CN110945690A - 用于制造锂金属负极结构的方法和锂金属负极结构 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种用于制造锂金属负极结构的方法、和一种锂金属负极结构，所述方法包括以下步骤：(a)通过在集电器的一侧或两侧上形成锂金属层的涂覆部分来制备层压板，使得在集电器的一侧上包括将在其上形成接片的未涂覆部分；(b)在所述未涂覆部分与所述锂金属层的涂覆部分之间的台阶部分上涂覆并固化光固化材料或附着上绝缘带；和(c)将层压板冲压成单元电极，以制造锂金属负极结构。

Description

用于制造锂金属负极结构的方法和锂金属负极结构
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请要求于2017年10月27日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2017-0141502号的权益，通过引用将上述专利申请的整体内容结合在此。
本发明涉及用于制造锂金属负极结构的方法和锂金属负极结构。
背景技术
近来，储能技术受到越来越多的关注。随着储能技术的应用领域已经扩展到用于移动电话、摄像机和笔记本电脑的能源，甚至扩展到用于电动车辆的能源，电化学装置的研究和开发努力已越来越多地得以实现。
电化学装置在这方面受到最多关注，其中，可再充电二次电池的开发一直受到关注。近来，为了提高容量密度和比能量，已经对这种电池关于设计新的电极和电池进行了研究和开发。
在目前应用的二次电池中，20世纪90年代早期开发的锂二次电池受到关注，因为与使用含水电解质的诸如镍氢电池、镍镉电池和硫酸铅蓄电池之类的传统电池相比，它们具有更高的工作电压和明显更高的能量密度的优势。
一般而言，锂二次电池是通过将包括正极、负极、以及插置在正极和负极之间的隔板在内的电极组件以层压或卷绕结构的形式嵌入电池壳体中并向电池壳体中引入非水电解质溶液来制造的。
此时，用作负极的锂金属是作为高能量密度电池的负极材料最突出的材料，因为它具有低密度(0.54g/cm3)和非常低的标准还原电位(-3.045V SHE)。此外，尽管由于其高化学活性而出现问题，但随着近年来移动通信和便携式电子装置的使用的不断增加和快速发展，对高能量密度二次电池的开发需求不断增加。因此，对使用锂金属负极的需求持续增加。
在这种情况下，当使用锂金属电极作为负极时，通常使用通过将锂箔附着到平面集电器上而形成的锂金属负极结构。
图1示出了通过将锂箔附着到传统的平面集电器上而制造的负极结构的平面图和垂直截面图。图2是示意性地示出用于制造这种负极结构的方法的视图。
参照图1和图2，将在集电器的金属箔11上压制了或气相沉积了锂金属13的锂金属负极片10冲压成用于制造电极的单元电极，同时还将作为集电器的金属箔11进行切割以形成接片12。
此时，锂金属13具有柔软的特性，因此锂金属13作为残留物留在冲压模具上，或者在锂金属负极中存在冲压期间形成的呈毛刺(burr)形式的残留锂金属14，导致安全性和可加工性受到抑制。
此外，由于在冲压期间作为集电器的金属箔也必须被切割成单元电极，只有作为集电器的金属箔被切割的接片形成部分与锂金属和作为集电器的金属箔同时被切割的单元电极部分之间的切割强度是不同的，因此，应该考虑冲压模具的切割刀(knife)强度，并且还存在具有柔软特性的锂金属插入阳模和阴模中的问题。
为了解决这些问题，通常，在锂金属电极片的冲压工艺中执行激光(laser)冲孔，或者在执行冲压之后，执行轧制(rolling)等以使呈毛刺形式的残留锂金属变平。因此，存在成本和工艺方面效率低的问题。
因此，迫切需要一种能够在改善这种当前工艺的同时解决上述问题的锂金属负极结构。
发明内容
技术问题
做出本发明以解决传统技术的问题和其他尚未解决的技术问题。
作为解决上述问题的各种广泛和深入的研究和试验的结果，本发明人发现，在制造锂金属负极结构的方法中，当在集电器的未涂覆部分与锂金属层的涂覆部分之间的台阶部分上涂覆并固化光固化材料或附着上绝缘带、然后进行电极冲压处理时，不仅可以解决上述传统技术的问题，而且以这种方式制造的锂金属负极结构包括位于接片与锂金属层的涂覆部分之间的台阶部分处的由光固化材料制成的绝缘层或绝缘带，因此，可以实现能够防止在二次电池中由于锂金属层暴露在接片上而导致负极材料短路的附加效果，从而完成了本发明。
技术方案
根据本发明的一个方面，提供一种用于制造锂金属负极结构的方法，包括以下步骤：
(a)通过在集电器的一侧或两侧上形成锂金属层的涂覆部分来制备层压板，使得在集电器的一侧上包括将在其上形成接片的未涂覆部分；
(b)在所述未涂覆部分与所述锂金属层的涂覆部分之间的台阶部分上涂覆并固化光固化材料或附着上绝缘带；和
(c)将层压板冲压成单元电极，以制造锂金属负极结构。
此外，根据本发明的制造方法可包括通过在步骤(c)中同时冲压未涂覆部分来形成接片，或者可包括步骤(d)：通过在步骤(c)之后冲压未涂覆部分来形成接片。
也就是说，本发明人进行了广泛而深入的研究，以解决在过去由于锂金属的柔软特性而在集电器上压制或气相沉积锂金属时可能发生的上述问题，并且已经发现当在冲压工艺之前在集电器的未涂覆部分与锂金属层的涂覆部分之间的台阶部分上形成光固化材料或附着上绝缘带时，可以解决在用于形成接片的冲压工艺中出现的传统问题。
在这种情况下，台阶部分是指相对于集电器的未涂覆部分与形成锂金属层的涂覆部分之间的边界在垂直方向上具有2mm至5mm的宽度的部分。也就是说，台阶部分包括边界，并且是指相对于边界在垂直方向上具有2mm至5mm的宽度的部分，并且具体是具有2mm至4mm的宽度的部分。
在此，待涂覆和固化到台阶部分上的光固化材料没有特别限制，但具体地，它可以是通过紫外线交联的紫外线固化材料，即通过紫外线照射固化的紫外线固化材料。
紫外线固化材料可以以粘度为10cps至100cps的低聚物或低分子量聚合物的形式加入，其能够与所述材料聚合，然后通过照射紫外线固化。
具体地，低聚物或低分子量聚合物的粘度可为30cps至100cps，且更具体地为50cps至100cps。
粘度是指用Brookfield粘度计测量的粘度，并且使用HAAKE Visco Tester550。
一般的紫外线固化材料是由单体(monomer)和低聚物(oligomer)组成的低粘度液体材料，但由于所述材料以粘度在上述范围内的低聚物或具有低分子量的聚合物的形式注入相应的部分，因此该材料易于涂覆并且即使在涂覆之后也难以流动，从而实现最佳地改善密封性能的效果。
低聚物例如可以是选自由环氧基、氨基甲酸酯基、丙烯酸酯基、硅氧烷基、羟基、和丙烯酸衍生物构成的群组中的至少一种，低分子量聚合物可以是选自由不饱和聚酯基材料和聚丙烯酸酯基材料构成的群组中的至少一种。例如，低分子量聚合物可以是聚酯丙烯酸酯、环氧丙烯酸酯、聚氨酯丙烯酸酯、或聚氨酯，但不限于此。
具体地，可提及丙烯酸酯基材料，诸如TMPTA(Trimethylolpropane Triacrylate,三羟甲基丙烷三丙烯酸酯)或ETPTA(ethoxylated trimethylopropane triacrylate,乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯)。
这些紫外线固化材料可以作为混合物涂覆，其中低聚物或低分子量聚合物与交联剂和光引发剂混合以进行聚合。
作为交联剂，可以使用常规已知的交联剂而没有限制，并且其示例可以是选自由异氰酸酯基化合物、环氧基化合物、氮丙啶基化合物、丙烯酸酯基化合物(诸如TMSPA(3-(trimethoxysilyl)propylacrylate,3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基丙烯酸酯))、和金属螯合基化合物构成的群组中的至少一种。
作为光引发剂，可以使用常规已知的光引发剂而没有限制，并且其示例可以是选自由二苯甲酮、苯乙酮、氯苯乙酮、二乙氧基苯乙酮(diethoxyacetophenone,DEAP)、安息香、安息香甲醚、安息香乙醚、安息香异丙醚、安息香异丁醚、苯甲酰苯甲酸、甲基苯甲酰苯甲酸酯、安息香二甲基缩酮、2,4-二乙基硫杂蒽酮、苄基二苯硫醚、四甲基秋兰姆单硫化物、偶氮二异丁腈、苄基、二苄基、二乙酰基、β-氯蒽醌、2-苄基-2-二甲氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁烷-1{2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁烷-1-酮}、2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、1-羟基环己基苯基酮、2-羟基-2-甲基-1-苯丙-1-酮，1-[4-(2-羟基乙氧基)-苯基]-2-羟基-2-甲基-1-丙-1-酮、苯基双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)氧化膦、1-苯基-2-羟基-2-甲基丙酮(1-phenyl-2-hydroxy-2-methyl propaneone,HMPP)、α-氨基苯乙酮(α-Amino Acetophenone)、硫杂蒽酮(Thioxanthone)、和2-乙基蒽醌(2-ethylanthraquinone,2-ETAQ)构成的群组中的至少一种。
在一些情况下，可以在预定增稠剂作为单体添加的状态下将紫外线固化材料添加到相应部分中。
能够增加这些材料的粘度的增稠剂可以是羧甲基纤维素(carboxymethylcellulose)、羟乙基纤维素(Hydroxyethyl cellulose)、聚乙烯醇(Polyvinyl Alcohol)、聚乙烯丙烯酸酯(Polyvinylacrylate)和类似物。
具有这种粘度的紫外线固化材料可通过在添加到台阶部分之后在3至20秒的范围内照射紫外线(UV)来固化。
另一方面，作为更简单的方法，可以将绝缘带附着到台阶部分，而非涂覆并固化光固化材料。此时，绝缘带可由聚对苯二甲酸乙二醇酯(Polyethylene terephthalate)或聚酰亚胺(Polyimide)制成。
光固化材料的涂层厚度或绝缘带的厚度可以是10nm至1μm，具体是100nm至500nm。
当厚度太厚而超出上述范围时，冲压工艺效率低，例如，在电极冲压工艺和接片形成工艺中刀的强度被加强。当厚度太薄时，不能充分发挥本发明的期望效果，这不是优选的。
此外，其中形成锂金属层的集电器可被制造为具有3μm至200μm的厚度。这种集电器没有特别限制，只要其具有导电性且不在电池中引起化学变化即可。例如，可以使用铜、铜合金、不锈钢、铝、镍、钛、煅烧碳、或者经碳、镍、钛、银或类似物处理过的铜或铝或不锈钢的表面处理材料、铝镉合金等。具体地，可使用铜、铜合金、不锈钢、铝、镍，且更具体地，可使用铜。集电器可在其表面上形成细微的不规则度以增加电极活性材料的粘附强度，并且集电器可以以诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体、无纺布等的各种形状使用。
此外，锂金属层的厚度可为20μm至150μm，且更具体地为20μm至100μm。
当锂金属层的厚度太小而超出上述范围时，用作活性材料的锂金属的量小于集电器的量，因此不能表现出足够的容量。当厚度太厚时，输出特性变差，或者难以防止由柔软特性引起的问题，这不是优选的。
此外，在步骤(a)中，在集电器上形成锂金属层的方法没有特别限制，但可以通过气相沉积或压制锂金属来进行。具体地，存在这样的问题：由于锂金属的柔软特性使得形状可以变形，因此，可以通过压制形成。
在此，可以考虑锂金属层的厚度等适当地选择压制的尺寸。
本发明的另一实施方式提供如此制备的锂金属负极结构，其中所述锂金属负极结构包括：
集电器；
从所述集电器垂直延伸的接片；和
在所述集电器的除所述接片之外的一侧或两侧上形成的锂金属层，
其中，在所述接片与所述锂金属层之间的台阶部分上形成由光固化材料制成的绝缘层或附着上绝缘带。
锂金属负极结构在冲压成单元电极之前在接片与锂金属层之间的台阶部分上形成绝缘层或附着绝缘带，以实现上述效果。因此，在电极制备工艺之后无需另外的附加步骤，可以实现防止在随后的二次电池中由于锂金属层暴露在接片上而导致与正极材料发生短路的附加效果。
因此，根据本发明的锂金属负极结构可以最小化毛刺(burr)的产生，从而解决了可能由负极结构上存在的呈毛刺形式的残留锂引起的安全问题。此外，由于在接片上存在锂金属层，能够防止在此后与正极材料接触时可能发生的短路、由于短路引起的局部发热和爆炸等，从而在提高电池的安全性方面非常有效。
此时，接片可以与集电器一体形成。也就是说，如上所述，可以通过冲压未涂覆锂金属层的未涂覆部分来形成接片。
其上形成有绝缘层或绝缘带的接片与锂金属层之间的台阶部分由与上述相同的制造方法形成。由于绝缘层或绝缘带与所述制造方法中形成的绝缘层或绝缘带相同，所以宽度相对于锂金属层与接片之间的边界在垂直方向上可以是2mm至5mm，具体地为2mm至4mm，厚度可以是10nm至1μm，具体地，100nm至500nm。
在此，厚度是指沿集电器和锂金属层的层压方向的长度。
此外，由于绝缘层或绝缘带在冲压工艺中被一起切割成单元电极，所以宽度可以等于接片的宽度，或者可以在单元电极的外部方向上略微延伸，并且可以比接片的宽度长1mm至5mm范围内的预定长度。
此外，负极结构可以用于二次电池，下面将描述二次电池的具体结构。
二次电池的类型没有特别限制，其具体示例包括具有诸如高能量密度、放电电压、和输出稳定性之类的优点的锂离子(Li-ion)二次电池、锂聚合物(Li-polymer)二次电池、或锂(Li-ion polymer)离子聚合物二次电池。
一般来说，锂二次电池由正极、负极、隔板、和含锂盐的非水电解质组成。
例如，可以通过在正极集电器上涂覆正极活性材料、导电材料、和粘合剂的混合物，然后干燥该混合物来制备正极。如果需要，可以进一步向混合物中添加填料。
正极集电器和/或延伸集电器通常被制造成具有3μm至500μm的厚度。这种正极集电器和延伸集电器没有特别限制，只要它们具有高导电性且不在电池中引起任何化学变化即可。例如，可以使用不锈钢、铝、镍、钛、煅烧碳、或者经碳、镍、钛、银或类似物处理过的铝或不锈钢的表面处理材料。集电器和延伸集电器可在其表面上形成细微的不规则度以增加正极活性材料的粘附强度，并且集电器可以以诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫、无纺布和类似的各种形状使用。
正极活性材料可包括诸如锂钴氧化物(LiCoO2)或锂镍氧化物(LiNiO2)之类的层状化合物、或由一种或多种过渡金属取代的化合物；锂锰氧化物，诸如式Li1+xMn2-xO4(其中x为0至0.33)、LiMnO3、LiMn2O3、和LiMnO2；锂铜氧化物(Li2CuO2)；钒氧化物，诸如LiV3O8、LiV3O4、V2O5、和Cu2V2O7；由式LiNi1-xMxO2(其中，M＝Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B或Ga，x＝0.01至0.3)表示的Ni位型锂镍氧化物；由式LiMn2-xMxO2(其中，M＝Co、Ni、Fe、Cr、Zn或Ta，x＝0.01至0.1)、或Li2Mn3MO8(其中，M＝Fe、Co、Ni、Cu或Zn)表示的锂锰复合氧化物；LiMn2O4，其中式中的一些Li原子被碱土金属离子取代；二硫化合物；Fe2(MoO4)3；和类似物，但并不限于此。
导电材料通常以基于包含正极活性材料的混合物的总重量的1重量％至30重量％的量进行添加。导电材料没有特别限制，只要其具有导电性且不在电池中引起任何化学变化即可，例如，可以使用以下作为导电材料：石墨，诸如天然石墨或人造石墨；炭黑，诸如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、或夏黑；导电纤维，诸如碳纤维或金属纤维；金属粉末，诸如氟化碳粉末、铝粉、或镍粉；导电晶须，诸如氧化锌、或钛酸钾；导电金属氧化物，诸如氧化钛；或聚苯撑衍生物。
粘合剂是有助于活性材料与导电剂或类似物之间的结合以及结合至集电器的组分，且通常以基于包含正极活性材料的混合物的总重量的1重量％至30重量％的量进行添加。这些粘合剂的示例包括聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(EPDM)、磺化的EPDM、丁苯橡胶、氟橡胶、和各种共聚物。
填料被可选地用作抑制正极膨胀的成分。填料没有特别限制，只要其是不在电池中引起化学变化的纤维材料即可。填料的示例包括：烯烃基聚合物，诸如聚乙烯和聚丙烯；和纤维材料，诸如玻璃纤维和碳纤维。
负极可以由如上所述的其中锂金属层形成在集电器上的锂金属负极构成。
隔板插置在正极和负极之间，并且使用具有高离子渗透性和机械强度的绝缘薄膜。隔板的孔径通常为0.01μm至10μm，其厚度通常为5μm至300μm。作为隔板的示例，可提及烯烃基聚合物，诸如耐化学性和疏水性的聚丙烯；由玻璃纤维、聚乙烯或类似物制成的片材或无纺布。当使用诸如聚合物之类的固体电解质作为电解质时，固体电解质也可用作隔板。
电解质可以是含锂盐的非水电解质，其由非水电解质和锂盐组成。作为非水电解质，可以使用非水有机溶剂、有机固体电解质、无机固体电解质或类似物，但不限于此。
作为非水有机溶剂的示例，可提及：非质子有机溶剂，诸如N-甲基-2-吡咯烷酮、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃(franc)、2-甲基四氢呋喃、二甲亚砜、1,3-二氧戊环、甲酰胺、二甲基甲酰胺、二氧戊环、乙腈、硝基甲烷、甲酸甲酯、乙酸甲酯、磷酸三酯、三甲氧基甲烷、二氧戊环衍生物、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、碳酸丙烯酯衍生物、四氢呋喃衍生物、醚、丙酸甲酯、和丙酸乙酯。
有机固体电解质的示例包括：聚乙烯衍生物、聚环氧乙烷衍生物、聚环氧丙烷衍生物、磷酸酯聚合物、多聚赖氨酸(agitation lysine)、聚酯硫化物、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯、和含有离子解离基团的聚合物。
无机固体电解质的示例包括但不限于：锂(Li)的氮化物、卤化物和硫酸盐，诸如Li3N、LiI、Li5NI2、Li3N-LiI-LiOH、LiSiO4、LiSiO4-LiI-LiOH、Li2SiS3、Li4SiO4、Li4SiO4-LiI-LiOH、和Li3PO4-Li2S-SiS2。
锂盐是易溶于非水电解质的材料，并且其示例包括但不限于：LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、氯硼烷锂、低级脂族羧酸锂、四苯基硼酸锂、和酰亚胺。
此外，为了提高充电/放电特性和阻燃性，例如，可以向电解质中添加吡啶、亚磷酸三乙酯、三乙醇胺、环醚、乙二胺、n-乙二醇二甲醚(glyme)、六磷酸三酰胺、硝基苯衍生物、硫、醌亚胺染料、N-取代的恶唑烷酮、N,N-取代的咪唑烷、乙二醇二烷基醚、铵盐、吡咯、2-甲氧基乙醇、三氯化铝或类似物。如果需要，为了赋予不燃性，电解质可进一步包括含卤溶剂，诸如四氯化碳和三氟乙烯。此外，为了改善高温存储特性，电解质可进一步包括二氧化碳气体，并且可进一步包括氟代碳酸乙烯酯(FEC,Fluoro-Ethylene Carbonate)、丙烯磺酸内酯(PRS,Propene sultone)等。
在一个具体实施方式中，含锂盐的非水电解质可以通过将锂盐(诸如LiPF6、LiClO4、LiBF4或LiN(SO2CF3)2)添加到作为高介电溶剂的环状碳酸酯(诸如EC或PC)和作为低粘度溶剂的直链碳酸酯(诸如DEC、DMC或EMC)的混合溶剂中来制备。
附图说明
图1是根据现有技术的负极结构的示意图。
图2是制造图1的负极结构的工序的示意图。
图3是根据本发明实施方式的制备负极结构的工序的示意图。
图4是用于制造传统负极结构的冲压后的模具的照片。
图5是用于制造传统负极结构的冲压后的负极结构的照片。
图6是根据本发明的实施例1的用于制造负极结构的冲压后的负极结构的照片。
图7是根据本发明的另一实施例2的用于制造负极结构的冲压后的负极结构的照片。
具体实施方式
现在，将参照附图详细描述本发明的优选实施方式。然而，这些实施方式仅用于说明目的，并不意图限制本发明的范围。
为了清楚地描述本公开内容，省略了与描述无关的部分，并且在整个说明书中，相同的附图标记表示相同的元件。并且，为了便于描述，任意示出了附图中所示的每个部件的尺寸和厚度，因此本公开内容并不限于附图所示。
图3是根据本发明实施方式的制备负极结构的工序的示意图。
参照图3，首先，在集电器的一侧或两侧上涂覆或压制锂金属，以包括其中形成有锂金属层的涂覆部分130，和其中没有形成锂金属层且将通过冲压工艺在其上形成接片的未涂覆部分110。
然后，在未涂覆部分110与锂金属层的涂覆部分130之间的台阶部分上涂覆并固化光固化材料140或附着上绝缘带140，然后冲压成单元电极。此时，将锂金属负极结构100冲压成用于制造电极的单元电极，同时，还对未涂覆部分110进行冲压以形成接片120。
当以这种方式制造锂金属负极结构100时，可以解决传统冲压工艺中遇到的产生锂毛刺(burr)的问题。
此外，由此制造的锂金属负极结构100具有这样的结构，其中在通过制造工艺从集电器延伸出的接片120与锂金属层的涂覆部分130之间的台阶部分上形成由光固化材料制成的绝缘层140或者附着上绝缘带140。
因此，可以防止在随后的二次电池中由于锂金属层暴露在接片上而导致与正极材料发生短路。
在下文中，将参照以下实施例进一步详细地描述本发明。然而，这些实施例仅用于说明目的，并不意图限制本发明的范围。
<比较例1>
通过在由铜制成的集电器(厚度：30μm)上除一侧之外气相沉积锂金属(厚度：40μm)以留下用于形成接片的未涂覆部分，从而制备负极片。
随后，执行冲压工艺以在制造单元电极的同时形成接片。冲压后的模具照片和单元电极的前后表面的光学照片如图4和图5中所示。
参照图4，可以确认由于锂金属毛刺的产生而导致锂金属残留物插入模具中。参照图5，可以确认电极的外部被推出，并且如单元电极后侧的照片所示，出现表面缺陷。
<实施例1>
通过在由铜制成的集电器(厚度：30μm)上除一侧之外气相沉积锂金属(厚度：40μm)以留下用于形成接片的未涂覆部分，从而制备负极片，将绝缘带(厚度：500nm)粘贴到形成锂金属的涂覆部分与未涂覆部分之间的台阶部分(宽度包括涂覆部分和未涂覆部分之间的边界：3mm，并且长度被粘贴为与稍后要形成的接片的长度相同)。
随后，执行冲压工艺以在制造单元电极的同时形成接片。冲压工艺后单元电极的前侧和后侧的光学照片如图6中所示。
参照图6，可以确认单元电极被平滑地冲压而不会在电极的外部被推出，如后侧的照片中所示。
<实施例2>
通过在由铜制成的集电器(厚度：30μm)上除一侧之外气相沉积锂金属(厚度：40μm)以留下用于形成接片的未涂覆部分，从而制备负极片。
将作为光固化材料的ETPTA(ethoxylated trimethylolpropane triacrylate,乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯，粘度：60cps)、作为交联剂的TMSPA(3-(trimethoxysilyl)propylacrylate,3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基丙烯酸酯)、和作为光引发剂的2-羟基-2-甲基苯丙酮(2-hydroxy-2-methylpropiophenone)以10:0.5:0.5的重量比混合，并将混合物涂覆到形成锂金属的涂覆部分与未涂覆部分之间的台阶部分上(厚度：500nm，宽度包括涂覆部分和未涂覆部分之间的边界：3mm，长度：与稍后要形成的接片的长度相同)，然后通过UV固化方法进行固化。
随后，执行冲压工艺以在制造单元电极的同时形成接片。冲压工艺后单元电极的前侧和后侧的光学照片如图7中所示。
参照图7，可以确认单元电极被平滑地冲压而不会在电极的外部被推出，如后侧的照片中所示。
<试验例1>
将具有90重量％的正极活性材料(LiCoO2)、5重量％的Super-P(导电材料)、和5重量％的PVDF(粘合剂)的组成的正极混合物添加到作为溶剂的NMP(N-methyl-2-pyrrolidone,N-甲基-2-吡咯烷酮)中以制备正极浆料。然后将浆料涂覆到铝集电器上，以制造正极。
通过使用作为负极的比较例1和实施例1中制造的单元电极、以及上述正极、作为隔板的聚乙烯膜(Celgard，厚度：20μm)、和液体电解质(其中LiPF6以1M溶解在碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸二乙酯以1:2:1的比例混合的混合溶剂中)来制造10个二次电池。
将二次电池以1.0C在2.5V至4.35V的间隔下充电/放电10个循环，测量发生短路和着火的电池的数量，结果示于下表1中。
【表1】
着火电池的数量
实施例1 1/20
比较例1 9/20
如表1所示，可以确认使用根据本发明的负极的二次电池具有更高的安全性。
尽管已经参照其附图和实施方式示出并描述了本发明，但是本领域技术人员将理解的是，可以基于上述内容在本发明的范围内进行各种应用和修改。
工业实用性
如上所述，根据本发明的锂金属负极结构是通过在集电器的未涂覆部分与锂金属层的涂覆部分之间的台阶部分上涂覆并固化光固化材料或附着上绝缘带，然后执行冲压工艺而制造的。因此，可以解决传统冲压工艺中遇到的产生锂毛刺(burr)的问题，因此不需要在冲压后增加单独的工艺(诸如进行激光(laser)冲孔或轧制(rolling))来使呈毛刺形式的残留锂金属变平，这在成本和工艺方面是有效的。
此外，由于以这种方式制造的锂金属负极结构包括位于接片与锂金属层的涂覆部分之间的台阶部分处的通过上述工艺由光固化材料制成的绝缘层或绝缘带，因此可以实现防止在随后的二次电池中由于锂金属层暴露在接片上而导致与正极材料发生短路的附加效果。

Claims (18)

1.一种用于制造锂金属负极结构的方法，所述方法包括以下步骤：
(a)通过在集电器的一侧或两侧上形成锂金属层的涂覆部分来制备层压板，使得在所述集电器的一侧上包括将在其上形成接片的未涂覆部分；
(b)在所述未涂覆部分与所述锂金属层的涂覆部分之间的台阶部分上涂覆并固化光固化材料或附着上绝缘带；和
(c)将所述层压板冲压成单元电极，以制造锂金属负极结构。
2.根据权利要求1所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中所述方法包括通过在步骤(c)中同时冲压所述未涂覆部分来形成接片。
3.根据权利要求1所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中所述方法包括步骤(d)：通过在步骤(c)之后冲压所述未涂覆部分来形成接片。
4.根据权利要求1所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中所述台阶部分是相对于所述集电器的未涂覆部分与形成锂金属层的所述涂覆部分之间的边界在垂直方向上具有2mm至5mm的宽度的部分。
5.根据权利要求1所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中所述光固化材料是紫外线固化材料并且通过利用紫外线进行照射而被固化。
6.根据权利要求5所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中所述紫外线固化材料以粘度为10cps至100cps的低聚物或低分子量聚合物的形式添加，所述粘度为10cps至100cps的低聚物或低分子量聚合物然后通过照射紫外线被固化。
7.根据权利要求5所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中所述低聚物是选自由环氧基、氨基甲酸酯基、丙烯酸酯基、硅氧烷基、羟基、和丙烯酸衍生物构成的群组中的至少一种，并且所述低分子量聚合物是选自由不饱和聚酯基材料和聚丙烯酸酯基材料构成的群组中的至少一种。
8.根据权利要求1所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中所述光固化材料的涂层厚度或所述绝缘带的厚度为10nm至1μm。
9.根据权利要求1所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中所述集电器是铜、铜合金、不锈钢、铝、或镍。
10.根据权利要求1所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中所述锂金属层的厚度为20μm至100μm。
11.根据权利要求1所述的用于制造锂金属负极结构的方法，其中步骤(a)是通过在所述集电器上气相沉积或压制所述锂金属层来进行的。
12.一种锂金属负极结构，包括：
集电器；
从所述集电器垂直延伸的接片；和
在所述集电器的除所述接片之外的一侧或两侧上形成的锂金属层，
其中，在所述接片与所述锂金属层之间的台阶部分上形成由光固化材料制成的绝缘层或附着上绝缘带。
13.根据权利要求12所述的锂金属负极结构，其中所述接片与所述集电器一体形成。
14.根据权利要求12所述的锂金属负极结构，其中所述绝缘层或所述绝缘带形成为覆盖所述锂金属层的端部和所述接片的端部。
15.根据权利要求12所述的锂金属负极结构，其中所述绝缘层或所述绝缘带的宽度相对于所述锂金属层与所述接片之间的边界在垂直方向上为2mm至5mm。
16.根据权利要求12所述的锂金属负极结构，其中所述绝缘层或所述绝缘带的宽度等于所述接片的宽度。
17.根据权利要求12所述的锂金属负极结构，其中所述绝缘层或所述绝缘带的厚度为10nm至1μm。
18.一种二次电池，包括根据权利要求12所述的锂金属负极结构。
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