CN111029657A - 一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于锂电池技术领域，尤其涉及一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法。超薄柔性锂离子电池制备方法包括以下步骤：在柔性基材上设置正极集流体得到正极片，在柔性基材上设置负极集流体得到负极片；采用印刷的方式在正极集流体上依次制备正极功能层和电解质层；采用印刷的方式在负极集流体上依次制备负极功能层和电解质层；采用喷涂的方式在电解质层表面涂覆电解质复合物；将正极片和负极片具有电解质复合物的一侧相对接，对接后完成超薄柔性锂离子电池封装。采用此方法制备的锂离子电池具有制备速度快，厚度较小，精度和安全性高的优点。

Description

一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明属于锂电池技术领域，尤其涉及一种超薄柔性锂离子电池及其制备方法。
背景技术
当前，种类繁多形式各异的电子产品已经成为人们生活不可或缺的一部分。与此同时，物联网的兴起带来了信息传感设备领域的巨大变革，是极具发展前景的万亿级市场。在这些领域中，随着技术的发展，电子产品、智能传感器等器件将逐渐走向轻薄化和微型化，同时也要求其配备的储能电池具有轻薄、高效、安全等特性。目前市场上的电池产品多存在续航时间短、体积大、安全性差等问题，制约了电子产品和传感器件的发展。
为实现电池轻薄高效的特性，一些发明专利中使用镀膜工艺制备电极层，大大降低电池厚度，如专利US2017352922、CN107004893A，使用物理气相沉积方法(简称PVD)逐层制备电池的各功能层，制备出的电池寿命长，能量密度高，同时亦可满足用电器件的形状和弯曲度的要求。然而，PVD过程中对设备要求较高，初期投资大；电极层薄膜生长速度慢，制备成本高。在物联网的架构中，各种信息传感设备，如传感器、射频识别(RFID)系统、全球定位系统、红外线感应器、激光扫描器、气体感应器等，将会分布在任何需要监控、连接、互动的物体或过程上，实时采集各种需要的信息。如此规模的应用，对电池的容量、安全性、成本等都提出了的要求。而PVD制备的电池，在成本上并不具有优势。
发明内容
(一)要解决的技术问题
针对现有存在的技术问题，本发明提供一种超薄柔性锂离子电池制备方法，能够解决现有技术中存在的制备成本高、效率低的问题；
本发明的另一个目的在于提出一种超薄柔性锂离子电池，其采用如以上所述的方法制得。
(二)技术方案
为了达到上述目的，本发明采用的主要技术方案包括：
一种超薄柔性锂离子电池制备方法，其包括以下步骤：
在柔性基材上设置正极集流体得到正极片，在柔性基材上设置负极集流体得到负极片；
采用印刷的方式在正极集流体上依次制备正极功能层和电解质层；
采用印刷的方式在负极集流体上依次制备负极功能层和电解质层；
采用喷涂的方式在电解质层表面涂覆电解质复合物；
将正极片和负极片具有电解质复合物的一侧相对接，对接后完成超薄柔性锂离子电池封装。
优选的，采用丝网印刷的方式制备功能层。
优选的，在丝网印刷过程中，选用100-150目金属丝网，制备模板。
优选的，功能层的制备方法包括：
将活性物质制成功能层电子墨水，采用印刷工艺将电子墨水印刷到集流体上形成功能层。
优选的，采用正极电子墨水制备正极功能层，正极电子墨水的制备方法包括：
将正极材料、导电剂、粘合剂、分散剂、稳定剂按照比例称重、混合后得到正极电子墨水。
优选的，采用负极电子墨水制备负极功能层，负极电子墨水的制备方法包括：
将负极材料、导电剂、粘合剂、分散剂、稳定剂按照比例称重、混合后得到负极电子墨水。
优选的，电解质层的制备方法包括：
将金属氧化物制成电解质层电子墨水，采用印刷工艺将金属氧化物电子墨水印刷到功能层上形成电解质层。
优选的，电解质层的制备方法包括：
将纳米氧化铝、纳米氧化钛、粘合剂、分散剂、稳定剂按照比例称重、混合后得到电解质层电子墨水。
优选的，电解质复合物喷涂过程中包括以下步骤：
将电解质与溶剂、聚合物混合，制备成电解质复合物浆料，采用喷涂的方将电解质复合物浆料喷涂在电解质层上，得到电解质复合物。
一种超薄柔性锂离子电池，其采用如以上所述的超薄柔性锂离子电池制备方法制备得到超薄柔性锂离子电池；
所述超薄柔性锂离子电池包括依次设置的正极柔性绝缘基材、正极集流体、正极功能层、正极电解质层、电解质复合物层、负极电解质层、负极功能层、负极集流体、负极柔性绝缘基材。
(三)有益效果
本发明的有益效果是：
在制备方法上，本发明采用印刷的方式制备功能层，对膜层厚度控制精度高，制备速度快，成本低，且容易在不同的功能层实现较为复杂的结构，进一步提高电池性能。
在功能层上电解质层，在电解质层上复合电解质，在电池组装后内部不存在有机溶剂，大大降低了副反应的产生。
电解质层中含有金属氧化物，由金属氧化物作为骨架的电解质层，在电池中还起到了隔膜的作用，同传统的隔膜相比，具有较好的机械性能和高温耐受性，可以在一定程度上限制锂枝晶的生长，从而显著提高电池的安全性。
附图说明
图1为本发明具体实施方式提供的超薄柔性锂离子电池的结构示意图。
【附图标记说明】
1：正极柔性绝缘基材；2：正极集流体；3：正极功能层；4：正极电解质层；5：电解质复合物层；6：负极电解质层；7：负极功能层；8：负极集流体；9：负极柔性绝缘基材。
具体实施方式
为了更好的解释本发明，以便于理解，下面结合附图，通过具体实施方式，对本发明作详细描述。
本发明公开了一种超薄柔性锂离子电池制备方法，其包括以下步骤：
在柔性基材上设置正极集流体得到正极片，在柔性基材上设置负极集流体得到负极片；
采用印刷的方式在正极集流体上依次制备正极功能层和电解质层；
采用印刷的方式在负极集流体上依次制备负极功能层和电解质层；
采用喷涂的方式在电解质层表面涂覆电解质复合物；
将正极片和负极片具有电解质复合物的一侧相对接，对接后完成超薄柔性锂离子电池封装。
超薄柔性锂离子电池制备方法具体的包括以下步骤：
正极电子墨水制备：
将正极材料、纳米氧化铝、纳米氧化钛、导电剂、粘合剂、分散剂按照60％～80％：10～20％：5～15％：5％～10％：5％～8％：0.5％～1％的比例称重，在球磨机中进行第一次混合，球磨机转速300～500r/min，球磨5-10小时，其中，正极材料为LCO、NCM等其中的一种或多种的组合；导电剂为导电炭黑(如科琴碳)、导电石墨等其中的一种或多种的组合；粘结剂为PVDF、PVA、PVB、PSA、SBR等其中的一种或多种的组合。
加入溶剂NMP，转移至超细球磨进行第二次混合，球磨机转速100～300r/min，球磨3-5小时，粘度为5000-10000Pa·s；
加入溶剂调节电子墨水粘度，使用高速乳化机进行第三次混合，乳化机转速500～800r/min，混合2-5小时，最终制备的正极电子墨水应具有良好的流动性，粘度为3000-5000Pa·s。
负极电子墨水制备：
将负极材料、纳米氧化铝、纳米氧化钛、导电剂、粘合剂、分散剂按照60％～80％：10～20％：5～15％：5％～10％：5％～8％：0.5％～1％的比例称重，在高速球磨机中进行第一次混合，球磨机转速300～500r/min，球磨5-10小时，其中，负极材料为石墨(包括天然石墨和人造石墨)、硬碳、硅碳复合材料等其中的一种或多种的组合；
加入溶剂去离子水，转移至超细球磨进行第二次混合，球磨机转速100～300r/min，球磨3-5小时，粘度为5000-8000Pa·s；
加入溶剂调节电子墨水粘度，使用高速乳化机进行第三次混合，乳化机转速800～1000r/min，混合2-5小时，最终制备的负极电子墨水应具有良好的流动性，粘度为3000-5000Pa·s。
电解质层电子墨水的制备：
将纳米氧化铝、纳米氧化钛、粘合剂、分散剂、稳定剂按照40％～60％：20％～40％：5％～8％：0.5％～1％：0.5％～1％的比例称重，在高速球磨机中进行第一次混合球磨机转速500～800r/min，球磨5-10小时；
加入溶剂NMP，转移至超细球磨进行第二次混合，球磨机转速100～300r/min，球磨3-5小时，粘度为5000-10000Pa·s；
加入溶剂调节电子墨水粘度，使用高速乳化机进行第三次混合，乳化机转速800～1000r/min，混合2-5小时，最终制备的电解质电子墨水应具有良好的流动性，粘度为3000-5000Pa·s。
集流体设计：
根据电池设计的尺寸，将柔性电路板中复合的铜箔或铝箔多余的部分刻蚀除去，并预留下极耳。其中，复合铝箔的柔性电路板为正极片，复合铜箔的柔性电路板为负极片。其中正极片印制功能层的部分略小于负极印刷功能层的部分。
功能层制备：
根据电池设计的尺寸，选用100-150目金属丝网，制备模板，采用丝网印刷的方法制备功能层。干燥后的正极功能层厚度为10-100μm；负极功能层厚度为10-80μm；电解质层厚度为5-50μm。在印刷过程中，可以根据需要制备具有一定3D结构或纳米阵列的功能层。
首先，在负极集流体上印制负极功能层，在烘箱中烘干，烘干温度:80～120℃，烘干时间4-12小时；在该层上印制电解质层，再入烘箱烘干，烘干温度:80～120℃，烘干时间4-12小时。电解质层面积应覆盖整个负极层，不能有铜箔或负极物质裸露在外，得到极片A。
其次，在正极集流体上印制正极功能层，在烘箱中烘干，烘干温度:80～120℃，烘干时间4-12小时；在该层上印制电解质层，再入烘箱烘干，烘干温度:80～120℃，烘干时间4-12小时。电解质层面积应覆盖整个正极层，不能有铜箔或负极物质裸露在外，得到极片C。
第三，在手套箱中将电解质与溶剂聚醚、电解质用聚合物混合，制备成易于流动的电解质复合物，锂盐与电解质用聚合物质量比为0.15～0.45，其中，电解质为LiTFSI、LiFSI、LiBOB、LiPF6等中的一种或多种的组合，电解质用聚合物PEO、PVDF-HFP、PAN等中一种或多种的组合；
使用溶剂调节粘度，粘度：1000～3000Pa·s。
采用喷涂的方法，对已经制备好的极片A和C进行处理，使之表面涂覆一层电解质复合物，40～80℃下烘干。
封装：分别在极片A和C的印刷区域外涂上密封胶，在真空热压(真空度-0.1MPa、压力5～20MPa、温度60-100℃)机中抽真空热压成型，整个过程操作在手套箱内进行。
化成：根据正负极物质的量，选择10小时率对制备的电池进行充放电。
以上步骤中，溶剂为NMP、聚醚、去离子水等。分散剂为pvp。
在本实施方式中，还提供了一种超薄柔性锂离子电池，其采用如以上所述的超薄柔性锂离子电池制备方法制备得到超薄柔性锂离子电池；
参照图1，所述超薄柔性锂离子电池包括依次设置的正极柔性绝缘基材1、正极集流体2、正极功能层3、正极电解质层4、电解质复合物层5、负极电解质层6、负极功能层7、负极集流体8和负极柔性绝缘基材9。
为了对上述超薄柔性锂离子电池制备方法进行进一步的说明，本实施方式，还提供了超薄柔性锂离子电池制备方法的具体实施方式：
负极电子墨水：将石墨、纳米氧化铝、纳米氧化钛、导电炭黑、SBR、CMC按照60％：20％：5％：6％：8％：1％的比例称重，在高速球磨机中进行第一次混合，球磨机转速300r/min，球磨5小时；加入溶剂去离子水，转移至超细球磨进行第二次混合，球磨机转速100r/min，球磨3小时，粘度为5000Pa·s；加入溶剂调节电子墨水粘度，使用高速乳化机进行第三次混合，乳化机转速800r/min，混合2小时，最终制备的负极电子墨水应具有良好的流动性，粘度为3000Pa·s。
电解质电子墨水：将纳米氧化铝、纳米氧化钛、粘合剂PVDF、分散剂PVP、按照60％：30％：8％：1％：1％的比例称重，在高速球磨机中进行第一次混合球磨机转速500r/min，球磨5小时；加入溶剂NMP，转移至超细球磨进行第二次混合，球磨机转速100r/min，球磨3小时，粘度为5000Pa·s；加入溶剂调节电子墨水粘度，使用高速乳化机进行第三次混合，乳化机转速800r/min，混合2小时，最终制备的电解质电子墨水应具有良好的流动性，粘度为3000Pa·s。
正极电子墨水：将钴酸锂、纳米氧化铝、纳米氧化钛、导电炭黑、PVDF、PVP按照60％：20％：5％：8％：6％：1％的比例称重，在球磨机中进行第一次混合，球磨机转速300r/min，球磨5小时；加入溶剂NMP，转移至超细球磨进行第二次混合，球磨机转速100r/min，球磨3小时，粘度为5000Pa·s；加入溶剂调节电子墨水粘度，使用高速乳化机进行第三次混合，乳化机转速500r/min，混合2小时，最终制备的正极电子墨水应具有良好的流动性，粘度为3000Pa·s。
在负极集流体上印制负极功能层，在烘箱中烘干，烘干温度:120℃，烘干时间4小时；在该层上印制电解质层，再入烘箱烘干，烘干温度:120℃，烘干时间4小时。电解质层面积应覆盖整个负极层，不能有铜箔或负极物质裸露在外，得到极片A，极片A厚度为15μm。
在正极集流体上印制正极功能层，在烘箱中烘干，烘干温度:120℃，烘干时间4小时；在该层上印制电解质层，再入烘箱烘干，烘干温度:120℃，烘干时间4小时。电解质层面积应覆盖整个正极层，不能有铜箔或负极物质裸露在外，得到极片C，极片C厚度为15μm
在手套箱中的惰性气氛下，将电解质LiTFSI在溶剂聚醚中溶解，再电解质用聚合物PVDF-HFP混合，制备成易于流动的电解质复合物，其中，锂盐与电解质用聚合物质量比为0.15；使用溶剂调节粘度，粘度：1000Pa·s。采用喷涂的方法，对已经制备好的极片A和C进行处理，使之表面涂覆一层电解质复合物，80℃下烘干。
封装：分别在极片A和C的印刷区域外涂上密封胶，在真空热压(真空度-0.1MPa、压力20MPa、温度60℃)机中抽真空热压成型，整个过程操作在手套箱内进行。
负极电子墨水：将石墨、纳米氧化铝、导电炭黑、SBR、CMC按照80％：10％：5％：4％：1％的比例称重，在高速球磨机中进行第一次混合，球磨机转速500r/min，球磨5小时；加入溶剂去离子水，转移至超细球磨进行第二次混合，球磨机转速300r/min，球磨3小时，粘度为5000Pa·s；加入溶剂调节电子墨水粘度，使用高速乳化机进行第三次混合，乳化机转速1000r/min，混合2小时，最终制备的负极电子墨水应具有良好的流动性，粘度为3000Pa·s。
电解质电子墨水：将纳米氧化铝、纳米氧化钛、粘合剂PVDF、分散剂PVP，按照50％：40％：8％：1％：1％的比例称重，在高速球磨机中进行第一次混合球磨机转速500r/min，球磨5小时；加入溶剂NMP，转移至超细球磨进行第二次混合，球磨机转速100r/min，球磨3小时，粘度为5000Pa·s；加入溶剂调节电子墨水粘度，使用高速乳化机进行第三次混合，乳化机转速1000r/min，混合2小时，最终制备的电解质电子墨水应具有良好的流动性，粘度为3000Pa·s。
正极电子墨水：将磷酸铁锂、纳米氧化铝、纳米氧化钛、导电炭黑、PVDF、PVP按照70％：15％：10％：8％：6％：1％的比例称重，在球磨机中进行第一次混合，球磨机转速500r/min，球磨5小时；加入溶剂NMP，转移至超细球磨进行第二次混合，球磨机转速100r/min，球磨3小时，粘度为5000Pa·s；加入溶剂调节电子墨水粘度，使用高速乳化机进行第三次混合，乳化机转速500r/min，混合2小时，最终制备的正极电子墨水应具有良好的流动性，粘度为3000Pa·s。
在手套箱中的惰性气氛下，将电解质LiTFSI在溶剂聚醚中溶解，再电解质用聚合物PEO混合，制备成易于流动的电解质复合物(锂盐与电解质用聚合物质量比为0.3；使用溶剂调节粘度，粘度：1000Pa·s)。采用喷涂的方法，对已经制备好的极片A(厚度105μm)和C(厚度85μm)进行处理，使之表面涂覆一层电解质复合物，80℃下烘干。
以上结合具体实施例描述了本发明的技术原理，这些描述只是为了解释本发明的原理，不能以任何方式解释为对本发明保护范围的限制。基于此处解释，本领域的技术人员不需要付出创造性的劳动即可联想到本发明的其它具体实施方式，这些方式都将落入本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种超薄柔性锂离子电池制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
在柔性基材上设置正极集流体得到正极片，在柔性基材上设置负极集流体得到负极片；
采用印刷的方式在正极集流体上依次制备正极功能层和电解质层；
采用印刷的方式在负极集流体上依次制备负极功能层和电解质层；
采用喷涂的方式在电解质层表面涂覆电解质复合物；
将正极片和负极片具有电解质复合物的一侧相对接，对接后完成超薄柔性锂离子电池封装。
2.根据权利要求1所述的超薄柔性锂离子电池制备方法，其特征在于，采用丝网印刷的方式制备功能层。
3.根据权利要求2所述的超薄柔性锂离子电池制备方法，其特征在于，在丝网印刷过程中，选用100-150目金属丝网，制备模板。
4.根据权利要求1至3任意一项所述的超薄柔性锂离子电池制备方法，其特征在于，功能层的制备方法包括：
将活性物质制成功能层电子墨水，采用印刷工艺将电子墨水印刷到集流体上形成功能层。
5.根据权利要求4所述的超薄柔性锂离子电池制备方法，其特征在于，采用正极电子墨水制备正极功能层，正极电子墨水的制备方法包括：
将正极材料、导电剂、粘合剂、分散剂、稳定剂按照比例称重、混合后得到正极电子墨水。
6.根据权利要求4所述的超薄柔性锂离子电池制备方法，其特征在于，采用负极电子墨水制备负极功能层，负极电子墨水的制备方法包括：
将负极材料、导电剂、粘合剂、分散剂、稳定剂按照比例称重、混合后得到负极电子墨水。
7.根据权利要求1所述的超薄柔性锂离子电池制备方法，其特征在于，电解质层的制备方法包括：
将金属氧化物制成电解质层电子墨水，采用印刷工艺将金属氧化物电子墨水印刷到功能层上形成电解质层。
8.根据权利要求7所述的超薄柔性锂离子电池制备方法，其特征在于，电解质层的制备方法包括：
将纳米氧化铝、纳米氧化钛、粘合剂、分散剂、稳定剂按照比例称重、混合后得到电解质层电子墨水。
9.根据权利要求1所述的超薄柔性锂离子电池制备方法，其特征在于，电解质复合物喷涂过程中包括以下步骤：
将电解质与溶剂、聚合物混合，制备成电解质复合物浆料，采用喷涂的方将电解质复合物浆料喷涂在电解质层上，得到电解质复合物。
10.一种超薄柔性锂离子电池，其特征在于，采用如权利要求1-9任意一项所述的超薄柔性锂离子电池制备方法制备得到超薄柔性锂离子电池；
所述超薄柔性锂离子电池包括依次设置的正极柔性绝缘基材、正极集流体、正极功能层、正极电解质层、电解质复合物层、负极电解质层、负极功能层、负极集流体和负极柔性绝缘基材。
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