KR102210923B1 - 할라이드 페로브스카이트 물질을 포함하는 비휘발성 저항변화 메모리 소자 및 그 제조방법 - Google Patents
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Abstract
양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 구비되며 인가되는 전압에 의하여 저항이 가변되는 저항변화층을 포함하는 저항 변화 메모리 소자로서, 상기 저항변화층은 (A')2A n-1 B n X3 n +1 화학식의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자가 제공된다.
(상기 식에서 A'는 비대칭적인 구조를 가지며 페닐기를 포함하는 암모늄이온, A는 1가 금속 이온, X는 할로겐 이온이며,
상기 A'는 인가되는 전기장에 의하여 회전할 수 있는 비대칭적 이온 분포를 가지며,
n은 1과 ∞ 사이에 있는 값)
(상기 식에서 A'는 비대칭적인 구조를 가지며 페닐기를 포함하는 암모늄이온, A는 1가 금속 이온, X는 할로겐 이온이며,
상기 A'는 인가되는 전기장에 의하여 회전할 수 있는 비대칭적 이온 분포를 가지며,
n은 1과 ∞ 사이에 있는 값)
Description
본 발명은 할라이드 페로브스카이트 물질을 포함하는 비휘발성 저항변화 메모리 소자 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 층상 구조의 할라이드 페로브스카이트 물질을 사용하여, 기존의 3차원 구조 물질에 비하여 온오프 저항비 등의 전기적 특성이 크게 향상된 할라이드 페로브스카이트 물질을 포함하는 비휘발성 저항변화 메모리 소자 및 그 제조방법에 관한 것이다.
저항 변화 메모리 소자(ReRAM)는 낮은 전력 소모, 빠른 스위칭 속도 등과 같은 장점으로 인하여 유망한 비휘발성 메모리 소자로 각광을 받고 있다.
일반적으로 저항 변화 메모리 소자의 저항 변화층으로 산화물 기반의 무기물을 사용하고 있으나, 이러한 산화물 기반의 무기물은 고온 및 진공의 환경에서 형성되어야 하므로 제조원가 절감이 어렵고, 플렉서블 메모리 소자를 구현하기 어려운 단점이 있다.
이러한 문제를 해결하기 위하여, 대한민국 특허출원 10-2015-0150221호는 페로브스카이트 결정구조를 갖는 유기 금속 할라이드를 저항 변화층을 사용하는 기술을 개시하고 있다. 하지만, 상온에서의 안정성과 함께 낮은 온오프 저항비 등으로 인하여 상용화되기는 어렵다는 문제가 있다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 상온에서의 공기중 안정성을 가지면서 동시에 높은 온오프 저항비를 갖는, 새로운 물질 기반의 비휘발성 저항변화 메모리 소자를 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 구비되며 인가되는 전압에 의하여 저항이 가변되는 저항변화층을 포함하는 저항 변화 메모리 소자로서, 상기 저항변화층은 (A')2A n-1 B n X3 n +1 화학식의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자를 제공한다.
(상기 식에서 A'는 비대칭적인 구조를 가지며 페닐기를 포함하는 암모늄이온, A는 1가 금속 이온, X는 할로겐 이온이며,
상기 A'는 인가되는 전기장에 의하여 회전할 수 있는 비대칭적 이온 분포를 가지며,
n은 1과 ∞ 사이에 있는 값)
본 발명의 일 실시예에서, 상기 식에서 A는 Cs이고, A'는 페닐에틸암모늄(PEA)이다.
본 발명의 일 실시예에서 상기 저항변화층은 PEA2Cs3Pb4I13인 화합물을 포함한다.
본 발명은 또한 상술한 저항 변화 메모리 소자의 제조방법으로, 기판 상에 하부 전극을 형성하는 단계; 상기 하부 전극 상에 저항변화층을 형성하는 단계; 및 상기 저항변화층 상에 상부 전극을 형성하는 단계를 포함하며, 상기 저항변화층은 층상 구조를 가지며, 상기 저항변화층은 (A')2A n-1 B n X3 n +1 화학식의 화합물을 포함한다.
(상기 식에서 A'는 비대칭적인 구조를 가지며 페닐기를 포함하는 암모늄이온, A는 1가 금속 이온, X는 할로겐 이온이며,
상기 A'는 인가되는 전기장에 의하여 회전할 수 있는 비대칭적 이온 분포를 가지며,
n은 1과 ∞ 사이에 있는 값)
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 식에서 A는 Cs이고, A'는 페닐에틸암모늄(PEA)이다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 저항변화층은 PEA2Cs3Pb4I13인 화합물을 포함한다.
본 발명에 따르면, 비대칭적 구조의 양이온을 갖는 기능기를 할라이드 페로브스카이트 물질에 일부 첨가하여 층상구조의 물질을 형성하였다. 그 결과, 종래의 CsPbI3 기반의 메모리 소자 대비하여 온오프 비율이 개선되고 200회 이상의 연속적인 스위칭이 가능하였다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 저항변화 메모리 소자의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 다른 저항변화 메모리 소자의 제조방법이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 저항변화 메모리 소자의 I-V 분석 결과이다.
도 4는 Ag/ PEA2Cs3Pb4I13 /Pt memory 소자에 대한 연속 저항 변화 스위칭 실험 결과이다.
도 5 및 6은 각각 PEA를 사용하지 않은 비교예(CsPbI3)와 PEA를 사용한 경우의 AFM 이미지이다.
도 7 내지 9는 각각 3차원 페로브스카이트(MAPbI3, CsPbI3)를 저항변화층으로 사용한 경우와, 본 발명에 따른 유사 2차원 구조를 사용한 경우의 I-V 곡선이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 다른 저항변화 메모리 소자의 제조방법이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 저항변화 메모리 소자의 I-V 분석 결과이다.
도 4는 Ag/ PEA2Cs3Pb4I13 /Pt memory 소자에 대한 연속 저항 변화 스위칭 실험 결과이다.
도 5 및 6은 각각 PEA를 사용하지 않은 비교예(CsPbI3)와 PEA를 사용한 경우의 AFM 이미지이다.
도 7 내지 9는 각각 3차원 페로브스카이트(MAPbI3, CsPbI3)를 저항변화층으로 사용한 경우와, 본 발명에 따른 유사 2차원 구조를 사용한 경우의 I-V 곡선이다.
이하 도면 및 실시예를 이용하여 본 발명은 보다 상세히 설명한다.
본 발명은 상술한 바와 같이 빠른 응답성과 높은 온-오프 저항비를 달성하기 위하여 페로브스카이트 물질에, 인가되는 전압에 대하여 빠르게 회전할 수 있는 비대칭적 전자 분포를 갖는 유기 양이온(페닐에틸렌암모늄, PEA)을 도입하였고, 따라서, 본 발명에 따른 메모리 소자는 낮은 전기장에서도 효과적인 저항 스위칭 동작이 가능하며, 매우 높은 온오프 비율을 갖게 된다.
특히 본 발명은 유사 2D 페로브스카이트 물질을 저항변화층으로 사용하며, 그 결과 (A')2A n-1 B n X3 n +1 화학식의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자를 제공한다. (상기 식에서 A'는 비대칭적인 구조를 가지며 페닐기를 포함하는 암모늄이온, A는 1가 금속 이온, X는 할로겐 이온이며, 상기 A'는 인가되는 전기장에 의하여 회전할 수 있는 비대칭적 이온 분포를 가지며, n은 1과 ∞ 사이에 있는 값)
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 메모리 소자의 단면도이고, 2는 그 제조방법의 단계도이다.
도 1 및 2를 참조하면, 기판(미도시)에 Ti, Pt 순서로 진공 증착하여 하부전극(Pt, 100)을 형성하고, 하부 전극 상부에 스핀 코팅을 이용하여 할라이드 페로브스카이트 저항변화층(200)을 형성하였다. 이후 상부에 진공증착으로 상부전극(Ag, 300)을 형성하였다. 이로써 MIM(Metal/Insulator/Metal) 구조의 저항변화 메모리 소자를 제조하였다.
구체적인 제조방법은 다음과 같다.
CsI, PEAI(Phenylethylammonium Iodide) 및 PbI2 분말을 2시간 동안 무수 DMF에 교반하여 PEA2Cs3Pb4I13 용액을 제조하였다. 비교예로서 CsI와 PbI2 분말을 무수DMF에 2시간 동안 교반하여 용해시켜 CsPbI3 용액을 제조하였다.
이후 상기 용액을 Pt/Ti/SiO2/Si 기판(하부전극) 상에 스핀코팅하고 핫플레이트에서 어닐링하였다. 이후 상기 저항변화층 박막을 상온에서 냉각시킨 후, 은을 상부전극으로 e-빔 증발법으로 증착하였으며, 새도우 마스크로 상부전극을 패터닝하였다.
도 3은 PEA2Cs3Pb4I13 /Pt memory 소자에 대한 IV 스윕 실험 결과이다.
도 3을 참조하면, 0 V → +0.8 V → 0 V → -0.8 V → 0 V 순서로 메모리 소자 상부 전극에 직류 전압을 가해주었을 때, 소자의 기존 높은 저항 상태(High Resistance State(HRS), 낮은 전류 상태)가 낮은 저항 상태(Low Resistance State(LRS), 높은 전류 상태)로 스위칭 되고, 반대 전압 방향에서 다시 낮은 저항 상태가 높은 저항상태로 스위칭 되는 특성을 보이는 것을 알 수 있다. 특히 기존 CsPbI3 (3D)를 기반으로 한 메모리 소자의 대비 온오프 저항비가 Ω 106 → 109으로 극대화됨을 확인할 수 있는데, 이것은 층상 효과와 PEA가 가지는 극성 효과에 기인하는 것으로 판단된다.
도 4는 Ag/ PEA2Cs3Pb4I13 /Pt memory 소자에 대한 연속 저항 변화 스위칭 실험 결과이다. (ON 시키는데 가해준 교류 전압 : +0.8 V, OFF 시키는데 가해준 교류 전압 : -0.8 V)
도 4를 참조하면, 0 V → +0.8 V → 0 V → -0.8 V → 0 V 순서로 메모리 소자 상부 전극 Ag에 직류 전압을 가해주었을 때, 소자의 기존 낮은 저항 상태(Low Resistance State(LRS), 높은 전류 상태)가 높은 저항 상태(High Resistance State(HRS), 낮은 전류 상태)로 230회 이상 연속 스위칭이 가능하다는 것을 알 수 있다.
도 5 및 6은 각각 PEA를 사용하지 않은 비교예(CsPbI3)와 PEA를 사용한 경우의 AFM 이미지이다.
도 5 및 6을 참조하면, 기존 3D 페로브스카이트에 비하여 PEA를 사용한 경우, 매우 균일한 박막 제조가 가능한 것을 알 수 있다.
도 7 내지 9는 각각 3차원 페로브스카이트(MAPbI3, CsPbI3)를 저항변화층으로 사용한 경우와, 본 발명에 따른 유사 2차원 구조를 사용한 경우의 I-V 곡선이다.
도 7 내지 9를 참조하면, PEA 양이온을 첨가함에 따라 On/OFF 비율이 증가하는 것을 알 수 있다.
본 발명은 특히 Cs를 PEA로 일부 치환하는 형태로 유사(quasi) 2D 페로브스카이트를 형성하는 데 이하 이를 보다 상세히 설명한다.
일반적으로 ABX3 구조에 RNH3 양이온 (예를 들어PEA)을 첨가하면 (RNH3)2A n 1B n X3 n +1 와 같은 식이 형성된다. 만약 n 이 1일 경우 2D 페로브스카이트가 형성되고 n 이 무한대일 경우 3D 페로브스카이트가 형성된다(Small Methods 2018, 2, 1700310 참조)
만약 n 이 1과 무한대 사이의 값인 경우를 유사 2D(quasi-2D) 라는 중간 물질이 형성되는데, 본 발명은 이와 같이 Cs를 PEA로 일부 치환하는 유사(quasi) 2D 페로브스카이트를 사용, 온-오프 특성을 향상시킴과 동시에 모폴로지를 개선하였다.
Claims (6)
- 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 구비되며 인가되는 전압에 의하여 저항이 가변되는 저항변화층을 포함하는 저항 변화 메모리 소자로서,
상기 저항변화층은 (A')2A n-1 B n X3 n +1 화학식의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자.
(상기 식에서 A'는 비대칭적인 구조를 가지며 페닐기를 포함하는 암모늄이온, A는 세슘(Cs), X는 할로겐 이온이고, B는 납(Pb)이며,
상기 A'는 인가되는 전기장에 의하여 회전할 수 있는 비대칭적 이온 분포를 가지며,
n은 4임) - 제 1항에 있어서,
상기 식에서 A'는 페닐에틸암모늄(PEA)인 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자. - 제 1항에 있어서,
상기 저항변화층은 PEA2Cs3Pb4I13인 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자. - 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 따른 저항 변화 메모리 소자의 제조방법으로,
기판 상에 하부 전극을 형성하는 단계;
상기 하부 전극 상에 저항변화층을 형성하는 단계; 및
상기 저항변화층 상에 상부 전극을 형성하는 단계를 포함하며,
상기 저항변화층은 층상 구조를 가지며,
상기 저항변화층은 (A')2A n-1 B n X3 n +1 화학식의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자 제조방법.
(상기 식에서 A'는 비대칭적인 구조를 가지며 페닐기를 포함하는 암모늄이온, A는 세슘(Cs), X는 할로겐 이온이고, B는 납(Pb)이며,
상기 A'는 인가되는 전기장에 의하여 회전할 수 있는 비대칭적 이온 분포를 가지며,
n은 4임) - 제4항에 있어서,
상기 식에서 A'는 페닐에틸암모늄(PEA)인 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자 제조방법. - 제 4항에 있어서,
상기 저항변화층은 PEA2Cs3Pb4I13인 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자 제조방법.
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| KR102210923B1 (ko) | 할라이드 페로브스카이트 물질을 포함하는 비휘발성 저항변화 메모리 소자 및 그 제조방법 | |
| Han et al. | Lead-free all-inorganic cesium tin iodide perovskite for filamentary and interface-type resistive switching toward environment-friendly and temperature-tolerant nonvolatile memories | |
| Hwang et al. | Lead-free, air-stable hybrid organic–inorganic perovskite resistive switching memory with ultrafast switching and multilevel data storage | |
| Wu et al. | Capping CsPbBr 3 with ZnO to improve performance and stability of perovskite memristors | |
| Wu et al. | Discovery of an above-room-temperature antiferroelectric in two-dimensional hybrid perovskite | |
| Hu et al. | Ultrathin Cs3Bi2I9 nanosheets as an electronic memory material for flexible memristors | |
| Das et al. | Compliance current-dependent dual-functional bipolar and threshold resistive switching in all-inorganic rubidium lead-bromide perovskite-based flexible device | |
| KR101868305B1 (ko) | 도핑된 버퍼 영역을 가진 전이 금속 산화물 저항성 스위칭 장치 | |
| US11437574B2 (en) | Non-volatile resistive-switching memory containing halide perovskite material and method for fabricating the same | |
| Xu et al. | Coexistence of the bipolar and unipolar resistive switching behaviors in vanadium doped ZnO films | |
| Cui et al. | Complementary charge trapping and ionic migration in resistive switching of rare-earth manganite TbMnO3 | |
| JP5552638B2 (ja) | ペロブスカイト型の複合酸化物をチャンネル層とする電界効果トランジスタ及びこれを利用したメモリ素子 | |
| Tang et al. | Top electrode-dependent resistance switching behaviors of ZnO thin films deposited on Pt/Ti/SiO2/Si substrate | |
| He et al. | Impact of chemical doping on resistive switching behavior in zirconium-doped CH3NH3PbI3 based RRAM | |
| KR20190034516A (ko) | Pb-free 유무기 복합 페로브스카이트를 이용한 멤리스터 | |
| Khalid et al. | Resistive switching device based on SrTiO3/PVA hybrid composite thin film as active layer | |
| Huang et al. | Forming-free resistive switching of tunable ZnO films grown by atomic layer deposition | |
| Alekseeva et al. | Resistive switching characteristics in memristors with Al2O3/TiO2 and TiO2/Al2O3 bilayers | |
| Cheng et al. | One-step solution deposited all-inorganic perovskite CsPbBr3 film for flexible resistive switching memories | |
| KR102377569B1 (ko) | 비휘발성 메모리 소자 | |
| Xu et al. | Top electrode-dependent resistance switching behaviors of lanthanum-doped ZnO film memory devices | |
| Sahu et al. | Bipolar resistive switching in HoCrO3 thin films | |
| KR20200073082A (ko) | 비휘발성 플렉서블 저항변화 메모리 소자 및 그 제조방법 | |
| Marinella et al. | Resistive switching in aluminum nitride | |
| Lee et al. | Oxide Passivation of Halide Perovskite Resistive Memory Device: A Strategy for Overcoming Endurance Problem |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| GRNT | Written decision to grant |