CN110777357B - 氮化硅膜的成膜方法及成膜装置 - Google Patents

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Abstract

本公开的课题是提供在嵌入的最后阶段不产生接缝的氮化硅膜的成膜方法及成膜装置。本发明的氮化硅膜的成膜方法具备如下工序：在基板的表面形成的凹陷内，通过ALD从底面及侧面慢慢地嵌入氮化硅膜，以使前述凹陷内的中央部的间隙变窄的方式使薄膜从侧面向中央沉积；在连接从前述侧面向中央沉积的前述薄膜之间而即将填补前述中央的间隙之前的阶段中，使前述凹陷内吸附第一氮自由基；在前述凹陷内，使含硅气体物理吸附在前述第一氮自由基上；向前述凹陷内供给第二氮自由基，以使前述含硅气体从前述第一氮自由基脱离、并且使脱离的前述含硅气体与前述第二氮自由基发生反应而填补前述中央的间隙的方式使氮化硅膜沉积。

Description

氮化硅膜的成膜方法及成膜装置
技术领域
本发明涉及氮化硅膜的成膜方法及成膜装置。
背景技术
以往，已知有能够在形成V形的开口截面形状的同时进行嵌入特性良好的嵌入成膜的氮化硅膜的成膜方法(例如，参照专利文献1)。
上述专利文献1中记载的氮化硅膜的成膜方法具备如下工序：向表面形成有凹陷的基板供给含氨气体，将凹陷的表面氮化而在凹陷内形成吸附位点的工序；和，向基板供给含氯气体，使从前述凹陷的最上部至规定深度的规定区域物理吸附含氯气体，在该规定区域形成非吸附位点的工序。然后，向基板供给含硅气体，使除了凹陷内的规定区域以外残留的包含底部的吸附位点吸附含硅气体，通过含氨气体与含硅气体的反应来成膜氮化硅膜。
根据专利文献1中记载的氮化硅膜的成膜方法，能够在维持V形的截面形状的同时进行向凹陷的嵌入，能够通过自下而上成膜来抑制空隙的发生。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2018-10950号公报
发明内容
发明要解决的问题
在利用ALD(Atomic Layer Deposition、原子层沉积法)在沟槽或导通孔等凹陷中进行嵌入成膜的情况下，已经从凹陷的侧面向中央以层状进行了成膜，但由于最后通过连接对置的薄膜之间来填补间隙，因此，即使可抑制空隙的产生，有时也会残留接缝。
因此，本公开提供一种在嵌入的最后阶段能够抑制接缝的产生的氮化硅膜的成膜方法及成膜装置。
用于解决问题的方案
为了实现上述目的，本公开的一个方式的氮化硅膜的成膜法具备如下工序：
在基板的表面形成的凹陷内，通过ALD从底面及侧面慢慢地嵌入氮化硅膜，以使前述凹陷内的中央部的间隙变窄的方式使薄膜从侧面向中央沉积；
在连接从前述侧面向中央沉积的前述薄膜之间而即将填补前述中央的间隙之前的阶段中，使前述凹陷内吸附第一氮自由基；
在前述凹陷内，使含硅气体物理吸附在前述第一氮自由基上；和，
向前述凹陷内供给第二氮自由基，以使前述含硅气体从前述第一氮自由基脱离、并且使脱离的前述含硅气体与前述第二氮自由基发生反应而填补前述中央的间隙的方式使氮化硅膜沉积。
发明的效果
根据本公开，能够在抑制接缝的产生的同时将氮化硅膜嵌入凹陷内。
附图说明
图1是表示本公开的实施方式的成膜装置的概要截面图。
图2是表示本公开的实施方式的成膜装置的真空容器内的构成的概要立体图。
图3是表示本公开的实施方式的成膜装置的真空容器内的构成的概要俯视图。
图4是本公开的实施方式的成膜装置的沿旋转台的同心圆的真空容器的概要截面图。
图5是本公开的实施方式的成膜装置的其它概要截面图。
图6是表示本公开的实施方式的成膜装置中设置的等离子体发生源的概要截面图。
图7是表示本公开的实施方式的成膜装置中设置的等离子体发生器的其它概要截面图。
图8是表示本公开的实施方式的成膜装置中设置的等离子体发生器的概要俯视图。
图9是表示本公开的实施方式的成膜装置的一个例子的俯视图。
图10是用于说明本公开的实施方式的成膜装置中的第三处理区域P3的局部截面图。
图11是表示喷淋头部的下表面的一个例子的俯视图。
图12是用于说明使用有基于氨气的氮化的氮化硅膜的成膜方法的图。
图13是用于说明使用有基于氮气的氮化的氮化硅膜的成膜方法的图。
图14是表示本公开的实施方式的氮化硅膜的成膜方法的一个例子的一系列工序的图。
图15是表示比较例的成膜方法的成膜结果的图。
图16是表示实施本实施方式的成膜方法的实施例的成膜结果的图。
附图标记说明
1 真空容器
2 旋转台
4 凸状部
5 突出部
7 加热单元
11 顶板
12 容器主体
15 输送口
24 凹部
31、32 反应气体喷嘴
41、42 分离气体喷嘴
80、90 等离子体发生器
91 等离子体生成部
93 喷淋头
131a 氨气供给源
131b 氮气供给源
P1～P3 处理区域
W 晶圆
具体实施方式
下面，参照附图进行用于实施本发明的方式的说明。
[成膜装置]
首先，对本公开的实施方式的成膜装置进行说明。参照图1～图3，本实施方式的成膜装置具备：具有大致圆形的平面形状的扁平的真空容器1；和，设置于真空容器1内、且在真空容器1的中心具有旋转中心的旋转台2。真空容器1是用于在收容于内部的晶圆的表面上进行成膜处理的处理室。真空容器1具有：具有有底的圆筒形状的容器主体12；和，经由例如O环等密封构件13(图1)以能够气密地装卸的方式配置在容器主体12的上表面的顶板11。
旋转台2在中心部被固定于圆筒形状的芯部21，该芯部21被固定于沿垂直方向延伸的旋转轴22的上端。旋转轴22贯通真空容器1的底部14，且其下端被安装于使旋转轴22(图1)绕垂直轴旋转的驱动部23。旋转轴22和驱动部23被收纳在上表面开口的筒状的壳体20内。壳体20的设置于其上表面的凸缘部分被气密地安装于真空容器1的底部14的下表面，以维持壳体20的内部气氛与外部气氛的气密状态。
如图2和图3所示，在旋转台2的表面部，沿旋转方向(周向)设置有圆形状的凹部24，所述凹部24用于载置多个(在图示的例子中为5张)作为基板的半导体晶圆(以下称为“晶圆”)W。需要说明的是，在图3中为了方便仅在一个凹部24中示出晶圆W。该凹部24具有比晶圆W的直径稍大例如4mm的内径以及与晶圆W的厚度大致相等的深度。因而，当晶圆W被收容于凹部24时，晶圆W的表面与旋转台2的表面(未载置晶圆W的区域)成为相同高度。在凹部24的底面形成有用于支承晶圆W的背面而使晶圆W升降的例如3根升降销贯通的贯通孔(均未图示)。
图2和图3是用于说明真空容器1内的结构的图，为了便于说明，省略了顶板11的图示。如图2和图3所示，例如反应气体喷嘴31、反应气体喷嘴32、喷淋头93及分离气体喷嘴41、42分别沿真空容器1的周向(旋转台2的旋转方向(图3的箭头A))相互隔开间隔地被配置在旋转台2的上方。在图示的例子中，从后述的输送口15起，分离气体喷嘴41、反应气体喷嘴31、分离气体喷嘴42、反应气体喷嘴32以及喷淋头93以该顺序按顺时针(旋转台2的旋转方向)排列。这些喷嘴31、32、41、42以如下方式安装：通过将作为各喷嘴31、32、41、42的基端部的气体导入口31a、32a、41a、42a(图3)固定于容器主体12的外周壁，这些喷嘴31、32、41、42从真空容器1的外周壁被导入真空容器1内，沿着容器主体12的半径方向相对于旋转台2水平地延伸。另外，喷淋头93在未图示的顶板11的上表面设置有气体导入口(未图示)。需要说明的是，后文叙述喷淋头93的构成的详细内容。
在本实施方式中，如图3所示，反应气体喷嘴31经由配管110和流量控制器120等而与原料气的供给源130连接。反应气体喷嘴32经由配管111、111a、111b及流量控制器121a、121b等而与氨气的供给源131a及氮气的供给源131b连接。作为氮化气体，构成为能够通过阀140～143来切换是使用氨气或是使用氮气。进而，喷淋头93经由配管112及流量控制器122等而与氯气(Cl2)的供给源132连接。分离气体喷嘴41、42均经由未图示的配管和流量控制阀等而与分离气体的供给源(未图示)连接。作为分离气体，能够使用氦气(He)、氩气(Ar)等稀有气体或氮气(N2)等非活性气体。在本实施方式中，列举使用Ar气的例子来进行说明。
在反应气体喷嘴31、32中，沿反应气体喷嘴31、32的长度方向以例如10mm的间隔排列有朝向旋转台2开口的多个气体喷出孔35。反应气体喷嘴31的下方区域成为用于使原料气吸附于晶圆W的第一处理区域P1。反应气体喷嘴32的下方区域成为供给将在第一处理区域P1中吸附于晶圆W的原料气进行氮化的氮化气体(氨气或氮气)而生成氮化物的分子层的第二处理区域P2。需要说明的是，氮化物的分子层构成所成膜的氮化膜。喷淋头93的下方区域成为供给利用等离子体对在第二处理区域P2中生成的反应产物(氮化膜)进行活化的氯气、即氯自由基而形成吸附阻碍基团的第三处理区域P3。在此，第一处理区域P1是供给原料气并使原料气吸附于晶圆的区域，因此，也可以称为原料气供给区域P1或原料气吸附区域P1。同样地，第二处理区域P2是供给能够与原料气体发生反应而生成氮化物的氮化气体并对原料气进行氮化的区域，因此也可以称为氮化气体供给区域P2或氮化区域P2。另外，第三处理区域P3是供给氯气并使氯气吸附于晶圆的区域，因此，也可以称为氯气供给区域P3或氯气吸附区域P3。
需要说明的是，根据需要可在第三处理区域P3的上方设置远程等离子体发生器90。另外，也可以根据需要在第二处理区域P2的上方设置等离子体发生器80。在图3中，用虚线简化地示出了等离子体发生器80、90。后文叙述等离子体发生器80、90的详细内容。
需要说明的是，作为原料气，可选择含有硅的气体、优选为含有硅及氯的气体。例如，作为原料气，可选择二氯硅烷(DCS、SiH2Cl2)等含有硅及氯的气体。
作为氮化气体，在维持V形的截面形状的同时向凹陷嵌入氮化硅膜时，可选择含氨(NH3)气体。然后，在无缝地填满嵌入凹陷内的氮化硅膜的中央部的间隙的情况下，可选择含氮(N2)气体。需要说明的是，氮化气体除了包含氨气或氮气以外，还可以包含Ar气等载气。
从喷淋头93供给的氯气具有在晶圆的表面上形成吸附阻碍区域的作用，所述吸附阻碍区域包含阻碍从第一反应气体喷嘴31供给的原料气吸附于晶圆的吸附阻碍基团。例如，在晶圆的表面形成有导通孔、沟槽等凹陷图案的情况下，通过在晶圆的表面和凹陷图案的上部形成包含吸附阻碍基团的吸附阻碍区域，在凹陷图案的上部膜厚不会变厚，底面侧的膜厚变厚，能够进行自下而上性(日文：ボトムアップ性)高的成膜。通过将原料气氮化，以NH2结构的氨基为末端，针对原料气形成吸附位点，但当供给经活化的氯气时，NH2结构的H基被Cl基取代。如上所述，由于原料气是含有氯的气体，且氯之间不发生吸附，因此以氯末端化的部位不吸附原料气。这样，以Cl基为末端的部位作为吸附阻碍基团起作用，阻碍原料气的吸附。需要说明的是，由于经活化的氯气容易到达晶圆W的表面及凹陷图案的上部，因此大量地吸附，而由于经活化的氯气难以到达凹陷图案的下部及底部，因此随着接近凹陷图案的底部，Cl基的密度变小。由此，在凹陷图案的上部和晶圆的表面高密度地形成吸附阻碍基团，但在凹陷图案的下部(底部)低密度地形成吸附阻碍基团。由此，与晶圆W的表面和上部相比，能够使原料气更多地吸附于晶圆W的下部，能够实现从凹陷图案的底部起开始成膜的自下而上成膜。需要说明的是，后文叙述这一点的详细内容。需要说明的是，从第三反应喷嘴供给的气体除了含有氯气以外，也可以含有Ar气等载气。
参照图2和图3，在真空容器1内设置有两个凸状部4。为了与分离气体喷嘴41、42一起构成分离区域D，如后所述，凸状部4以朝向旋转台2突出的方式被安装于顶板11的背面。另外，凸状部4具有顶部被切割为圆弧状的扇型的平面形状，在本实施方式中，以内圆弧与突出部5(后述)连结、外圆弧沿着真空容器1的容器主体12的内周面的方式配置。
图4表示从反应气体喷嘴31到反应气体喷嘴32为止沿着旋转台2的同心圆的真空容器1的截面。如图示那样，由于在顶板11的背面安装有凸状部4，因此，在真空容器1内存在作为凸状部4的下表面的平坦的低的顶面44(第一顶面)和位于该顶面44的周向两侧的比顶面44高的顶面45(第二顶面)。顶面44具有顶部被切割为圆弧状的扇型的平面形状。另外，如图示那样，在凸状部4中，在周向中央形成有以沿半径方向延伸的方式形成的槽部43，分离气体喷嘴42被收容在槽部43内。在另一个凸状部4中也同样地形成槽部43，在此收容有分离气体喷嘴41。另外，在高的顶面45的下方的空间分别设置有反应气体喷嘴31、32。这些反应气体喷嘴31、32从顶面45分离而设置在晶圆W的附近。需要说明的是，如图4所示，在高的顶面45的下方的右侧的空间481设置有反应气体喷嘴31，在高的顶面45的下方的左侧的空间482设置有反应气体喷嘴32。
另外，在收容于凸状部4的槽部43的分离气体喷嘴41、42中，沿分离气体喷嘴41、42的长度方向以例如10mm的间隔排列有朝向旋转台2开口的多个气体喷出孔42h(参照图4)。
顶面44相对于旋转台2形成有作为狭窄的空间的分离空间H。当从分离气体喷嘴42的喷出孔42h供给Ar气时，该Ar气通过分离空间H流向空间481和空间482。此时，由于分离空间H的容积比空间481和482的容积小，因此，能够利用Ar气使分离空间H的压力比空间481和482的压力高。即，在空间481与482之间形成压力高的分离空间H。另外，从分离空间H流向空间481和482的Ar气作为与来自第一区域P1的第一反应气体和来自第二区域P2的第二反应气体相对的逆流来发挥作用。因而，来自第一区域P1的第一反应气体和来自第二区域P2的第二反应气体被分离空间H分离。由此，可抑制第一反应气体和第二反应气体在真空容器1内混合、反应。
需要说明的是，优选考虑成膜时的真空容器1内的压力、旋转台2的转速、所供给的分离气体(Ar气)的供给量等，将顶面44相对于旋转台2的上表面的高度h1设定为适于使分离空间H的压力比空间481和482的压力高的高度。
另一方面，在顶板11的下表面设置有包围固定旋转台2的芯部21的外周的突出部5(图2和图3)。在本实施方式中，该突出部5与凸状部4的旋转中心侧的部位连接，其下表面形成为与顶面44相同的高度。
先前参照的图1是沿图3的I-I'线的截面图，示出了设置有顶面45的区域。另一方面，图5是表示设置有顶面44的区域的截面图。如图5所示，在扇型的凸状部4的周缘部(真空容器1的外缘侧的部位)形成有以与旋转台2的外端面对置的方式弯曲为L形的弯曲部46。与凸状部4同样地，该弯曲部46抑制反应气体从分离区域D的两侧侵入，从而抑制两种反应气体的混合。由于扇型的凸状部4设置于顶板11，且顶板11能够从容器主体12卸下，因此在弯曲部46的外周面与容器主体12之间稍有间隙。弯曲部46的内周面与旋转台2的外端面之间的间隙以及弯曲部46的外周面与容器主体12之间的间隙例如被设定为与顶面44相对于旋转台2的上表面的高度相同的尺寸。
容器主体12的内周壁在分离区域D中如图4所示那样与弯曲部46的外周面接近地形成为垂直面，但在分离区域D以外的部位中，如图1所示那样例如从与旋转台2的外端面对置的部位到底部14朝向外侧凹陷。以下，为了便于说明，将具有大致矩形的截面形状的凹陷部分标记为排气区域。具体而言，将与第一处理区域P1连通的排气区域标记为第一排气区域E1，将与第二处理区域P2、第三处理区域P3连通的区域标记为第二排气区域E2。如图1～图3所示，在这些第一排气区域E1和第二排气区域E2的底部分别形成有第一排气口610和第二排气口620。第一排气口610和第二排气口620如图1所示那样分别经由排气管630而与作为真空排气机构的例如真空泵640连接。另外，在真空泵640与排气管630之间设置有压力控制器650。
如图1和图5所示，在旋转台2与真空容器1的底部14之间的空间可设置作为加热机构的加热单元7，旋转台2上的晶圆W隔着旋转台2被加热至工艺制程程序所确定的温度(例如400℃)。在旋转台2的周缘附近的下方侧设置有环状的罩构件71，以划分从旋转台2的上方空间到排气区域E1、E2的气氛和放置有加热单元7的气氛来抑制气体向旋转台2的下方区域的侵入(图5)。该罩构件71具备：以从下方侧面对旋转台2的外缘部和外缘部的外周侧的方式设置的内侧构件71a；和，设置在该内侧构件71a与真空容器1的内壁面之间的外侧构件71b。外侧构件71b在分离区域D中在形成于凸状部4的外缘部的弯曲部46的下方，与弯曲部46接近地设置，内侧构件71a在旋转台2的外缘部下方(以及比外缘部稍靠外侧的部分的下方)，整周地包围加热单元7。
比配置有加热单元7的空间偏向旋转中心的部位的底部14以与旋转台2的下表面的中心部附近的芯部21接近的方式向上方侧突出来形成突出部12a。该突出部12a与芯部21之间成为狭窄的空间，另外，贯通底部14的用于旋转轴22的贯通孔的内周面与旋转轴22的间隙狭窄，这些狭窄的空间与壳体20连通。而且，在壳体20中设置有用于向狭窄的空间供给作为吹扫气体的Ar气来进行吹扫的吹扫气体供给管72。另外，在真空容器1的底部14，在加热单元7的下方沿周向以规定的角度间隔设置有用于对加热单元7的配置空间进行吹扫的多个吹扫气体供给管73(在图5中示出一个吹扫气体供给管73)。另外，在加热单元7与旋转台2之间，为了抑制气体向设置有加热单元7的区域的侵入，设置有遍及周向地将从外侧构件71b的内周壁(内侧构件71a的上表面)到突出部12a的上端部之间覆盖的盖构件7a。盖构件7a例如能够由石英制作。
另外，以在真空容器1的顶板11的中心部连接有分离气体供给管51而向顶板11与芯部21之间的空间52供给作为分离气体的Ar气的方式来构成。被供给到该空间52的分离气体经由突出部5与旋转台2之间的狭窄的间隙50而沿旋转台2的晶圆载置区域侧的表面朝向周缘喷出。空间50能够利用分离气体维持为比空间481和空间482的压力高的压力。因而，利用空间50来抑制供给到第一处理区域P1的原料气与供给到第二处理区域P2的氮化气体通过中心区域C发生混合。即，空间50(或者中心区域C)能够与分离空间H(或者分离区域D)同样地发挥功能。
进而，如图2、图3所示，在真空容器1的侧壁形成有用于在外部的输送臂10与旋转台2之间进行作为基板的晶圆W的传送的输送口15。该输送口15可利用未图示的闸阀来开关。另外，旋转台2中的作为晶圆载置区域的凹部24在面对该输送口15的位置处，与输送臂10之间进行晶圆W的传送，因此，在旋转台2的下方侧，在与传送位置对应的部位设置有用于贯通凹部24而从背面举起晶圆W的传送用的升降销及其升降机构(均未图示)。
接着，一边参照图6～图8，一边对等离子体发生器80进行说明。图6是沿旋转台2的半径方向的等离子体发生器80的概要截面图，图7是沿与旋转台2的半径方向正交的方向的等离子体发生器80的概要截面图，图8是表示等离子体发生器80的概要的俯视图。为了便于图示，在这些图中简化了一部分构件。
参照图6，等离子体发生器80具备：框架构件81，其由高频透射性的材料制成，具有从上表面凹陷的凹部，被嵌入形成于顶板11的开口部11a；法拉第屏蔽板82，其被收容于框架构件81的凹部内，具有上部开口的大致箱状的形状；绝缘板83，其配置在法拉第屏蔽板82的底面上；和，线圈状的天线85，其被支承在绝缘板83的上方，具有大致八边形的上表面形状。
顶板11的开口部11a具有多个台阶部，在其中的一个台阶部整周地形成槽部，在该槽部嵌入有例如O型环等密封构件81a。另一方面，框架构件81具有与开口部11a的台阶部对应的多个台阶部，当将框架构件81嵌入于开口部11a时，多个台阶部中的一个台阶部的背面与被嵌入到开口部11a的槽部的密封构件81a相接，由此，可维持顶板11与框架构件81之间的气密性。另外，如图6所示，设置有沿着被嵌入顶板11的开口部11a的框架构件81的外周的按压构件81c，由此，框架构件81相对于顶板11被向下方按压。因此，可更可靠地维持顶板11与框架构件81之间的气密性。
框架构件81的下表面与真空容器1内的旋转台2对置，在其下表面的外周整周地设置有向下方(朝向旋转台2)突起的突起部81b。突起部81b的下表面接近旋转台2的表面，利用突起部81b、旋转台2的表面以及框架构件81的下表面在旋转台2的上方划分出空间(以下，称为第三处理区域P3)。需要说明的是，突起部81b的下表面与旋转台2的表面的间隔也可以与分离空间H(图4)中的顶面11相对于旋转台2的上表面的高度h1大致相同。
另外，贯通了突起部81b的反应气体喷嘴32在该第二处理区域P2中延伸。在本实施方式中，如图6所示，填充有氨气的氨气供给源131a经由流量控制器121a并利用配管111a及111而与反应气体喷嘴32连接。同样地，填充有氮气的氮气供给源131b经由流量控制器121b并利用配管111b及111与反应气体喷嘴32并联连接。氨气用于嵌入沟槽等凹陷图案的大部分。另一方面，氮气用于在抑制接缝的同时堵塞在嵌入的最后阶段或嵌入途中的各深度水平的最后阶段中在凹陷图案的中心附近所形成的间隙。由此，可通过阀140～144的开关来切换氨气的供给和氮气的供给。具体而言，在向反应气体喷嘴32供给氨气时，打开阀140、141，并关闭阀142、143。相反地，在向反应气体喷嘴32供给氮气时，打开阀142、143，并关闭阀140、141。而且，由流量控制器121a进行流量控制的氨气或由流量控制器121b进行流量控制的氮气在等离子体发生器80中被等离子体化并以规定的流量被供给到第二处理区域P2。
另外，在反应气体喷嘴32中沿其长边方向以规定的间隔(例如10mm)形成有多个喷出孔35，从喷出孔35喷出上述氯气。如图7所示，喷出孔35从相对于旋转台2垂直的方向朝向旋转台2的旋转方向的上游侧倾斜。因此，从反应气体喷嘴32供给的气体朝向与旋转台2的旋转方向相反的方向被喷出，具体而言，朝向突起部81b的下表面与旋转台2的表面之间的间隙被喷出。由此，可抑制反应气体、分离气体沿着旋转台2的旋转方向从位于等离子体发生器80的上游侧的顶面45的下方的空间向第二处理区域P2内流入。另外，如上所述，由于沿框架构件81的下表面的外周形成的突起部81b接近旋转台2的表面，因此，能够利用来自反应气体喷嘴32的气体而容易地将第二处理区域P2内的压力维持得较高。由此，也能够抑制反应气体、分离气体向第二处理区域P2内流入。
法拉第屏蔽板82由金属等导电性材料制作，虽然省略了图示但该法拉第屏蔽板82接地。如图8明确地所示，在法拉第屏蔽板82的底部形成有多个狭缝82s。各狭缝82s以与具有大致八边形的平面形状的天线85的对应的边大致正交的方式延伸。
另外，如图7和图8所示，法拉第屏蔽板82具有在上端的两个部位向外侧弯曲的支承部82a。支承部82a被支承在框架构件81的上表面，由此法拉第屏蔽板82被支承在框架构件81内的规定的位置。
绝缘板83例如由石英玻璃制作，具有比法拉第屏蔽板82的底面稍小的尺寸，且被载置于法拉第屏蔽板82的底面。绝缘板83将法拉第屏蔽板82与天线85绝缘，另一方面使从天线85放射的高频向下方透射。
通过将铜制的中空管(管)以平面形状呈大致八边形的方式例如卷绕3层而形成天线85。能够使冷却水在管内循环，由此，防止因向天线85供给的高频而将天线85加热成高温。另外，在天线85中设置有竖立设置部85a，在竖立设置部85a上安装有支承部85b。利用支承部85b将天线85维持在法拉第屏蔽板82内的规定的位置。另外，高频电源87经由匹配箱86连接于支承部85b。高频电源87能够产生例如具有13.56MHz的频率的高频。
根据具有这样的构成的等离子体发生器80，当经由匹配箱86从高频电源87向天线85供给高频电力时，由天线85产生电磁场。由于该电磁场中的电场成分被法拉第屏蔽板82屏蔽，因此，电场成分无法向下方传播。另一方面，磁场成分通过法拉第屏蔽板82的多个狭缝82s向第三处理区域P3内传播。利用该磁场成分将从反应气体喷嘴32向第二处理区域P2供给的氮化气体进行活化。
接着，对远程等离子体发生器90进行说明。
图9是表示搭载有等离子体发生器80、90的本实施方式的成膜装置的一个例子的图。如图9所示，本实施方式的成膜装置在第二处理区域P2设置有ICP等离子体(Inductively-Coupled Plasma、感应耦合型等离子体)发生器80，且在第三处理区域P3设置有远程等离子体发生器90。
如果将氯气过强地进行等离子体化，则存在蚀刻薄膜的情况。使用了在图6～8中说明的天线85的ICP等离子体发生器图80对于以高等离子体强度产生等离子体的情况是有效的，但关于氯的活化，也可以使用产生活性度比等离子体弱的自由基的程度的等离子体发生器。与ICP等离子体发生器80相比，远程等离子体发生器90适于产生弱的等离子体。由此，本实施方式的成膜装置对利用远程等离子体发生器90进行第三处理区域P3中的氯气的活化的例子进行说明。
图10是包括远程等离子体发生器90的本实施方式的成膜装置的截面图。
如图10所示，远程等离子体发生器90与旋转台2对置地设置在第三处理区域P3中。远程等离子体发生器90具备等离子体生成部91、气体供给管92、喷淋头93和配管94。需要说明的是，喷淋头93是氯气喷出部的一个例子，例如，也可以使用气体喷嘴来替代喷淋头93。在此情况下，以将等离子体生成部91连接于气体喷嘴的方式来构成即可。
等离子体生成部91利用等离子体源将从气体供给管92供给的氯气进行活化。作为等离子体源，只要能够将氯气活化即可，没有特别限定。作为等离子体源，能够使用例如感应耦合型(ICP)等离子体、容量耦合型等离子体(CCP：Capacitively Coupled Plasma)、表面波等离子体(SWP：Surface WavePlasma)。
气体供给管92的一端与等离子体生成部91连接，向等离子体生成部91供给氯气。气体供给管92的另一端经由例如开关阀和流量调整器与贮存有氯气的氯气供给源132连接。
喷淋头93是经由配管94与等离子体生成部91连接并向真空容器1内供给由等离子体生成部91进行活化后的含氟气体的部分。喷淋头93具有扇型的平面形状，被以沿扇型的平面形状的外缘的方式形成的按压构件95朝向下方侧遍及周向地按压。另外，按压构件95被未图示的螺栓等固定于顶板11，由此真空容器1的内部气氛变为气密状态。被固定于顶板11时的喷淋头93的下表面与旋转台2的上表面的间隔能够设为例如0.5mm～5mm左右。
在喷淋头93中，以与旋转台2的角速度的差异相对应地在旋转中心侧变少、在外周侧变多的方式设置有多个气体喷出孔93a。作为多个气体喷出孔93a的个数，能够设为例如几十个～几百个。另外，作为多个气体喷出孔93a的直径，能够设为例如0.5mm～3mm左右。被供给到喷淋头93的经活化的氯气通过气体喷出孔93a被供给到旋转台2与喷淋头93之间的空间。
图11是表示喷淋头93的下表面的一个例子的俯视图。如图11所示，气体喷出孔93a也可以以沿半径方向延伸的方式设置在喷淋头93的下表面93b的周向的中央。由此，能够从旋转台2的中心侧向外周侧分散地供给氯自由基。
如此，可以使用远程等离子体发生器90向晶圆W供给氯自由基。需要说明的是，未必必须设置远程等离子体发生器90来供给氯自由基，可以根据需要来设置。亦即，例如，在将氯气未自由基化地直接供给而可得到所需的吸附阻碍效果的情况下，无需特别地设置远程等离子体发生器90，可以从气体喷嘴或喷淋头93直接供给氯气。
另外，如图1所示，在本实施方式的成膜装置中设置有由用于进行整个装置的动作的控制的计算机构成的控制部100，在该控制部100的存储器内，存储有在控制部100的控制下使成膜装置实施后述的成膜方法的程序。该程序编写有步骤组以执行后述的成膜方法，该程序被存储在硬盘、压缩光盘、磁光盘、存储卡、软盘等介质102中，通过利用规定的读取装置读入存储部101而被安装于控制部100内。
[成膜方法]
接着，对本公开的实施方式的氮化硅膜的成膜方法进行说明。首先，对本实施方式的氮化硅膜的成膜方法中使用的使用有基于氨气的氮化的氮化硅膜的成膜方法与使用有基于氮气的氮化的氮化硅膜的成膜方法的不同点进行说明。
图12是用于说明使用有基于氨气的氮化的氮化硅膜的成膜方法的图。
图12的(a)是表示载置有基板的状态的图。
图12的(b)是表示利用氨气进行了氮化的基板的表面的图。如图12的(b)所示，当使用氨气进行氮化时，NH2基(氨基)形成于基板的表面。由于NH2基形成针对硅的吸附位点，因此成为针对含硅气体的吸附位点。需要说明的是，在图12中，列举使用二氯硅烷(Dichlorosilane，SiH2Cl2)作为含硅气体的情况为例进行说明。
图12的(c)是表示含硅气体吸附工序的一个例子的图。在含硅气体吸附工序中，二氯硅烷吸附于NH2基上。由于NH2基针对含硅气体形成吸附位点，因此，二氯硅烷吸附于NH2基上。另外，此时，生成HCl并气化逸出。
图12的(d)是表示基于氨气的氮化工序的一个例子的图。在此，示出使用包含氨气、氢气及氩气的混合气体并利用氨气等离子体对二氯硅烷进行氮化的例子。通过氨气等离子体的供给，吸附于作为吸附位点的NH2基的二氯硅烷与氨气发生反应而成为氮化硅。由此，氮化硅膜沉积。另外，此时，HCl气化逸出。另外，由于此时的氮化是基于氨气等离子体，因此，氮化硅膜同时被改性处理，在表面形成作为吸附位点的NH2基。
图12的(e)是表示吸附位点形成工序的一个例子的图。通过氨气等离子体的供给，在氮化硅膜的表面形成由NH2基构成的吸附位点。
而且，将图12的(b)～(e)设为一个周期，通过使该一个周期重复多次来成膜氮化硅膜。
以上是用于凹陷的嵌入的氮化硅膜的成膜方法。
图13是用于说明使用有基于氮气的氮化的氮化硅膜的成膜方法的图。
图13的(a)是表示载置有基板的状态的图。
图13的(b)是表示利用氮气进行了氮化的基板的表面的图。如图13的(b)所示，当使用氮气进行氮化时，N基(氮自由基)形成于基板的表面。N基未形成针对硅的化学吸附位点，而形成能够物理吸附含硅气体的位点。例如，也可以称为可物理吸附位点。需要说明的是，在图13中，列举使用二氯硅烷(Dichlorosilane，SiH2Cl2)作为含硅气体的情况为例进行说明。
图13的(c)是表示含硅气体物理吸附工序的一个例子的图。在含硅气体物理吸附工序中，二氯硅烷物理吸附于N基上。由于是物理吸附，因此，与化学键合不同，是施加一些能量时吸附会解除的程度的吸附力。
图13的(d)是表示基于氮气的氮化工序的一个例子的图。在此，示出使用包含氮气及氩气的混合气体并利用氮气等离子体(氮自由基)对二氯硅烷进行氮化的例子。通过氮气等离子体的供给，物理吸附于N基的二氯硅烷被吹散而从N基脱离。由此，二氯硅烷成为漂浮的状态。
图13的(e)是表示氮化硅膜沉积工序的一个例子的图。持续向漂浮的二氯硅烷供给氮气等离子体，二氯硅烷与氮气等离子体发生反应而生成氮化硅膜。而且，氮化硅膜在基板上沉积。此时的反应并非ALD，而是在基板上方的空间中发生反应，是接近CVD(化学气相沉积(Chemical VaporDeposition))的反应。是在空中生成作为反应产物的氮化硅并且其沉积在基板上的反应。如果通过ALD嵌入沟槽、导通孔等凹陷图案，则薄膜从侧壁面向中央慢慢地沉积(生长)，因此，在最后的中央部，对置的薄膜之间在中央接合时，必定会产生接缝。然而，在CVD反应的情况下，不是从侧壁开始生长，而是在空中产生并落下的行为，薄膜的生长没有方向性，在间隙内形成并在间隙内沉积。由此，没有薄膜之间的连接之类的行为，仅为从上向下的沉积，因此，能够在抑制接缝的产生的同时使薄膜沉积。由此，如果将这样的成膜用于凹陷图案的嵌入的最后阶段，则能够在抑制接缝的产生的同时最后嵌入凹陷。
如此可知，基于氮气的成膜是非常适于进行无缝成膜的方法。需要说明的是，将图13的(b)～(e)设为一个周期，通过使该一个周期重复多次来成膜氮化硅膜。
以上是在完成凹陷的嵌入时的最后阶段所使用的氮化硅膜的成膜方法。
使这样的使用有氨气的氮化硅膜的成膜与使用有氮气的氮化硅膜的成膜组合来进行本实施方式的氮化硅膜的成膜方法。
图14是表示本公开的实施方式的氮化硅膜的成膜方法的一个例子的一系列工序的图。在本实施方式中，使用硅晶圆作为晶圆W，如图14的(a)所示，在该硅晶圆上形成沟槽T。
列举从反应气体喷嘴31供给作为含硅气体的二氯硅烷(DCS、SiH2Cl2)、从反应气体喷嘴32供给作为氮化气体的氨气(NH3)、从喷淋头93供给氯气(Cl2)的例子进行说明。另外，列举搭载有等离子体发生器80、90两者、氨气及氯气两者均被活化而以氨气等离子体及氯自由基的形式供给的情况为例进行说明。
首先，打开未图示的闸阀，利用输送臂10(图3)从外部经由输送口15(图2和图3)向旋转台2的凹部24内传送晶圆W。在凹部24停止在面对输送口15的位置时，未图示的升降销经由凹部24的底面的贯通孔从真空容器1的底部侧进行升降，由此进行晶圆W的传送。使旋转台2间歇性地旋转来进行这种晶圆W的传送，将晶圆W分别载置在旋转台2的5个凹部24内。
接着，关闭闸阀，在利用真空泵640将真空容器1内排气至可达到的真空度后，从分离气体喷嘴41、42以规定的流量喷出作为分离气体的Ar气，从分离气体供给管51和吹扫气体供给管72、73也以规定的流量喷出Ar气。随之，利用压力控制机构650(图1)将真空容器1内控制为预先设定的处理压力。接着，一边使旋转台2按顺时针以例如5rpm的转速进行旋转一边利用加热单元7将晶圆W加热至例如400℃。旋转台2的转速能够根据用途设定为各种转速。另外，也使等离子体发生器80、80a进行动作。
图14的(a)是表示氨气等离子体氮化工序的一个例子的图。首先，从反应气体喷嘴32供给氨气，在等离子体发生器80生成氨气等离子体。由此，沟槽T内被氮化，表面形成NH2基110。NH2基成为针对二氯硅烷的吸附位点。
图14的(b)是表示吸附阻碍区域形成工序的一个例子的图。氨气等离子体氮化工序之后，从喷淋头93供给氯自由基。由远程等离子体发生器90生成氯自由基。通过旋转台2的旋转，晶圆W通过第三处理区域P3，由此向沟槽T内的NH2基110上供给氯自由基。氯自由基与H基发生反应而生成HCl，并且与H基置换而形成Cl基末端。上述Cl基针对含氯气体作为吸附阻碍基团发挥功能，形成吸附阻碍区域120。在此，氯自由基容易到达晶圆W的表面S、沟槽T的上部，但几乎不会大量地到达沟槽T的深处、亦即底部附近的下部。由于沟槽T的长宽比高，因此大量的氯自由基在到达沟槽T的深处之前就与H基置换。由此，虽然在晶圆W的表面S和沟槽T的上部高密度地形成作为吸附阻碍基团的Cl基，形成吸附阻碍区域120，但在沟槽T的下部大量残留NH2结构的H基，Cl基的密度变低。
图14的(c)是表示原料气吸附工序的一个例子的图。如图14的(c)所示，在晶圆W通过分离区域D后被供给吹扫气体来进行吹扫，之后晶圆W通过第一处理区域P1，由此被供给二氯硅烷130。二氯硅烷130几乎不会吸附于作为吸附阻碍基团的Cl基存在的吸附阻碍区域120，而会大量地吸附于吸附阻碍区域120以外的区域。由此，二氯硅烷130大量地吸附在沟槽T内的底面附近，二氯硅烷130几乎不会吸附在晶圆W的表面S和沟槽T的上部。亦即，作为原料气的二氯硅烷130以高密度吸附在沟槽T的底部附近，二氯硅烷130以低密度吸附在沟槽T的上部和晶圆W的表面上。
图14的(d)是表示氮化膜沉积工序的一个例子的图。如图14的(d)所示，在晶圆W通过分离区域D后被供给吹扫气体来进行吹扫，之后晶圆W通过第二处理区域P2，由此被供给氨气等离子体。在此，氨气可以以例如包含氨气、氮气及氩气的混合气体的形式来供给。通过供给氨气等离子体，吸附在沟槽T内的二氯硅烷130与被供给的氨气等离子体发生反应，形成氮化硅膜的分子层来作为反应产物。在此，由于二氯硅烷130大量地吸附在沟槽T的底部附近，因此，在沟槽T内的底部附近大量地形成氮化硅膜。由此，能够进行如图14的(d)所示的自下而上性高的嵌入成膜。
接着，通过旋转台2的旋转，晶圆W通过第三处理区域P3时，再次成为图14的(b)示出的状态，作为吸附阻碍基团的Cl基吸附于沟槽T内的上部和晶圆W的表面，形成吸附阻碍区域120。
以下，一边供给各反应气体一边使旋转台2重复进行旋转，由此重复进行图14的(b)～图14的(d)示出的周期，在沟槽T的开口部未被堵塞的状态下，氮化硅膜从底面侧开始沉积。然后，如图14的(d)所示，能够在形成V形的截面的同时进行不会堵塞开口部的自下而上性高的氮化硅膜140的成膜。由此，能够不产生空隙等地进行高品质的氮化硅膜140的嵌入成膜。
这样，根据本发明的实施方式的成膜方法，通过在向沟槽T的上部供给氯自由基来形成吸附阻碍区域120的同时利用ALD(Atomic Layer Deposition)法进行成膜，能够进行自下而上性高的选择性成膜。
需要说明的是，NH3未必需要在利用等离子体活化后被供给，只要能够进行氮化，也可以不进行等离子体化就被供给。
另外，在本实施方式中，在图14的(a)中，利用氨气等离子体将晶圆W的表面S及沟槽T的内面进行氮化而形成了吸附位点110，但在从最初起形成氮化硅膜或氧化硅膜作为基底膜的情况下，可以不进行图14的(a)的氮化工序，而从图14的(b)的吸附阻碍区域形成工序起开始。
将图14的(b)～(d)的工序设为一个周期并重复该周期，在形成V形的同时在沟槽T内嵌入氮化硅膜。由此，氮化硅膜从沟槽T的侧壁向中央、并且从底面向上部沉积、生长。
接着，在沟槽T内的中央的间隙变得非常小并进入嵌入的最后阶段时，实施图14的(e)、(f)的间隙填充工序。需要说明的是，在实施间隙填充工序时，停止来自喷淋头93的氯自由基的供给。另外，将从反应气体喷嘴32供给的气体由氨气切换成氮气。具体而言，将来自氨气供给源131a的供给切换成氮气供给源131b。将打开阀140、141并关闭阀142、143切换成关闭阀140、141并打开阀142、143即可进行切换。
图14的(e)是表示含硅气体吸附工序的一个例子的图。在含硅气体吸附工序中，与图14的(c)同样地，在第一处理区域P1被供给二氯硅烷130，二氯硅烷130吸附于氮化硅膜140的表面。
图14的(f)是表示氮气等离子体氮化工序的一个例子的图。在氮气等离子体氮化工序中，进行基于氮气等离子体的二氯硅烷130的氮化，使氮化硅膜140沉积。在此，如图13中所说明的那样，在基于氮气等离子体氮化时，在氮化硅膜的表面形成N基。
接着，将图14的(e)、(f)设为一个周期并多次重复该周期，在第二次含硅气体吸附工序中，二氯硅烷物理吸附于N基上。由此，在第二次氮气等离子体氮化工序中，二氯硅烷被氮气等离子体吹散，二氯硅烷在漂浮于中央的间隙中的状态下与氮气等离子体发生反应，以漂浮的状态生成的氮化硅在氮化硅膜140上沉积，慢慢地填补间隙。由此，不是从侧面起生长，而是在间隙内CVD地生成的氮化硅沉积。由此，不会形成因壁面之间的接合而形成的接缝，能够无缝地填充间隙。
进行图14的(e)、(f)的周期直至填充中央的间隙。通过进行这样的2阶段的工艺，能够在维持V形的截面形状的同时进行嵌入成膜而防止产生空隙，并且在最后阶段无缝成膜中堵塞中央的间隙，能够进行无空隙且无缝的高品质的嵌入成膜。
图14的(g)是表示用氮化硅膜140完全嵌入沟槽T的状态的图。如图14(g)所示，能够无空隙及无缝地进行氮化硅膜的嵌入成膜。
需要说明的是，图14的(e)、(f)的无缝成膜不仅可以在沟槽T的嵌入的最后阶段进行，而且也可以在嵌入沟槽T的中途进行。例如，在各深度水平中，可以在堵塞该深度的中央部的间隙的阶段进行无缝成膜。即，可以将沟槽T的深度分成多个阶段，在各深度的最后阶段进行图14的(e)、(f)的无缝成膜。
需要说明的是，在本实施方式中，对于前半的嵌入成膜，列举使用氯自由基一边维持V形的形状一边进行嵌入成膜的例子进行了说明，但只要能够进行无空隙的成膜，前半的成膜就可以采用其它成膜方法。
另外，对于前半的嵌入成膜，列举使用氯气作为吸附阻碍气体、使用含有硅及氯的气体作为含硅气体的例子进行了说明，但只要是针对含硅气体能够形成吸附阻碍区域120的气体的组合即可，并不限定于上述的实施方式的组合。即，不仅氯之间的关系，而且只要是那样的相互排斥的元素之间的组合即可，能够将含硅气体及吸附阻碍气体也设为各种组合。
另外，在本实施方式中，列举以吸附阻碍自由基的形式供给吸附阻碍气体、以等离子体气体的形式供给氮化气体的例子进行了说明，但在可实现吸附阻碍和氮化的目的的情况下，可以不必使用等离子体发生器80、90。
这样，在本实施方式的氮化硅膜的成膜方法中，能够根据用途采用各种方式，能够无空隙且无缝地将氮化硅膜嵌入沟槽T等凹陷。
[实施例]
下面，对实施本实施方式的氮化硅膜的成膜方法的实施例的实施结果进行说明。
图15表示仅通过前半的维持V形的形状的成膜最后嵌入的比较例的成膜方法的成膜结果的图。如图15所示，比较例的成膜方法虽然没有产生空隙，但显示在中央部形成有接缝。
图16是表示实施本实施方式的成膜方法的实施例的成膜结果的图。如图16所示，显示也没有产生空隙，且与图15相比，在中央部产生的接缝非常小，可完美地实现嵌入成膜。
如此，根据本实施例，显示通过本实施方式的氮化硅膜的成膜方法能够无空隙且无缝地进行氮化硅膜的嵌入成膜。
以上，详细说明了本发明的优选实施方式及实施例，但本发明并不受上述的实施方式及实施例的限制，能够不脱离本发明的范围地对上述的实施例施加各种变形和替换。

Claims (8)

1.一种氮化硅膜的成膜方法，其具备如下工序：
在基板的表面形成的凹陷内，通过ALD从底面及侧面慢慢地嵌入氮化硅膜，以使所述凹陷内的中央部的间隙变窄的方式使薄膜从侧面向中央沉积；
在连接从所述侧面向中央沉积的所述薄膜之间而即将填补所述中央的间隙之前的阶段中，使所述凹陷内吸附第一氮自由基；
在所述凹陷内，使含硅气体物理吸附在所述第一氮自由基上；和，
向所述凹陷内供给第二氮自由基，以使所述含硅气体从所述第一氮自由基脱离、并且使脱离的所述含硅气体与所述第二氮自由基发生反应而填补所述中央的间隙的方式使氮化硅膜沉积；
其中，使薄膜从所述侧面向中央沉积的工序具备如下工序：
使所述凹陷内的上部吸附阻碍所述含硅气体的吸附的吸附阻碍气体，并在所述凹陷内的上部形成针对所述含硅气体的吸附阻碍区域；
向所述凹陷内供给所述含硅气体，使所述凹陷内的所述吸附阻碍区域以外的区域吸附所述含硅气体；
向所述凹陷内供给氨气，使吸附于所述凹陷内的所述含硅气体与所述氨气发生反应，使氮化硅膜的分子层沉积在所述凹陷内；
周期性地重复使所述凹陷内的上部形成所述吸附阻碍区域的工序、使所述吸附阻碍区域以外的区域吸附所述含硅气体的工序以及使所述氮化硅膜的分子层沉积在所述凹陷内的工序；
所述含硅气体为含有氯的气体，
所述吸附阻碍气体为氯气。
2.根据权利要求1所述的氮化硅膜的成膜方法，其中，通过CVD来进行所述使氮化硅膜沉积的工序。
3.根据权利要求1或2所述的氮化硅膜的成膜方法，其中，重复进行所述物理吸附含硅气体的工序和以填补所述中央的间隙的方式使氮化硅膜沉积的工序，直至完全填补所述中央的间隙。
4.根据权利要求1所述的氮化硅膜的成膜方法，其中，所述氨气以被等离子体化的氨气等离子体的形式被供给至所述凹陷内。
5.根据权利要求4所述的氮化硅膜的成膜方法，其中，所述吸附阻碍气体是利用等离子体活化了的吸附阻碍基团。
6.根据权利要求5所述的氮化硅膜的成膜方法，其中，
活化所述吸附阻碍气体的等离子体是远程等离子体，
所述第一氮自由基、所述第二氮自由基及所述氨气等离子体通过使用感应耦合型等离子体而生成。
7.根据权利要求1或2所述的氮化硅膜的成膜方法，其中，
将使薄膜从所述侧面向中央沉积的工序、使所述凹陷内吸附第一氮自由基的工序、使含硅气体物理吸附在所述第一氮自由基上的工序及以填补所述中央的间隙的方式使氮化硅膜沉积的工序设为一个周期，
根据所述凹陷的深度范围来进行多个周期直至将所述凹陷内全部嵌入。
8.一种成膜装置，其具有：
处理室；
旋转台，其设置在该处理室内，上表面具有能够沿径向载置基板的基板载置区域；
含硅气体吸附区域，其沿所述旋转台的旋转方向而设置在该旋转台的上方，能够使所述旋转台上吸附含硅气体；
氮化区域，其设置在该含硅气体吸附区域的所述旋转台的旋转方向下游侧，能够向所述旋转台上供给氨气等离子体或氮气等离子体；
吸附阻碍气体吸附区域，其设置在该氮化区域的所述旋转台的旋转方向下游侧、且是所述含硅气体吸附区域的上游侧，能够使所述旋转台上吸附阻碍所述含硅气体的吸附的吸附阻碍气体；及
控制部，其实施如下工序：
成膜工序，周期性地重复如下处理从而在凹陷内进行具有在中央部具有间隙的V形的截面形状的氮化硅膜的成膜：一边使在所述基板载置区域上载置了表面形成有所述凹陷的基板的所述旋转台旋转，一边在所述氮化区域向所述基板供给所述氨气等离子体而对所述凹陷内进行氮化；在所述吸附阻碍气体吸附区域使所述凹陷内的上部吸附所述吸附阻碍气体，形成针对所述含硅气体的吸附阻碍区域；在所述含硅气体吸附区域使所述凹陷内的所述吸附阻碍区域以外的区域吸附所述含硅气体；和，向所述凹陷内供给氨气，使吸附于所述凹陷内的所述含硅气体与所述氨气发生反应，使氮化硅膜的分子层沉积在所述凹陷内；其中，所述含硅气体为含有氯的气体，所述吸附阻碍气体为氯气；和，
无缝工序，一边使所述旋转台旋转，一边进行在所述含硅气体吸附区域使所述凹陷内的表面物理吸附所述含硅气体的处理，在所述氮化区域向所述凹陷内供给所述氮气等离子体，使物理吸附的所述含硅气体解离，并与所述氮气等离子体发生反应，使氮化硅膜填满中央部的所述间隙。
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