CN110935299A - 低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的方法与装置 - Google Patents

低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的方法与装置 Download PDF

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Abstract

本发明为低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的方法与装置。该方法采用低温等离子体反应单元与催化反应单元串联的方式，使垃圾焚烧烟气先经过低温等离子反应单元，烟气中二噁英被高压放电产生的臭氧等强氧化性粒子部分氧化；其后进入催化反应单元，在催化剂的表面，借助低温等离子体反应单元中产生的强氧化性粒子，二噁英可在较低的烟温条件下被彻底催化氧化为二氧化碳、水和氯化氢等小分子物质。本发明协同利用低温等离子体与催化剂的优势，处理效果好，且避免臭氧二次污染，可进行工业推广。

Description

低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的方法与装置
技术领域
本发明涉及一种垃圾焚烧炉烟气的净化方法，属于环境保护技术领域。更具体地说，涉 及一种结合高压放电产生的低温等离子体氧化作用与催化作用，高效分解垃圾焚烧烟气中的 二噁英，且有效避免臭氧二次污染的方法。
背景技术
随着我国经济的快速发展、城市化水平和人民生活水平的不断提高，垃圾产生量与日俱 增，由此而带来的污染问题日益严重。垃圾无害化处理处置已成为生态环境领域的需解决的 迫切问题。目前处理垃圾的主要方式有：填埋、焚烧和堆肥。根据国家统计局的数据，我国 2017年垃圾清运量为2.15亿吨，垃圾无害化处理量为2.1亿吨，其中，焚烧无害化处理量 8463万吨，卫生填埋无害化处理量12037万吨。
垃圾焚烧具有减容量大、无害化程度高、热量可回收、占地面积少等优点，在世界范围 内广泛应用，也逐渐成为我国垃圾处理的主要方式之一。截至2015年底，国内生活垃圾焚 烧处理的比例高于生活垃圾无害化处理总能力的35％。基于我国生活垃圾无害化处理的迫切 需求和政策积极推广的双重作用，垃圾焚烧处理所占比重将继续升高。
垃圾焚烧产生的烟气中有多种污染物，主要包括颗粒物、酸性气体、二噁英和重金属等， 需要进行合理净化，以免对环境产生二次污染。二噁英是多氯代二苯并二噁英(PCDDs)和多 氯代二苯并呋喃(PCDFs)的统称，其作为《关于持久性有机污染物(POPs)的斯德哥尔摩公约》 的首批控制对象，已引起国际的广泛关注。
垃圾焚烧行业中二噁英的控制技术包括“过程控制”和“末端控制”两种。过程控制主 要通过提高燃烧温度、延长炉内停留时间、提升湍流程度、投加助燃剂、添加抑制剂、分离 飞灰等手段来削弱二噁英生成所需的条件，从而减少或避免其生成。《生活垃圾焚烧污染控 制标准》(GB18485—2014)要求炉膛内焚烧温度≥850℃，炉膛内烟气停留时间≥2s，可有 效抑制垃圾焚烧过程中二噁英生成。烟气温度下降时，生成的二噁英会以固态形式附在飞灰 颗粒物表面，处理颗粒物时需协同处理二噁英。由于实际焚烧过程中二噁英的生成机理过于 复杂，过程控制往往需要与末端控制技术联用。对于气态二噁英，末端控制则主要通过吸附、 催化分解、紫外光解、等离子体分解等手段来固化或减少二噁英的排放。目前，世界范围内 普遍采用活性炭粉末喷射组合布袋除尘工艺控制二噁英排放。但是利用活性炭吸附烟气中的 二噁英只是将二噁英从烟气中转移到活性炭中，并没有减少二噁英的总量，且吸附二噁英后 的活性炭是危废，需要特殊处理。另外，由于缺少工程示范，仅少数厂家采用催化降解技术 处理二噁英，单独利用催化剂存在催化起燃温度高的问题，催化反应温度在200℃以上。紫 外光解、等离子体分解等技术处理二噁英目前处在初级研究阶段，等离体子反应器的能耗较 高，且出口有较高浓度的臭氧残留。
在垃圾焚烧烟气污染物排放标准不断提高的前提下，建立高效、节能且无二次污染的二 噁英去除方法是目前亟待解决的问题。与此同时，垃圾焚烧烟气中还存在氮氧化物、重金属 等污染物，焚烧烟气多污染物同时脱除也是研究方向之一。
发明内容
本发明为克服现有技术的不足，提出一种低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的 方法与装置。该方法主要针对焚烧烟气中气态二噁英污染，并能防止二次污染，以便适应未 来越发严格的焚烧烟气污染物排放标准。整个处理过程耦合低温等离子体作用和催化作用， 利用低温等离子体产生的高能强氧化活性粒子，提高催化剂的反应活性，降低催化起燃温度。 在投资费用和运行成本较低的前提下，获得较高的降解效率。
为解决上述问题，本发明采用如下技术方案：
一种低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的方法，该方法的步骤是：
1)焚烧烟气以1000-20000m3/h的流量进入装置，烟气温度为60-100℃，根据烟气流量 调节催化剂填充量，使催化剂空速为15000h-1；
2)等离子催化反应条件：在等离子体反应单元中，利用直流高压电源或直流叠加高频 脉冲电源供电，直流高压电源或直流叠加高频脉冲电源的正直流电压为6kV至18kV范围内 可调，负直流电压为6kV至20kV范围内可调；电源的脉冲峰值电压在10至100kV范围内可 调，脉冲波形上升时间在1至100ns之间，频率在10至1000kHz范围内可调；
在低温等离子体反应单元高压放电产生的强氧化性粒子会部分氧化焚烧烟气中所含的 二噁英及氮氧化物、重金属和恶臭；
流出低温等离子体反应单元的焚烧烟气进入催化反应单元，在催化剂表面，借助低温等 离子体反应单元高压放电产生的臭氧和其它强氧化性粒子，在当前烟气温度下将焚烧烟气所 含的二噁英氧化；
3)洁净气、再生气的引入时机：进气二噁英浓度高于1ngTEQ/m3时，低温等离子体反应 单元引入洁净气，增加自由基产率以强化脱除效果；
运行过程中，实时检测出气管道出口的二噁英脱除率，当检测到二噁英脱除率低于95％ 时，说明催化剂失活，此时引入再生气对催化剂进行再生，再生时需要对催化反应单元加热。
催化剂再生加热的加热温度为300℃-400℃，加热时间为1-2小时。
所述洁净气由空气和氧气的混合气体组成，所述的再生气体采用空气和氧气的混合气体。
所述催化剂以γ-氧化铝和二氧化钛为载体，所述载体中γ-氧化铝的质量占比为40至 50wt％，二氧化钛的质量占比为50至60wt％。；以五氧化二钒、氧化铂和氧化钨为活性组 分，所述活性组分中按金属元素质量占载体总质量比例计，钒的负载量为0.5至3wt％，铂 的负载量为0.2至2wt％，钨的负载量为0.5至3wt％；以氧化铁、氧化锰、氧化铈中的一种或多种为活性助剂，所述活性助剂的负载量为0.5至1wt％。
再生气和洁净气的成分相同，均为配气比例为3:1的空气和氧气组成混合气体。
供电电压在不高于15kV的条件下实现二噁英去除效率达到96％以上，运行能量密度控制 在20J/L以下，同时将臭氧浓度有效控制在9.8mg/m3以下。
一种低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的装置，该装置包括壳体、低温等离子 体反应单元、催化反应单元，所述低温等离子体反应单元位于前端，催化反应单元位于后端； 低温等离子体反应单元、催化反应单元均位于壳体内，其特征在于，
低温等离子体反应单元的前端连接渐扩型进气口，低温等离子体反应单元的后端直接联 通催化反应单元的前端，催化反应单元的后端连接渐缩型出气口；进气口同轴连接烟气进气 管道，出气口同轴连接出气管道；在低温等离子体反应单元、催化反应单元的底部分别开设 有连接洁净气的进气管道接口、再生气的进气管道接口，洁净气的进气管道接口、再生气的 进气管道接口分别连接洁净气源、再生气源。
所述的低温等离子体反应单元采用线板式电极配置，包括第一多孔阻火板、放电极、接 地极和第二多孔阻火板，采用不锈钢星形线、不锈钢针形线、不锈钢芒刺线或不锈钢锯齿线 作为放电极；采用不锈钢板作为接地极。
所述的催化反应单元包括第一支撑网板、催化剂、电加热管和第二支撑网板；支撑网板 材料为聚四氟乙烯。
与传统的方法相比，本发明提出的利用低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的方 法与装置，有如下有益效果：
1.广谱去除焚烧烟气多种污染物；
低温等离子体耦合催化作用不仅对二噁英有较高的处理效果，还能够同时具有氧化氮氧化物 和单质汞、除恶臭和分解其他挥发性有机物的作用，进而有助于简化其后续的脱除过程。
2.提高二噁英的分解率；
单独利用低温等离子体进行气相氧化，对于二噁英的处理效率很难达到90％，并且单独 利用催化降解需要维持烟温在200℃以上才能达到理想的处理效果。单独利用低温等离子体 氧化分解二噁英，为达到较高的二噁英处理效率，需要较高的供电电压，因此能耗较高，能 量密度一般在100J/L以上。本发明利用低温等离子体耦合催化作用,能在烟气自身温度下进 行气相氧化，供电电压在不高于15kV的条件下可实现二噁英去除效率达到96％以上，最高去 除率可达99％，且运行能量密度可控制在20J/L以下。
3.降低投资和运行费用；
传统净化垃圾焚烧烟气二噁英方法主要包括吸附和催化燃烧。其中，吸附法通常采用活 性炭作为吸附剂，吸附饱和的活性炭吸附剂再生困难，吸附剂消耗成本高。单独利用催化燃 烧需在高温度下进行，单独利用低温等离子体，需要较高的电压来产生足够的氧化性粒子以 达到较好的去除效果，二者皆存在能耗高的问题。利用低温等离子体与催化剂的耦合作用(现 有低温等离子体耦合催化技术处理在VOCs(挥发性有机物)处理中应用较多，但没有应用于 焚烧烟气二噁英处理中)，低温等离子体耦合一方面拓宽了催化剂的反应温度窗口(即催化 剂的最佳反应温度范围)，可使催化过程在常温下进行，只在催化剂再生时进行短时间加热 处理，因而加热能耗低。另一方面，协同利用低温等离子体单元的气相均相氧化和在催化剂 表面的非均相催化氧化作用分解二噁英，二者协同促进作用，可进一步降低能耗。催化剂的 制备所需原始材料来源广泛，催化剂成分中的γ-氧化铝等载体，钒等活性组分以及氧化锰 等活性助剂都是常见的工业化工原料，购买方便，价格低廉，催化剂制备方法采用浸渍法， 操作简单，对设备要求低，方便可控，适合大规模工业化生产。
4.可催化分解臭氧，不会形成二次污染；
传统的低温等离体子技术在高压放电的过程中，会产生高浓度的臭氧，浓度可超过 300mg/m3，造成臭氧二次污染。本设计中催化剂添加的活性助剂氧化铈可改善催化剂的储氧 性能，提升催化剂的活性，有效分解臭氧。利用低温等离子体与催化剂的耦合效应，借助催 化剂将臭氧分解为氧化性更强的活性物种，不仅可利用后者的强氧化性彻底氧化二噁英，而 且可将臭氧浓度有效控制在9.8mg/m3以下，避免臭氧外排引发的二次污染。
5.本申请方法及装置尤其适用于二噁英分解，二噁英相对于普通有机废气结构复杂，脱 除难度高，普通等离子体反应器自由基产率低，难以满足二噁英的氧化，本申请中通过设置 洁净气/再生气进气管，增强脱除效果及降低能耗。
附图说明
图1为本发明中利用低温等离子体与催化剂的耦合作用净化垃圾焚烧烟气中二噁英装置 的结构示意图；
图2为本发明中低温等离子体反应单元的结构示意图；
图3为本发明中催化反应单元的结构示意图。
图中：
1.进气管道；2.进气口；3.低温等离子体反应单元；4.催化反应单元；5.出气口；6.出 气管道；7.洁净气/再生气进气管；8.高压电源
301.第一多孔阻火板；302.放电极；303.接地极；304.第二多孔阻火板
401.第一支撑网板；402.催化剂；403.电加热管；404.第二支撑网板。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进行详细说明。
本发明低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的装置，包括壳体、低温等离子体反 应单元3、催化反应单元4，所述低温等离子体反应单元位于前端，催化反应单元位于后端； 低温等离子体反应单元3、催化反应单元4均位于壳体内，低温等离子体反应单元的前端连 接渐扩型进气口2，低温等离子体反应单元的后端直接联通催化反应单元的前端，催化反应 单元的后端连接渐缩型出气口5；进气口2同轴连接烟气进气管道1，出气口同轴连接出气 管道6；在低温等离子体反应单元3、催化反应单元4的底部分别开设有连接洁净气的进气 管道接口、再生气的进气管道接口，洁净气的进气管道接口及再生气的进气管道接口分别连 接洁净气源、再生气源。
所述的低温等离子体反应单元3采用线板式电极配置，采用不锈钢星形线、不锈钢针形 线、不锈钢芒刺线或不锈钢锯齿线作为放电极；采用不锈钢板作为接地极。所述高压电源为 直流高压电源或直流叠加高频脉冲电源，其中正直流电压为6kV至18kV范围内可调；负直 流电压为6kV至20kV范围内可调；电源的脉冲峰值电压在10至100kV范围内可调，脉冲波 形上升时间在1至100ns之间，频率在10至1000kHz范围内可调。
本申请中再生气和洁净气的成分可以相同，相同时洁净气源与再生气源相同，都经洁净 气/再生气进气管7分别引入各单元中，引入的气体由空气和氧气的混合气体组成，其配气 比例为3:1。在实际运行的过程中，气体成分也可根据脱除效果调试，若配气中空气含量过 高，影响氧自由基产率，影响脱除效果，若配气中无限追求多氧气条件，显著增加了试验成 本，降低其实用性。
所述催化剂利用载体、活性组分和活性助剂为原料，以特定比例进行制备，既可以分解 二噁英，又可以分解臭氧，催化剂具有专一性，能显著提高二噁英的氧化分解效率。所述催 化剂以γ-氧化铝和二氧化钛为载体，以五氧化二钒、氧化铂和氧化钨为活性组分，以氧化 铁、氧化锰和氧化铈中的一种或多种为活性助剂。
所述载体中γ-氧化铝的占比为40至50wt％，二氧化钛的占比为50至60wt％。
以所述的活性组分中按金属元素质量占载体总质量比例计，钒的负载量为0.5至3wt％， 铂的负载量为0.2至2wt％，钨的负载量为0.5至3wt％。
所述活性助剂的负载量为载体总质量的0.5至1wt％。
本申请中催化剂具有选择性，不同的载体、活性组分、助催化剂成分的组合，以及活性 组分和助催化剂负载量，都会影响催化剂的脱除效果，本申请中给出的催化剂成分及配比， 适宜臭氧与自由基存在下的二噁英催化降解。
本发明低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的方法，该方法的步骤是：
4)焚烧烟气以1000-20000m3/h的流量进入装置，烟气温度为60-100℃，根据烟气流量 调节催化剂填充量，使催化剂空速为15000h-1；
5)等离子催化反应条件：在等离子体反应单元中，利用直流高压电源或直流叠加高频 脉冲电源供电，直流高压电源或直流叠加高频脉冲电源的正直流电压为6kV至18kV范围内 可调，负直流电压为6kV至20kV范围内可调；电源的脉冲峰值电压在10至100kV范围内可 调，脉冲波形上升时间在1至100ns之间，频率在10至1000kHz范围内可调；
在低温等离子体反应单元高压放电产生的强氧化性粒子会部分氧化焚烧烟气中所含二 噁英及氮氧化物、重金属和恶臭等其他气态有机化合物；
流出低温等离子体反应单元的焚烧烟气进入所述的催化反应单元，在催化剂表面，借助 低温等离子体反应单元高压放电产生的臭氧和其它强氧化性粒子，在当前烟气温度下(在较 低的烟温条件下)将焚烧烟气所含的二噁英氧化为二氧化碳、水和HCl等小分子物质,
所述的催化剂组成不仅满足催化氧化二噁英的技术需要，而且满足简便、经济地对催化 剂进行加热再生的技术需求。
6)洁净气、再生气的引入时机：进气二噁英浓度高于1ngTEQ/m3时(因引入的是实际焚 烧锅炉烟气，烟气中的二噁英浓度随着燃烧工况会有变化)，引入洁净气，增加自由基产率 以强化脱除效果；
运行过程中，实时检测出气管道出口的二噁英脱除率，当检测到二噁英脱除率低于95％ 时，说明催化剂失活，此时引入再生气对催化剂进行再生，再生时需要对催化反应单元加热， 加热温度为300℃-400℃，加热时间为1-2小时。
实施例1
如图1所示，本实施例提供一种利用低温等离子体与催化剂的耦合作用脱除垃圾焚烧烟 气中二噁英的装置，包括进气管道1、进气口2、低温等离子体反应单元3、催化反应单元4、 出气口5、出气管道6和洁净气/再生气进气管7和高压电源8。垃圾焚烧烟气由图1中左侧 进气管道1、进气口2进入净化装置，进入低温等离子体反应单元3，在高压电场作用下， 低温等离子体反应单元高压放电产生的强氧化性粒子会部分氧化二噁英。所述的高压电源8 电压波形为直流高压电源或直流叠加高频脉冲电源，正直流电压为6kV至18kV范围内可调， 负直流电压为6kV至20kV范围内可调。电源的脉冲峰值电压在10至100kV范围内可调，脉 冲波形上升时间在1至100ns之间，频率在10至1000kHz范围内可调。所述洁净气/再生气 进气管7引入的气体由空气和氧气的混合气体组成，其配气比例为3:1，气体引入位置分别 在低温等离子体反应单元3和催化反应单元4的前段中央，在必要时开启。由于烟气中氧气 含量低，在放电过程中强氧化物种的产生量受到限制，影响二噁英的脱除效率，所以进气(指 脱除装置的入口浓度，具体指实际工况条件下由焚烧炉引出的烟气)二噁英浓度高于 1ngTEQ/m3时，可开启洁净气引入，可提高氧化物种的产率。在催化剂加热再生时引入再生气， 可提高再生效率。
如图2所示，所述低温等离体子反应单元3内依次设置第一多孔阻火板301、放电极302、 接地极303和第二多孔阻火板304，所述的放电极302结构采用不锈钢星形线、不锈钢针形 线、不锈钢芒刺线或不锈钢锯齿线。所述的接地极303结构采用不锈钢板。所述的第一多孔 阻火板301和第二多孔阻火板304面积与等离子体反应单元3横截面相同，第一多孔阻火板 301连接渐扩型进气口2的大截面部分，第二多孔阻火板连接催化反应单元前端。
通过低温等离子体反应单元3的焚烧烟气紧接着进入催化反应单元4。如图3所示，所 述催化反应单元4包括第一支撑网板401、催化剂402、电加热管403和第二支撑网板404。所述的第一支撑网板401和第二支撑网板404材料为聚四氟乙烯，面积与催化反应单元4横截面相同，且低温等离子体反应单元与催化反应单元横截面相同。所述电加热管403共4根，均布于催化反应单元4中。所述的催化剂402为蜂窝状，空速约为15000h-1，催化剂402的 填充量与实际烟气量和空速有关。在催化反应单元的催化剂表面，臭氧会被催化分解，并将烟气中原始二噁英和在低温等离子体反应单元部分氧化后产生的中间产物都彻氧化底分解。 由再生气进气管引入的再生气由空气和氧气的混合气体组成，其配气比例为3:1(与洁净气 引入管引入的洁净气气源成分相同)。随着操作时间的延长，催化剂402会出现失活现象。 为了确保催化剂402的活性，二噁英脱除率低于95％，打开电加热管403，同时开启再生气 进气管，对催化剂进行加热再生,加热温度为350℃，加热时间为1.5小时。
实施例2
本实施例低温等离子体反应单元放电极302采用不锈钢锯齿线，连接高压电源8为正极 性的直流高压电源，放电电压为+11kV。放电过程中不开启洁净气进气管7。催化剂402以 γ-氧化铝和二氧化钛为载体，以五氧化二钒、氧化铂、氧化钨为活性组分，以氧化铁、氧化锰、氧化铈中的混合物为活性助剂；其中：载体中γ-氧化铝的占比为40wt％，二氧化钛的占比为60wt％，活性组分中钒的负载量为1.5wt％，铂的负载量为0.5wt％，钨的负载量为2wt％；活性助剂的负载量为0.5wt％。基于此配置，引入某生活垃圾焚烧炉烟气进行处理，待处理烟气量为17850m3/h，二噁英浓度范围为0.5-1ngTEQ/m3,NO浓度为150mg/m3,气态单质汞Hg0浓度为110μg/m3。当二噁英脱除率低于95％，打开电加热管403，同时开启再生 气进气管，对催化剂进行加热再生,加热温度为300℃，加热时间为1小时。
检测结果表明，对应能量密度5.6J/L,催化剂空速15000h-1，焚烧烟气中的二噁英去除 效率高于96.5％，出口二噁英浓度低于0.035ngTEQ/m3，出口臭氧浓度低于4.8mg/m3,NO氧 化率为82.2％，Hg0的氧化率为97.6％。
实施例3
本实施例低温等离子体反应单元放电极302采用不锈钢芒刺线，连接高压电源8为负极 性的直流高压电源，放电电压为-13kV。放电过程中不开启洁净气进气管7。催化剂402以 γ-氧化铝和二氧化钛为载体，以五氧化二钒、氧化铂、氧化钨为活性组分，以氧化铁、氧化锰、氧化铈中的混合物为活性助剂；其中：载体中γ-氧化铝的占比为50wt％，二氧化钛的占比为50wt％，活性组分中钒的负载量为1.5wt％，铂的负载量为0.5wt％，钨的负载量为2wt％；活性助剂的负载量为0.5wt％。基于此配置，引入某生活垃圾焚烧炉烟气进行处理，待处理烟气量为16760m3/h。二噁英浓度范围为0.5-1ngTEQ/m3，NO浓度为150mg/m3,气态单质汞Hg0浓度为110μg/m3。检测结果表明，对应能量密度18.2J/L,催化剂空速15000h-1，焚烧烟气中的二噁英去除效率高于97.8％，出口二噁英浓度低于0.022ngTEQ/m3，出口臭氧浓度低于3.2mg/m3,NO氧化率为89.1％，Hg0的氧化率为98.8％。
实施例4
低温等离子体反应单元放电极302采用不锈钢星形线，连接高压电源8为正极性直流高 压电源，其中，正极性直流工作电压为+14kV。放电过程中不开启洁净气进气管7。催化剂 402以γ-氧化铝和二氧化钛为载体，以五氧化二钒、氧化铂、氧化钨为活性组分，以氧化铁、 氧化锰、氧化铈中的混合物为活性助剂；其中：载体中γ-氧化铝的占比为40wt％，二氧化 钛的占比为60wt％，活性组分中钒的负载量为0.5wt％，铂的负载量为0.3wt％，钨的负载 量为0.5wt％；活性助剂的负载量为0.2wt％。基于此配置，引入某生活垃圾焚烧炉烟气进 行处理，待处理烟气量为15480m3/h。二噁英浓度范围为0.5-1ngTEQ/m3，NO浓度为150mg/m3, 气态单质汞Hg0浓度为110μg/m3。检测结果表明，对应能量密度7.2J/L,催化剂空速15000h-1， 焚烧烟气中的二噁英去除效率高于99.1％，出口二噁英浓度低于0.010ngTEQ/m3，出口臭氧 浓度低于6.3mg/m3,NO氧化率为89.5％，Hg0的氧化率为98.4％。
实施例5
低温等离子体反应单元放电极302采用不锈钢锯齿线，连接高压电源8为正极性的直流 高压电源，放电电压为+12kV。放电过程中开启洁净气进气管，引入气量为1200m3/h。催化 剂402以γ-氧化铝和二氧化钛为载体，以五氧化二钒、氧化铂、氧化钨为活性组分，以氧 化铁、氧化锰、氧化铈中的混合物为活性助剂；其中：载体中γ-氧化铝的占比为50wt％，二氧化钛的占比为50wt％，活性组分中钒的负载量为0.5wt％，铂的负载量为0.3wt％，钨的负载量为0.5wt％；活性助剂的负载量为0.2wt％。基于此配置，引入某生活垃圾焚烧炉烟气进行处理，待处理烟气量为9250m3/h。二噁英浓度范围为1-5ngTEQ/m3，NO浓度为180mg/m3, 气态单质汞Hg0浓度为130μg/m3。检测结果表明，对应能量密度4.8J/L,催化剂空速15000h-1， 焚烧烟气中的二噁英去除效率高于98.3％，出口二噁英浓度低于0.085ngTEQ/m3，出口臭氧 浓度低于8.6mg/m3,NO氧化率为92.1％，Hg0的氧化率为99.5％。
实施例6
低温等离子体反应单元放电极302采用不锈钢针形线，连接高压电源8为正极性直流叠 加脉冲电源，其中，正极性直流工作电压为+9kV。放电过程中开启洁净气进气管7,引入气 量为1500m3/h。。催化剂402以γ-氧化铝和二氧化钛为载体，以五氧化二钒、氧化铂、氧 化钨为活性组分，以氧化铁、氧化锰、氧化铈中的混合物为活性助剂；其中：载体中γ-氧化铝的占比为40wt％，二氧化钛的占比为60wt％，活性组分中钒的负载量为2.5wt％，铂的负载量为1.5wt％，钨的负载量为2.5wt％；活性助剂的负载量为1.5wt％。基于此配置，引入某生活垃圾焚烧炉烟气进行处理，待处理烟气量为7720m3/h。二噁英浓度范围为 1-5ngTEQ/m3，NO浓度为180mg/m3,气态单质汞Hg0浓度为110μg/m3。检测结果表明，对应能 量密度3.6J/L,催化剂空速15000h-1，焚烧烟气中的二噁英去除效率高于99.1％，出口二噁 英浓度低于0.045ngTEQ/m3，出口臭氧浓度低于8.9mg/m3,NO氧化率为95.8％，Hg0的氧化率为99.3％。
实施例7
低温等离子体反应单元放电极302采用不锈钢星形线，连接高压电源8为正极性的直流 高压电源，放电电压为+18kV。放电过程中开启洁净气进气管7，引入气量为1500m3/h。催化 剂402以γ-氧化铝和二氧化钛为载体，以五氧化二钒、氧化铂、氧化钨为活性组分，以氧 化铁、氧化锰、氧化铈中的混合物为活性助剂；其中：载体中γ-氧化铝的占比为50wt％，二氧化钛的占比为50wt％，活性组分中钒的负载量为1.5wt％，铂的负载量为0.5wt％，钨的负载量为2wt％；活性助剂的负载量为0.5wt％。基于此配置，引入某生活垃圾焚烧炉烟气进行处理，待处理烟气量为10740m3/h。二噁英浓度范围为1-5ngTEQ/m3，NO浓度为180mg/m3, 气态单质汞Hg0浓度为110μg/m3。检测结果表明，对应能量密度8.2J/L,催化剂空速15000h-1， 焚烧烟气中的二噁英去除效率高于98.9％，出口二噁英浓度低于0.055ngTEQ/m3，出口臭氧 浓度低于9.8mg/m3,NO氧化率为96.2％，Hg0的氧化率为99.1％。
上述实例表明，低温等离子体耦合催化分解二噁英装置利用不同的电源类型和电极配置 时，注入能量情况略有差异，但均能在(在等离子体烟气净化应用中，能量密度指施加于单 位体积烟气的能量，用于考察能耗)能量密度18.2J/L以下，使二噁英分解效率达到96％以 上，出口二噁英浓度低于0.085ngTEQ/m3，可满足我国生活垃圾焚烧污染控制标准。出口臭 氧浓度可控制在9.8mg/m3以下，不会产生二次污染。
本发明采用低温等离子体反应单元与催化反应单元串联的方式，对垃圾焚烧烟气二噁英 进行处理。焚烧烟气先经过低温等离子反应单元，高压放电产生的臭氧等强氧化性粒子会部 分氧化焚烧烟气中所含二噁英及；流出低温等离子体反应单元的烟气进入催化反应单元，在 催化剂的表面，借助低温等离子体反应单元高压放电产生的强氧化性粒子，可在较低的烟温 条件下将焚烧烟气所含的二噁英氧化为二氧化碳、水和HCl等小分子物质。本申请将低温等 离子体和催化反应相耦合，可利用放电产生的等离子体增强催化剂的活性，同时利用催化剂 消除等离子体反应单元中产生的高浓度臭氧二次污染，结合了二者的优势，总体脱除效率高。 本申请通过洁净气的引入来增加自由基浓度，低温等离子体反应单元中，当二噁英浓度较高 时，加入空气和氧气组成的洁净气提高氧化物种产率，提高二噁英处理效率，催化剂再生时 以加热方法进行再生，并引入再生气，再生气采用空气和氧气的混合物。并以特殊的适宜于 二噁英氧化脱除的催化剂成分配比，提高脱除效果。本发明可达到氮氧化物、重金属和恶臭 气体的氧化，从而简化其后续的脱除过程。
本发明未述及之处适用于现有技术。

Claims (9)

1.一种低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的方法，该方法的步骤是：
1)焚烧烟气以1000-20000m3/h的流量进入装置，烟气温度为60-100℃，根据烟气流量调节催化剂填充量，使催化剂空速为15000h-1；
2)等离子催化反应条件：在等离子体反应单元中，利用直流高压电源或直流叠加高频脉冲电源供电，直流高压电源或直流叠加高频脉冲电源的正直流电压为6kV至18kV范围内可调，负直流电压为6kV至20kV范围内可调；电源的脉冲峰值电压在10至100kV范围内可调，脉冲波形上升时间在1至100ns之间，频率在10至1000kHz范围内可调；
在低温等离子体反应单元高压放电产生的强氧化性粒子会部分氧化焚烧烟气中所含的二噁英及氮氧化物、重金属和恶臭；
流出低温等离子体反应单元的焚烧烟气进入催化反应单元，在催化剂表面，借助低温等离子体反应单元高压放电产生的臭氧和其它强氧化性粒子，在当前烟气温度下将焚烧烟气所含的二噁英氧化；
3)洁净气、再生气的引入时机：进气二噁英浓度高于1ngTEQ/m3时，低温等离子体反应单元引入洁净气，增加自由基产率以强化脱除效果；
运行过程中，实时检测出气管道出口的二噁英脱除率，当检测到二噁英脱除率低于95％时，说明催化剂失活，此时引入再生气对催化剂进行再生，再生时需要对催化反应单元加热。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，催化剂再生加热的加热温度为300℃-400℃，加热时间为1-2小时。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述洁净气由空气和氧气的混合气体组成，所述的再生气体采用空气和氧气的混合气体。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述催化剂以γ-氧化铝和二氧化钛为载体，所述载体中γ-氧化铝的质量占比为40至50wt％，二氧化钛的质量占比为50至60wt％。；以五氧化二钒、氧化铂和氧化钨为活性组分，所述活性组分中按金属元素质量占载体总质量比例计，钒的负载量为0.5至3wt％，铂的负载量为0.2至2wt％，钨的负载量为0.5至3wt％；以氧化铁、氧化锰、氧化铈中的一种或多种为活性助剂，所述活性助剂的负载量为0.5至1wt％。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：再生气和洁净气的成分相同，均为配气比例为3:1的空气和氧气组成混合气体。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：供电电压在不高于15kV的条件下实现二噁英去除效率达到96％以上，运行能量密度控制在20J/L以下，同时将臭氧浓度有效控制在9.8mg/m3以下。
7.一种低温等离子体耦合催化分解焚烧烟气二噁英的装置，该装置包括壳体、低温等离子体反应单元、催化反应单元，所述低温等离子体反应单元位于前端，催化反应单元位于后端；低温等离子体反应单元、催化反应单元均位于壳体内，其特征在于，
低温等离子体反应单元的前端连接渐扩型进气口，低温等离子体反应单元的后端直接联通催化反应单元的前端，催化反应单元的后端连接渐缩型出气口；进气口同轴连接烟气进气管道，出气口同轴连接出气管道；在低温等离子体反应单元、催化反应单元的底部分别开设有连接洁净气的进气管道接口、再生气的进气管道接口，洁净气的进气管道接口、再生气的进气管道接口分别连接洁净气源、再生气源。
8.根据权利要求7所述的装置，其特征在于：所述的低温等离子体反应单元采用线板式电极配置，包括第一多孔阻火板、放电极、接地极和第二多孔阻火板，采用不锈钢星形线、不锈钢针形线、不锈钢芒刺线或不锈钢锯齿线作为放电极；采用不锈钢板作为接地极。
9.根据权利要求7所述的装置，其特征在于：所述的催化反应单元包括第一支撑网板、催化剂、电加热管和第二支撑网板；支撑网板材料为聚四氟乙烯。
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