CN110987846A - 一种基于iPLS-PA算法的硝酸盐浓度预测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于硝酸盐浓度预测方法,具体涉及一种基于iPLS‑PA算法的硝酸盐浓度预测方法。解决传统的硝酸盐测定方法存在的价格昂贵、操作复杂且分析时间长、需要消耗试剂、存在对水体的二次污染等问题。该方法利用每一个子区间的峰面积与对应的硝酸盐浓度进行交叉验证建模,选择出最优的峰面积计算区间以获得更高的硝酸盐浓度预测精度。
Description
技术领域
本发明属于硝酸盐浓度预测方法,具体涉及一种基于iPLS-PA算法的硝酸盐浓度预测方法。
背景技术
水体中硝酸盐浓度过高会引起水体富营养化、危害人体健康等问题。传统的硝酸盐测定方法包括离子色谱法、镉柱还原法、离子电极法等,但普遍存在一些缺点,如大多数方法价格昂贵、操作复杂且分析时间长、需要消耗试剂、存在对水体的二次污染等。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于iPLS-PA算法的硝酸盐浓度预测方法,解决传统的硝酸盐测定方法存在的价格昂贵、操作复杂且分析时间长、需要消耗试剂、存在对水体的二次污染等问题。
紫外可见光谱技术具有测量方便快捷、无需引入其他试剂等优点,因此可以用于硝酸盐浓度的测量。该方法利用测量物质吸收紫外可见光谱辐射的原理,代入预测模型对新样本的浓度进行预测,灵敏度高、准确度好。
在预测模型的建模分析时,若采用全谱建立多元校正模型,通常存在计算量大、模型不够稳健、且模型的预测精度往往也不能达到最优等问题,因此,通过特定方法筛选特征波长或波长区间有可能得到效果更好的浓度预测模型。
针对建模波长区间选择的问题,Norgaard等在2000年提出了间隔偏最小二乘(Interval PLS,iPLS)方法。iPLS是基于偏最小二乘法(Partial least squares,PLS)内部形成的交互式扩展,可在全谱区域的等距子区间内开发局部PLS模型。
它的主要作用是提供不同光谱区间中相关信息的整体情况,从而关注重要的光谱区域并消除其他区域的干扰。iPLS方法提供的信息突出了PLS算法对噪声变量的敏感性。iPLS模型是在等宽度的光谱子区间上进行计算的,并且比较了这些局部模型和全局(全光谱)模型的预测性能。
比较主要基于验证参数交叉验证的均方根误差(RMSECV),同时也评估其他参数,如决定系数(R2),斜率和偏移等,以保证对模型全面的描述。
该算法的基本思路是:将测得吸光度谱线区间均匀的划分为n个子区间,在每个子区间内分别使用PLS进行交叉验证建模,选取最优模型对应的子区间为最优建模区间。
峰面积(Peak area,PA)指测得光谱曲线中吸收峰的面积,峰面积与样品的浓度成正比。由于吸收光谱的峰面积受样品和仪器的影响比吸收峰峰高小,因此通常使用峰面积进行定量计算的结果比使用峰高更准确。
基于以上分析,本发明提出了一种基于iPLS-PA算法的硝酸盐浓度预测方法,可以快速、准确、稳定的预测水中硝酸盐浓度,包括以下步骤:
步骤一、获得紫外可见光谱曲线;
步骤二、预处理紫外可见光谱曲线;
对全光谱曲线进行预处理,去除由仪器产生的噪声及液体中固体沉淀物质颗粒对光谱曲线产生的影响;
步骤三、划分子区间;
将预处理后的全光谱曲线在全光谱区间等间距划分为I个子区间;
步骤四、计算每个子区间对应的峰面积;
计算不同浓度下每一个子区间对应的峰面积记为Si,j,其中,i=1,2,3,…,I,j=1,2,3,…,J,J表示水样样本数;
步骤五、针对每个子区间分别建模;
在每个子区间内分别使用峰面积与对应的硝酸盐浓度进行线性回归交叉验证建模;
步骤六、选出预测性能高的若干个子区间;
计算并比较每个子区间模型的预测性能,选择预测性能大与预设值的若干个子区间,将选择的若干个子区间进行合并;
步骤七、确定合并后区间的预测精度;
在该合并后的区间内使用峰面积与对应的硝酸盐浓度进行线性回归交叉验证建模,确定预测精度;
步骤八、获得最优建模区间;
判断合并后区间的预测精度是否达到要求或达到循环次数,若是,进入步骤九;若否,以合并后子区间为中心,单向、双向扩充、或消减波长变量,作为新的光谱区间;将该光谱区间等间距划分为I个子区间;重复步骤四至步骤六,直至预测精度达到要求或达到循环次数,选出最优建模区间;
步骤九、获得预测模型;
采用线性回归的方法计算所有样本在最优建模区间内峰面积与对应硝酸盐浓度间的回归系数,得到的回归系数即可作为硝酸盐的浓度预测模型;
步骤十、获得硝酸盐浓度;
将新样本的最优建模区间内的峰面积带入预测模型,输出预测结果,获得新样本的硝酸盐浓度。
进一步地,步骤五中采用蒙特卡洛交叉验证方法进行线性回归交叉验证建模。
进一步地,步骤六中预测性能通过均方根误差表征。
进一步地,步骤七中预测精度通过决定系数R2,斜率和偏移表征。
进一步地,步骤四中采用定积分的元素法计算峰面积:
其中f(x)为峰面积处的光谱曲线。
本发明的有益效果是:
1、本发明利用每一个子区间的峰面积与对应的硝酸盐浓度进行交叉验证建模,选择出最优的峰面积计算区间以获得更高的硝酸盐浓度预测精度。
首先,使用吸收光谱的峰面积的方法相比于使用吸收峰峰高的方法,其受到样品自身和仪器的影响较小。
其次,借鉴并改进了iPLS方法中区间优化选择的思路,选出了更适合峰面积计算的区间,减小了水中其他物质对硝酸盐浓度预测的干扰,从而进一步提高了硝酸盐浓度预测的精度。
2、紫外可见光谱技术测量方便快捷、无需引入其他试剂,因此不会对水体产生二次污染。
3、本发明iPLS-PA算法既能保证对海水样本中硝酸盐浓度预测准确性,同时能有效减少参与运算的数据量。在使用iPLS-PA方法后,针对小麦岛海水样本这类型仅有硝酸盐浓度差异的样本,其预测精度相比单波长法得到了提升,与PLS方法的预测精度相近,但参与建模的波长点数仅为60,是PLS建模时的1/9。
4、本发明iPLS-PA算法既能提高受浊度色度干扰的样本中硝酸盐浓度预测准确性,同时能有效减少参与运算的数据量。在使用iPLS-PA方法后,针对不同色度浊度的硝酸盐混合溶液样本,其预测精度高于单波长法及PLS建模方法,同时仅使用了全部450个变量中的15个。
附图说明
图1为本发明方法流程图;
图2为本发明采用的定积分元素法计算峰面积的示意图;
图3为实施例中小麦岛海水样本吸光度光谱图;
图4为实施例中混合溶液样本的光谱曲线。
具体实施方式
以下结合附图及具体实施例对本发明做进一步地描述。
常规的基于峰面积的方法是通过对不同浓度水样进行测量计算,得出测量的吸光度曲线峰面积与硝酸盐浓度的回归曲线,即可根据相应关系计算出未知水样的硝酸盐浓度。峰面积的计算方式对预测的精度有着直接影响。
本发明提出一种可以快速、准确、稳定的预测水中硝酸盐浓度的方法,基于间隔偏最小二乘法结合峰面积(iPLS-PA)的建模预测方法,用以优化计算峰面积时所选择的波长区间,以获得最适用于硝酸盐浓度建模的峰面积,进而使得硝酸盐浓度的预测精度提高。
具体步骤如图1所示:
(1)获取紫外可见光谱曲线,对全光谱曲线进行预处理,去除由仪器产生的噪声及液体中固体沉淀物质颗粒对光谱曲线产生的影响;
(2)划分子区间,并计算每个子区间的面积;
将全光谱区间等间距划分为I个子区间,计算不同浓度下每一个子区间内的峰面积记为Si,j,其中,i=1,2,3,…,I,j=1,2,3,…,J,J表示水样样本数;
(3)每个子区间分别回归建模;
将每一个子区间内不同浓度样本的峰面积并与对应的硝酸盐浓度yj进行交叉验证回归建模;在这里使用了重复随机子采样验证也称作蒙特卡洛交叉验证,将数据集随机分成训练集和测试集进行若干次建模验证,平均所有验证的结果。
(4)计算出每个子区间的RMSECV,以此确定预测效果最好的若干个波长子区间;将该若干个波长子区间进行合并,并在该合并后的区间内使用峰面积与对应的硝酸盐浓度进行线性回归交叉验证建模,确定预测精度;此处预测精度是通过R2及RMSECV表现的。
(5)判断预测精度是否达到要求,或是否达到循环次数,若是,进入(6),若否,再以选出的这些区间为中心单向或双向扩充(或消减)波长变量,将扩充后的建模区间再划分为若干个子区间进行第(2)步子区间的筛选,重复此过程,组合预测精度高的建模波长子区间,从而得到最佳的波长区间。
(6)获得预测模型;
采用线性回归的方法计算所有样本在最优建模区间内峰面积与对应硝酸盐浓度间的回归系数,得到的回归系数即可作为硝酸盐的浓度预测模型;
(7)、获得硝酸盐浓度;
将新样本的最优建模区间内的峰面积带入预测模型,输出预测结果,获得新样本的硝酸盐浓度。
计算峰面积时,峰高乘半高峰宽法和三角形法一方面受峰的对称性限制,另一方面与峰高乘峰宽的平均法和分割加和法类似,都属于近似估算的方法,其计算误差较大,不适用于高精度的建模。
蒙特卡洛法需要大量的复杂抽样,模拟时要求样本数量足够大,才能使随机点的分布与真实面积的比例接近。
因此本实施例采用了定积分的元素法,该方法简单直接,且不受波形对称性的影响。
定积分的元素法假设所求峰面积处的光谱曲线可以用y=f(x)表示,x∈[l1,l2],则峰面积可以表示为以[l1,l2]为积分区间的定积分:
如图2,峰面积可看作一个曲边梯形,其面积的微分为:
dA(x)=f(x)dx …(2),
以dx为宽的曲边梯形面积为:
在点x处,高为f(x)、宽为dx的矩形面积为:f(x)dx。则有:
ΔA≈f(x)dx …(4)
f(x)dx便是曲边梯形的面积元素,[l1,l2]区间内的峰面积则是以面积元素f(x)dx为底的被积表达式,即[l1,l2]区间内的定积分。
以下使用本发明预测方法分别在使用小麦岛海水配制的不同浓度硝酸盐溶液样本(光谱曲线如图3),以及加入不同浊度色度的硝酸盐溶液样本(光谱曲线如图4)上进行实验。同时对比了使用单波长法、PLS的预测结果,如表1、表2。
表1不同方法预测小麦岛海水样本中硝酸盐浓度结果对比
表2不同方法预测混合溶液样本中硝酸盐浓度结果对比
可以看出,在使用iPLS-PA方法后,针对小麦岛海水样本这类型仅有硝酸盐浓度差异的样本,其预测精度相比单波长法得到了提升,与PLS方法的预测精度相近,但参与建模的波长点数仅为60,是PLS建模时的1/9。
在使用iPLS-PA方法后,针对不同色度浊度的硝酸盐混合溶液样本,其预测精度高于单波长法及PLS建模方法,同时仅使用了全部450个变量中的15个。
Claims (5)
1.一种基于iPLS-PA算法的硝酸盐浓度预测方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤一、获得紫外可见光谱曲线;
步骤二、预处理紫外可见光谱曲线;
对全光谱曲线进行预处理,去除由仪器产生的噪声及液体中固体沉淀物质颗粒对光谱曲线产生的影响;
步骤三、划分子区间;
将预处理后的全光谱曲线在全光谱区间等间距划分为I个子区间;
步骤四、计算每个子区间对应的峰面积;
计算不同浓度下每一个子区间对应的峰面积记为Si,j,其中,i=1,2,3,…,I,j=1,2,3,…,J,J表示水样样本数;
步骤五、针对每个子区间分别建模;
在每个子区间内分别使用峰面积与对应的硝酸盐浓度进行线性回归交叉验证建模;
步骤六、选出预测性能高的若干个子区间;
计算并比较每个子区间模型的预测性能,选择预测性能大与预设值的若干个子区间,将选择的若干个子区间进行合并;
步骤七、确定合并后区间的预测精度;
在该合并后的区间内使用峰面积与对应的硝酸盐浓度进行线性回归交叉验证建模,确定预测精度;
步骤八、获得最优建模区间;
判断合并后区间的预测精度是否达到要求或达到循环次数,若是,进入步骤九;若否,以合并后子区间为中心,单向、双向扩充、或消减波长变量,作为新的光谱区间;将该光谱区间等间距划分为I个子区间;重复步骤四至步骤六,直至预测精度达到要求或达到循环次数,选出最优建模区间;
步骤九、获得预测模型;
采用线性回归的方法计算所有样本在最优建模区间内峰面积与对应硝酸盐浓度间的回归系数,得到的回归系数即可作为硝酸盐的浓度预测模型;
步骤十、获得硝酸盐浓度;
将新样本的最优建模区间内的峰面积带入预测模型,输出预测结果,获得新样本的硝酸盐浓度。
2.根据权利要求1所述的基于iPLS-PA算法的硝酸盐浓度预测方法,其特征在于:步骤五中采用蒙特卡洛交叉验证方法进行线性回归交叉验证建模。
3.根据权利要求2所述的基于iPLS-PA算法的硝酸盐浓度预测方法,其特征在于:步骤六中预测性能通过均方根误差表征。
4.根据权利要求3所述的基于iPLS-PA算法的硝酸盐浓度预测方法,其特征在于:步骤七中预测精度通过决定系数R2,斜率和偏移表征。
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PB01 | Publication | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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