CN110931634A - 阻变器件及其制备方法、设计方法 - Google Patents
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Abstract
一种阻变器件及其制备方法、设计方法，该阻变器件包括第一电极、第二电极、阻变层和至少一层热电调制层。所述阻变层设置在所述第一电极和所述第二电极之间，所述热电调制层与所述阻变层相邻。所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层的有效电阻大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4。该阻变器件在置位和/或复位过程中具有电导‑脉冲线性区间，有利于提高应用该阻变器件的神经网络的计算精度，有助于实现类脑计算硬件系统。
Description
技术领域
本公开的实施例涉及一种阻变器件及其制备方法、设计方法。
背景技术
随着人工神经网络的发展，由金属氧化物型阻变器件构成的交叉阵列的结构在神经网络的硬件实现上有重要的作用和意义。阻变器件通常包括薄膜材料，这些薄膜材料具有不同的电阻状态，并且能够在一定的电压作用下在不同的电阻状态之间转换。
发明内容
本公开至少一个实施例提供一种阻变器件，包括：第一电极；第二电极；阻变层，设置在所述第一电极和所述第二电极之间；至少一层热电调制层，所述热电调制层与所述阻变层相邻；其中，所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层的有效电阻大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述热电调制层的有效电阻小于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的5倍。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述热电调制层的电阻率为0.1mΩ·cm-10Ω·cm。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述热电调制层的热导率小于所述第一电极和所述第二电极的热导率。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述热电调制层的热导率为0.01W·m-1·K-1-20W·m-1·K-1。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述热电调制层的材料包括缺氧的金属氧化物、相变材料或二维材料。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述缺氧的金属氧化物包括AlOx、HfOx、SiOx、TiOx、TaOx或WOx；所述相变材料包括Ge2Sb2Te5；所述二维材料包括石墨烯。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述热电调制层的厚度为10nm-1000nm。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述至少一层热电调制层包括第一热电调制层和第二热电调制层，所述阻变层夹置在所述第一热电调制层和所述第二热电调制层之间，所述热电调制层的有效电阻等于所述第一热电调制层的有效电阻和所述第二热电调制层的有效电阻之和。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件还包括基底，其中，所述第一电极、所述阻变层、所述热电调制层和所述第二电极依序设置在所述基底上，或者，所述第一电极、所述热电调制层、所述阻变层和所述第二电极依序设置在所述基底上。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述第一电极和/或所述第二电极的材料包括Ti、Al、Ni、Ag、Au、W、Cu、Pt、Pd或TiN。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述第一电极和/或所述第二电极的厚度为10nm-1000nm。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述阻变层的材料包括过渡金属氧化物或过渡金属氧化物的混合物。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述过渡金属氧化物包括AlOx、TaOx、HfOx、SiOx、TiOx或WOx；所述过渡金属氧化物的混合物包括HfAlyOx或HfTiyOx。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述阻变层的厚度为1nm-100nm。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件中，所述阻变器件在置位和/或复位过程中具有电导-脉冲线性区间。
本公开至少一个实施例还提供一种阻变器件，包括：第一电极；第二电极；阻变层，设置在所述第一电极和所述第二电极之间；至少一层热电调制层，所述热电调制层与所述阻变层相邻；其中，所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层使得所述阻变器件在置位和/或复位过程中具有电导-脉冲线性区间。
本公开至少一个实施例还提供一种阻变器件的制备方法，包括：在基底上形成第一电极；在所述第一电极上形成第一材料层；在所述第一材料层上形成第二材料层；在所述第二材料层上形成第二电极；其中，所述第一材料层为阻变层且所述第二材料层为热电调制层，或者，所述第一材料层为所述热电调制层且所述第二材料层为所述阻变层；所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层的有效电阻大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4。
本公开至少一个实施例还提供一种阻变器件的制备方法，其中，所述阻变器件包括至少一层热电调制层，所述至少一层热电调制层包括第一热电调制层和第二热电调制层，所述制备方法包括：在基底上形成第一电极；在所述第一电极上形成所述第一热电调制层；在所述第一热电调制层上形成阻变层；在所述阻变层上形成所述第二热电调制层；在所述第二热电调制层上形成第二电极；其中，所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述第一热电调制层的有效电阻和所述第二热电调制层的有效电阻之和大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4。
本公开至少一个实施例还提供一种阻变器件的设计方法，所述阻变器件包括第一电极、第二电极、阻变层和至少一层热电调制层，所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层的有效电阻大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4，所述设计方法包括：测试得到所述阻变层在所述第一状态下的电阻；根据所述阻变层在所述第一状态下的电阻得到所述阻变层中导电细丝的细丝间隙的初始长度；根据施加的脉冲得到所述细丝间隙的长度的变化量，以获得所述阻变层的电导的变化量；根据所述电导随所述脉冲线性变化的关系得到所述脉冲的变化量；根据所述热电调制层和所述阻变层的分压关系，得到所述热电调制层的有效电阻的范围；根据所述热电调制层的有效电阻与厚度的关系以及所述热电调制层的有效面积，得到所述热电调制层的电阻率；根据所述热电调制层的电阻率选择用于制备所述热电调制层的材料。
例如，在本公开一实施例提供的阻变器件的设计方法中，根据所述热电调制层的电阻率选择用于制备所述热电调制层的材料，包括：计算所述阻变层内的电势分布以及电流分布；根据所述电流分布以及假设的边界条件，获得所述阻变层中的温度分布；根据所述阻变层中每个格点的电压以及温度，计算相应格点的氧空位生成概率；根据蒙特卡罗方法，得到下一次的氧空位分布；根据所述氧空位分布得到所述电导的变化；根据所述电导随所述脉冲的线性变化关系得到所述热电调制层的热导率；根据所述热电调制层的热导率和电阻率选择用于制备所述热电调制层的材料。
附图说明
为了更清楚地说明本公开实施例的技术方案，下面将对实施例的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅涉及本公开的一些实施例，而非对本公开的限制。
图1为本公开一实施例提供的一种阻变器件的剖面示意图；
图2为本公开一实施例提供的另一种阻变器件的剖面示意图；
图3为一种阻变器件的阻变过程的示意图；
图4为一种阻变器件的电导-脉冲特性的示意图；
图5为不同电阻率的热电调制层对细丝间隙的电场强度随脉冲个数变化的影响的仿真示意图；
图6为本公开一实施例提供的一种阻变器件的仿真结构及仿真流程示意图；
图7为不同热导率的热电调制层对电流随氧空位浓度变化的影响的仿真示意图；
图8为利用透射电子显微镜对本公开一实施例提供的一种阻变器件的剖面进行表征的示意图；
图9A和图9B分别为本公开一实施例提供的一种阻变器件在电导增加和电导减小的过程中的电导-脉冲特性的测试曲线；
图10A和图10B分别为一种阻变器件在电导增加和电导减小的过程中的电导-脉冲特性的测试曲线；
图11为本公开一实施例提供的一种阻变器件的保持特性的测试曲线；
图12为本公开一实施例提供的一种阻变器件的剖面示意图；
图13为本公开一实施例提供的另一种阻变器件的剖面示意图；
图14为本公开一实施例提供的一种阻变器件的制备方法的流程示意图；
图15为本公开一实施例提供的一种阻变器件的第一电极和第二电极的电极图案的平面示意图；
图16为本公开一实施例提供的另一种阻变器件的制备方法的流程示意图；以及
图17为本公开一实施例提供的一种阻变器件的设计方法的流程示意图。
具体实施方式
为使本公开实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本公开实施例的附图，对本公开实施例的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例是本公开的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于所描述的本公开的实施例，本领域普通技术人员在无需创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本公开保护的范围。
除非另外定义，本公开使用的技术术语或者科学术语应当为本公开所属领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。本公开中使用的“第一”、“第二”以及类似的词语并不表示任何顺序、数量或者重要性，而只是用来区分不同的组成部分。同样，“一个”、“一”或者“该”等类似词语也不表示数量限制，而是表示存在至少一个。“包括”或者“包含”等类似的词语意指出现该词前面的元件或者物件涵盖出现在该词后面列举的元件或者物件及其等同，而不排除其他元件或者物件。“连接”或者“相连”等类似的词语并非限定于物理的或者机械的连接，而是可以包括电性的连接，不管是直接的还是间接的。“上”、“下”、“左”、“右”等仅用于表示相对位置关系，当被描述对象的绝对位置改变后，则该相对位置关系也可能相应地改变。
在人工神经网络应用中，阻变器件的电阻需要是连续变化的。阻变器件例如包括界面型阻变器件和导电细丝型阻变器件。界面型阻变器件的电导具有双向线性渐变的特性，但是这类器件通过脉冲驱动界面大量氧空位移动调控界面势垒大小以实现电导转化，其操作速度较慢，且器件的保持特性较差，难以满足使用要求。通常的导电细丝型阻变器件具有操作速度快、器件的保持特性好等优点，可以实现电阻的连续变化，但是由于操作过程中局部温度和电场强度快速变化，导致其电导-脉冲特性具有明显的非线性，从而影响了采用该阻变器件的神经网络的计算精度，限制了其应用范围和应用场景。
本公开至少一实施例提供一种阻变器件及其制备方法、设计方法，该阻变器件为导电细丝型阻变器件，该阻变器件在置位和/或复位过程中具有电导-脉冲线性区间，有利于提高应用该阻变器件的神经网络的计算精度，有助于实现类脑计算硬件系统。
下面，将参考附图详细地说明本公开的实施例。应当注意的是，不同的附图中相同的附图标记将用于指代已描述的相同的元件。
本公开至少一实施例提供一种阻变器件，该阻变器件包括第一电极、第二电极、阻变层和至少一层热电调制层。所述阻变层设置在所述第一电极和所述第二电极之间，所述热电调制层与所述阻变层相邻。所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层的有效电阻大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4。
图1为本公开一实施例提供的一种阻变器件的剖面示意图。参考图1，该阻变器件100包括第一电极110、第二电极120、阻变层130和至少一层热电调制层140。阻变层130设置在第一电极110和第二电极120之间，热电调制层140与阻变层130相邻。该阻变器件100可在第一状态和第二状态之间转换，阻变层130在第一状态时的电阻小于在第二状态时的电阻，热电调制层140的有效电阻大于阻变层130在第一状态时的电阻的1/4。例如，热电调制层140的有效电阻小于阻变层130在第一状态时的电阻的5倍。
例如，在该示例中，热电调制层140设置在阻变层130上，也即是，第一电极110、阻变层130、热电调制层140和第二电极120依序层叠设置。当然，本公开的实施例不限于此，在另一个示例中，如图2所示，也可以将热电调制层140设置在阻变层130下方，也即是，第一电极110、热电调制层140、阻变层130和第二电极120依序层叠设置。
例如，热电调制层140的数量不受限制，可以为一层，也可以为多层，只需使至少一层热电调制层140与阻变层130相邻即可。例如，在其他示例中，热电调制层140可以为2层，为了使热电调制层140与阻变层130相邻，可以使阻变层130夹置在2层热电调制层140之间。
在工作时，通常的阻变器件一般包括第一状态(低阻态)和第二状态(高阻态)，并且包括由第一状态变为第二状态的复位过程、由第二状态变为第一状态的第一置位过程和第二置位过程。如图3所示，在初始状态，阻变层130内形成有连续的导电细丝131，导电细丝131使第一电极110和第二电极120电连接，从而使得阻变层130在此时的电阻最小，初始电流I0可以在第一电极110和第二电极120之间流动。此时，导电细丝131的宽度为初始宽度W0。在由初始状态变为第二状态的过程中，导电细丝131断开，形成细丝间隙，细丝间隙的长度X不断增大。当变为第二状态时，阻变层130内的导电细丝131完全断开，从而使得阻变层130在此时的电阻最大。在第一置位过程中，在细丝间隙中首先形成弱导电细丝(即此时的导电细丝131的宽度小于初始宽度W0)，且细丝间隙的长度X由初始长度X0逐渐减小。在第二置位过程中，弱导电细丝横向生长，即弱导电细丝的宽度W逐渐增大至初始宽度W0，从而形成强导电细丝。此时，阻变器件变为第一状态，且阻变层130在此时的电阻与在初始状态时的电阻近似相等，阻变层130在第一状态时的电阻小于在第二状态时的电阻。然后，该阻变器件进入复位过程，即导电细丝131断开，形成细丝间隙，复位过程与该阻变器件由初始状态变为第二状态的过程类似，此处不再赘述。如此循环，该阻变器件可以在第一状态和第二状态之间转换。
在复位过程中，随着细丝间隙的长度X的增大，间隙区域的电场会快速减弱，氧离子迁移与氧空位复合的能力减弱，导致阻变器件的电导随脉冲个数增加的变化速率减慢。并且，在刚形成细丝间隙的阶段(复位过程的初始阶段)，由于细丝间隙比较小，间隙区域的电场较强且温度较高，氧离子能够快速移动与氧空位复合，从而使电导快速减小，使细丝间隙快速增大。随着细丝间隙的长度X的增大，间隙区域的电场会快速减弱且温度也会有所下降，导致氧离子的迁移速率减小，使得电导随脉冲个数增加的变化逐渐减慢。由于这种电场和温度的负反馈作用，导致复位过程(电导减小的过程)会表现出如图4所示的明显的非线性特性。
在本公开的实施例中，在阻变器件100中设置了热电调制层140。
在第一状态(低阻态)，当热电调制层140的电阻率ρ较低时，热电调制层140的有效电阻R2远小于阻变层130的电阻R1。这里，热电调制层140的有效电阻R2是指热电调制层140中与阻变层130中的导电细丝131对应连接的部分的电阻。由于电阻的串联分压效应，此时，外加在第一电极110和第二电极120之间的操作电压V主要加载在阻变层130(也即，加载在细丝间隙)上。随着细丝间隙的长度X的增大，电场强度E＝V/X会迅速减小，使得电导随着脉冲个数的增加而呈非线性变化。
然而，当热电调制层140的电阻率ρ较大时，例如，使得热电调制层140的有效电阻R2大于阻变层130在第一状态(低阻态)时的电阻R1的1/4且小于阻变层130在第一状态时的电阻R1的5倍，在复位过程的初始阶段，操作电压V在阻变层130上的分压为V1，在热电调制层140上的分压为V2，则V2>(1/4)V1，其中，V＝V1+V2。随着导电细丝131断开且细丝间隙的长度X逐渐增大，阻变层130的电阻R1会增大，使得V1增加，V2减小。这时，细丝间隙的电场强度为E＝V1/X。虽然细丝间隙的长度X在增大，但是V1也同时在增大，使得电场强度E的快速减弱受到抑制，从而能够保持相对稳定。通过这种方式，在复位过程的初始阶段，操作电压V中的一部分电压加载在热电调制层140上。随着细丝间隙的长度X的增大，热电调制层140上的电压会转移到细丝间隙(阻变层130)上，从而可以抑制间隙区域的电场的快速减弱，避免由电场快速变化带来的非线性。由此，在复位过程中，该实施例提供的阻变器件100具有电导-脉冲线性区间，也即，存在某一区间，在该区间内阻变器件100的电导随着脉冲个数的增加而线性变化，从而有利于提高应用该阻变器件100的神经网络的计算精度，有助于实现类脑计算硬件系统。
例如，热电调制层140的有效电阻R2＝(ρ·h)/S，其中，ρ为热电调制层140的电阻率，h为热电调制层140的厚度，S为热电调制层140的有效面积。例如，热电调制层140的有效面积S与导电细丝131的截面积相等。例如，为了使热电调制层140的有效电阻R2大于阻变层130在第一状态(低阻态)时的电阻R1的1/4，由于已知阻变层130在第一状态时的电阻R1和热电调制层140的有效面积S，通过合理设计热电调制层140的电阻率ρ和厚度h，可以使R2>(1/4)R1，从而实现复位过程中的线性连续阻变特性。例如，在一个示例中，为了使R1＝R2，也即，使分压V1＝V2，可以使(ρ·h)＝R1·S，由于h通常设置为几十纳米，由此可以确定热电调制层140的电阻率ρ。例如，可以根据电阻率ρ选择合适的材料制作热电调制层140。例如，热电调制层140的电阻率ρ可以为0.1mΩ·cm-10Ω·cm。
不同电阻率ρ的热电调制层140对细丝间隙的电场强度随脉冲个数变化的影响有所不同，下面通过仿真探究其具体影响。例如，首先根据热电调制层140的厚度h、电阻率ρ和有效面积S计算得到热电调制层140的有效电阻R2，从而可求得阻变层130的分压V1。例如，细丝间隙的长度X随时间t变化的公式如下：
d<X>/dt＝Voe(-Ea,m/kT)sinh((qaγV1)/(LkT))，
其中，X为细丝间隙的长度，t为时间，Vo为振动频率，Ea,m为激活能或者迁移势垒，k为玻尔兹曼常数，T为温度，q为电荷量，a为跳跃距离，γ为电场增强系数，V1为阻变层130的分压，L为阻变层130的厚度。根据上述公式，可以得到细丝间隙的长度X的增量，即可得到电场强度的变化量。然后，根据当前的细丝间隙的长度X和公式I＝I0e(-X/XT)sinh(V1/VT)，即可求得阻变层130当前的电阻R1，其中，I为电流，X为细丝间隙的长度，T为温度，V1为阻变层130的分压，I0为仿真拟合参数。由此，通过迭代可以获得如图5所示的电场强度随脉冲个数的变化曲线。参考图5，高电阻率的热电调制层140能够明显降低电场强度的变化速率，使得电场强度随着脉冲个数线性变化，从而使该阻变器件100的电导随着脉冲个数的增加而线性变化，显然，图5所示的仿真结果与上文中的理论分析结果一致。
在常规的阻变器件中，在第一置位过程中，阻变层内会在电场的正反馈作用下快速形成弱导电细丝，使得电导变化比较快。然后，在第二置位过程中，弱导电细丝会横向生长，使得电导变化比较缓慢。这导致阻变器件的电导在最初的阶段变化非常迅速然后逐渐减缓并趋于饱和。因此，导电细丝不同的生长阶段导致置位过程(第一置位过程和第二置位过程)出现如图4所示的明显的非线性。
而在该实施例中，在阻变器件100中设置了热电调制层140。通过选择合适的热导率，使得热电调制层140具有保温效果，可以有效地将阻变层130在工作中产生的焦耳热限制在阻变层130内，防止热量散失，以提高阻变层130的温度，从而使得阻变层130内形成多条弱导电细丝而不止一条强导电细丝，由此避免了由于导电细丝不同的生长阶段导致的非线性，以实现置位过程中的线性连续阻变特性。由于热电调制层140的作用，氧空位形成比较分散，电导随氧空位浓度会线性增加。在置位过程中，该实施例提供的阻变器件100具有电导-脉冲线性区间，也即，存在某一区间，在该区间内阻变器件100的电导随着脉冲个数的增加而线性变化，从而有利于提高应用该阻变器件100的神经网络的计算精度，有助于实现类脑计算硬件系统。
例如，可以通过仿真选择具有合适的热导率的材料来制备热电调制层140。如图6所示，仿真过程描述如下。首先在阻变层130内随机引入氧空位，设置氧的晶格长度为0.25nm。例如，氧空位与氧空位之间的电导为gvv，氧空位与氧离子之间的电导为gvo，氧离子与氧离子之间的电导为goo，从而可以得到一个确定的电导网络G2d。在外加操作电压V时，可以通过求解基尔霍夫方程，得到阻变层130中的电势分布V2d。根据电势分布V2d可以得到阻变层130的电场分布E2d及电流分布I2d。再根据电流分布I2d可以得到阻变层130中的热量分布Q2d，通过求解热传导方程可以得到阻变层130内的温度分布T2d。在已知温度分布T2d和电场分布E2d的情况下，可以计算得到氧空位产生概率、迁移概率及复合概率，最后利用蒙特卡罗方法修正物理过程，从而可以得到下一次的氧空位分布。例如，各个结构的尺寸设置如图6所示，此处不再详述。
根据上述仿真过程可以得到如图7所示的仿真结果。参考图7，在热电调制层140的热导率较高的情况下，电流首先会随着氧空位浓度增加而快速增加，然后趋于饱和。而在热电调制层140的热导率较低的情况下，电流会随着氧空位浓度增加而逐渐增加，并且在整个过程中电流线性地缓慢增加。通过仿真可以确定热电调制层140的热导率，以使电导在置位过程中线性变化。例如，根据确定的热导率选择合适的材料制作热电调制层140。例如，热电调制层140的热导率小于第一电极110和第二电极120的热导率。例如，热电调制层140的热导率可以为0.01W·m-1·K-1-20W·m-1·K-1。
在本公开的实施例中，通过选择具有合适的电阻率的材料制备热电调制层140，使热电调制层140的有效电阻R2大于阻变层130在第一状态(低阻态)时的电阻R1的1/4，并且例如小于阻变层130在第一状态时的电阻R1的5倍，从而可以使阻变器件100在复位过程中具有电导-脉冲线性区间；通过选择具有合适的热导率的材料制备热电调制层140，可以使阻变器件100在置位过程中具有电导-脉冲线性区间。由此，将该阻变器件100应用于神经网络，可以提高神经网络的计算精度，有助于实现类脑计算硬件系统。需要说明的是，本公开的实施例中，阻变器件100可以在复位过程和置位过程中均具有电导-脉冲线性区间，也可以仅在复位过程或者仅在置位过程中具有电导-脉冲线性区间，本公开的实施例对此不作限制。
例如，热电调制层140的材料包括缺氧的金属氧化物、相变材料或二维材料等。缺氧的金属氧化物例如包括AlOx、HfOx、SiOx、TiOx、TaOx或WOx，这些材料的氧含量不同时，其电阻率不同，因此可以根据需要选择具有合适氧含量的相应材料。相变材料例如包括Ge2Sb2Te5。二维材料例如包括石墨烯。需要说明的是，本公开的实施例不限于此，热电调制层140也可以采用其他适用的材料。例如，热电调制层140的厚度为10nm-1000nm，例如为10nm-200nm。
例如，第一电极110和/或第二电极120的材料包括Ti、Al、Ni、Ag、Au、W、Cu、Pt、Pd或TiN。例如，第一电极110和/或第二电极120的厚度为10nm-1000nm，例如为10nm-200nm。需要说明的是，第一电极110与第二电极120的厚度可以相同或不同，本公开的实施例对此不作限制。
例如，阻变层130的材料包括过渡金属氧化物或过渡金属氧化物的混合物。过渡金属氧化物例如包括AlOx、TaOx、HfOx、SiOx、TiOx或WOx。过渡金属氧化物的混合物例如包括HfAlyOx或HfTiyOx。例如，阻变层130的厚度为1nm-100nm，例如为1nm-30nm。
利用上述材料制备出如图1所示的阻变器件100，并对阻变器件100进行实际测试。图8为利用透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope，TEM)对该阻变器件100的剖面进行表征的示意图。第一电极110为TiN，阻变层130为HfOx，热电调制层140为TaOx，第二电极120为TiN。对该阻变器件100进行实际的脉冲测试，得到如图9A和图9B所示的电导-脉冲特性曲线。由图9A和图9B可知，该阻变器件100在电导增加和电导减小的过程(置位过程和复位过程)中都是线性变化的，且线性渐变窗口大于10倍。常规的导电细丝型阻变器件的电导-脉冲特性曲线如图10A和图10B所示。参考图10A，在置位过程中，随着脉冲个数的增加，电导首先快速增加，然后趋于饱和。参考图10B，在复位过程中，电导首先快速减小，然后缓慢变化。在置位过程和复位过程中，电导都是先快速变化然后趋于饱和，有明显的非线性。因此，相比之下，本公开实施例提供的阻变器件100具有良好的线性区间，器件性能明显好于常规的阻变器件。此外，将该阻变器件100分别在不同的电阻状态(例如，阻变层130在各个电阻状态下的电阻彼此不同)下在125℃下烘烤10min，分别在不同的时刻在0.15V的电压下读取电流值，得到如图11所示的曲线，图中示出的4条曲线分别代表阻变器件100在4种电阻状态下的测试结果，可见，在每种电阻状态下，电导几乎没有发生改变，该阻变器件100具有良好的器件保持特性。
例如，由于需要驱动的氧空位数量比较少，本公开实施例提供的阻变器件100的操作速度快，相比于其他阻变器件具有明显优势。而且，该阻变器件100所用材料与CMOS工艺兼容，可以利用常规的半导体制备工艺实现大规模量产，生产成本低。
图12为本公开一实施例提供的一种阻变器件的剖面示意图。参考图12，在该实施例中，阻变器件100包括第一热电调制层141和第二热电调制层142，以及还包括基底150，除此之外，该阻变器件100的其他结构与图1所示的阻变器件100基本相同，此处不再赘述。
例如，第一热电调制层141设置在第一电极110上，第二热电调制层142设置在阻变层130上。阻变层130夹置在第一热电调制层141和第二热电调制层142之间。例如，在热电调制层140为2层的情形下，也即，在该实施例中，前文中描述的热电调制层140的有效电阻R2等于第一热电调制层141的有效电阻和第二热电调制层142的有效电阻之和。
需要说明的是，本公开的实施例中，热电调制层140的数量不限于1层或2层，可以为任意层，只需使阻变层130与至少一层热电调制层140相邻即可。根据串联分压可知，当热电调制层140为多层时，前文中描述的热电调制层140的有效电阻R2等于该多层热电调制层140的每层的有效电阻之和。
例如，如图12所示，该阻变器件100还包括基底150，基底150起到支撑、保护、绝缘等作用。第一电极110、第一热电调制层141、阻变层130、第二热电调制层142和第二电极120依序层叠设置在基底150上。例如，基底150的材料可以为硅和/或硅氧化物。
图13为本公开一实施例提供的另一种阻变器件的剖面示意图。参考图13，除了还进一步包括基底150外，该实施例的阻变器件100与图1所示的阻变器件100基本相同。
例如，相比于图12所示的实施例，在该实施例中，基底150为双层结构，包括硅衬底151和硅氧化物层152。硅氧化物层152设置在硅衬底151上，以形成复合基底，从而增强绝缘作用。例如，硅氧化物层152可以采用二氧化硅。例如，第一电极110、阻变层130、热电调制层140和第二电极120依序层叠设置在基底150上。例如，在另一个示例中，也可以使第一电极110、热电调制层140、阻变层130和第二电极120依序层叠设置在基底150上，也即，将图2所示的层结构设置在基底150上。
本公开至少一实施例还提供一种阻变器件，该阻变器件包括第一电极、第二电极、阻变层和至少一层热电调制层。所述阻变层设置在所述第一电极和所述第二电极之间。所述热电调制层与所述阻变层相邻。所述阻变器件可在第一状态(低阻态)和第二状态(高阻态)之间转换(例如线性连续转换)，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层使得所述阻变器件在置位和/或复位过程中具有电导-脉冲线性区间。由于该阻变器件具有电导-脉冲线性区间，有利于提高应用该阻变器件的神经网络的计算精度，有助于实现类脑计算硬件系统。关于该阻变器件的详细描述和技术效果可以参考前述内容，此处不再赘述。
本公开至少一实施例还提供一种阻变器件的制备方法，利用该制备方法制备的阻变器件在置位和/或复位过程中具有电导-脉冲线性区间，有利于提高应用该阻变器件的神经网络的计算精度，有助于实现类脑计算硬件系统。
图14为本公开一实施例提供的一种阻变器件的制备方法的流程示意图。例如，在一个示例中，如图14所示，该阻变器件的制备方法包括以下操作：
步骤S210：在基底150上形成第一电极110；
步骤S220：在第一电极110上形成第一材料层；
步骤S230：在第一材料层上形成第二材料层；
步骤S240：在第二材料层上形成第二电极120。
例如，第一材料层为阻变层130且第二材料层为热电调制层140，因此该制备方法可以制备出如图1所示的阻变器件100。当然，本公开的实施例不限于此，也可以使第一材料层为热电调制层140且第二材料层为阻变层130，因此该制备方法可以制备出如图2所示的阻变器件100。
例如，当该阻变器件100的基底150为双层结构，即包括硅衬底151和硅氧化物层152时，在步骤S210之前，可以通过热氧化工艺在硅衬底151上形成硅氧化物层152，以形成复合基底。
例如，在步骤S210中，可以采用物理气相淀积的方式淀积第一金属层，然后采用光刻工艺在第一金属层上定义出第一电极110的电极图案并刻蚀第一金属层以形成第一电极110。
例如，在步骤S220和S230中，可以采用物理气相淀积的方式或者原子层淀积技术淀积第一材料层和第二材料层，以形成依序层叠的阻变层130和热电调制层140或者形成依序层叠的热电调制层140和阻变层130。
例如，在步骤S240中，可以采用物理气相淀积的方式淀积第二金属层，然后采用光刻工艺在第二金属层上定义出第二电极120的电极图案并刻蚀第二金属层以形成第二电极120。
例如，该阻变器件的制备方法还包括：形成第一电极110的引出部分111。例如，第一电极110和第二电极120的电极图案(形状)如图15所示。在形成第二电极120之后，采用光刻工艺刻蚀覆盖第一电极110的阻变层130和热电调制层140，暴露第一电极110的一部分以形成引出部分111。例如，引出部分111可以作为焊盘而与另行设置的其他部件焊接，从而可以向第一电极110施加电压。
通过该制备方法制备的阻变器件100可在第一状态(低阻态)和第二状态(高阻态)之间转换(例如线性连续转换)，阻变层130在第一状态时的电阻R1小于在第二状态时的电阻，热电调制层140的有效电阻R2大于阻变层130在第一状态时的电阻R1的1/4。该阻变器件100的详细描述和技术效果可以参考前述内容，此处不再赘述。
图16为本公开一实施例提供的另一种阻变器件的制备方法的流程示意图。例如，在另一个示例中，如图16所示，该阻变器件的制备方法包括以下操作：
步骤S310：在基底150上形成第一电极110；
步骤S320：在第一电极110上形成第一热电调制层141；
步骤S330：在第一热电调制层141上形成阻变层130；
步骤S340：在阻变层130上形成第二热电调制层142；
步骤S350：在第二热电调制层142上形成第二电极120。
例如，通过上述制备方法可以制备出如图12所示的阻变器件100。该阻变器件100包括第一热电调制层141和第二热电调制层142。该阻变器件100可在第一状态(低阻态)和第二状态(高阻态)之间转换(例如线性连续转换)，阻变层130在第一状态时的电阻R1小于在第二状态时的电阻，第一热电调制层141的有效电阻和第二热电调制层142的有效电阻之和大于阻变层130在第一状态时的电阻R1的1/4。关于该制备方法及其制备的阻变器件100的详细描述及技术效果可以参考前述内容，此处不再赘述。
本公开至少一实施例还提供一种阻变器件的设计方法，利用该设计方法设计的阻变器件在置位和/或复位过程中具有电导-脉冲线性区间，有利于提高应用该阻变器件的神经网络的计算精度，有助于实现类脑计算硬件系统。
例如，在一个示例中，该设计方法设计的阻变器件为如图1、图2、图12和图13任一所示的阻变器件100，如图17所示，该阻变器件的设计方法包括以下操作：
步骤S410：测试得到阻变层130在第一状态(低阻态)下的电阻R1；
步骤S420：根据阻变层130在第一状态下的电阻R1得到阻变层130中导电细丝131的细丝间隙的初始长度；
步骤S430：根据施加的脉冲得到细丝间隙的长度的变化量，以获得阻变层130的电导的变化量；
步骤S440：根据电导随脉冲线性变化的关系得到脉冲的变化量；
步骤S450：根据热电调制层140和阻变层130的分压关系，得到热电调制层140的有效电阻R2的范围；
步骤S460：根据热电调制层140的有效电阻R2与厚度h的关系以及热电调制层140的有效面积S，得到热电调制层140的电阻率；
步骤S470：根据热电调制层140的电阻率选择用于制备热电调制层140的材料。
例如，在上述步骤S410-470之后，根据如图1、图2、图12和图13任一所示的结构设计该阻变器件100中的第一电极110、第二电极120和阻变层130的厚度及尺寸，并选择相应的材料，即可设计得到阻变器件100。例如，通过上述设计方法设计的阻变器件100包括第一电极110、第二电极120、阻变层130和至少一层热电调制层140，阻变器件100可在第一状态(低阻态)和第二状态(高阻态)之间转换(例如线性连续转换)，阻变层130在第一状态时的电阻R1小于在第二状态时的电阻，热电调制层140的有效电阻R2大于阻变层130在第一状态时的电阻R1的1/4。
例如，在步骤S450中，可以根据脉冲的变化量及电导的变化量确定热电调制层140和阻变层130的分压关系，从而得到热电调制层140的有效电阻R2的范围。例如，在步骤S460中，所得到的热电调制层140的电阻率为一个范围，不限于某一特定值。例如，在步骤S470中，当选择缺氧的金属氧化物作为制备热电调制层140的材料时，可以在制备缺氧的金属氧化物时调节氧含量，从而控制该材料的电阻率使其在步骤S460中所得到的电阻率的范围内。当然，本公开的实施例不限于此，也可以根据已知的通常的材料及其电阻率来选择适用的材料。
例如，热电调制层140的有效面积S等于导电细丝131的截面积。例如，热电调制层140的厚度h一般为几十纳米，可以根据经验值设置。例如，可以根据公式R2＝(ρ·h)/S以及R2的范围，得到热电调制层140的电阻率的范围，其中，ρ表示热电调制层140的电阻率。
例如，在一个示例中，步骤S470包括以下操作：
计算阻变层130内的电势分布以及电流分布；
根据电流分布以及假设的边界条件，获得阻变层130中的温度分布；
根据阻变层130中每个格点的电压以及温度，计算相应格点的氧空位生成概率；
根据蒙特卡罗方法，得到下一次的氧空位分布；
根据氧空位分布得到电导的变化；
根据电导随脉冲的线性变化关系得到热电调制层140的热导率；
根据热电调制层140的热导率和电阻率选择用于制备热电调制层140的材料。
例如，可以根据施加在阻变器件上的脉冲大小以及基尔霍夫方程计算阻变层130内的电势分布和电流分布。例如，可以通过求解傅里叶热传导方程得到温度分布。例如，得到的热电调制层140的热导率为一个范围，不限于某一特定值，在选择材料时，使该材料的热导率在上述范围内。例如，可以根据已知的通常的材料及其电阻率和热导率来选择适用的材料。由此，可以使阻变器件100在置位和复位过程中具有电导-脉冲线性区间。
关于该设计方法及利用该设计方法设计的阻变器件100的详细描述及技术效果可以参考前述内容，此处不再赘述。
有以下几点需要说明：
(1)本公开实施例附图只涉及到本公开实施例涉及到的结构，其他结构可参考通常设计。
(2)在不冲突的情况下，本公开的实施例及实施例中的特征可以相互组合以得到新的实施例。
以上所述，仅为本公开的具体实施方式，但本公开的保护范围并不局限于此，本公开的保护范围应以所述权利要求的保护范围为准。
Claims (10)
1.一种阻变器件，包括：
第一电极；
第二电极；
阻变层，设置在所述第一电极和所述第二电极之间；
至少一层热电调制层，所述热电调制层与所述阻变层相邻；
其中，所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层的有效电阻大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4。
2.根据权利要求1所述的阻变器件，其中，所述热电调制层的有效电阻小于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的5倍。
3.根据权利要求1所述的阻变器件，其中，所述热电调制层的电阻率为0.1mΩ·cm-10Ω·cm。
4.根据权利要求1所述的阻变器件，其中，所述热电调制层的热导率为0.01W·m-1·K-1-20W·m-1·K-1。
5.根据权利要求1所述的阻变器件，其中，所述至少一层热电调制层包括第一热电调制层和第二热电调制层，所述阻变层夹置在所述第一热电调制层和所述第二热电调制层之间，
所述热电调制层的有效电阻等于所述第一热电调制层的有效电阻和所述第二热电调制层的有效电阻之和。
6.根据权利要求1所述的阻变器件，其中，所述阻变器件在置位和/或复位过程中具有电导-脉冲线性区间。
7.一种阻变器件，包括：
第一电极；
第二电极；
阻变层，设置在所述第一电极和所述第二电极之间；
至少一层热电调制层，所述热电调制层与所述阻变层相邻；
其中，所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层使得所述阻变器件在置位和/或复位过程中具有电导-脉冲线性区间。
8.一种阻变器件的制备方法，包括：
在基底上形成第一电极；
在所述第一电极上形成第一材料层；
在所述第一材料层上形成第二材料层；
在所述第二材料层上形成第二电极；
其中，所述第一材料层为阻变层且所述第二材料层为热电调制层，或者，所述第一材料层为所述热电调制层且所述第二材料层为所述阻变层；
所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层的有效电阻大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4。
9.一种阻变器件的制备方法，其中，所述阻变器件包括至少一层热电调制层，所述至少一层热电调制层包括第一热电调制层和第二热电调制层，所述制备方法包括：
在基底上形成第一电极；
在所述第一电极上形成所述第一热电调制层；
在所述第一热电调制层上形成阻变层；
在所述阻变层上形成所述第二热电调制层；
在所述第二热电调制层上形成第二电极；
其中，所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述第一热电调制层的有效电阻和所述第二热电调制层的有效电阻之和大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4。
10.一种阻变器件的设计方法，所述阻变器件包括第一电极、第二电极、阻变层和至少一层热电调制层，所述阻变器件可在第一状态和第二状态之间转换，所述阻变层在所述第一状态时的电阻小于在所述第二状态时的电阻，所述热电调制层的有效电阻大于所述阻变层在所述第一状态时的电阻的1/4，所述设计方法包括：
测试得到所述阻变层在所述第一状态下的电阻；
根据所述阻变层在所述第一状态下的电阻得到所述阻变层中导电细丝的细丝间隙的初始长度；
根据施加的脉冲得到所述细丝间隙的长度的变化量，以获得所述阻变层的电导的变化量；
根据所述电导随所述脉冲线性变化的关系得到所述脉冲的变化量；
根据所述热电调制层和所述阻变层的分压关系，得到所述热电调制层的有效电阻的范围；
根据所述热电调制层的有效电阻与厚度的关系以及所述热电调制层的有效面积，得到所述热电调制层的电阻率；
根据所述热电调制层的电阻率选择用于制备所述热电调制层的材料。
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| WO2023087749A1 (zh) * | 2021-11-22 | 2023-05-25 | 厦门半导体工业技术研发有限公司 | 一种线性阻变元件及制备方法 |
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