CN111330438A - 一种工业烟气催化氧化脱硫方法 - Google Patents

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Abstract

一种工业烟气催化氧化脱硫方法，具体包括以下步骤：（1）采用金属化合物配制成含有金属催化剂的水溶液；（2）将步骤（1）所得的含有金属催化剂的水溶液雾化喷入排烟管道或/和烟气净化设施，在高温烟气中瞬间干燥成纳米级分子态脱硫催化剂，并与烟气充分混合；（3）在高温烟气环境下，SO2分子在布朗运动下，在纳米级分子态脱硫催化剂的作用下，与O2分子、分子态H2O反应生成SO3和H2SO4气态分子；（4）对生成的SO3和H2SO4气态分子进行吸收处理。本发明具有低成本、高可靠性、高脱硫效率等特点。

Description

一种工业烟气催化氧化脱硫方法
技术领域
本发明涉及大气污染治理领域，具体涉及一种工业烟气催化氧化脱硫方法。
背景技术
SO2排放是造成空气污染、雾霾和酸雨的主要原因，酸雨造成森林枯萎、土壤和湖泊酸化、植被破坏、粮食蔬菜和水果减产、金属和建筑材料被腐蚀。研究表明，每排放1吨SO2造成的经济损失约3万元，同时空气中的SO2也严重影响人们的生产生活及身心健康，尤其冬春季SO2排放在“逆温层”作用下导致出现硫酸酸雾、硫酸盐气溶胶一系列雾霾，不仅造成生产生活受限，同时客观上也会造成细菌病毒的传播以及人们呼吸疾病增加。
导致大气SO2污染的源头中，除森林火灾、火山爆发等自然因素，主要有工业烟气（电、钢铁、建材、石化、垃圾焚烧、焦炭、化工、冶金等）、生活燃煤尾气（锅炉、散乱）、交通运输尾气（船舶、汽车）等，其中以工业烟气SO2排放为主要因素。
目前，烟气脱硫技术主要分干法脱硫、半干法脱硫、湿法脱硫。干法脱硫，占地面积小，一般在30m2左右；投资成本低，脱硫效率低，只有60～70％；运行成本高，至少需要3元/吨熟料；短时固硫，无法持续稳定达标，造成成分波动。半干法脱硫，以CFB为主，主要向烟道内加入少量消石灰溶液进行脱硫，最终脱硫产物是干态的CaSO4颗粒，但存在如下问题：第一，存在脱硫剂消耗大，一些脱硫剂和烟气中CO2反应；第二，采用易堵塞的悬浊液，可靠性差；第三，脱硫效率低。湿法脱硫，主要以FGD湿法脱硫技术为主，占地面积大，一般需要500m2左右；投资成本高，一次性投入1500-2000万元，运行成本高，在4元/吨熟料以上。此外，也有氨法脱硫的湿法脱硫技术，虽然投资成本低，硫酸铵热稳定性差，二次分解造成循环富集，无法持续稳定达标；形成硫酸铵气溶胶对收尘影响大，设备腐蚀、氨逃逸无法控制。
近些年出现了一些催化脱硫技术，有固体负载型催化脱硫、液相催化脱硫和无负载型催化脱硫。负载型催化脱硫，如申请号为201810982409.6的专利申请公布了一种高分散脱硫催化剂制备方法：（1）以可溶性盐为原料，将盐与水配制成溶液；（2）加入碱液进行共沉淀，沉淀完成后进入陈化阶段；（3）开启搅拌，通过泵将陈化后的混合物输送到板框过滤机过滤、水洗除去杂质离子得到固体沉淀；（4）喷雾干燥得到块状固体；（5）将粘结剂与块状固体挤条成型；（6）成型好的产品经烘干后焙烧，得到高分散脱硫催化剂，该技术主要采用类似SCR脱硝模式进行负载型脱硫，但存在如下问题，第一，工艺复杂，成本高；第二，存在催化模块堵塞失效等问题，第三，无法确保稳定低排放式脱硫。液相为负载的催化脱硫，如大连理工大学张玉教授团队发表的《铁离子液相催化氧化烟气脱硫研究》中，采用有液体负载催化剂进行脱硫，该工艺通过大量喷淋含有催化剂的水溶液吸附SO2，可在一定条件下实现近100%脱硫；但也存在超过60℃时，吸附SO2能力差，若用大量水来降低烟气温度也存在水资源浪费和白烟问题，所以在实际生产中无法推广。无负载型催化脱硫，如申请号为201711190438.0的专利申请公开了一种降低水泥企业二氧化硫排放量的催化脱硫剂，包含粉剂和水剂两部分，粉剂各组分的质量百分比为，碳酸钙：45～65％、氧化钙：28～45％、氧化铁：0.1～1％、氧化镁：1～6.5％、碳酸钡：0.5～1.5％、稀有元素化合物：1～5％、二氧化硅：3-5.5%，可实现SO2减排90%，SO2排量≤100mg/m3，这类催化脱硫采用氧化过渡金属或碱金属为制作粉剂或悬浊液来催化氧化SO2实现脱硫，但存在如下问题，第一，采用稀有金属或贵金属作液相为催化剂，成本高；第二，采用悬浊液容易堵塞，可靠性差，第三，存在和烟气中CO2反应的可能，导致催化脱硫剂利用效率低。
综上所述，目前还没有一种成本低、运行可靠、催化脱硫效率高、无二次污染的工业烟气脱硫技术。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，提供一种低成本、高可靠性、高脱硫效率的工业烟气催化氧化脱硫方法。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：一种工业烟气催化氧化脱硫方法，具体包括以下步骤：
（1）采用金属化合物配制成含有金属催化剂的水溶液，其中，所述金属化合物为过渡金属化合物或/和铝金属化合物；
（2）将步骤（1）所得的含有金属催化剂的水溶液雾化喷入排烟管道或/和烟气净化设施等构件，在高温烟气中瞬间干燥成纳米级分子态脱硫催化剂，并与烟气充分混合；
（3）在高温烟气环境下，SO2分子在布朗运动下，在纳米级分子态脱硫催化剂的作用下，与O2分子、H2O分子反应生成SO3和H2SO4气态分子；
（4）对生成的SO3和H2SO4气态分子进行吸收处理。
进一步，步骤（1）中，所述过渡金属化合物中过渡金属优选第四或第五周期的过渡金属，更优选锰、铁、铜或锌，相对经济。
进一步，步骤（1）中，所述的含有金属催化剂的水溶液，用金属氧化物或金属矿物质与酸类溶液直接配制。
进一步，步骤（1）中，可在水溶液中加入碱性液体，优选氨类物或胺类物溶液，提升脱硫效果；或者，可另行配制碱性液体，单独雾化喷入排烟管道或/和烟气净化设施等构件，提升脱硫效果。
进一步，步骤（1）中，可在水溶液中加入氧化剂成分，如硫酸铈、过氧化氢、过碳酸钠、高锰酸钾，提升催化氧化效果。
进一步，步骤（1）中，可在水溶液中加入表面活性剂和/或团聚剂，如吐温80、硬脂酸，十二烷基苯磺酸钠；或者步骤（2）中，单独喷入表面活性剂和/或团聚剂，提高脱硫产物收集效果。
进一步，步骤（2）中，所述排烟管道是烟气产生后至烟囱之间烟气流经的管道；所述烟气净化设施主要包括余热回收装置、收尘器、脱硫脱硝设备以及其他清除烟气污染的设备。
进一步，步骤（2）中，所述雾化喷入的喷射点可设置一个或两个以上，并设置排烟管道或/和烟气净化设施上；所述喷射点可设置成环绕管道的形状，可以是两层以上，确保纳米级分子态脱硫催化剂与烟气充分混合。
进一步，步骤（2）中，所述雾化喷入的喷射点一般设置在余热回收装置之后，收尘器、脱硫脱硝设备及其他清除烟气污染的设备之前的排烟管道或设备上。
进一步，步骤（2）中，所述雾化喷入在高温烟气中形成纳米级分子态脱硫催化剂，其中催化剂的喷射量为每万立方米0.01-5mol（优选0.1-3mol）；具体喷射浓度根据窑尾烟气初始SO2浓度进行调整。
技术原理：
烟气中二氧化硫脱除困难，第一，二氧化硫在高温下不容易转化三氧化硫，第二，二氧化硫高温下微溶于水生成的亚硫酸，与脱硫剂反应生产的亚硫酸盐不稳定易再分解；导致脱硫效果差。本发明工业烟气催化氧化脱硫方法主要通过配制可溶性的水溶液，形成纳米大小的金属化合物催化剂溶液；在高温烟气（一般100℃以上）环境下，通过雾化喷入并干燥成纳米级分子态催化剂，同时也实现和窑尾烟气的均匀混合；这样在每1立方毫米的烟气中，存在约0.1-10亿个纳米级金属催化微粒和8亿以上H2O分子进行布朗运动，这些催化微粒在高温环境下，快速碰撞并催化SO2分子与O2分子、H2O分子生成SO3和H2SO4气态分子，对生成的SO3和H2SO4气态分子进行吸收处理。当SO2浓度高时，加入一些碱性液体提高吸收效果。其中收集的脱硫产物主要含硫酸盐成分；而所加入的催化剂量也一起沉降收集，但仅占也在脱硫产物的0.1-2%；所有不影响脱硫产物作为其他工业原料或农业化肥使用。
本发明的有益效果：
1、采用金属化合物制备成纳米级催化剂进行脱硫，相对目前主流FGD脱硫技术采用消石灰悬浊液脱硫剂，混合更均匀，催化反应效果更好，脱硫反应效率高，可实现98%以上脱硫，实现超低排放；同时无堵塞等风险，系统可靠性高。
2、相对FGD脱硫技术无需采用大量水来配制悬浊液，可节约水资源，同时对烟气温度影响小，无白烟羽翔出现。
3、相对FGD存在大量湿石膏固态废物和脱硫废水，本发明仅产生干态的脱硫产物，若采用氨水作为脱硫剂，脱硫产物主要为硫酸氨，可以作为农用化肥使用，经济性好。
4、相对FGD脱硫技术前期投资上千万，本发明大幅降低前期投资，运行可靠，运行成本低，可以通过脱硫产物的经济价值大幅抵充并增值。
5、相对SCR式的多相固态催化脱硫技术，采用稀有金属作为催化剂，发明采用低成本的金属化合物作为催化剂脱硫，虽然需要消耗一定催化剂，但可大幅降低前期投资成本，同时无运行堵塞等风险，整体经济性更好。
具体实施方式
以下实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
一垃圾焚烧发电厂，目前采用喷雾干燥法(SDBF)脱出SO2和HCL，在SDBF吸收塔中利用雾化器将石灰浆喷入吸收塔内，使之与逆向流入的焚烧烟气充分反应生成CaCl2、CaSO4等，生成物和剩余吸收剂通过布袋除尘器收集再循环利用。但由于原料不稳定，且含硫量偏高，导致吸收效率不高，24小时SO2排放均值为113mg/Nm3，超过国家标准80mg/Nm3。采用本实施例方案后，24小时SO2排放均值33mg/Nm3。基本达到超低排放要求。
本实施例方案具体包括以下步骤：
（1）采用Fe2（SO4）3·9H2O、MnSO4·H2O结晶体、吐温80与水按1:1:1:200质量比例配制出含有纳米级的Fe和Mn离子以及表面活性剂的催化剂溶液；
（2）将步骤（1）所得的催化剂溶液按0.3t/h喷入量，雾化喷入SDBF吸收塔的烟气入口处，在高温烟气下，瞬间干燥成纳米级分子态脱硫催化剂，并与烟气充分混合；
（3）其中每1mm3的烟气中，存在约2×106个微米级金属催化微粒、约1.4×109个SO2分子和约2.3×108个H2O气态分子微粒，在高温烟气环境下，SO2分子在分子态脱硫催化剂的作用下，与O2分子、H2O分子反应生成SO3和H2SO4气态分子；
（4）利用雾化器将石灰浆喷入吸收塔内，使之与逆向流入的焚烧烟气充分反应，生成稳定的CaCl2、CaSO4等，其中气化态的吐温80有效吸附和团聚脱硫产物，并最终有收尘器收集。
实施例2
一陶瓷企业，采用喷雾干燥制作陶粒和隧道式辊道窑进行瓷砖烧成，其中喷雾干燥塔废气和窑炉烟气混合后外排；由于采用硫含量2%的高硫煤作为燃料，导致在喷雾干燥塔处SO2最大排放980mg/Nm3 ，窑炉烟气处最大排放560mg/Nm3 。采用本实施例方案后，其中喷雾干燥塔处SO2最大排放100mg/Nm3 ，窑炉烟气处最大排放30mg/Nm3 ，达到当地省份排放标准。
本实施例方案具体包括以下步骤：
（1）采用CuSO4·5H2O结晶体与水按1:120质量比例配制出含有纳米级的Cu离子的催化剂溶液；
（2）将步骤（1）所得的催化剂溶液分别按0.4t/h和0.6t/h喷入量，雾化喷入喷雾干燥塔处的烟气出口和烟气混合后5m的排烟管道处，在高温烟气下，瞬间干燥成纳米级分子态脱硫催化剂，并与烟气充分混合；
（3）其中每1mm3的烟气中，存在约8×106个微米级金属催化微粒、约1.4×1011个SO2分子和约5.5×108个H2O气态分子微粒，在高温烟气环境下，SO2分子在分子态脱硫催化剂的作用下，与O2分子、H2O分子反应生成SO3和H2SO4气态分子，其中喷雾干燥塔处富含CaCO3粉、CaO粉碱性粉粒（含量在10000mg/Nm3左右），对生产的SO3和H2SO4气态分子进行吸收生成稳定的CaSO4微粒，并在旋风收尘器处收集；
（4）用氢氧化钙配制消石灰碱性液体，并在喷雾干燥塔烟气和窑炉烟气混合处后8米喷入混合烟气中，氢氧化钙瞬间干燥成粉状并在分子态脱硫催化剂作用下快速和烟气中的SO2、SO3和H2SO4气态分子反应，反应生成稳定的CaSO4微粒并在布袋收尘器处收集。
实施例3
一广东硫酸化工企业，目前采用复选硫化铁矿为原料，采用接触法制硫酸，其中生产过程中产生的废气包括SO2、NOX和气溶胶，目前采用氨—酸工业来脱硫，SO2排放350mg/Nm3以下，低于400mg/Nm3国家标准。采用本发明方案后，SO2排放可以达到40mg/Nm3，实现超低排放，大幅降低污染和环境保护税。
本实施例方案具体包括以下步骤：
（1）采用硫酸铈、硫酸锰结晶体与水按1:3:500质量比例配制含有纳米级的Ce和Mn离子的催化剂溶液，其中硫酸铈不仅具有催化性，还具有强氧化性；
（2）将步骤（1）所得的催化剂溶液按0.2t/h喷入量，雾化喷入烟气管道中，在高温烟气下，瞬间干燥成纳米级分子态脱硫催化剂，并与烟气充分混合；
（3）其中每1mm3的烟气中，存在约8×106个微米级金属催化微粒、约1.4×1011个SO2分子和约5.5×108个H2O气态分子微粒，在高温烟气环境下，SO2分子在分子态脱硫催化剂的作用下，与O2分子、H2O分子反应生成SO3和H2SO4气态分子；
（4）向排烟管道中按1.2t/h喷入20%氨水，对生产的SO3和H2SO4气态分子进行吸收生成稳定的硫酸铵微粒，并在布袋收尘器处收集；其中收集的硫酸铵经过处理后，可以作为化肥使用，实现变污为宝。
本领域的技术人员可以对本发明进行各种修改和变型，倘若这些修改和变型在本发明权利要求及其等同技术的范围之内，则这些修改和变型也在本发明的保护范围之内。
说明书中未详细描述的内容为本领域技术人员公知的现有技术。

Claims (10)

1.一种工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
（1）采用金属化合物配制成含有金属催化剂的水溶液，其中，所述金属化合物为过渡金属化合物或/和铝金属化合物；
（2）将步骤（1）所得的含有金属催化剂的水溶液雾化喷入排烟管道或/和烟气净化设施，在高温烟气中瞬间干燥成纳米级分子态脱硫催化剂，并与烟气充分混合；
（3）在高温烟气环境下，SO2分子在布朗运动下，在纳米级分子态脱硫催化剂的作用下，与O2分子、H2O分子反应生成SO3和H2SO4气态分子；
（4）对生成的SO3和H2SO4气态分子进行吸收处理。
2.根据权利要求1所述的工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，步骤（1）中，所述过渡金属化合物中过渡金属为第四或第五周期的过渡金属元素。
3.根据权利要求2所述的工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，所述过渡金属元素为锰、铁、铜或锌。
4.根据权利要求1或2所述的工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，步骤（1）中，所述的含有金属催化剂的水溶液，用金属氧化物或金属矿物质与酸类溶液直接配制。
5.根据权利要求1或2所述的工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，步骤（1）中，在水溶液中加入碱性液体；或，另行配制碱性液体，单独雾化喷入排烟管道或/和烟气净化设施。
6.根据权利要求4所述的工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，所述碱性液体为氨类物或胺类物溶液。
7.根据权利要求1或2所述的工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，步骤（1）中，在水溶液中加入氧化剂成分。
8.根据权利要求1或2所述的工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，步骤（1）中，在水溶液中加入表面活性剂和/或团聚剂，或者步骤（2）中，单独喷入表面活性剂和/或团聚剂。
9.根据权利要求1或2所述的工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，步骤（2）中，所述排烟管道是烟气产生后至烟囱之间烟气流经的管道；所述烟气净化设施主要包括余热回收装置、收尘器、脱硫脱硝设备。
10.根据权利要求1或2所述的工业烟气催化氧化脱硫方法，其特征在于，步骤（2）中，所述雾化喷入的喷射点设置一个或两个以上，并设置排烟管道或/和烟气净化设施上；所述喷射点设置成环绕管道的形状。
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