CN110895708A - 一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法 - Google Patents

一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，该方法利用拉曼光谱仪对若干甲醇汽油样品进行光谱数据采集，将获得的光谱采用小波变换进行预处理，然后将经过小波变换预处理后的光谱数据以2：1的比例划分为校正集和预测集，采用五折交叉验证以及网格搜索算法对最小二乘支持向量机校正模型的γ和δ2进行优化；以经过优化后的拉曼光谱作为输入变量以及γ和δ2构建了基于拉曼光谱的最小二乘支持向量机校正模型，用于预测集甲醇汽油样品中甲醇含量的预测。本发明为甲醇汽油品质检测提供有力的理论基础以及技术支持，同时，也为石油化工领域其他指标的分析检测提供一定的技术参考。

Description

一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法
技术领域
本发明属于光谱分析技术领域，具体涉及一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法。
背景技术
甲醇汽油是一种将传统汽油与甲醇以一定比例进行掺混而制成的新型燃料。相比于传统汽油，其具有诸多优势，例如，较低的尾气排放量、价格低廉、甲醇来源广泛以及优良的燃烧特性。然而，当甲醇汽油中甲醇含量过高时则会增加其汽化潜热，从而加剧汽车发动机部件的磨损程度，减少使用年限，当甲醇汽油中甲醇含量过低，则无法将甲醇汽油相较于传统汽油的优良性能发挥出来。因此甲醇汽油中甲醇含量的检测对于甲醇汽油品质的把控具有重要意义。
现如今，应用于甲醇汽油品质检测的方法主要以气相色谱法、液相色谱法以及气质联用法等为主。这些方法应用于中甲醇含量的检测，可以获得较为理想的检测结果，但是其存在诸多缺陷，例如，样品前处理复杂、检测耗时久等。在甲醇汽油工业生产中，对于其品质的实时在线监测非常重要，因此，传统甲醇汽油中甲醇含量检测方法的缺陷将被凸显出来。因此，急需建立一种甲醇汽油中甲醇含量快速准确的检测方法以满足工业生产中实时在线检测分析的要求。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术的不足之处，提供一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，本发明操作过程简便且能够实现在线实时检测。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：
一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，包括以下步骤：
S1、对若干含有不同甲醇含量的甲醇汽油样品进行拉曼光谱数据的采集；
S2、采用小波变换对采集的甲醇汽油样品的拉曼光谱数据进行预处理；
S3、将预处理后的拉曼光谱数据划分为校正集和预测集，采用校正集光谱数据构建最小二乘支持向量机校正模型，并对小波变换参数进行优化；对小波变换进行优化时，优化小波变换的小波基函数和小波分解层数；
S4、以优化的小波变换处理后的数据作为输入变量构建最小二乘支持向量机校正模型，采用五折交叉验证以及网格搜索算法对最小二乘支持向量机校正模型的错误惩罚因子γ和核函数的宽度δ2行优化；
S5、以S4中得到的最小二乘支持向量机校正模型的γ和δ2，建立基于拉曼光谱的最小二乘支持向量机校正模型，利用最小二乘支持向量机校正模型预测S3中预测集的甲醇汽油样品的甲醇含量，实现对最小二乘支持向量机校正模型的训练，得到训练好的最小二乘支持向量机校正模型；
S6、对于待测甲醇含量的甲醇汽油，先进行S1至S2，然后将得到的数据输入S5得到的训练好的最小二乘支持向量机校正模型，得到甲醇含量。
S2中，采用小波变换对融合后的数据进行预处理时，采用的小波基函数为db1、db2、db3、db4或db5，小波分解层数范围为1-7。
S3中，将经过小波变换处理后的数据划分为校正集和预测集时的原则为，预测集中的样本应均匀的分布于所设的梯度范围内，且校正集和预测集数据比例为(2-3)：1。
S3中对小波变换进行优化时、S4中计算获得最小二乘支持向量机校正模型的γ和δ2时以及S5中对最小二乘支持向量机校正模型进行训练时，均以最小二乘支持向量机校正模型的决定系数R2和均方根误差RMSE作为最小二乘支持向量机校正模型预测性能的评价指标。
S1中，采用激光拉曼光谱仪进行光谱数据采集，采集时，光谱范围设置为0-2000cm-1，激光器功率为500-1000mW；激光拉曼光谱仪进行光谱数据采集时的环境温度为10～15℃。
S1中，甲醇汽油样品的个数不低于50个，在进行拉曼光谱数据采集时，每个甲醇汽油混合物样本随机挑选10-15个测试点，每个测试点采集5-8条光谱数据并求平均值，每个甲醇汽油混合物样本获得10-15条拉曼光谱数据。
本发明与现有技术相比具有以下优点：
本发明基于拉曼光谱技术并结合最小二乘支持向量机校正模型检测甲醇汽油中甲醇含量的方法中通过采用小波变换对样品拉曼光谱数据进行预处理；将经过预处理的数据划分为校正集和预测集，采用校正集作为输入变量构建最小二乘支持向量机校正模型，并对小波变换进行优化，对小波变换进行优化时，优化小波变换的小波基函数和小波分解层数；以优化的小波变换处理后的数据作为输入变量构建最小二乘支持向量机校正模型，采用五折交叉验证以及网格搜索算法对最小二乘支持向量机校正模型的γ和δ2进行优化；以优化后的γ和δ2为参数，以经过优化后小波变换预处理的拉曼光谱数据为输入变量构建了基于拉曼光谱的最小二乘支持向量机校正模型，再利用预测集对最小二乘支持向量机校正模型进行训练，得到训练好的最小二乘支持向量机校正模型，利用训练好的最小二乘支持向量机校正模型对甲醇汽油中甲醇含量进行检测。本发明将拉曼光谱结合最小二乘支持向量机算法应用于甲醇汽油中甲醇含量的检测，并采用小波变换对样品的拉曼光谱进行预处理，最终得到的最小二乘支持向量机模型可以获得更加准确的预测性能。本发明建立了一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，能够为甲醇汽油品质检测提供有力的理论基础以及技术支持，同时，也为石油化工领域以及其他领域中其他指标的分析检测提供一定的技术参考。
附图说明
图1是本发明实施例中不同体积分数的甲醇汽油混合物样本的拉曼光谱图。
图2是本发明实施例基于拉曼光谱结合最小二乘支持向量机模型预测集预测性能散点图。
图3是本发明中快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法构建流程图。
具体实施方式
下面结合附图和实例对本发明作进一步详细说明。
参照图3，本发明一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，包括以下步骤：
步骤一、使用激光拉曼光谱仪对若干含有不同甲醇含量的甲醇汽油进行光谱数据采集；
步骤二、采用小波变换对激光拉曼光谱仪采集的甲醇汽油样品的拉曼光谱数据进行预处理；
步骤三、将预处理后的拉曼光谱数据划分为校正集和预测集，采用校正集光谱数据构建最小二乘支持向量机校正模型，并对小波变换参数进行优化；对小波变换进行优化时，优化小波变换的小波基函数和小波分解层数；
步骤四、以优化的小波变换处理后的数据作为输入变量构建最小二乘支持向量机校正模型，采用五折交叉验证以及网格搜索算法对最小二乘支持向量机校正模型的错误惩罚因子γ和核函数的宽度δ2进行优化；
步骤五、以步骤四中得到的最小二乘支持向量机校正模型的γ和δ2，建立基于拉曼光谱的最小二乘支持向量机校正模型，利用最小二乘支持向量机校正模型预测步骤四中预测集的甲醇汽油样本的甲醇含量，实现对最小二乘支持向量机校正模型的训练，得到训练好的最小二乘支持向量机校正模型；
步骤六、对于待测甲醇含量的甲醇汽油，先进行步骤一至步骤二，然后将得到的数据输入步骤六得到的最小二乘支持向量机校正模型，得到甲醇含量。
优选地，步骤三中，采用小波变换对融合后的数据进行预处理时，采用的小波基函数为db1、db2、db3、db4或db5，小波分解层数范围为1-7。
优选地，步骤四中，将经过小波变换处理后的数据划分为校正集和预测集时的原则为，预测集样本应均匀的分布于所设的梯度范围内，且校正集和预测集数据比例为2：1。
优选地，步骤三中对小波变换进行优化时、步骤四中计算获得最小二乘支持向量机校正模型的γ和δ2时以及步骤五中对最小二乘支持向量机校正模型进行训练时，均以最小二乘支持向量机校正模型的决定系数R2和均方根误差RMSE作为最小二乘支持向量机校正模型预测性能的评价指标。
本发明方案中，步骤一中，激光拉曼光谱仪进行光谱数据采集时，光谱范围设置为0-2000cm-1，激光器功率为500-1000mW；激光拉曼光谱仪进行光谱数据采集时的环境温度为10～15℃；甲醇汽油样本的个数不低于50个，在进行光谱数据采集时，每个甲醇汽油混合物样本随机挑选10个测试点，每个测试点采集5条光谱数据并求平均值，每个甲醇汽油混合物样本获得10条拉曼光谱数据。步骤三中，采用小波变换对融合后的数据进行预处理时，采用的小波基函数为db1、db2、db3、db4或db5，小波分解层数范围为1-7。步骤四中，将经过小波变换处理后的数据划分为校正集和预测集时的原则为，预测集样本应均匀的分布于所设的梯度范围内，且校正集和预测集数据比例为2：1。步骤三中对小波变换进行优化时、步骤四中计算获得最小二乘支持向量机校正模型的γ和δ2时以及步骤五中对最小二乘支持向量机校正模型进行训练时，均以最小二乘支持向量机校正模型的决定系数R2和均方根误差RMSE作为最小二乘支持向量机校正模型预测性能的评价指标。
实施例
本实施例的一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，包括以下步骤：
步骤一、使用激光拉曼光谱仪对50个甲醇汽油样本，在光谱范围设置为0-2000cm-1，激光器功率为760mW；激光拉曼光谱仪进行光谱数据采集时的环境温度为10～15℃条件下进行光谱数据采集时，每个甲醇汽油混合物样本随机挑选10个测试点，每个测试点采集5条光谱数据并求平均值，每个甲醇汽油混合物样本获得10条拉曼光谱数据，采集的拉曼光谱图如图1所示，由图1知，随着样品中甲醇体积分数的逐渐增多，甲醇汽油的拉曼谱图特征峰强度也呈现出相应的变化趋势；
步骤二、采用小波变换对激光拉曼光谱仪采集的甲醇汽油样品的拉曼光谱数据进行预处理；采用的小波基函数为db5，小波分解层数选用为4；
步骤三、将预处理后的光谱数据划分为校正集和预测集，采用校正集光谱数据构建最小二乘支持向量机校正模型，并对小波变换参数进行优化，对小波变换进行优化时，优化小波变换的小波基函数和小波分解层数；
步骤四、以优化的小波变换处理后的数据作为输入变量构建最小二乘支持向量机校正模型，采用五折交叉验证以及网格搜索算法对最小二乘支持向量机校正模型的γ和δ2进行优化；优化后的γ和δ2分别为4484和8754；所采用的核函数为RBF-kernel；
步骤五、以步骤四中得到的最小二乘支持向量机校正模型的γ和δ2，建立基于拉曼光谱的最小二乘支持向量机校正模型，利用最小二乘支持向量机校正模型预测步骤四中预测集的甲醇汽油样本的甲醇含量，预测结果见图2；
本实施例中所用的汽油为92#汽油；甲醇为分析纯，其纯度不低于99.7％；甲醇汽油样品中甲醇含量信息如表1所示：
表1
Figure BDA0002326675230000061
注：表1中，带*的样品在建模时划分为预测集，其余样品划分为校正集。
对比例
本对比例中分别基于拉曼光谱对甲醇汽油中甲醇含量进行检测，包括以下步骤；
步骤一、使用激光拉曼光谱仪对50个甲醇汽油样本，在光谱范围设置为0-2000cm-1，激光器功率为760mW；激光拉曼光谱仪进行光谱数据采集时的环境温度为10～15℃条件下进行光谱数据采集时，每个甲醇汽油混合物样本随机挑选10个测试点，每个测试点采集5条光谱数据并求平均值，每个甲醇汽油混合物样本获得10条拉曼光谱数据；
步骤二、将样品甲醇汽油混合物样品的拉曼光谱数据采用小波变换进行预处理，并对小波变换的小波基函数和小波分解层数进行优化，采用的小波基函数为db1，小波分解层数选用为4；
步骤三、将经过小波变换处理后的拉曼光谱划分为校正集和预测集，校正集和预测集样品光谱数据比例为2：1；
步骤四、对步骤三中的校正集光谱采用五折交叉验证进行计算，寻找偏最小二乘模型的最优潜变量；
步骤五、利用步骤四中计算得出的最优潜变量建立基于拉曼光谱的偏最小二乘校正模型，利用该校正模型预测步骤三中预测集的甲醇汽油中甲醇的含量，得到甲醇汽油中甲醇含量。
实施例基于拉曼光谱的甲醇汽油甲醇含量的最小二乘支持向量机校正模型与对比例基于拉曼光谱的甲醇汽油甲醇含量的偏最小二乘校正模型预测性能如表2所示：
表2
Figure BDA0002326675230000071
参照由表2，对比本发明实施例基于拉曼光谱的甲醇汽油甲醇含量的最小二乘支持向量机校正模型与对比例基于拉曼光谱的甲醇汽油甲醇含量的偏最小二乘校正模型预测结果可以得出，实施例基于拉曼光谱的甲醇汽油甲醇含量的最小二乘支持向量机校正模型的预测性能不论是从交叉验证结果，还是对于预测集甲醇汽油混合物样品的预测结果来说，均是优于对比例基于拉曼光谱的甲醇汽油甲醇含量的偏最小二乘校正模型的预测结果。该结果表明，本发明快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法可以实现对于甲醇汽油中甲醇含量的快速准确测定，该方法也可以对甲醇汽油品质检测以及石油化工领域及其它领域的其他指标分析提供一定的技术参考。
以上所述，仅为本发明的较佳实施例，并不对本发明做任何限制。凡是根据发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效变化，均仍属于本发明技术方案的保护范围内。

Claims (6)

1.一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、对若干含有不同甲醇含量的甲醇汽油样品进行拉曼光谱数据的采集；
S2、采用小波变换对采集的甲醇汽油样品的拉曼光谱数据进行预处理；
S3、将预处理后的拉曼光谱数据划分为校正集和预测集，采用校正集光谱数据构建最小二乘支持向量机校正模型，并对小波变换参数进行优化；对小波变换进行优化时，优化小波变换的小波基函数和小波分解层数；
S4、以优化后的小波变换处理后的数据作为输入变量构建最小二乘支持向量机校正模型，采用五折交叉验证以及网格搜索算法对最小二乘支持向量机校正模型的错误惩罚因子和核函数的宽度进行优化；
S5、以S4中得到的最小二乘支持向量机校正模型的错误惩罚因子和核函数的宽度，建立基于拉曼光谱的最小二乘支持向量机校正模型，利用最小二乘支持向量机校正模型预测S3中预测集的甲醇汽油样品的甲醇含量，实现对最小二乘支持向量机校正模型的训练，得到训练好的最小二乘支持向量机校正模型；
S6、对于待测甲醇含量的甲醇汽油，先进行S1至S2，然后将得到的数据输入S5得到的训练好的最小二乘支持向量机校正模型，得到甲醇含量。
2.根据权利要求1所述的一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，其特征在于，S2中，采用小波变换对融合后的数据进行预处理时，采用的小波基函数为db1、db2、db3、db4或db5，小波分解层数范围为1-7。
3.根据权利要求1所述的一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，其特征在于，S3中，将经过小波变换处理后的数据划分为校正集和预测集时的原则为，预测集中的样本应均匀的分布于所设的梯度范围内，且校正集和预测集数据比例为(2-3)：1。
4.根据权利要求1所述的一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，其特征在于，S3中对小波变换进行优化时、S4中计算获得最小二乘支持向量机校正模型的错误惩罚因子γ和核函数的宽度δ2时以及S5中对最小二乘支持向量机校正模型进行训练时，均以最小二乘支持向量机校正模型的决定系数R2和均方根误差RMSE作为最小二乘支持向量机校正模型预测性能的评价指标。
5.根据权利要求1所述的一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，其特征在于，S1中，采用激光拉曼光谱仪进行光谱数据采集，采集时，光谱范围设置为0-2000cm-1，激光器功率为500-1000mW；激光拉曼光谱仪进行光谱数据采集时的环境温度为10～15℃。
6.根据权利要求1所述的一种快速准确检测甲醇汽油中甲醇含量的方法，其特征在于，S1中，甲醇汽油样品的个数不低于50个，在进行拉曼光谱数据采集时，每个甲醇汽油混合物样本随机挑选10-15个测试点，每个测试点采集5-8条光谱数据并求平均值，每个甲醇汽油混合物样本获得10-15条拉曼光谱数据。
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