CN111187665B - 羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料、复合薄片及其制备和在加热不燃烧烟草制品中的应用 - Google Patents

Abstract

本发明属于加热不燃烧卷烟技术领域，具体公开了一种用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料，包括羟丙基甲基纤维素基材以及复合在羟丙基甲基纤维素基材中的烟用香味物料。本发明还提供了复合有所述的缓释材料的复合薄片。此外，本发明还提供了所述缓释材料以及复合薄片的制备方法以及其在加热不燃烧卷烟中的应用方法。本发明创新地发现，该材料应用在加热不燃烧烟草制品中，可以克服加热不燃烧烟草制品加香技术存在的香味释放过快、第一口香气过浓、第二口香气基本挥发殆尽、难以赋予产品特定的质量风格特征等技术问题。本发明可以显著提升产品的香气缓释效果，提升抽吸感官质量，并赋予其稳定的质量风格特征。

Description

羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料、复合薄片及其制备和在加热不燃烧烟草制品中的应用

技术领域

本发明涉及一种加热不燃烧烟草制品香味缓释方法及其应用，属于新型烟草制品香味缓释技术领域。

背景技术

加热不燃烧烟草制品(低温烟)是风味特性最接近传统卷烟的一种新型烟草制品，烟气有害化学成分和生物毒性较低，是当前世界各国烟草行业的发展重点。

然而，由于加热不燃烧烟草制品的烟草物料部分从第一口烟气开始就持续处于约200-350℃的“高温环境”，显著区别于传统卷烟的“逐口燃烧”，导致香味物质的释放，尤其是挥发性强的外加香味物质释放极不均匀，往往在第一口、第二口就基本挥发殆尽，抽吸口味前后差异性较大，难以保证其质量稳定性和产品口味风格的实现。因此，香味缓释技术是赋予加热不燃烧烟草制品较好的感官品质和稳定风格特征的关键基础技术。

目前，国内外在香味缓释控制技术方面开展了一些研究，主要方法包括：(1) 添加香气前体物，经过高温加热或燃烧裂解产生香味物质。(2)添加微胶囊。通过包衣等技术手段实现香料香精的包覆，通过囊壁的破裂或降解释放香精香料。 (3)添加吸附剂，利用吸附剂的多孔结构吸附香精香料。

然而，上述香味缓释方法并不适用于加热不燃烧烟草制品。由于其加热温度远低于传统卷烟的燃烧温度，导致一些香气前体物无法裂解产生香味物质，或因达不到微胶囊壁材的裂解温度而无法释放包裹在其中的香精香料，或是仅仅依靠吸附剂的吸附能力无法使香精香料达到缓慢、均匀释放的效果。

此外，也有少量关于加热不燃烧烟草制品香味缓释技术的研究报道，但仅仅针对具有某些特殊结构或类别的单体香料，技术手段有限，尤其缺乏具有通用性的香味缓释技术研究。例如，公开号为CN102821628 A的中国专利文献提供了一种超分子络合物香料固定和受控释放技术，其利用超分子化合物与香精香料之间的非共价键相互作用实现香精香料的控制释放，该专利主要涉及的是薄荷醇、柠檬油一类的简单香原料，对于具有复杂组分的香精或香基的香味缓释效果未有描述。

发明内容

为解决加热不燃烧烟草制品香味逐口释放均匀性问题，本发明创新地提供了一种用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料(本发明也称为香味缓释材料)，旨在显著提升产品的香气缓释效果，提升抽吸感官质量，并赋予其稳定的质量风格特征。

本发明第二目的在于，提供了一种所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料的制备方法。

本发明第三目的在于，提供了一种包含所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片(本发明也简称为复合薄片)。

本发明第四目的在于，提供了一种复合薄片的制备方法。

本发明第五目的在于，提供了一种所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料和/或复合薄片添加在加热不燃烧烟草制品加热端的应用方法。

本发明第六目的在于，提供了一种具有香味缓释功能的加热不燃烧烟草制品的烟草棒。

本发明第七目的在于，提供了复合有所述具有香味缓释功能的烟草棒的加热不燃烧烟草制品。

一种用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料，包括羟丙基甲基纤维素基材以及复合在羟丙基甲基纤维素基材中的烟用香味物料。

本发明创新地发现，采用羟丙基甲基纤维素作为基材(载体)并在所述的基材中包埋、分散、镶嵌的烟用香味物料，该材料应用在加热不燃烧烟草制品中，可以克服加热不燃烧烟草制品直接加香存在的第一口香气过浓、第二口香气基本挥发殆尽、难以赋予产品特定的质量风格特征等技术问题，有助于开发感官质量好、风格特征鲜明的加热不燃烧烟草制品。

作为优选，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料中，羟丙基甲基纤维素的质量百分含量为20％-90％；优选为30～70％，进一步优选为50～70％。

作为优选，所述的烟用香味物料为单体合成香料、天然香原料，香基或香精中的至少一种。

本发明技术方法，特别适用于挥发性或半挥发性的外加香味物质，尤其是强挥发性香味物质。例如，特别适用于挥发温度在200℃以下的低级酯类香味物质。此外，本发明方法，还特别适用于成分复杂的烟用香味物料，如烟用表香香精。

作为优选，所述的烟用香味物料可以是加入加热不燃烧烟草制品中想要单独强调或突出的特征香料，如呋喃酮、薄荷脑、乙基麦芽酚等；进一步优选，可以是包含特征香韵的烟用加料香精、表香香精。

作为优选，烟用香味物料的质量百分含量为≤40％，进一步优选比例为≤ 35％(以所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料质量为基准)；更进一步优选为25～35％。

作为优选，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料中，还复合有吸附剂和 /或填充材料。所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料中，所述的吸附剂和/或填充材料包埋、分散或镶嵌在所述的羟丙基甲基纤维素基材中。研究发现，通过所述的吸附剂和/或填充材料的使用，可以吸附、分散、负载烟用香味物料，且对羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料进行改性，调节羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料的硬度、密度、强度等性能。

本发明中，将吸附剂和/或填充材料添加至羟丙基甲基纤维素基材中，利用羟丙基甲基纤维素的包埋效果，可以出人意料地提升香味物料在加热不燃烧型烟草制品中的香味缓释效果。

优选地，羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料，所述的烟用香味物料吸附在吸附剂和/或填充材料中。

作为优选，所述的吸附剂为活性炭、硅藻土、分子筛、环糊精中的一种或多种。

作为优选，吸附剂占羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料质量百分比不高于40wt.％；进一步优选不高于35wt.％；更进一步优选为10～20wt.％。

作为优选，所述的填充材料为烟草粉末、淀粉、植物胶中的一种或多种。

作为优选，所述的植物胶为瓜尔胶、卡拉胶、香豆胶中的至少一种。

作为优选，填充材料占羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料质量百分比不高于40wt.％；进一步优选不高于35wt.％；更进一步优选为10～20wt.％。

作为优选，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料具有层状结构。

本发明还创新地提供了一种所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合材料的制备方法，用溶剂将羟丙基甲基纤维素和烟用香味物料溶解，获得原料溶液，随后去除溶剂，获得所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料。

作为优选，所述的原料溶液中还包含吸附剂和/或填充材料。

作为优选，用溶剂将羟丙基甲基纤维素和烟用香味物料溶解，获得粘稠液体或面团状物质，搅拌均匀后涂布成薄片状或制成面条状，获得所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料。

优选的制备方法：将羟丙基甲基纤维素用溶剂溶解，加入香精香料(烟用香味物料)选择性添加吸附剂和/或填充材料并充分搅拌使其均匀分散，形成粘稠的羟丙基甲基纤维素溶液或面团状物料，然后采用涂布法制成薄片或制成面条状，去除溶剂后切成丝状、片状或粒状，掺配至加热不燃烧烟草制品的烟草物料端(加热端)，实现香精香料在150-300℃加热区间的缓慢、均匀释放。

本发明中，所述的溶剂为可以溶解羟丙基甲基纤维素的溶剂，优选为沸点不高于100℃溶剂。

优选地，所述的溶剂为包括水、乙醇、或乙醇水溶液。

本发明中，所述的去除溶剂的方法可以是室温挥发、30-50℃热风干燥、低温蒸发或冷冻干燥。

本发明还提供了一种用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，包括所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层以及复合在其表面的羟丙基甲基纤维素层。

本发明创新地发现，由所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料和羟丙基甲基纤维素复合形成的复合薄片相较于羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料，香味缓释效果更优，且香味释放更均匀。

作为优选，羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，为羟丙基甲基纤维素层和羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层复合成的双层薄片。也即是，所述的羟丙基甲基纤维素层复合在羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层的一个平面。

进一步优选，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，为依次为羟丙基甲基纤维素层、羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层和羟丙基甲基纤维素层的三层夹心薄片。也即是，所述的羟丙基甲基纤维素层复合在羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层的上、下两个平面。

作为优选，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，为羟丙基甲基纤维素层、羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层依次复合的四层及以上的多层复合薄片。

为了适用于应用，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料可以剪切成各种形状应用到加热不燃烧烟草制品中，包括但不限于丝状、片状、粒状。

本发明还提供了所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片的制备方法，配制原料溶液和羟丙基甲基纤维素溶液，按所述的薄片结构，依次涂覆所述的溶液，去除溶剂，获得所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片。

例如，将羟丙基甲基纤维素用溶剂溶解，去除溶剂，形成羟丙基甲基纤维素层，随后按香味缓释材料的制备方法制得原料溶液，将原料溶液复合在羟丙基甲基纤维素层，去除溶剂，获得所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片。再根据所述的复合薄片结构，重复所述的步骤，制得所需的复合薄片。

本发明还提供了一种所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料和/或所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片的应用，用于制得加热不燃烧烟草制品的烟草棒。

烟草棒是加热不燃烧烟草制品的加热端且产生烟草香气的部分。本发明所述的应用，将本发明创新地羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料和/或复合薄片添加至加热不燃烧烟草制品的烟草棒(烟草物料端，也即是加热端)，从而实现加热不燃烧烟草制品香味的缓慢释放。本发明利用羟丙基甲基纤维素作为基材固定香精香料的加热不燃烧烟草制品香味缓释方法，应用于加热不燃烧烟草制品具有良好的提升产品香味质量、赋予风格特征的效果。

作为优选，所述的应用，将所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料、羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片中的至少一种和烟草物料(例如烟丝)混合，制得单元的烟草棒。

作为优选，将所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料、羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片中的至少一种制成丝状，和烟草物料(例如烟丝)混合卷接成卷烟形式的加热不燃烧烟草制品。

本发明还提供了一种具有香味缓释功能的加热不燃烧烟草制品的烟草棒，包括烟草物料以及所述的羟丙基甲基纤维素香味缓释材料、所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片中的至少一种。

所述的烟草棒为单元棒或者二元以及多元的复合棒。

所述的烟草棒，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料、羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片中的至少一种的添加百分含量为1-10％。

本发明还提供了一种具有香味缓释功能的加热不燃烧烟草制品，包括接装的滤棒和所述的烟草棒。

有益效果：

1、羟丙基甲基纤维素是一种无毒、无嗅、无味的水溶性高分子包覆材料，具有良好的成膜性、粘结力和保水性等特点，且廉价易得，在常温下可阻挡香精香料的自然挥发，方便保存和运输；抽吸过程可随温度的升高逐渐软化，释放的水蒸气可使其逐渐溶解，从而缓慢、均匀地释放香精香料。

2、香味缓释薄片的制造方法简单，且在加热不燃烧烟草制品加热端的应用形式多样，具有较强的实用性，便于工艺实现。

3、本发明最突出的优势在于香精适用范围广，缓释的目标物不仅涉及挥发性或半挥发性单体香料，还包含水溶性、脂溶性的成分复杂的香精或香基，可较好地提高加热不燃烧烟草制品烟气的香气丰富性、改善品质，提升加热不燃烧烟草制品质量稳定性，并奠定运用香精香料赋予产品风格特征的技术基础。

附图说明

图1为羟丙基甲基纤维素薄片的TG-DTG曲线。

图2为香精A与羟丙基甲基纤维素香味缓释薄片的TG曲线。

图3为香精A与羟丙基甲基纤维素香味缓释薄片的DTG曲线。

图4为羟丙基甲基纤维素香味缓释薄片在220℃恒温条件下的TG曲线。

图5为茶香香精和缓释薄片的TG曲线。

图6为苯乙醇和苯乙醇缓释薄片的TG曲线

具体实施方案：

下面结合具体实施例对本发明作进一步描述。以下实施例旨在说明本发明而不是对本发明的进一步限定。

实施例1

香精A为常用的卷烟香精，其中包含了一些常见的挥发性、半挥发性香味成分，主要包括：水、丁酸乙酯、2-甲基丁酸乙酯、异戊酸乙酯、糠醛、己酸己酯、3-甲基-吡嗪、2-乙基-3-甲基吡嗪、苯甲醛、苯乙酮、巨豆三烯酮、香叶基丙酮、β-大马酮、二氢大马酮、薄荷醇、苯乙酸甲酯、烟草提取物、无花果提取物、苹果提取物、枣酊、香荚兰豆酊、安息香膏、甘草流浸膏等。

为促进香精A在加热阶段缓慢、均匀释放，本方案以羟丙基甲基纤维素作为薄片基材固定香精A并应用于加热不燃烧烟草制品的加热端。具体实施方法如下：称取4g羟丙基甲基纤维素(食品级，产地印度)，加入约30ml水使羟丙基甲基纤维素完全溶解。再加入2g香精A，充分搅拌，使香精均匀分散在溶液中；将上述液体涂布于平板，采用室温挥发的方法充分去除溶剂，制成薄片后将其切成长约20mm的丝状物，以2％的比例掺配至细支卷烟形状的加热不燃烧烟草制品的烟草物料中。

图1为羟丙基甲基纤维素的TG-DTG曲线，分析可知，羟丙基甲基纤维素在310℃以下质量稳定，在313℃-398℃之间快速失重，364℃失重速率最大，对应羟丙基甲基纤维素的分解。

加热不燃烧烟草制品评吸测试结果表明：采用加香注射仪将该香精直接注射到加热不燃烧烟草制品的加热端，第一口时有很浓的香味，第二口香味明显变淡，之后几口基本感觉不到香味，香气逐口释放均匀性较差，抽吸前后口味差异较大；而添加了上述薄片后加热不燃烧烟草制品的香味持续性、逐口释放均匀性较好，从第一口开始直至第六、七口，均可感觉到明显的香味，与仪器模拟测试结果一致。研究还发现，香味物料含量越高，游离的越多，加工过程损失多，利用效率越低。香味物料添加量多，则香韵特征突出。具体添加比例视用途而定，衬托修饰其它香味时，比例可能会＜1％，甚至更低。

为了进一步表征香精重量随温度的变化情况，我们分别对香精A和香味缓释薄片进行了TG-DTG分析。

由图2分析可知，香精A的TG曲线在200℃以下呈现为一条陡峭下降的曲线，至150℃时有60％(质量比)的香精已经快速挥发，达到200℃时香精仅剩余约30％；而香味缓释薄片的TG曲线在100-300℃之间呈现为一条缓慢下降的曲线，其固载的香精在300℃以下的各温度区间均是以持续、缓慢、均匀、稳定的方式挥发，300℃时失重率为22％。

由图3分析可知，香精A的DTG曲线中，在40℃-120℃之间，香精A的挥发速率(DTG)由初始阶段的2％/min快速攀升到120℃的8％/min，且迅速达到挥发速率峰值，然后挥发速率又急剧下降，至230℃时挥发速率降低到1％/min，这说明香精A在40℃-230℃温度区间的挥发很不均匀，挥发速率剧烈变化。相比之下，香味缓释薄片在程序升温40℃-300℃之间，DTG曲线波动相对平缓，香精的挥发速率(DTG)在0.5％/min至1.5％/min之间轻微波动，质量变化缓慢、持续、稳定，且持续时间达到20min以上，这说明香味缓释薄片的香精挥发持续、稳定、均匀。

同时，我们还进一步分析了羟丙基甲基纤维素香味缓释薄片在220℃条件下的恒温TG曲线，如图4所示，在1.5min内快速升温至200℃并开始处于恒温状态，薄片呈缓慢、均匀失重趋势，15min内失重率约为10％，持续失重释放香味的时间达20min以上。

综上所述，本发明适用于香味成分复杂的香精香料配方，添加羟丙基甲基纤维素香味缓释薄片相比直接注射加香，在150-300℃之间能达到缓慢、均匀失重的效果，符合加热不燃烧烟草制品加热缓慢释放的要求。

实施例2

另一种优化的实施方案，采用吸附剂吸附香精香料之后再加入羟丙基甲基纤维素溶液制成香味缓释薄片，并应用于加热不燃烧烟草制品的加热端，具体步骤如下：取活化后的硅藻土过40目筛，置于烘箱中500℃干燥12h，室温冷却后备用；将香精A与40目硅藻土按照2:1比例混合，搅拌均匀后加入适量的羟丙基甲基纤维素(三者比例为2:1:4)，加入约10倍体积的水使羟丙基甲基纤维素溶解形成粘稠液体，充分搅匀，直至吸材和香精香料均匀分散；将上述液体均匀涂布在平板上，采用30℃热风干燥的方法去除溶剂，得到厚度约0.5mm的薄片；将其剪成2mm见方的片状后与烟草物料混合卷制成烟支。

评吸测试结果和热重分析结果表明，含吸附剂的羟丙基甲基纤维素缓释薄片在150-300℃之间能达到缓慢、均匀失重的效果，香精香料的逐口释放均匀性较好，持续均匀释放时间达25min以上，在15min以内失重率为7％。符合加热不燃烧烟草制品加热缓慢释放的要求。

实施例3

采用羟丙基甲基纤维素为基材固定香精A，并添加了环糊精作为吸附剂。具体实施步骤如下：称取1g环糊精，与2g香精A混合均匀后室温平衡0.5h；再加入4g羟丙基甲基纤维素，用约40ml水溶解形成粘稠的液体，充分搅拌使其分散均匀；将上述液体涂布于平板，采用室温挥发的方法去除溶剂，得到厚度约 0.5mm的薄片状缓释复合材料；将薄片切丝后以2％的比例掺配至加热不燃烧烟草制品的烟草物料中。

试验结果表明，添加了环糊精的羟丙基甲基纤维素香味缓释薄片能显著提高加热不燃烧烟草制品中香精香料的逐口释放均匀性，有利于香精香料在 150-300℃之间缓慢、均匀释放，持续释放时间达25min以上，在15min以内失重率约为6.5％。符合加热不燃烧烟草制品燃烧端加热缓慢释放的要求。

实施例4

按照实施例3的方法，将吸附剂替换为Hβ分子筛，制成的香味缓释薄片剪成直径约为2mm的颗粒，掺配到加热不燃烧烟草制品烟草物料中，同样具备很好的缓释效果，可使香精香料在150-300℃之间缓慢、均匀释放，持续释放时间达25min以上，在15min以内失重率为6.5％。同时，研究发现，采用85％乙醇水溶液作为溶剂，缓释体系的粘度有所下降，但溶剂挥发速度明显加快，有利于薄片的快速干燥。

实施例5

在另一种实施方案中，添加了烟草粉末作为填充材料，并采用面条机压制方法制得缓释材料，具体实施方法为：称取40g羟丙基甲基纤维素，加入约400ml 浓度为75％的乙醇水溶液，使羟丙基甲基纤维素完全溶解并形成粘稠液体。加入 20g香精A和10g烟草粉末，充分搅拌揉捏，使其均匀分散在面团状物质中。将上述面团状物料投料于家用面条机中，定制出口孔径大小为1mm，通过挤压方式将物料从细孔中挤制成面条状后，采用室温挥发的方法去除溶剂并干燥，切丝后以3％的比例掺配到加热不燃烧烟草制品的烟草物料中。

试验结果表明，添加烟草粉末不仅能增强加热不燃烧烟草制品的烟草香气，还可调节缓释材料的拉伸强度、硬度等特性，以便于烟草制品的卷制生产，有利于加热端的香精香料在150-300℃之间缓慢、均匀失重，持续释放时间达25min 以上，在15min以内失重率为8％，符合加热不燃烧烟草制品加热缓慢释放的要求。

实施例6

按照实施例5的方法，将填充材料替换为多孔淀粉，制成的面条状香味缓释材料应用于加热不燃烧烟草制品的加热端，同样具备很好的缓释效果，可使加热端的香精香料在150-300℃之间缓慢、均匀释放，持续释放时间达25min以上，在15min以内失重率为7％。

实施例7

采用瓜尔胶作为填充材料制备香味缓释材料，具体实施步骤为：称取20g 羟丙基甲基纤维素，加入约200ml水，使羟丙基甲基纤维素完全溶解成羟丙基甲基纤维素溶液；称取瓜尔胶2.5g，用冷水溶解后加入羟丙基甲基纤维素溶液，羟丙基甲基纤维素溶液粘度进一步增大；再加入10g香精A，充分搅拌，使香精香料均匀分散；放置挥发溶剂一段时间后，上述物料转化为面团状，按实施例5 的方式挤压成面条状缓释材料，采用30℃低温蒸发的方法去除溶剂，切丝后以 3％的比例掺配到加热不燃烧烟草制品的烟草物料中。

试验结果表明，添加瓜尔胶有利于增加溶液粘稠度，也可调节缓释材料的拉伸强度、硬度等特性，使加热端的香精香料在150-300℃之间缓慢、均匀释放。持续失重释放香味时间达25min，在15min以内失重率为6.5％。

实施例8

以茶香味表香香精为研究对象，其包含的香味成分主要包括：水、丁酸乙酯、 2-甲基丁酸乙酯、叶醇、乙酸异戊酯、乙酸戊酯、丁酸丁酯、乙酸叶醇酯、香柠檬油、四氢香叶醇、松油醇、苯水、乙酸芳樟酯、薰衣草油、香叶基丙酮、苯甲酸苄酯等。

按照实施例2的方法，将浓缩茶香香精、吸附剂硅藻土和羟丙基甲基纤维素按1:1:4的比例复合，制成薄片状缓释复合材料后切丝，以10％的比例与烟草物料混合卷制成烟支，进行热重分析和感官评吸测试。

图5为茶香香精和缓释薄片的TG曲线，分析可知，由于茶香香精中含有大量挥发性较强的表香物质，从50—60℃开始迅速失重，140℃左右全部挥发殆尽。而香味缓释薄片在150-300℃之间能达到很好的缓释效果，对应香精的缓慢、均匀释放，失重率为22％。恒温热重结果表明，该缓释薄片在200摄氏度下可持续失重释放香味的时间15分钟以上，失重率约为10％。

感官评吸结果表明，该产品表现出非常浓厚、突出的茶香香气特征，并且可以持续、较均匀地释放十口以上；将复合材料添加比例降低为1％，则表现出淡淡的、轻微的茶香，也可以持续、均匀释放七、八口。因此，香味缓释薄片的添加比例应视实际应用情况而定，当某些特征香精的香气比较弱、或者需要重点凸显时，可以增加缓释薄片的添加比例；而当某些香精的香气特征明显或者不需要重点突显时，可以适当降低缓释薄片的添加比例。

实施例9

按照实施例8的方法，将浓缩桃香香精、吸附剂硅藻土和羟丙基甲基纤维素按2:1:4的比例复合，制成薄片状缓释复合材料后切丝，以3％的比例与烟草物料混合卷制成烟支，进行感官评吸测试。结果表明，该缓释薄片相比直接注射加香，在150-300℃之间能达到缓慢、均匀失重的效果，可在加热不燃烧卷烟吸食全过程为消费者提供持续而丰富的桃香味，显著提升抽吸品质。

实施例10

凉味香精中含有薄荷等大量挥发性较强的表香香精，从50℃开始迅速失重， 130℃左右全部挥发殆尽，若直接注射加香，薄荷香味极易集中在第一口释放，第二口明显变淡，抽吸前后感官质量差别巨大。

为了加强对挥发性表香香精的固定，在该优化方案中，缓释薄片具有双层结构，第一层为羟丙基甲基纤维素薄片，第二层为添加了活性炭的香味缓释薄片。具体实施步骤如下：

1、称取4g羟丙基甲基纤维素中，加入40ml水，使其完全溶解并形成粘稠的羟丙基甲基纤维素溶液；

2、取上述液体20ml倒至培养皿(d＝12cm)表面，采用室温挥发去除溶剂，形成约0.5mm厚的羟丙基甲基纤维素薄片；

3、将2g凉味香精与1g 150目活性炭混合均匀后，加入步骤1中剩余的20ml 羟丙基甲基纤维素溶液，充分搅拌直至分散均匀，再涂布于步骤2形成的羟丙基甲基纤维素薄片上，采用室温挥发去除溶剂，即形成了双层结构的缓释复合材料。

4、将双层结构缓释剂切成2mm见方的片状，以5％的比例掺配至加热不燃烧烟草制品的烟草物料中。

试验结果表明，双层结构的羟丙基甲基纤维素缓释复合材料能显著提高加热不燃烧烟草制品中香味持续性、逐口释放均匀性，15min以内失重率约为5％，持续释放时间可达六、七口，可在加热不燃烧卷烟吸食全过程为消费者提供持续而丰富的薄荷凉感，全面提升抽吸品质。

实施例11

在实施例6形成的双层结构的缓释复合材料表面，采用实施例5的方法，再复合上一个双层结构的复合材料，即形成羟丙基甲基纤维素和复合材料交错分布的四层结构缓释复合材料。结果表明，该结构复合材料的缓释效果在实施例10 的基础上有进一步提升，持续释放时间可达七口以上。

实施例12

苯乙醇是常用的调香原料，本实施例以其为研究对象，进一步考察了香味缓释薄片对醇类单体香料的缓释效果，具体步骤如下：将1g硅藻土(100目)， 2g苯乙醇和4g羟丙基甲基纤维素，加入40ml乙醇溶解后涂布，室温挥发后制成香味缓释薄片，切丝后与烟草物料混合卷制成烟支。

图6为苯乙醇和苯乙醇缓释薄片的TG曲线，分析可知，苯乙醇单体从大约 80℃开始迅速挥发，150℃时已基本挥发殆尽，而香味缓释复合薄片在程序升温 100-300℃之间呈缓慢、均匀失重状态，对应苯乙醇的均匀释放，失重率为25％。说明香味缓释薄片不仅能显著提高苯乙醇等醇类单体香料的起始释放温度，还使其在100-300℃之间缓慢、均匀释放。

实施例13

采用实施例12的方法，以β-紫罗兰酮为研究对象，考察了香味缓释薄片对酮类单体香料的缓释效果。硅藻土(100目)，苯乙醇，羟丙基甲基纤维素三者的质量比为1:1:1。热重分析结果表明，β-紫罗兰酮单体从100℃开始迅速挥发， 160℃左右基本挥发殆尽，而β-紫罗兰酮缓释薄片在100-300℃之间呈缓慢、均匀失重状态，对应β-紫罗兰酮的均匀释放，失重率为28％。说明香味缓释薄片同样适用于β-紫罗兰酮等酮类单体香料的缓释。

通过实施例1和实施例2-4比较发现，添加多孔结构的吸附剂，能增强对香精香料的吸附固定作用，从而延长香精释放时间；通过实施例1-3与实施例4比较发现，以乙醇作为溶剂有利于薄片的快速干燥；通过实施例1与实施例5-7比较发现，添加填充材料，特别是烟草粉末，不仅能增强产品的烟草香气，还有助于调节复合材料的拉伸强度、硬度等特性，使其更易于与烟草物料均匀混合并卷制成烟支。通过实施例8-11发现，香味缓释薄片对茶香香精、桃香香精、凉味香精等挥发性表香香精具有较好的缓释效果，通过调节薄片的添加比例可以实现对香气风格特征的自我掌控。通过实施例10-11发现，采用多层复合结构的香味缓释薄片可更好地阻止表香香精的挥发，使其释放更均匀。通过实施例12-13发现，该缓释薄片同样适用苯乙醇、β-紫罗兰酮等低分子量的醇类、酮类等挥发性单体香料的缓释，可显著提高其释放起始温度和均匀性。

本发明不局限于上述具体实施方式，只要采用羟丙基甲基纤维素作为基材固定香精香料并应用于加热不燃烧烟草制品，均在本发明的保护范围之中。

Claims (24)

1.一种用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，包括羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层以及复合在其表面的羟丙基甲基纤维素层；

所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层包括羟丙基甲基纤维素基材以及复合在羟丙基甲基纤维素基材中的烟用香味物料；其中羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料的制备步骤为：用溶剂将羟丙基甲基纤维素和烟用香味物料溶解，获得原料溶液，随后去除溶剂，获得羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合材料；

所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料中，羟丙基甲基纤维素的质量百分含量为20%-90%，烟用香味物料的质量百分含量为≤40%。

2.如权利要求1所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料中，羟丙基甲基纤维素的质量百分含量为50~70%。

3.如权利要求1所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料中，所述的烟用香味物料为合成单体香料、天然香原料，香基或香精中的至少一种。

4.如权利要求1所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料中，烟用香味物料的质量百分含量为25~35%。

5.如权利要求1所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料中，还复合有吸附剂和/或填充材料。

6.如权利要求5所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的吸附剂为活性炭、硅藻土、分子筛、环糊精中的一种或多种。

7.如权利要求5或6所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，吸附剂占羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料质量百分比不高于40wt.%。

8.如权利要求5所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的填充材料为烟草粉末、淀粉、植物胶中的一种或多种。

9.如权利要求8所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的植物胶为瓜尔胶、卡拉胶、香豆胶中的至少一种。

10.如权利要求5、8或9所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，填充材料占羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料质量百分比不高于40wt.%。

11.如权利要求1所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的原料溶液中还包含吸附剂和/或填充材料。

12.如权利要求1或11所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的溶剂为能溶解羟丙基甲基纤维素、且沸点不高于100℃的溶剂。

13.如权利要求12所述的用于加热不燃烧烟草制品的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，所述的溶剂为水或乙醇或乙醇水溶液。

14.如权利要求1所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，为羟丙基甲基纤维素层和羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层复合成的双层薄片。

15.如权利要求1所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，为依次为羟丙基甲基纤维素层、羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层和羟丙基甲基纤维素层的三层夹心复合薄片。

16.如权利要求1所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片，其特征在于，为羟丙基甲基纤维素层、羟丙基甲基纤维素基香味缓释材料层依次复合的四层及以上的多层复合薄片。

17.一种权利要求1~16任一项所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片的制备方法，其特征在于，配制原料溶液和羟丙基甲基纤维素溶液，按所述的复合薄片结构，依次涂覆溶液和去除溶剂，获得所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片。

18.一种权利要求1~16任一项所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片的应用，其特征在于，用于制得加热不燃烧烟草制品的烟草棒。

19.如权利要求18所述的应用，其特征在于，将羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片和烟草物料混合，制得单元的烟草棒。

20.如权利要求19所述的应用，其特征在于，将羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片制成丝状，和烟丝混合卷接成卷烟形式的加热不燃烧烟草制品。

21.一种具有香味缓释功能的加热不燃烧烟草制品的烟草棒，其特征在于，包括烟草物料以及权利要求1~16任一项所述的羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片。

22.如权利要求21所述的具有香味缓释功能的加热不燃烧烟草制品的烟草棒，其特征在于，所述的烟草棒为单元棒、二元复合棒或多元复合棒。

23.如权利要求21或22任一项所述的烟草棒，其特征在于，羟丙基甲基纤维素基香味缓释复合薄片的添加百分含量为1-10%。

24.一种具有香味缓释功能的加热不燃烧烟草制品，其特征在于，包括接装的滤棒和权利要求21~23任一项所述的烟草棒。

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