CN110596011B - 一种材料介电张量测量方法 - Google Patents

一种材料介电张量测量方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于材料基础物理特性研究领域，并具体公开了一种材料介电张量测量方法，其首先由预设待测材料介电张量初始值ε(E)确定偏转换矩阵Tp和透射矩阵Tt，进而由偏转换矩阵Tp、透射矩阵Tt和入射矩阵Ti得到待测材料表面电磁波的传输矩阵；然后由该传输矩阵Tm确定待测材料理论穆勒矩阵谱MMCal(E)，将该理论穆勒矩阵谱MMCal(E)与待测材料测量穆勒矩阵谱MMExp(E)进行拟合分析，从而得到待测材料的介电张量。该介电张量计算方法基于一般性理论，操作流程清晰明了，获取结果全面可靠，适用于求解各类材料的介电张量。

Description

一种材料介电张量测量方法
技术领域
本发明属于材料基础物理特性研究领域，更具体地，涉及一种材料介电张量测量方法。
背景技术
材料科学的不断发展与进步加速着人类工业化进程，对材料微观光电、机械、热学等性质的深入研究以及创新应用是驱动国家工业机器高效运转的核心引擎。信息时代的今天，材料的基础物化特性受到极大关注，尤其是进入21世纪以来，随着材料合成工艺的进步与成熟，大量纳米材料得以高质量制备，量子点、纳米线(管)、二维材料等新材料层出不穷。为此，一些小型化、微型化、量子化的新颖器件被不断设计制造出来，并逐渐从实验室走向工业界。一些基于新材料的创新设备表现出十分优异的特性，并具备一些奇特属性(如：极化依赖光电响应、各向异性光电响应、量子Hall效应、超导、拓补性及Weyl半金属性等)，虽然这些优异属性可显著提高相应器件的性能，但这些器件的最终性能直接依赖于构成材料的一系列本征物理参量，尤其是其介电张量。材料介电张量的准确获取对于探索理解其压电、铁电、热释电等固有性质均具有深刻指导意义，此外，对材料介电张量的分析研究也可促进相应器件的深入量化设计及性能提升。
材料介电张量是与频率相关的二阶张量。在32种晶类的晶体材料中，其介电张量中独立元素的个数与其对称性密切相关；对高分子等复合材料，其介电张量独立元素个数与其内部微观结构及介观取向相关。目前存在的面向材料介电张量的研究一般限于对称性较高的立方、四方、三方、六方、正交晶系的晶体，而对于对称性较低的晶体，介电张量不可主轴化(单斜和三斜晶系晶体)的材料研究十分稀少，甚至一些四方、三方、六方二维晶体也被直接作为光学均质体处理，以便获取一个笼统的介电函数(介电张量的一种简化表达)。
文献“Li Y,et al.Measurement of the optical dielectric function oftransition metal dichalcogenide monolayers:MoS2,MoSe2,WS2 and WSe2.Phys.Rev.B2016,90:205422”中借助光谱椭偏仪(SE)测量分析得到了单层及块体MoS2介电函数，但文中仅给出一个总体介电函数，并非完整介电张量，这种处理方式可用于单层材料，但不适用于体材料；专利CN109115695A“一种各向异性体材料光学常数和欧拉角的提取方法”中将穆勒矩阵椭偏术与4×4矩阵法相结合，获取了高聚物体材料各向异性等效复折射率，这种方法易于实现，测量信息丰富，但未能将其推广到处理材料介电张量这种最一般情况；文献“Bundesmann,et al.Infrared dielectric functions and crystal orientation of a-plane ZnO thin films on r-plane sapphire determined by generalizedellipsometry.Thin Solid Films 2004,455:161-166”借助广义光谱椭偏仪(GSE)研究了ZnO薄膜红外波段介电响应，ZnO介电张量中仅有2个独立元素，利用GSE进行多方位角测量分析，可获取其介电张量；文献“Jellison Jr.,et al.Spectroscopic dielectric tensorof monoclinic crystals:CdWO.Phys.Rev.B 2011,84:195439”中制备了单斜CdWO4晶体，同样利用GSE对其进行测量，然后结合4×4矩阵法求解了CdWO4晶体可见光至近红外波段的介电张量，这种方法较为复杂，需要对待测材料多个晶向进行大量测量，以获取相对准确结果。
近几年，随着基于密度泛函理论的第一性原理计算技术的不断发展与成熟，理论仿真计算技术在材料介电张量研究领域逐渐被引入，例如文献“Chen,et al.Electronicstructure and optical properties of graphene/stanene heterobilayer.Phys.Chem.Chem.Phys.2016,18:16302”借助Dmol软件包计算了石墨烯/锡烯异质结的介电函数。随着理论计算的不断发展，材料基本物化性质理论预测的准确性在不断提升，不过目前仍存在着强度不足、特征失配、计算昂贵等棘手问题，使材料介电张量的理论计算结果仍与实验结果有较大差异。
综上，目前对于材料介电张量的获取，尤其是针对不可主轴化材料的介电张量的提取仍未能提出一套全面系统，易于操作的解决方案。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种材料介电张量测量方法及装置，其目的在于，将待测材料介电张量初始值引入到4×4矩阵法中进行建模，进而求出材料的理论穆勒矩阵谱，将理论穆勒矩阵谱与测量穆勒矩阵谱进行拟合分析，从而提取出材料完整介电张量，该方法基于一般性理论，获取结果全面可靠，适用于求解各类材料的介电张量。
为实现上述目的，本发明提出了一种材料介电张量测量方法，包括如下步骤：
S1由预设待测材料介电张量初始值ε(E)确定偏转换矩阵Tp和透射矩阵Tt，进而由偏转换矩阵Tp、透射矩阵Tt和入射矩阵Ti得到待测材料表面电磁波的传输矩阵Tm＝Ti -1TpTt；
S2由传输矩阵Tm确定待测材料理论穆勒矩阵谱MMCal(E)，再将该理论穆勒矩阵谱MMCal(E)与待测材料测量穆勒矩阵谱MMExp(E)进行拟合分析，从而得到待测材料的介电张量。
作为进一步优选的，所述入射矩阵Ti由下式计算得到：
Ti[Eis Ers Eip Erp]T＝[(Eip-Erp)cosθi Eis-Ers (Brs-Bis)cosθi Bip+Brp]T
其中，Eis和Ers分别为入射和反射s偏振光电场，Eip和Erp分别为入射和反射p偏振光电场，Bis和Brs分别为入射和反射s偏振光磁场，Bip和Brp分别为入射和反射p偏振光磁场，θi为电磁波入射角。
作为进一步优选的，由预设待测材料介电张量初始值ε(E)确定偏转换矩阵Tp，具体包括以下步骤：
(1)由预设待测材料介电张量初始值ε(E)确定矩阵ΔB：
Figure BDA0002179906590000041
其中，θi为电磁波入射角，ni为外界媒质折射率，介电张量初始值
Figure BDA0002179906590000042
(2)由矩阵ΔB确定偏转换矩阵Tp＝exp[i(ω/c)ΔB(-d)]，其中，ω为电磁波角频率，c为真空光速，d为待测材料厚度，i为虚数单位。
作为进一步优选的，由预设待测材料介电张量初始值ε(E)确定透射矩阵Tt，具体包括以下步骤：
(1)若待测材料为光学均质体，则透射矩阵Tt由下式计算得到：
Tt[Ets 0 Etp 0]T＝[Etpcosθt Ets -Btscosθt Btp]T
其中，θt为电磁波透射角，Ets和Bts分别为透射s偏振光电场和磁场，Etp和Btp分别为透射p偏振光电场和磁场；
(2)若待测材料为非光学均质体，则对由介电张量初始值ε(E)确定的矩阵ΔB进行特征分析，进而得到透射矩阵Tt。
作为进一步优选的，由传输矩阵Tm确定待测材料理论穆勒矩阵谱MMCal(E)具体包括如下步骤：
(1)由传输矩阵Tm确定理论琼斯矩阵JCal：
Figure BDA0002179906590000043
其中，传输矩阵
Figure BDA0002179906590000051
(2)由理论琼斯矩阵JCal确定待测材料理论穆勒矩阵谱MMCal(E)：
Figure BDA0002179906590000052
作为进一步优选的，所述测量穆勒矩阵谱MMExp(E)优选通过穆勒矩阵椭偏仪测量得到。
作为进一步优选的，穆勒矩阵椭偏仪优选从多个入射角和方位角获取待测材料的多组测量穆勒矩阵谱MMExp(E)，并将该多组测量穆勒矩阵谱MMExp(E)同时与理论穆勒矩阵谱MMCal(E)进行拟合。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，主要具备以下的技术优点：
1.本发明将待测材料介电张量引入到4×4矩阵法中进行建模，进而求出材料的理论穆勒矩阵谱，从而提取出材料完整介电张量，该方法基于一般性理论，操作流程清晰明了，获取结果全面可靠，适用于求解各类材料的介电张量，包括介电张量不可对角化的低对称性材料等，对材料物化性质的深入全面研究具有重要意义。
2.本发明适当获取材料多入射角、多方位角的测量穆勒矩阵谱，一方面可有效提高最终获取介电张量的准确性，另一方面考虑到穆勒矩阵信息的丰富性，可在尽量不增加测量次数的前提下，一定程度上解决过去需对材料多个晶向进行大量测量才可确保最终获取的介电张量准确性的问题。
附图说明
图1是本发明实施例材料介电张量测量方法流程图；
图2是本发明实施例BaGa4Se7晶体结构示意图及椭偏测量示意图；
图3是本发明实施例BaGa4Se7晶体在0.73–6.42eV能量范围的测试及理论穆勒矩阵谱；
图4是本发明实施例BaGa4Se7晶体介电张量示意图，其中，(a)为元素ε11，(b)为元素ε12，(c)为元素ε22，(d)为元素ε33。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明实施例提供的一种材料介电张量测量方法，如图1所示，包括如下步骤：
S1确定待测材料指定能量范围内的测量穆勒矩阵谱MMExp(E)，其中E表示电磁波能量，与频率一一对应；测量穆勒矩阵谱MMExp(E)通过实验测量、查阅文献等方式获取，优选通过穆勒矩阵椭偏仪测量得到；进一步的，测量时，穆勒矩阵椭偏仪从多个入射角和方位角获取待测材料的多组测量穆勒矩阵谱MMExp(E)。
S2确定待测材料介电张量形式：介电张量的一般形式如式(1)，优选通过主轴化操作对式(1)进行化简，从而得到介电张量ε(E)的最简形式；
Figure BDA0002179906590000061
其中，εij(i,j＝1,2,3)为介电张量元素，每一个元素均为复数，且为能量(频率)函数；具体的，对于晶体材料，通过查阅晶体结构手册，依照其对称性确定ε(E)在某一能量范围下的独立元素个数及最简形式，一般而言，晶体对称性越低，ε(E)中独立元素个数越多，确定起来越困难，如三斜晶体具有6个独立元素；对于复合材料，通过了解其大分子构型及介观取向等效给出ε(E)在某一能量范围的独立元素个数及最简分布形式；
然后综合运用实验测量分析、查阅文献、理论仿真计算预设介电张量ε(E)的初值；具体的，对于低对称材料，介电张量元素初值选取的原则为：主对角元素相近，非对角元素近0。
S3确定材料传输矩阵Tm：
如图2所示，以电磁波入射待测材料的表面为xoy面，以材料厚度方向为z轴方向建立坐标系；则经由材料上下两个表面的电磁波，可用一个4×4的传输矩阵Tm将其联系起来，具体表示为：
Figure BDA0002179906590000071
其中，Ex、Ey分别为x向和y向电场，Hx、Hy分别为x向和y向磁场；z＝0表示待测材料电磁波入射表面(上表面)，z＝d表示待测材料另一表面(下表面)，d为待测材料厚度；
由式(2)可知：传输矩阵Tm＝Ti -1TpTt；其中，Ti为入射矩阵，可将倾斜入射到材料上表面的电磁波沿z轴正向投影到材料上表面，其逆矩阵Ti -1可将材料上表面电磁波沿z轴负向转化为倾斜反射的电磁波；Tt为透射矩阵，可将透射出材料下表面的电磁波沿z轴负向投影到材料下表面；Tp为偏转换矩阵，可将材料上下两表面电磁场联系起来；
优选的，当待测材料为块状晶体时，其上下表面电磁波的传输矩阵Tm＝Ti -1Tt；
具体的，各矩阵计算方法如下：
(1)根据材料z＝0处的电磁场面内形式计算入射矩阵Ti，然后对其求逆得到Ti -1，具体由下式计算得到：
Ti[Eis Ers Eip Erp]T＝[(Eip-Erp)cosθi Eis-Ers (Brs-Bis)cosθi Bip+Brp]T (3)
其中，Eis和Ers分别表示入射和反射s偏振光电场，Eip和Erp分别表示入射和反射p偏振光电场，Bis和Brs分别表示入射和反射s偏振光磁场，Bip和Brp分别表示入射和反射p偏振光磁场；θi为电磁波入射角；
(2)根据Berreman方程求解得到偏转换矩阵Tp＝exp[i(ω/c)ΔB(-d)]，其中，ni为外界媒质折射率，i为虚数单位，ω为电磁波角频率，c为真空光速，d为待测材料厚度，ΔB为Berreman方程中的4阶矩阵：
Figure BDA0002179906590000081
(3)根据待测材料物理性质计算确定透射矩阵Tt方式，具体包括以下步骤：
(3.1)若待测材料为光学均质体，根据材料z＝d处电磁场面内形式计算透射矩阵Tt，具体由下式计算得到：
Tt[Ets 0 Etp 0]T＝[Etpcosθt Ets -Btscosθt Btp]T (5)
其中，θt为电磁波透射角，Ets和Bts分别表示透射s偏振光电场和磁场，Etp和Btp分别表示透射p偏振光电场和磁场；
(3.2)若待测材料为非光学均质体，通过对矩阵ΔB做特征分析确定透射矩阵Tt；对于不含或可忽略背反射的材料，将ΔB非负特征值对应的特征向量写到4阶空方阵的1、3列得到透射矩阵Tt。
S4由传输矩阵Tm确定待测材料理论穆勒矩阵谱MMCal(E)，具体包括如下步骤：
(1)由传输矩阵Tm确定理论琼斯矩阵JCal：
Figure BDA0002179906590000091
(2)由理论琼斯矩阵JCal确定待测材料理论穆勒矩阵谱MMCal(E)：
Figure BDA0002179906590000092
其中，tij(i,j＝1,2,3,4)为传输矩阵Tm中元素；
Figure BDA0002179906590000093
为JCal复共轭，
Figure BDA0002179906590000094
S5采用Levenberg-Marquardt或Trust-Region-Reflective算法对多组测量穆勒矩阵谱MMExp(E)和理论穆勒矩阵谱MMCal(E)在各能量频率处进行拟合匹配分析，选取元素匹配重合度最高处的介电张量为待测材料在该频率处的最可信介电张量，从而得到待测材料完整的介电张量。
以下为具体实施例：
实施例1
计算BaGa4Se7晶体在能量E为0.73–6.42eV范围内的介电张量，具体包括如下步骤：
S1确定BaGa4Se7晶体在0.73–6.42eV能量范围内的测量穆勒矩阵谱
Figure BDA0002179906590000095
如图2所示，采用穆勒矩阵椭偏仪(MME)对单斜BaGa4Se7晶体的三个测量面(xoy,xoz,zoy)进行多入射角(θi＝60°,65°,70°)、多方位角(在每一个测量面内选择45°,60°,75°三个方位角)测量，合计共获取27组测量穆勒矩阵谱；如图3所示，其中散点为测量得到的xoy面45°方位角、70°入射角下的测量穆勒矩阵谱，图中mij(i,j＝1,2,3,4)表示穆勒矩阵谱中第i行、第j列的元素，光谱已通过穆勒矩阵中的m11元素做归一化处理(m11＝1未展示)。
S2确定BaGa4Se7晶体最简介电张量形式：参阅晶体结构手册，BaGa4Se7晶体属单斜晶系，空间群Pc，晶胞参数：
Figure BDA0002179906590000101
Figure BDA0002179906590000102
β＝121.24(2)°，Z＝2；BaGa4Se7晶体最简介电张量形式为
Figure BDA0002179906590000103
参考文献“Jiyong Yao et al.BaGa4Se7:A New Congruent-Melting IRNonlinear Optical Material.Inorg.Chem.2010,49:9212-9216”，初设介电张量对角独立元素在0.73eV处的初值为
Figure BDA0002179906590000104
非对角独立元素初值为
Figure BDA0002179906590000105
S3确定材料传输矩阵
Figure BDA0002179906590000106
在本实例中，样品氛围为空气，其折射率ni≈1；由于BaGa4Se7为块状晶体，不需引入偏转换矩阵Tp；由式(3)得到入射矩阵的逆矩阵
Figure BDA0002179906590000107
同时BaGa4Se7为低对称性晶体，其介电张量中独立元素个数为4个，且均为复数，则待定量为8个，故其透射矩阵
Figure BDA0002179906590000108
选用非光学均质体形式，即需对式(4)的ΔB矩阵做特征分析；在测量BaGa4Se7不同切面时，需将其最简介电张量做旋转处理，即借助旋转矩阵对其进行调制，旋转矩阵为：
Figure BDA0002179906590000109
其中，(θ,φ,ψ)为欧拉角；因此最终代入式(4)中的介电张量
Figure BDA00021799065900001010
进而得到ΔB后，求其特征值和特征向量，进而得到透射矩阵
Figure BDA0002179906590000111
其中，下标a和b代指ΔB矩阵的两个正实部特征值，向量[Xa1,Xa2,Xa3,Xa4]T与[Xb1,Xb2,Xb3,Xb4]T分别为a与b特征值对应的特征向量；
进而由
Figure BDA0002179906590000112
和
Figure BDA0002179906590000113
相乘得到传输矩阵
Figure BDA0002179906590000114
S4由式(6)和式(7)计算得到BaGa4Se7晶体理论穆勒矩阵谱
Figure BDA0002179906590000115
如图3所示，其中实线为计算得到的xoy面45°方位角、70°入射角下的理论穆勒矩阵谱。
S5提取BaGa4Se7晶体介电张量
Figure BDA0002179906590000116
采用Levenberg-Marquardt和Trust-Region-Reflective算法将27组理论穆勒矩阵谱
Figure BDA0002179906590000117
与测量穆勒矩阵谱
Figure BDA0002179906590000118
在每一个能量(频率)处进行拟合匹配，匹配度最高出的介电张量便认为是材料在该频率处的最可信介电张量，发现两种智能算法得到的介电张量基本一致；如图3所示，
Figure BDA0002179906590000119
与
Figure BDA00021799065900001110
的2个主对角2×2子矩阵块具有良好的拟合优度，2个副对角2×2子矩阵块拟合基本趋势一致；
最终得到BaGa4Se7晶体介电张量的每个元素谱线如图4所示，图中Re-εij表示元素εij实部，Im-εij表示元素εij虚部；借助该分析方法，不仅得到了BaGa4Se7晶体介电张量主对角元素ε11，ε22，ε33。同时也确定了非对角元素ε12。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (5)

1.一种材料介电张量测量方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1由预设待测材料介电张量初始值ε(E)确定偏转换矩阵Tp和透射矩阵Tt，进而由偏转换矩阵Tp、透射矩阵Tt和入射矩阵Ti得到待测材料表面电磁波的传输矩阵Tm＝Ti -1TpTt；
由预设待测材料介电张量初始值ε(E)确定偏转换矩阵Tp，具体包括以下步骤：
(1)由预设待测材料介电张量初始值ε(E)确定矩阵ΔB：
Figure FDA0002619446400000011
其中，θi为电磁波入射角，ni为外界媒质折射率，介电张量初始值
Figure FDA0002619446400000012
(2)由矩阵ΔB确定偏转换矩阵Tp＝exp[i(ω/c)ΔB(-d)]，其中，ω为电磁波角频率，c为真空光速，d为待测材料厚度，i为虚数单位；
由预设待测材料介电张量初始值ε(E)确定透射矩阵Tt，具体包括以下步骤：
(1)若待测材料为光学均质体，则透射矩阵Tt由下式计算得到：
Tt[Ets 0 Etp 0]T＝[Etpcosθt Ets -Btscosθt Btp]T
其中，θt为电磁波透射角，Ets和Bts分别为透射s偏振光电场和磁场，Etp和Btp分别为透射p偏振光电场和磁场；
(2)若待测材料为非光学均质体，则对由介电张量初始值ε(E)确定的矩阵ΔB进行特征分析，进而得到透射矩阵Tt；
S2由传输矩阵Tm确定待测材料理论穆勒矩阵谱MMCal(E)，再将该理论穆勒矩阵谱MMCal(E)与待测材料测量穆勒矩阵谱MMExp(E)进行拟合分析，从而得到待测材料的介电张量。
2.如权利要求1所述的材料介电张量测量方法，其特征在于，所述入射矩阵Ti由下式计算得到：
Ti[Eis Ers Eip Erp]T＝[(Eip-Erp)cosθi Eis-Ers (Brs-Bis)cosθi Bip+Brp]T
其中，Eis和Ers分别为入射和反射s偏振光电场，Eip和Erp分别为入射和反射p偏振光电场，Bis和Brs分别为入射和反射s偏振光磁场，Bip和Brp分别为入射和反射p偏振光磁场，θi为电磁波入射角。
3.如权利要求1所述的材料介电张量测量方法，其特征在于，由传输矩阵Tm确定待测材料理论穆勒矩阵谱MMCal(E)具体包括如下步骤：
(1)由传输矩阵Tm确定理论琼斯矩阵JCal：
Figure FDA0002619446400000021
其中，传输矩阵
Figure FDA0002619446400000022
(2)由理论琼斯矩阵JCal确定待测材料理论穆勒矩阵谱MMCal(E)：
Figure FDA0002619446400000023
4.如权利要求1所述的材料介电张量测量方法，其特征在于，所述测量穆勒矩阵谱MMExp(E)通过穆勒矩阵椭偏仪测量得到。
5.如权利要求4所述的材料介电张量测量方法，其特征在于，穆勒矩阵椭偏仪从多个入射角和方位角获取待测材料的多组测量穆勒矩阵谱MMExp(E)，并将该多组测量穆勒矩阵谱MMExp(E)同时与理论穆勒矩阵谱MMCal(E)进行拟合。
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