CN111161806A - 马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法 - Google Patents

马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，尤其适用于9%Cr马氏体耐热钢。该方法应用金属氧化动力学的抛物线模型，并在其基础上对阿伦尼乌斯方程进行了数学修正，结合大量电厂实际运行的结果和模拟实验数据，运用分步线性拟合和函数曲线拟合的方法得到一个9%Cr马氏体耐热钢在23~35MPa高温蒸汽环境下的氧化膜厚度计算公式，该公式综合考虑了时间和温度对氧化膜厚度的影响，将蒸汽温度和运行时间代入该公式即可计算出该条件下9%Cr马氏体耐热钢的氧化膜厚度。该公式突破了多数氧化动力学模型只考虑单一因素影响的限制，克服了传统氧化皮厚度测量方法测试周期长、成本较高、操作复杂、精度不稳定，或者需要割钢管等缺点。

Description

马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法
技术领域
本发明涉及一种马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，尤其涉及一种9％Cr马氏体耐热钢在超临界或超超临界高温蒸汽环境下的氧化膜厚度的计算方法。
背景技术
9％Cr马氏体耐热钢主要包括T/P91、T/P92、E911和G115(9Cr3W3Co)等马氏体耐热钢，广泛用于超超临界锅炉主蒸汽管、集箱、过热器、再热器等高温部件。为了提高热效率、降低煤耗和排放，火电机组的蒸汽压力和温度不断提高，而机组关键部件的高温氧化问题也随之变得严重。高温蒸汽氧化腐蚀导致的受热面管爆漏损坏事故、机组停运等对电厂的安全运行和经济效益造成了严重的危害。
近年来随着火电机组高温部件蒸汽氧化问题得到普遍重视，蒸汽氧化的危害性不断被认识，国内外对蒸汽氧化的研究投入也逐渐加大。工程上主要关心的问题是高温蒸汽中材料所形成的氧化皮厚度，随着温度升高、氧化膜生长速率加快、一定时间内形成的氧化皮更厚，将导致以下问题：第一，氧化膜增厚减小了有效管壁，使管壁承受的压力增大，甚至因蠕变而破坏；第二，氧化膜的热导率低，将导致管壁升温，进一步加速氧化腐蚀和失效；第三，氧化皮达到一定厚度或者因管道超温或经常性启停导致氧化皮受热不均时，部分氧化皮会因应力作用而剥落，剥落的氧化物碎渣可能堵塞管道或者进入汽轮机造成汽轮机的叶片冲蚀等。因此，根据工作温度和时间计算耐热钢管道的氧化皮厚度对于判断管件氧化腐蚀程度、计算剩余寿命，进而确保电厂安全运行有着重要的实际意义。
计算氧化皮厚度需要借助9Cr％耐热钢在高温蒸汽环境下的氧化动力学模型。当前国内外关于9Cr％耐热钢高温蒸汽氧化动力学的研究主要采用氧化增重的方法，对于氧化皮厚度的研究也往往局限于单一变量(蒸汽温度或时间)的影响。而不同机组的运行温度往往不同，不同温度下氧化皮生长的速率也不同，从单一工作条件下得出的氧化动力学模型不能适用于其它温度条件，对于在实际情况中计算氧化膜的厚度不具有普适性。工业上测量氧化皮厚度常用的方法有洗垢法、取样电镜测量、微区分析法和超声波检测法等等，但以上方法存在成本高、周期长、精度不稳定、操作复杂和需要割管等不足之处。
发明内容
本发明为了解决现有技术中存在的问题，提供一种在已知9％Cr马氏体耐热钢管工作温度和时间的条件下，基于9％Cr马氏体耐热钢高温蒸汽氧化动力学模型和相关实验数据，拟合出一个能快速计算出9％Cr马氏体耐热钢管氧化膜厚度的方法。
为了达到上述目的，本发明提出的技术方案为：一种马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述马氏体耐热钢为9％Cr马氏体耐热钢，高温蒸汽氧化膜厚度的公式为：
Figure BDA0002346485210000011
其中，X为氧化层厚度，A为常系数，Q为激活能，R为气体常数，T为温度，t为时间。
对上述技术方案的进一步设计为：所述高温蒸汽温度范围为550℃～700℃，蒸汽压力范围为23.0～35.0MPa，时间范围为200～20000h。
所述氧化膜厚度的公式中n＝0.5。
所述激活能Q和时间t之间存在的数学关系为：
Q＝39659.32t0.0092。
所述常系数A的值为11616.83。
所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为200h时，Q的值为41628.07。
所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为600h时，Q的值为42057.09。
所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为1000h时，Q的值为42256.60。
所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为1500h时，Q的值为42414.76。
所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为2000h时，Q的值为43426.66。
本发明具有的有益效果为：
本发明提供一种9％Cr马氏体耐热钢在23.0～35.0MPa、550℃～700℃的高温蒸汽环境下，运行200～2000h时间内生成的氧化膜厚度的计算方法。该方法突破了一般氧化动力学公式只能体现时间对氧化膜厚度影响的限制，同时兼顾了蒸汽温度和运行时间这两个对氧化膜厚度影响最大的因素，并在传统抛物线速率模型的基础上，结合实际数据对公式进行了数学修正。根据运行时间和温度可以方便快速地计算出9％Cr马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜的厚度，而不必割管进行测量，实现了节约成本和在不影响运行的情况下计算管子氧化膜厚度。此外，通过本公式计算出9％Cr马氏体耐热钢的氧化膜厚度，可以反映受管子内壁氧化腐蚀程度，为计算部件剩余寿命提供参考，可以保障电厂机组安全运行。
具体实施方式
本发明技术方案中应用到的金属氧化动力学模型包括：直线速率定律、抛物线速率定律、对数速率定律和立方速率定律。其中，抛物线定律适用于氧化物体积/金属体积的比值接近于1或不大于15％时，氧化层既可以致密地覆盖金属表面，又不致内应力过大而开裂的情况。进一步的氧化反应通过氧化层内的扩散传质进行(金属阳离子向外扩散、氧负离子向内扩散，或者阴阳离子双向扩散)，新氧化物在氧化层内生成。界面反应速度大于扩散速度时，氧化物生成速度取决于扩散传质速度。9％Cr耐热钢的氧化膜主要分为内外两层，内层氧化膜的生长依赖于O2-离子向内扩散，外层氧化膜的生长依赖于Fe2+离子向外扩散，因此可以用抛物线速率定律来描述其氧化膜的生长速度。研究结果表明9％Cr马氏体耐热钢氧化动力学模型基本符合抛物线模型。
假设氧化层的生长只由氧离子向内扩散控制，金属/氧化层界面氧浓度为c1，氧化层/水蒸气界面氧浓度为c0，氧化层厚度为X，则氧化层中浓度梯度为
Figure BDA0002346485210000031
设氧的扩散系数为D，则根据Fick第一定律，界面S单位时间内氧通量
Figure BDA0002346485210000032
稳态扩散条件下，
Figure BDA0002346485210000033
为常数，单位界面上的扩散速度为
Figure BDA0002346485210000034
由于金属/氧化层界面氧的浓度很低，界面反应快，氧不会富集，故c1趋近于0，可以忽略，而环境氧浓度(氧分压)不变时，c0可以视为常数，则氧化速度仅与氧化层厚度成反比。同理，金属阳离子向外扩散的过程亦可以按照上述过程分析，只要两个界面上金属阳离子浓度差为定值，则氧化层的生长速度便只与氧化层的厚度成反比：
Figure BDA0002346485210000035
其中c0’是两个界面上金属阳离子的浓度差。
对(1)式积分得，X2＝2kpt，或写成
Figure BDA0002346485210000036
该式中，kp是与扩散系数相关的速率常数，通常服从Arrhenius方程：
Figure BDA0002346485210000037
其中Q是激活能、R是气体常数、k0为常数。将kp带入前式，得到：
Figure BDA0002346485210000038
将常系数用A表示，化简为：
Figure BDA0002346485210000039
实验结果表明，金属高温氧化动力学更普遍的表达式为X＝Atn，式中的指数n并不像(2)式中总等于1/2，而是在一定范围内波动，如当n＝1/3时则为立方规律。研究结果表明，9％Cr马氏体耐热钢的高温蒸汽氧化模型也符合X＝Atn规律，对于不同钢种和工作条件，系数A和指数n的取值有所不同。因此可将9％Cr马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度的公式初步定为：
Figure BDA00023464852100000310
本发明收集了大量的实际实验数据，包括温度550℃～700℃，蒸汽压力23.0～35.0MPa，氧化时间200～20000h下的9％Cr马氏体耐热钢氧化膜厚度数据；利用上述数据对(3)式中的参数n、Q以及A进行计算：
计算方法如下所示：
步骤1、求n，对(3)式两边取对数，得到：
Figure BDA00023464852100000311
令温度T为定值，则
Figure BDA00023464852100000312
为常数，记为C，上式可化简为lnX＝C+nlnt。将各个温度下的实验数据代入该式进行线性拟合，得到拟合公式如下：
T＝550℃时：lnX＝0.017+0.501lnt；
T＝600℃时：lnX＝0.37+0.55lnt；
T＝650℃时：lnX＝3.14+0.255lnt；
T＝700℃时：lnX＝1.04+0.64lnt。
可以发现，n值基本接近于0.5。说明9％Cr马氏体耐热钢的氧化动力学基本符合抛物线规律，因此将n取为0.5，则(3)式修改为：
Figure BDA0002346485210000041
步骤2、求激活能Q，对(4)式两边取对数，得到：
Figure BDA0002346485210000042
令t为定值，则ln(At0.5)可记为常数C，上式化简为
Figure BDA0002346485210000043
将t＝200h时的实验数据代入步骤1中所得的拟合公式，分别计算出550℃、600℃、650℃和700℃下的lnX值，再回代到(5)式，计算出t＝200h时的Q值为41628.07。同理，可以计算出其它时间的Q如表1所示，可以看出不同时间的Q值有所区别，说明了不同时间段氧化反应的激活能有所不同。研究发现，9％Cr的氧化反应是复杂、动态变化的过程，在氧化的不同阶段反应机制、生成产物以及氧化物的成分和结构会发生变化，因此本发明采用数学模型拟合激活能随时间的变化。得到激活能Q与时间t高度符合指数模型，得到的拟合公式为：
Q＝(39659.32±10.29)t(0.0092±3.52E-4) (6)
将(6)式代回(4)式，得到修正后的厚度公式为：
Figure BDA0002346485210000044
表1不同时间的激活能
t/h Q/J·mol-1
200 41628.07
600 42057.09
1000 42256.60
1500 42414.76
20000 43426.66
步骤3、求常数A，将实验数据带入(7)式进行非线性曲面拟合，计算出A的值为11616.83，因此最终得到的拟合公式为：
Figure BDA0002346485210000051
上述公式中，温度T的单位取℃，时间t的单位取h，计算所得氧化膜厚度X的单位为μm。公式适用的时间范围为200～20000h，温度范围为550～700℃，蒸汽压力范围为23.0～35.0MPa。
实施例一
本发明所涉及的计算方法与T91氧化实验结果的比较。
马云海等人在2013年报道了T91钢在26MPa、600℃/650℃/700℃条件下的氧化情况，分别将其实验条件代入本发明提出的公式，用本发明计算出氧化膜厚度与其实验测量所得的厚度进行比较，结果如表2所示。可以看出，计算得到的厚度与实验测量得到的厚度非常接近。
表2本发明计算厚度与实测厚度的比较
温度/℃ 时间/h 测量厚度/μm 计算厚度/μm 绝对误差/μm 误差百分比/％
600 1100 75 80.2 5.2 6.9
650 500 106 109.8 3.8 3.6
700 1000 238 258.2 20.2 8.5
实施例二
本发明所涉及的计算方法与T/P92实验结果的比较。
朱忠亮等人在2013年报道了P92钢在550℃、25MPa下氧化600h的实验，根据其截面SEM图像测量出的氧化膜厚度约为28μm。将上述实验条件代入本发明得到的拟合公式，计算得到的氧化膜厚度为28.8μm，与测量结果非常接近，误差百分比仅为2.8％。
实施例三
本发明所涉及的计算方法在实际电厂环境中的应用。
《大型电站煤粉锅炉受热面管防止蒸汽氧化、烟气腐蚀和侵蚀的设计指南》中记载的电厂运行锅炉管道蒸汽氧化皮厚度数据显示，T92管道在600℃，25MPa条件下运行22981h后的氧化皮厚度为376μm。将上述条件参数代入本发明得到的拟合公式，计算得到的氧化膜厚度为367.14μm，与测量结果相比误差仅2.4％，说明本发明得到的拟合公式在实际应用的表现良好。
实施例四
本发明所涉及的计算方法在实际电厂环境中的应用。
国外某电厂所用超超临界机组蒸汽压力约28.4MPa，过热器管道采用T92材料，在600℃温度下运行约15000h时间后，测得管内氧化皮厚度约为215μm，将运行参数代入本发明提出的公式计算得出氧化皮厚度约为241μm，误差为26μm，但误差百分比为12.1％。
实施例五
本发明所涉及的计算方法在实际电厂环境中的应用。
国内某发电公司600MW超临界直流锅炉的高温过热器出口段管材采用T91材料，其出口蒸汽温度约为580℃，蒸汽压力约为26MPa，在运行时长20000h左右后测得其管内氧化皮厚度约为214μm。而将该管段的运行参数代入本发明提出的公式计算得出氧化皮厚度约为201.5μm，误差百分比为5.8％。
以上实施例均说明，该方法计算出的9％Cr马氏体钢氧化膜厚度与实际测量结果符合良好，且误差在15％以内。
本发明的技术方案不局限于上述各实施例，凡采用等同替换方式得到的技术方案均落在本发明要求保护的范围内。

Claims (10)

1.一种马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述马氏体耐热钢为9％Cr马氏体耐热钢，高温蒸汽氧化膜厚度的公式为：
Figure FDA0002346485200000011
其中，X为氧化层厚度，A为常系数，Q为激活能，R为气体常数，T为温度，t为时间。
2.根据权利要求1所述马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述高温蒸汽温度范围为550℃～700℃，蒸汽压力范围为23.0～35.0MPa，时间范围为200～20000h。
3.根据权利要求1所述马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述氧化膜厚度的公式中n＝0.5。
4.根据权利要求1所述马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述激活能Q和时间t之间存在的数学关系为：
Q＝39659.32t0.0092。
5.根据权利要求1所述马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述常系数A的值为11616.83。
6.根据权利要求1所述马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为200h时，Q的值为41628.07。
7.根据权利要求1所述马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为600h时，Q的值为42057.09。
8.根据权利要求1所述马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为1000h时，Q的值为42256.60。
9.根据权利要求1所述马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为1500h时，Q的值为42414.76。
10.根据权利要求1所述马氏体耐热钢在超临界高温蒸汽下氧化膜厚度的计算方法，其特征在于：所述马氏体耐热钢高温蒸汽氧化膜厚度公式，当氧化时间为2000h时，Q的值为43426.66。
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