CN110753745A - 链烷烃粗柴油的用途 - Google Patents

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Abstract

链烷烃粗柴油在柴油燃料组合物中用于减少压燃式内燃发动机的废气再循环(EGR)系统中沉积物的积聚的用途。

Description

链烷烃粗柴油的用途
技术领域
本发明涉及链烷烃粗柴油用于在压燃式发动机中的废气再循环(EGR)系统中提供某些益处的用途。特别地，本发明涉及链烷烃粗柴油用于减少压燃式发动机中的废气再循环系统中沉积物的积聚的用途。
背景技术
废气再循环(EGR)为NOx排放控制技术，其适用于从轻型、中型和重型柴油发动机系统一直到二冲程低速船用发动机的广泛范围的各种柴油发动机。EGR系统的配置取决于所需的EGR速率和特定应用的其它要求。大多数EGR系统包括以下主要硬件部件：一个或多个EGR控制阀、一个或多个EGR冷却器、管道、法兰和垫圈。
已经发现，EGR系统具有被各种EGR硬件部件上积聚的沉积物污染的趋势。这是高压EGR系统的特殊问题。系统中形成的沉积物可能导致增加的NOx排放和燃料消耗，并且在严重的情况下可能由于堵塞EGR阀而导致系统故障。可在EGR系统之前安装氧化催化剂和/或颗粒过滤器，以减少废气中导致EGR污染的烃和颗粒，但是这增加成本和复杂性，并且因此未被制造商广泛采用。在低压EGR的情况下，DPF位于发动机和低压EGR系统之间，因此沉积物在这些配置中不成大问题。
因此，期望提供基于燃料的解决方案，其在第一时间防止沉积物的形成，并且适用于所有EGR系统，而与制造商采用的设备无关。
现在已经令人惊讶地发现，通过在柴油燃料组合物中使用链烷烃粗柴油，可实现EGR沉积物的积聚的令人惊讶和迄今未被认识到的减少。
发明内容
根据本发明，提供链烷烃粗柴油在柴油燃料组合物中用于减少压燃式内燃发动机的废气再循环(EGR)系统中沉积物的积聚的用途。
根据本发明的另一个方面，提供用于减少压燃式内燃发动机的废气再循环(EGR)系统中沉积物的积聚的方法，所述方法包含将包含链烷烃粗柴油的柴油燃料组合物引入所述发动机中的步骤。
已经发现，链烷烃粗柴油在柴油燃料组合物中的用途可提供压燃式内燃发动机的EGR系统中沉积物的积聚的减少。
还发现，链烷烃粗柴油在柴油燃料组合物中的用途可首先防止在EGR系统中沉积物的形成，并且适用于所有EGR系统，而与制造商采用的设备无关。
附图说明
图1为下表3中所示结果的图形表示。
具体实施方式
如本文所用，提供链烷烃粗柴油在柴油燃料组合物中的用途，以便减少在压燃式发动机的EGR系统中沉积物的积聚。在本发明的此方面的上下文中，术语“减少沉积物的积聚”包括沉积物的积聚的任何程度的减少。与由不含有链烷烃粗柴油的类似燃料配制物引起的EGR系统中沉积物的积聚相比，沉积物的积聚的减少可为大约10％或更多，优选地20％或更多，更优选地50％或更多，并且尤其是70％或更多。如本文所用，术语“减少积聚”还包括首先防止EGR沉积物的形成。
已经发现，本发明在高压EGR系统的情况下特别有用，因为这些系统比低压EGR系统更容易积聚沉积物。
还可以设想，本发明可用于清理由常规柴油燃料形成的现有EGR沉积物的目的。
本文的第一基本组分为链烷烃粗柴油。链烷烃粗柴油燃料优选地以按总柴油燃料组合物计在20％v/v至100％m/m，优选地50％v/v至100％v/v，更优选地80％v/v至100％v/v，甚至更优选地90％v/v至100％v/v范围内的水平存在于本文的柴油燃料组合物中。
供用于本发明中的链烷烃粗柴油可衍生自任何合适的来源，只要它适合用于柴油燃料组合物中即可。
合适的链烷烃粗柴油包括，例如，费舍尔-托普希衍生的粗柴油，和衍生自氢化植物油(HVO)的粗柴油，以及其混合物。
从防止和减少EGR沉积的观点出发，在确保其它特性(如粘度、密度和蒸馏特性)保持在柴油规格要求之内的同时，本文所用的链烷烃粗柴油优选地为费舍尔-托普希衍生的粗柴油燃料。费舍尔-托普希衍生的粗柴油的链烷烃性质意指含有它的柴油燃料组合物与常规柴油相比将具有高的十六烷值。
虽然费舍尔-托普希衍生的粗柴油为本文使用的优选链烷烃粗柴油，但如本文所用的术语“链烷烃粗柴油”还包括那些衍生自植物油加氢处理(HVO)的链烷烃粗柴油。HVO工艺基于炼油技术。在工艺中，氢气被用于从甘油三酯植物油分子中去除氧气，并且将甘油三酯拆分为三个独立的链，从而形成链烷烃。
根据本发明，本文使用的链烷烃粗柴油(即费舍尔-托普希衍生的粗柴油、氢化植物油衍生的粗柴油)将优选地由至少95％w/w，更优选地至少98％w/w，甚至更优选地至少99.5％w/w，并且最优选地至多100％w/w的链烷烃组分，优选地异链烷烃和正链烷烃组成。
“费舍尔-托普希衍生的”意指燃料或基础油为或衍生自费舍尔-托普希缩合工艺的合成产物。可相应地解释术语“非费舍尔-托普希衍生的”。费舍尔-托普希衍生的燃料也可称为天然气合成油(GTL)燃料。
费舍尔-托普希反应在适当的催化剂存在下并且通常在高温(例如125至300℃，优选地175至250℃)和/或压力(例如5至100巴，优选地12至50巴)下，将一氧化碳和氢气转化为较长链的烃，通常为链烷烃：n(CO+2H2)＝(-CH2-)n+nH2O+热量。如果期望，那么可采用除2:1之外的氢气:一氧化碳比率。
一氧化碳和氢气可自身衍生自有机或无机、天然或合成来源，通常衍生自天然气或衍生自有机衍生的甲烷。
粗柴油、煤油燃料和基础油产物可直接从费舍尔-托普希反应获得，或间接地例如通过分馏费舍尔-托普希合成产物或从加氢处理的费舍尔-托普希合成产物中获得。加氢处理可涉及加氢裂化以调节沸腾范围(参见例如GB2077289和EP0147873)，和/或可通过增加支链链烷烃的比例来改进冷流特性的加氢异构化。EP0583836描述两步加氢处理工艺，其中费舍尔-托普希合成产物首先在使得其基本上不进行异构化或加氢裂化的条件下经历加氢转化(这使烯烃和含氧组分氢化)，并且然后在使得加氢裂化和异构化发生的条件下将所得产物的至少一部分加氢转化以产生基本上链烷烃燃料或油。期望的一种或多种柴油燃料级分可随后例如通过蒸馏来分离。
其它合成后处理，如聚合、烷基化、蒸馏、裂化-脱羧、异构化和加氢重整可用于改性费舍尔-托普希缩合产物的特性，如例如US-A-4125566和US-A-4478955中所述。
用于链烷烃的费舍尔-托普希合成的典型催化剂包含作为催化活性组分的来自周期表的VIII族的金属，具体地说钌、铁、钴或镍。合适的这类催化剂例如在EP0583836中描述。
基于费舍尔-托普希的工艺的实例为van der Burgt等人在“《壳牌中间馏出物合成工艺(The Shell Middle Distillate Synthesis Process)》”中描述的壳牌中间馏出物合成(SMDS)(参见前述)。此工艺(有时也被称作壳牌“天然气合成油”或“GTL”技术)通过以下产生柴油范围产物：将天然气(主要为甲烷)衍生的合成气体转化成重的长链烃(链烷烃)蜡，然后将其加氢转化和分馏以产生液体运输燃料如粗柴油和煤油。目前在马来西亚民都鲁(Bintulu,Malaysia)和卡塔尔拉斯拉凡的珍珠GTL(Pearl GTL,Ras Laffan,Qatar)中使用的SMDS工艺的变型利用固定床反应器进行催化转化步骤。通过SMDS工艺制备的煤油和(粗柴)油可商购自例如荷兰皇家/壳牌集团公司(Royal Dutch/Shell Group ofCompanies)。
借助于费舍尔-托普希工艺，费舍尔-托普希衍生的粗柴油基本上没有，或具有不可检测的水平的硫和氮。含有这些杂原子的化合物趋于充当费舍尔-托普希催化剂的毒物并且因此从合成气体进料中去除。另外，如通常操作的工艺不产生或几乎不产生芳香族组分。
举例来说，如例如通过ASTM D4629测定的费舍尔-托普希粗柴油的芳香族化合物含量将通常低于1％w/w，优选地低于0.5％w/w，并且更优选地低于0.1％w/w。
一般来说，费舍尔-托普希衍生的燃料具有相对低水平的极性组分，具体地说极性表面活性剂，例如与石油衍生的燃料相比。据相信，这可有助于改进消泡和去雾性能。这类极性组分可包括例如含氧物，以及含硫和含氮化合物。在费舍尔-托普希衍生的燃料中低水平的硫通常指示低水平的含氧物和含氮化合物两者，因为所有都是通过相同处理工艺去除的。
本发明中使用的费舍尔-托普希衍生的粗柴油燃料为液态烃中间馏出物燃料，其蒸馏范围与石油衍生的柴油的蒸馏范围类似，通常在160℃至400℃的范围内，优选地T95为360℃或更低。同样，费舍尔-托普希衍生的燃料趋于具有低的不期望燃料组分，如硫、氮和芳香族化合物。
本发明中使用的费舍尔-托普希衍生的粗柴油燃料在15℃下的密度(如通过ENISO 12185测量)通常为0.76至0.80，优选地为0.77至0.79，更优选地为0.775至0.785g/cm3。
本发明中使用的费舍尔-托普希衍生的粗柴油燃料的十六烷值(ASTM D613)优选地大于70，合适地为70至85，最合适地为70至77。
本发明中使用的费舍尔-托普希衍生的粗柴油燃料在40℃下的运动粘度(如根据ASTM D445测量)优选地在2.0毫米2/秒至5.0毫米2/秒，优选地2.5毫米2/秒至4.0毫米2/秒范围内。
本发明中使用的费舍尔-托普希衍生的粗柴油的硫含量(ASTM D2622)优选地为5份/百万重量份(ppmw)或更少，优选地2ppmw或更少。
本发明中使用的费舍尔-托普希衍生的粗柴油燃料为作为独特的制成品产生的，其适合于销售并且用于需要粗柴油燃料的特定特征的应用中。具体地说，其表现出落入通常与费舍尔-托普希衍生的粗柴油燃料相关的范围内的蒸馏范围，如以上所陈述。
根据本发明的燃料组合物可包括两种或更多种费舍尔-托普希衍生的粗柴油燃料的混合物。
根据本发明，本文所用的费舍尔-托普希衍生的组分(即费舍尔-托普希衍生的粗柴油)将优选地包含按费舍尔-托普希衍生的组分的重量计不超过3％w/w，更优选地不超过2％w/w，甚至更优选地不超过1％w/w的环烷烃(环烷)。
本文所用的费舍尔-托普希衍生的组分(即费舍尔-托普希衍生的粗柴油)优选地包含按费舍尔-托普希衍生的组分的重量计不超过1％w/w，更优选地不超过0.5％w/w的烯烃。
本发明在本文中所述的柴油燃料组合物由于优异的冷流特性特别适用作柴油燃料，并且可用于北极应用，作为冬季级柴油燃料。
举例来说，使用本文中的燃料组合物，-10℃或更低的浊点(EN 23015)或-20℃或更低的冷过滤阻塞点(CFPP)(如由EN 116测量)可为可能的。
本文所述的柴油燃料组合物除链烷烃粗柴油外还可包含柴油基础燃料。
柴油基础燃料可为适合用于内燃发动机的任何石油衍生的柴油，如包含<50ppm的硫的石油衍生的低硫柴油，例如超低硫柴油(ULSD)或零硫柴油(ZSD)。优选地，低硫柴油包含<10ppm的硫。
优选供用于本发明中的石油衍生的低硫柴油在15℃下的密度将通常为0.81至0.865，优选地0.82至0.85，更优选地0.825至0.845g/cm3；十六烷值(ASTM D613)为至少51；并且在40℃下的运动粘度(ASTM D445)为1.5至4.5，优选地2.0至4.0，更优选地2.2至3.7毫米2/秒。
在一个实施例中，柴油基础燃料为常规石油衍生的柴油。
一般来说，在本发明的上下文中，燃料组合物可添加有燃料添加剂。除非另外说明，否则各个这类添加剂在燃料组合物中的(活性物质)浓度优选地为至多10000ppmw，更优选地在5至1000ppmw，有利地75至300ppmw，如95至150ppmw范围内。这类添加剂可在产生燃料组合物期间在各个阶段添加；在精炼厂添加到基础燃料中的那些添加剂例如可选自抗静电剂、管道减阻剂、中间馏出物流动改进剂(MDFI)(例如乙烯/乙酸乙烯酯共聚物或丙烯酸酯/顺丁烯二酸酐共聚物)、润滑增强剂、抗氧化剂和蜡防沉剂。
燃料组合物可包括清洁剂，所述清洁剂意指可用以去除和/或防止与燃烧相关的沉积物在发动机内，具体地说燃料喷射系统中，如喷射器喷嘴中积聚的试剂(合适地为表面活性剂)。这类材料有时被称作分散剂添加剂。当燃料组合物包括清洁剂时，优选的浓度按总体燃料组合物计在20至500ppmw，更优选地40至500ppmw，最优选地40至300ppmw或100至300ppmw或150至300ppmw活性物质清洁剂的范围内。含清洁剂的柴油燃料添加剂为已知并且可商购的。合适的清洁剂添加剂的实例包括聚烯烃取代的聚胺的琥珀酰亚胺或琥珀酰胺，例如聚异丁烯琥珀酰亚胺或聚异丁烯胺琥珀酰胺，脂肪族胺、曼尼希碱或胺和聚烯烃(例如聚异丁烯)顺丁烯二酸酐。特别优选的是聚烯烃取代的琥珀酰亚胺，如聚异丁烯琥珀酰亚胺。
可并入作为燃料添加剂例如与清洁剂组合的其它组分包括润滑增强剂；去雾剂，例如烷氧基化苯酚甲醛聚合物；消泡剂(例如可商购的聚醚改性的聚硅氧烷)；点火改进剂(十六烷值改进剂)(例如2-乙基己基硝酸盐(EHN)、环己基硝酸盐、二叔丁基过氧化物和在US4208190中在第2栏第27行至第3栏第21行中公开的那些)；抗锈剂(例如四丙烯基琥珀酸的丙-1,2-二醇半酯、或琥珀酸衍生物的多元醇酯、在其α-碳原子中的至少一个上具有含有20至500个碳原子的未经取代或经取代的脂肪族烃基团的琥珀酸衍生物，例如聚异丁烯取代的琥珀酸的季戊四醇二酯)；腐蚀抑制剂；芳香剂；抗磨添加剂；抗氧化剂(例如酚类如2,6-二-叔-丁基酚，或苯二胺如N,N'-二-仲丁基-p-苯二胺)；金属钝化剂；防静电剂添加剂；以及其混合物。
优选的是添加剂含有消泡剂，更优选地与抗锈剂和/或腐蚀抑制剂和/或润滑添加剂组合。
特别优选的是润滑增强剂包括于燃料组合物中，尤其是当其具有低(例如500ppmw或更少)硫含量时。润滑增强剂适宜地以按总体燃料组合物计50至1000ppmw，优选地100至1000ppmw的浓度存在。
燃料组合物中的任何去雾剂的(活性物质)浓度将优选地在1至20ppmw，更优选地1至15ppmw，再更优选地1至10ppmw，并且有利地1至5ppmw范围内。存在的任何点火改进剂的(活性物质)浓度将优选地为600ppmw或更少，更优选地500ppmw或更少，适宜地300至500ppmw。
根据本发明的另一个方面，提供一种或多种添加剂用于减少压燃式内燃发动机系统的废气再循环(EGR)系统中沉积物的积聚的用途，其中添加剂选自具有以下功能中的一种或多种的添加剂：
减少烃排放；
减少颗粒排放；
保留燃烧后的分散性；
保留燃烧后的去污力；
保留燃烧后的亲水性；
减少烟雾排放；
降低烟灰氧化温度。
本发明具体地说可为可适用的，其中燃料组合物用于或旨在用于例如旋转泵、在线泵、单元泵、电子单元喷射器或共轨型的直接喷射柴油发动机中，或用于间接喷射柴油发动机中。燃料组合物可适合用于重型和/或轻型柴油发动机，以及被设计用于公路用途或越野用途的发动机。
为了适用于至少以上用途，本发明的柴油燃料组合物优选地具有以下特征中的一个或多个：
-在40℃下1.9毫米2/秒或更大，更优选地在1.9至4.5毫米2/秒范围内的运动粘度；
-800kg/m3或更大，更优选地在800至860，甚至更优选地800至845kg/m3范围内的密度；
-360℃或更低的T95；
-在0℃至-13℃，更优选地-5℃至-8℃范围内的浊点；
-在-8℃至-30℃，更优选地-15℃至-20℃范围内的CFPP。
本发明通过以下非限制性实施例来说明。
实例
本文的实例中使用两种不同的燃料。一种燃料为含有10ppm受阻酚抗氧化剂(2,6-二-叔丁基-4-甲基酚，另外被称为BHT)的GTL粗柴油。
表1示出本文实例中使用的GTL粗柴油的物理和组成特征。GTL粗柴油得自拉斯拉凡的珍珠GTL，并且可商购自壳牌/荷兰皇家集团公司。第二种燃料为常规柴油燃料(柴油B7)。实例中使用的常规柴油燃料(柴油B7)的物理特征在表2中示出。如本文所用，“柴油B7”意指含有7％生物燃料组分的柴油基础燃料。
表1
Figure BDA0002322945290000091
表2
Figure BDA0002322945290000102
Figure BDA0002322945290000111
测试方法
实例中使用的发动机为标准PSA DV6 1.6L欧5发动机。称重干净的EGR系统，然后将其安装到发动机上。
测试在2500rpm和5kW(19Nm)的测试条件下连续运行24小时。在整个测试期间，将发动机冷却液温度控制至37℃。当测试完成时，拆卸发动机，并且称重所有EGR部件。然后对所有EGR部件进行拍照，然后使用溶剂和声波浴清洗整个EGR系统，以去除沉积物。然后，再称重干净的EGR系统，然后将其安装到发动机上以运行下一次测试。测试在B7和GTL燃料之间切换。对每种燃料运行两次测试。
这些实验的结果在下表3中示出。
表3
Figure BDA0002322945290000112
Figure BDA0002322945290000121
图1为表3中所列结果的图表。
讨论
如从表3的结果和图1的图表中可看出，与常规柴油B7燃料相比，在GTL燃料的情况下，在EGR部件上形成的沉积物的量显著减少。

Claims (10)

1.一种链烷烃粗柴油在柴油燃料组合物中的用途，其用于减少压燃式内燃发动机的废气再循环(EGR)系统中沉积物的积聚。
2.根据权利要求1所述的用途，其中所述链烷烃粗柴油包含按所述链烷烃粗柴油的总重量计大于95wt％的链烷烃。
3.根据权利要求1或2所述的用途，其中所述链烷烃粗柴油包含按所述链烷烃粗柴油的总重量计大于98wt％的链烷烃。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的用途，其中所述链烷烃粗柴油选自费舍尔-托普希衍生的粗柴油和加氢处理的植物油(HVO)衍生的粗柴油，以及其混合物。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的用途，其中所述链烷烃粗柴油为费舍尔-托普希衍生的粗柴油。
6.根据权利要求4或5所述的用途，其中所述费舍尔-托普希衍生的粗柴油以按总柴油燃料组合物计10％v/v至100％v/v的水平存在。
7.根据权利要求4或6中任一项所述的用途，其中所述费舍尔-托普希衍生的粗柴油以按总柴油燃料组合物计50％v/v至100％v/v的水平存在。
8.根据权利要求4至7中任一项所述的用途，其中所述费舍尔-托普希衍生的粗柴油在40℃下的运动粘度在2.0至5.0毫米2/秒范围内，并且密度在0.76至0.80g/cm3范围内。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的用途，其中所述柴油燃料组合物另外包含柴油基础燃料。
10.一种用于减少压燃式内燃发动机的废气再循环(EGR)系统中沉积物的积聚的方法，所述方法包含将包含链烷烃粗柴油的柴油燃料组合物引入所述发动机中的步骤。
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