为25nm～200nm；
所述阳极层为锂金属合金、LiFePO4、LiCoO2、LiNiO5MnO4、TiS2、WO3、MoO3、V2O5、LiMn2O4中的一种或两种，所述阳极层的厚度为25nm～250μm；
所述阴极层为Li、LiAl、LiCoOx、TiO2、Si、Sn、Li2SiS3、Si37C63、SiCu、Li4Ti5O12、SnO、SnO2、Sn3N4、Co3O4一种或两种，所述阴极层厚度为25nm～250μm。
7.根据权利要求6所述的柔性集合式全固态薄膜电池，其特征在于，
所述全固态薄膜电池单体的厚度为250nm～615μm，所述柔性集合式全固态薄膜电池的厚度为2μm～700μm。
8.根据权利要求1所述的柔性集合式全固态薄膜电池，其特征在于，
所述柔性层为聚四氟乙烯、环氧树脂、聚异丁烯、丙烯酸酯、聚异丁烯、聚氨酯中的任意一种，所述柔性层的厚度为500nm～30μm。
9.一种柔性集合式全固态薄膜电池制备方法，其特征在于，包括：
采用等离子蚀刻法或高温热处理法或湿化学清洗法清洁基底；
采用真空蒸镀法或原子层沉积法或化学气相沉积法和/或等离子体沉积法或等离子体增强化学气相沉积法在所述基底上指定区域沉积制备阴极集流体薄膜；
采用平板印刷法或射频溅射法在所述阴极集流体层上指定区域制备阴极薄膜；
退火处理生成晶体结构，得到阴极集流体层和阴极层；
采用磁控溅射沉积法或真空蒸镀法或PECVD法在所述阴极层上制备电解质薄膜，所述电解质层的表面积大于所述阴极层的表面积；
采用所述原子层沉积法或所述化学气相沉积法或所述等离子体沉积法或所述等离子体增强化学气相沉积法在所述基底上指定区域沉积制备阳极集流体薄膜；
采用所述平板印刷法或所述射频溅射法在所述电解质层上制备阳极薄膜；
退火处理生成晶体结构，得到电解质层、阳极集流体层和阳极层，所述阳极层远离所述阴极集流体层的一端部分向外延伸与下方的所述阳极集流体层搭接，从而生成多个全固态薄膜电池单体；
采用电路印刷技术按照指定线路印刷薄膜式导线连接所述全固态薄膜电池单体；
采用旋涂法或浸涂法或喷涂法在沉积有所述全固态薄膜电池单体的一面覆盖柔性层，所述柔性层和所述基底共同组成电池封装结构，所述薄膜式导线嵌入到所述柔性层中；
采用激光切割法以所述全固态薄膜电池单体为单元切割划分所述基底为多个基底片形成可折叠结构，
其中，在薄膜制备过程中，使用掩盖罩模具定型，每沉积制备一层所述薄膜用一个所述掩盖罩模具，以保证所述薄膜沉积制备于指定区域，所述薄膜包括所述阴极集流体薄膜、所述阴极薄膜、所述电解质薄膜、所述阳极集流体薄膜和所述阳极薄膜。
10.根据权利要求9所述的柔性集合式全固态薄膜电池制备方法，其特征在于，
所述退火处理为在300℃～800℃进行热处理；
以所述全固态薄膜电池单体为单元切割划分所述基底为多个基底片的切割缝宽度为1μm～10μm。
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