CN110993964B - 一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体及其制备方法和用途 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种TaC‑TaN‑Ta2O5三相复合物粉体及其制备方法和用途，以氯化钽和尿素为原料，包括S1.混合；S2.煅烧；具体的，S1.混合：将氯化钽和尿素按照质量比1：4‑11，但是不包括1：8，混合后分散于乙醇溶剂中，搅拌得到均一的悬浊液；S2.煅烧：将S1.中得到的悬浊液置于管式炉中，在氩气保护下，升温煅烧6h，得到TaC‑TaN‑Ta2O5三相复合物粉体。本发明工艺简单，制备过程方便，以氯化钽和尿素为原料，通过控制两者质量比并溶于乙醇溶液中形成均一悬浮液后，而后煅烧即可得到碳化钽‑氮化钽‑氧化钽(TaC‑TaN‑Ta2O5)三相复合物，制备的碳化钽‑氮化钽‑氧化钽(TaC‑TaN‑Ta2O5)三相复合物在燃料电池中具有潜在的应用前景。

Description

一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体及其制备方法和用途
技术领域：
本发明涉及一种粉体和制备方法以及用途，尤其涉及一种 TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体及其制备方法和用途。
背景技术：
在能源和环境问题已经成为全世界最危急的问题之一的今天，随着人类经济的发展，对化石能源的需求量日益增加，但化石能源的储量有限。此外，化石燃料会造成环境污染，影响人类健康。因此，寻求可持续、清洁能源成为世界各国迫切需求解决的重大课题。
燃料电池是将燃料与氧化剂的化学能通过电化学反应直接转换成电能的发电装置。由于燃料电池将燃料的化学能直接转化为电能，而不必经过热机过程，因此不受热力学Carnot循环的限制，具有转换效率高、操作温度低、环境污染少等优点，被认为是21世纪最有发展前景的高效清洁能源，世界各国都将其视为解决环境污染与能源短缺问题的重要攻关项目。
燃料电池的主要构成组件为：电极(Electrode)、电解质隔膜 (ElectrolyteMembrane)与集电器(Current Collector)；由于直接醇类燃料电池所使用的燃料为小分子醇类(如甲醇、乙醇、乙二醇及丙三醇等)，常温下是液体，与使用氢气做燃料的燃料电池比较，更为安全，运输方便。直接醇类燃料电池由于其操作温度低，环境污染小等优点，受到世界各国研究者的重视。但是，大规模商业化直接醇类燃料电池存在的瓶颈是阳极的醇氧化仍然是Pt基材料具有好的电催化氧化性能。而自然界Pt资源稀缺，价格昂贵。因此，寻找一种成本低且能够用在燃料电极材料中的电催化剂具有重要的意义。
发明内容：
本发明的一个目的在于提供一种简单、易工业化的TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体制备方法，制备得到的碳化钽-氮化钽 -氧化钽(TaC-TaN-Ta2O5)三相复合物，具有良好的界面和电催化活动，存在应用于电催化领域的应用前景。
本发明由如下技术方案实施：一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体的制备方法，以氯化钽和尿素为原料，包括S1.混合；S2.煅烧；具体的，
S1.混合：将氯化钽和尿素按照质量比1：4-11，但是不包括1：8，混合后分散于醇类溶剂中，搅拌得到均一的悬浊液；
S2.煅烧：将S1.中得到的所述悬浊液置于管式炉中，在氩气保护下，升温煅烧，得到TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体。
进一步的，所述S1.混合中，所述氯化钽和所述尿素分散于乙醇溶液中后，搅拌30min。
进一步的，所述S2.煅烧中，所述悬浊液置于管式炉中后按照 5℃/min的升温速率升温。
进一步的，所述S2.煅烧中，所述悬浊液升温到1100℃煅烧。
进一步的，所述醇类溶剂为乙醇。
进一步的，所述S2.煅烧中，煅烧时间为6h。
进一步的，所述TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体用作燃料电池中燃料电极的电催化剂。
本发明的另一个目的是提供按照本发明的TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体的制备方法获得的TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体，以及该 TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体用作燃料电池中燃料电极电催化剂的用途。
本发明的优点：本发明的TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体制备方法简单，制备过程方便，以氯化钽和尿素为原料，通过控制两者质量比并溶于乙醇溶液中形成均一悬浮液后，而后采用固相煅烧法一步合成碳化钽-氮化钽-氧化钽(TaC-TaN-Ta2O5)三相复合物。
本发明制备得到的TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体具有大的比表面积，用于燃料电池中燃料电极的电催化剂时，可以极大地提高催化效率，且成本远低于现有的贵金属电催化剂，在燃料电池中具有潜在的应用前景。
附图说明：
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为实施例1得到的复合物XRD图；
图2为实施例1得到的复合物TEM图；
图3为实施例2得到的复合物XRD图；
图4为实施例2得到的复合物TEM图；
图5为实施例3得到的复合物XRD图；
图6为实施例3得到的复合物TEM图；
图7为实施例4得到的复合物XRD图；
图8为实施例4得到的复合物TEM图；
图9为实施例5得到的复合物XRD图；
图10为实施例5得到的复合物TEM图；
图11为实施例6得到的复合物XRD图；
图12为实施例6得到的复合物TEM图；
图13为实施例7得到的复合物XRD图；
图14为实施例7得到的复合物TEM图；
图15为实施例8得到的复合物XRD图；
图16为实施例8得到的复合物TEM图；
图17为实施例9得到的复合物XRD图；
图18为实施例9得到的复合物TEM图；
图19为实施例10得到的复合物XRD图；
图20为实施例10得到的复合物TEM图；
图21为实施例11得到的复合物XRD图；
图22为实施例11得到的复合物TEM图。
图23为实施例5得到的复合物CV图(在碱性介质)。
具体实施方式：
下面的实施方式对本发明做进一步说明，本发明包括但不限于下面的实施例。
下面实施例中用分析纯氯化钽TaCl5(99.99％)来自北京伊诺凯科技有限公司，尿素(CH4N2O,99.5％)来自天津市风船化学试剂科技有限公司，无水乙醇(>99.7％)来自天津风船化学试剂有限责任公司。
实施例1：
S1.准确称取将0.3克氯化钽和1.2克尿素，分散于5～6毫升无水乙醇溶剂中，磁力搅拌30分钟，得到均一的白色悬浊液；
S2.将白色悬浊液置于管式炉中，在Ar氛围中1100℃条件下，煅烧6h，升温速率为5℃/min，待炉子自然冷却至室温，将样品研磨即可得到TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体。
实施例2：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 1.5克，得到的复合物粉体。
实施例3：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 1.8克，得到的复合物粉体。
实施例4：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 2.1克，得到的复合物粉体。
实施例5：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 2.7克，得到的复合物粉体。
实施例6：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 3.0克，得到的复合物粉体。
实施例7：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 3.3克，得到的复合物粉体。
实施例8：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 0.9克，得到的复合物粉体。
实施例9：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 3.6克，得到的复合物粉体。
实施例10：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 3.9克，得到的复合物粉体。
实施例11：如实施例1所述，所不同的是S1.中，尿素的质量为 2.4克，得到的复合物粉体。
XRD标准卡片显示，TaC属于正交晶系JCPDS:03-065-8792；TaN 属于JCPDS：98-018-3425；Ta2O5属于JCPDS：01-071-0639；
本方案中实施例1-11得到的复合物粉体进行XRD测试，与XRD 标准卡片进行对比，从图1、图3、图5、图7、图9、图11、图13 可以看出，其复合物粉体中包括TaC-TaN-Ta2O5三相物质，因此可以证明实施例1-7合成的材料是TaC-TaN-Ta2O5三相复合物；从图15、图17和图19可以看出，其复合物粉体包括TaC-TaN两相物质，可见实施例8-10合成的材料是并不是TaC-TaN-Ta2O5三相复合物；从图 21可以看出，其复合粉体为Ta2O5-N1O1Ta1两相复合物。
本方案中实施例1-11得到的复合物粉体还进行了透射电子显微镜(TransmissionElectron Microscopy,TEM)检测，从图2、图4、图 6、图8、图10、图12、图14中高放大倍数下的TEM图可以清楚地看到三种物质的晶格条纹，分别对应的是TaC，TaN和Ta2O5，进一步证明了实施例1-7合成的材料是TaC-TaN-Ta2O5三相复合物；从图 16、图18和图20中高放大倍数下的TEM图可以清楚地看到两种物质的晶格条纹，分别对应的是TaC和TaN，说明了实施例8-10合成的材料并非TaC-TaN-Ta2O5三相复合物。从图22中高放大倍数下的 TEM图可以清楚地看到两种物质的晶格条纹，分别对应的是Ta2O5和N1O1Ta1，说明了实施例11合成的材料并非TaC-TaN-Ta2O5三相复合物。
本方案中实施例5得到的复合物作为电催化剂制作电极，在碱性介质中进行循环伏安测试(CV)，从图23给出的实验结果表明，在碱性环境下对乙二醇电解液的氧化表现有好的催化活性；可见本方案制备的TaC-TaN-Ta2O5三相复合物可用于燃料电极材料中的电催化剂，且能够起到较好的催化性能。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体的制备方法，其特征在于，以氯化钽和尿素为原料，包括S1.混合；S2.煅烧；具体的，
S1.混合：将氯化钽和尿素按照质量比1：4-11，但是不包括1：8，混合后分散于醇类溶剂中，搅拌得到均一的悬浊液；
S2.煅烧：将S1.中得到的所述悬浊液置于管式炉中，在氩气保护下，所述悬浊液升温到1100℃煅烧6h，得到TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体。
2.根据权利要求1所述一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体的制备方法，其特征在于，所述S1.混合中，所述氯化钽和所述尿素分散于乙醇溶液中后，搅拌30min。
3.根据权利要求1所述一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体的制备方法，其特征在于，所述S2.煅烧中，所述悬浊液置于管式炉中后按照5℃/min的升温速率升温。
4.根据权利要求1所述一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体的制备方法，其特征在于，所述醇类溶剂为乙醇。
5.一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体，其特征在于，其包括TaC相、TaN相和Ta2O5相；其制备方法如下：以氯化钽和尿素为原料，其制备方法包括S1.混合；S2.煅烧；具体的，
S1.混合：将氯化钽和尿素按照质量比1：4-11，但是不包括1：8，混合后分散于醇类溶剂中，搅拌得到均一的悬浊液；
S2.煅烧：将S1.中得到的所述悬浊液置于管式炉中，在氩气保护下，所述悬浊液升温到1100℃煅烧6h，得到TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体。
6.根据权利要求5所述一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体，其特征在于，所述S1.混合中，所述氯化钽和所述尿素分散于乙醇溶液中后，搅拌30min。
7.根据权利要求5所述一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体，其特征在于，所述S2.煅烧中，所述悬浊液置于管式炉中后按照5℃/min的升温速率升温。
8.根据权利要求5所述一种TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体，其特征在于，所述醇类溶剂为乙醇。
9.权利要求5-8任意一项的TaC-TaN-Ta2O5三相复合物粉体用作燃料电池中电催化剂的用途，其作为碱性环境下对乙二醇电解液的电催化剂使用。
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