CN110479070A - 废气中氮氧化物的清除方法及装置 - Google Patents

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Abstract

本发明公开废气中氮氧化物的清除方法及装置。根据公开的废气中氮氧化物的清除方法,包括:使含氮氧化物的废气在常温下和臭氧接触,使所述废气中的所述氮氧化物一部分氧化而生成第一处理气体的步骤(S10)。

Description

废气中氮氧化物的清除方法及装置
技术领域
本发明公开废气中氮氧化物的清除方法及装置。具体是,常温下以非催化方式高效地清除废气中氮氧化物的方法及装置。
背景技术
氮氧化物是NO、NO2、NO3、N2O和N2O5的统称,但作为空气质量管理项的NOX浓度是指NO浓度和NO2浓度之和。
发电、焚烧及钢铁等工业主要大量产生NOX,这种NOX为在高温燃烧条件下发生的热性(thermal)NOx,大部分以NO形态存在。
图1是显示现有的为从废气中清除NOX所需的选择性催化还原(SCR:selectivecatalytic reduction)装置(10)的示意图。
根据图1,现有的选择性催化还原装置(10)包括反应器11、催化剂(12)和还原剂喷嘴(13)。
选择性催化还原装置(10)是NOx处理效率评价极高的普通装置,在200~400℃的温度下和催化剂(12)一起利用还原剂(主要是NH3),将废气(Gin)中的NO和NO2还原成N2而生成净化气体的装置。
这种选择性催化还原装置(10)具有NOx处理效率稳定的优点,但催化成本高,废气(Gin)中含颗粒物质或中毒成分时,催化性能和寿命会降低。
废气(Gin)的温度低时,为了保持适当的催化氧化温度,需使用可以预热废气(Gin)的燃料。
和图1的选择性催化还原装置(10)相似,但不使用催化的装置即选择性无催化还原(SNCR:selective noncatalytic reduction)装置(无图示)是,运行温度极高,约达900℃,NOx清除率低,只有60%,反应器内部温度超过1,100℃时,反而会发生NOx
图2是显示利用臭氧化的现有NOx清除技术即LoTOXTM装置(20)的示意图。
根据图2,LoTOXTM装置(20)包括是臭氧发生器(21)、氧化室(22)和湿式洗涤器(23)。
LoTOXTM装置是由BOC集团发明,归Linde集团所有的装置,该装置是将由废气(Gin)和臭氧发生器(21)生成的臭氧(O3)注入氧化室(22),将废气(Gin)中的NOx转换成水溶解度极高的N2O5后,将该N2O5注入湿式洗涤器(23)用碱性洗涤液进行湿式洗涤,进而以硝酸形态清除。
湿式洗涤器(23)排出不含NOx的净化气体(Gout)。
与LoTOXTM装置(20)类似的装置是韩国机械研究院的韩国注册专利第10-1474979号中公开的废气用脱销装置。
上述的现有NOx清除装置的优点在于,非常低的温度下也可以反应良好,NOx清除效率高,装备小型化。NO氧化成臭氧并转换成NO2的反应(NO+O3→NO2+O2)也会频繁地发生。但这些装置是,在NO2氧化成臭氧并转换成N2O5的反应(2NO2+O3→N2O5+O2)中若想充分清除NO2,则在常温(约25℃)下臭氧(O3)需求量达以化学计量含量为准的NO2含量的三倍以上,因而如图2所示,存在剩余臭氧成分会排出装置外部的缺陷。
发明内容
【技术问题】
根据本发明的一实施例,提供一种常温下以非催化方式高效地清除废气中氮氧化物的方法。
根据本发明的另一实施例,提供一种常温下以非催化方式高效地清除废气中氮氧化物的装置。
【技术方案】
本发明一方面提供废气中氮氧化物的清除方法,包括:使含氮氧化物的废气在常温下和臭氧接触,使所述废气中的所述氮氧化物一部分氧化而生成第一处理气体的步骤(S10)。
所述气体包括NO和NO2,在第一处理气体生成步骤(S10),所述臭氧的使用量调节成所述废气中的NO和NO2不会百分之百转换成N2O5的程度,所述第一处理气体可以含有NO2和N2O5
所述第一处理气体生成步骤(S10)是可以在没有催化剂的条件下实施。
所述废气中氮氧化物的清除方法是,还包括:所述第一处理气体生成步骤(S10)以后,使所述第一处理气体和含水的第一洗涤液接触而生成第二处理气体的步骤(S20),在第二处理气体生成步骤(S20)所述第一处理气体中的N2O5转换为HNO3,所述HNO3是与所述第一洗涤液一起从所述第二处理气体分离出来,所述第二处理气体是含有NO2
所述第一洗涤液是碱性或中性。
所述废气中氮氧化物的清除方法是,还包括:所述第二处理气体生成步骤(S20)以后,使所述第二处理气体和含还原剂的第二洗涤液接触而生成净化气体的步骤(S30),在净化气体生成步骤(S30)所述第二处理气体中的NO2转换为NO2 -离子。
所述第二洗涤液是碱性或中性,所述还原剂是包括Na2SO3、Na2S、Na2S2O3、Na2C2O4、FeSO4(NH4)2SO4或者这些物质的组合。
本发明另一方面提供废气中氮氧化物的清除装置,包括:臭氧发生器;氧化室,其利用由所述臭氧发生器发生的臭氧使废气中的氮氧化物在常温下一部分氧化而生成第一处理气体;第一湿式洗涤器,其将由所述氧化室排出的所述第一处理气体用含水的第一洗涤液洗涤而生成第二处理气体;以及第二湿式洗涤器,其将由所述第一湿式洗涤器排出的所述第二处理气体用含还原剂的第二洗涤液洗涤而生成净化气体。
所述氧化室是用所述臭氧使NO和NO2一部分氧化而转换成NO2和N2O5
所述氧化室可以不包括催化剂。
所述氧化室是指所述废气流入所述第一洗涤器的通道即导管本身。
所述第一洗涤器是使N2O5和水反应转换成HNO3
所述第二洗涤器是使NO2和所述还原剂反应而转换成NO2 -离子。
【有益效果】
根据本发明一实施例的废气中氮氧化的清除方法及装置,其有益效果在于,因利用常反应,不需为了使反应温度上升而消耗燃料,采用非催化方式,不需投入设备投资成本和用于防止催化剂中毒的预处理设备,可以高效地处理NOx,不需要投入过剩的臭氧,减少还原剂的使用量。
附图说明
图1是显示现有的用以清除废气中NOx的选择性催化还原装置的示意图;
图2是显示利用臭氧化的现有NOx清除技术即LoTOXTM装置的示意图;
图3是显示本发明一实施例的废气中氮氧化物清除装置的示意图。
【符号说明】
30:氮氧化物清除装置;31:臭氧发生器;
32:氧化室 33,34:湿式洗涤器;
Gin:废气;Gout:净化气体。
具体实施方式
下面详述本发明一实施例的废气中氮氧化物的清除方法。
本说明书中“废气”是指由发电、焚烧或炼铁设备排放的废气体。
本说明书中“氮氧化物”是指一般称为NOx的物质。
本说明书中“Nox”是指NO和NO2的混合物。
本说明书中“常温”是指环境空气(ambient air)10~40℃的温度,如25~30℃之间的温度。
本说明书中“部分氧化(partial oxidation)”是指将氧气含量比低的氮氧化物不完全氧化后生成氧气含量比高的氮氧化物的化学反应。
本说明书中“处理气体”是指清除废气中一部分氮氧化物后获得的气体。
本说明书中“净化气体”是指将废气中氮氧化物完全清除后获得的气体。
本发明一实施例的废气中氮氧化物清除方法包括使含有氮氧化物的废气在常温下和臭氧(O3)接触,使所述废气中的所述氮氧化物个一部分氧化,进而生成第一处理气体的步骤(S10)。
第一处理气体生成步骤(S10)是将所述废气中的全部NO以及NO2中的一部分选择性地清除的步骤。
所述废气可以包括NO和NO2
NO完全不溶于水,NO2是少量溶于水。因此NO和NO2是用简单的湿式洗涤不可清除。
比NO2更氧化的NO3是水中溶解度高,和臭氧或氧气反应而转换成N2O5
第一处理气体生成步骤(S10)中所述臭氧使用量可以以所述废气中的NO和NO2不会百分之百地转换成N2O5的程度调节。就是说,所述臭氧的使用量可以调节成以下面反应式1显示的反应发生的程度。
[反应式1]
2NO+NO2+O3→NO2+N2O5
如所述反应式1所示,部分氧化反应后会不存在残留臭氧。具体是,在第一处理气体生成步骤(S10),并不是使用过量臭氧,使NO和NO2全部转换为N2O5,而是仅仅使用NO完全氧化所需当量(就是化学计量上的量)的臭氧。就是说,NO比NO2,与臭氧的反应性更高,优选反应于臭氧,与NO反应后,即使存在残余臭氧,但这些残余臭氧再与NO2产生反应,因此基本或完全不存在残余臭氧。
如上所述,在第一处理气体生成步骤(S10),所述废气中含有的NO全部和NO2中的一部分氧化而生成NO2和N2O5
所述第一处理气体可以含有NO2和N2O5
如上所述,所述第一处理气体基本或完全不含臭氧和NO。
第一处理气体生成步骤(S10)是在没有催化剂的条件下可以实施。
所述氮氧化物清除方法是第一处理气体生成步骤(S10)以后,使所述第一处理气体与含水的第一洗涤液接触而生成第二处理气体的步骤(S20)。
第二处理气体生成步骤(S20)是将所述第一处理气体中的N2O5清除的步骤。
具体是,在第二处理气体生成步骤(S20),所述第一处理气体中的N2O5可以和水反应转换成HNO3。就是说,在第二处理气体生成步骤(S20)可能会发生以下述反应式2表示的反应。
[反应式2]
N2O5+H2O→HNO3
根据所述反应式2,在第一处理气体生成步骤(S10)生成的N2O5是水溶性极高,接触水后容易转换成HNO3
如此生成的HNO3是以溶解于水的状态下存在,因此可以与所述第一洗涤液一起从所述第二处理气体分离出来。
所述第一洗涤液可能是碱性或中性。具体是,所述第一洗涤液可能是水或者将碱性物质在水中溶解而得的水溶液。
所述碱性物质可以包括氢氧化钙、氨、氢氧化钠、氢氧化钾或者这些组合。
所述第二处理气体可以含有NO2
所述第二处理气体可以基本或完全不含NO和N2O5
所述氮氧化物的清除方法是第二处理气体生成步骤(S20)以后,还可以包括使所述第二处理气体与含有还原剂的第二洗涤液接触而生成净化气体的步骤(S30)。
净化气体生成步骤(S30)是将所述第二处理气体中的NO2清除的步骤。
具体是,在净化气体生成步骤(S30),所述第二处理气体中的NO2可以转换成NO2 -离子(亚硝酸离子)。所述NO2 -离子是可以溶解于所述第二洗涤液被清除。就是说,在净化气体生成步骤(S30)可以发生以下述反应式3表示的反应。
[反应式3]
NO2+还原剂→NO2 -离子+副产物
在净化气体生成步骤(S30)中所述还原剂是所述第二处理气体中即使存在剩余臭氧,但是可以利用所述还原剂将所述剩余臭氧转换成氧气清除。
所述第二洗涤液可以是碱性或者中性。具体是,所述第二洗涤液可以是水或者将碱性物质和还原剂在水中溶解获得的水溶液。
所述第二洗涤液中含有的碱性物质可以与所述第一洗涤液中含有的碱性物质同样。
所述还原剂可以包括Na2SO3、Na2S、Na2S2O3、Na2C2O4、FeSO4(NH4)2SO4或者这些物质的组合。
作为所述还原剂,使用还原效率相对低的Na2SO3时,其使用量会增加。
所述还原剂是如果使用还原效率相对低的Na2S,则其使用量会减少,但如果所述第二洗涤液的pH不能高度保持在10以上,会发生严重的恶臭成分即硫化氢(H2S)。就是说,所述第二洗涤液中Na2S是在水中解离,以Na+离子和S2-离子状态存在(就是,Na2S→2Na++S2-),所述S2-离子是pH低于10以下的条件下和水反应转换成硫化氢(H2S)。
所述净化气体可以基本或完全不含有NO、NO2、N2O5和O3
下面结合图3详述本发明一实施例的废气中氮氧化物的清除装置(30)。
本发明一实施例的废气中的氮氧化物清除装置(30)可以包括臭氧发生器(31)、氧化室(32)、第一洗涤器(33)和第二洗涤器(34)。
臭氧发生器(31)是将氧气转换成臭氧的装置。例如,臭氧发生器(31)是可以通过商业手段获取,将周围空气中的氧气浓缩成高浓度后,使所述浓缩氧气从施加电压的电极(无图示)通过而生成臭氧。
臭氧发生器(31)是将所述浓缩氧气中的10%以下(摩尔为准)转换成臭氧。进而从臭氧发生器(31)排出氧气和臭氧的混合气体后供应到氧化室(32)。
氧化室(32)是利用从臭氧发生器(31)发生的臭氧使废气中氮氧化物(NO、NO2等)在常温下一部分氧化而生成第一处理气体的装置。就是说,氧化室(32)是用所述臭氧使NO和NO2的一部分氧化而转换成NO2和N2O5的装置。
氧化室(32)也可以利用除臭氧以外由臭氧发生器(31)流入的氧气,使NO和NO2部分氧化而转换成NO2和年2O5
氧化室(32)可以不包括催化剂。
氧化室(32)可以指所述废气流入第一洗涤器(33)的通道即导管(duct)本身。但本发明并不限于此,氧化室(32)也可以是与所述导管连通的其它室。
具体是,臭氧发生器(31)排出的氧气和臭氧的混合气体和含氮氧化物的废气(Gin)注入氧化室(32)后,所述氮氧化物在氧化室(32)内与所述臭氧及/或氧气产生反应而一部分氧化。此时,由臭氧发生器(31)进入氧化室(32)的臭氧含量是废气(Gin)中含有的NO完全氧化所需的量,可以限制在由氧化室(32)排出的所述第一处理气体不含臭氧程度的量。
第一湿式洗涤器(33)是将由氧化室(32)排出的所述第一处理气体用含水的第一洗涤液洗涤而生成第二处理气体的装置。
具体是,第一洗涤器(33)是使N2O5和水反应而转换成HNO3的装置。所述HNO3是以在所述第一洗涤液中混合的状态从所述第二处理气体分离出来。
第二湿式洗涤器(34)是将由第一湿式洗涤器(33)排出的所述第二处理气体用含还原剂的第二洗涤液洗涤而生成净化气体(Gout)的装置。
具体是,第二洗涤器(34)是使NO2与所述还原剂反应而转换成NO2 -离子的装置。
第二洗涤器(34)是所述第二处理气体中存在剩余臭氧时,也将所述剩余臭氧用所述还原剂还原并转换成氧气而清除。
第一湿式洗涤器(33)和第二洗涤器(34)的结构并没有特别限制,只要是通过气液接触能够清除流入气体中氮氧化物的,则任何结构皆可。
例如,第一湿式洗涤器(33)和/或第二洗涤器(34)可以具备填充材料或多孔性过滤器,也可以不具备这种填充材料和多孔性过滤器。
下面根据实施例详述本发明,但本发明并不限于这些实施例。
实施例
实验例1:根据温度的NOx氧化试验
根据25℃~200℃范围的温度和臭氧注入量进行了NOx氧化试验。试验结果,含废气的初始约200ppm(体积标准)的NO是,随着臭氧投入量的增加氧化而转换成NO2,NO2的浓度是通过臭氧进一步氧化成N2O5而重新减少。由NO到N2O5的转换(就是,NOx的减少)是,温度越低,发生得越好,温度越高,减少得越多,因为在高温条件下,N2O5反过来分解成NO2和NO3的反应会活化。
实验例2:根据臭氧注入量的NOx氧化试验
若要在25℃条件下也可以清除90%以上的NOx,则需要约600ppm(以体积为准)臭氧,就是说需要初始NOx(就是NO)的约三倍臭氧,而且反应后残留下大量剩余臭氧。半导体或显示器的一部分产品生产过程中蚀刻工艺上发生的几百ppm(以体积为准)的NOx是NO:NO2比率达1:1~1:3,有时NO2的含量比NO含量还会高。实际在半导体现场,在各个地方采集含有NOx的废气后,使由臭氧发生器发生的臭氧气体直接与所述废气接触反应。其试验结果见下表1所示。下表1中各数值单位是ppm(以体积为准)
【表1】
对臭氧化反应简单表示如以下反应式1-1和1-2反应所示。
[反应式1-1]
NO+O3→NO2+O2
[反应式1-2]
2NO2+O3→N2O5+O2
所述反应式1-1中,假设NO全部转换为NO2时,可以根据以下数学公式1来计算将全部NOx完全氧化所需的臭氧量。
[数学式1]
所需O3含量(ppm)(以体积为准)=NO+0.5(NO+NO2)=NO+0.5NOX
NO氧化成NO2的反应对NOX浓度不会带来变化,但NO2氧化成N2O5的反应会减少NOx的浓度,因此NOx通过氧化反应氧化的量是可以根据以下数学公式2计算。
[数学式2]
NOX氧化量=ΔNO+0.5×ΔNOX
上述数学公式2中ΔNO是指NO氧化成NO2的量,ΔNOX是指NO2氧化成N2O5的量。
根据上述表2的结果可以知道,现场采集的废气是除了NOx以外还会受到其它成分的影响,但还可以确认以下事实。
第一、投放比所需臭氧含量更少量的臭氧时,比消耗的臭氧含量少则30%以上多侧2倍以上的化学计量上的含量的NOx氧化(详见试验No.1、3和4)。如上所述,对于比消耗的臭氧含量氧化更多的化学计量上的含量的NOx氧化现象说明如下:即,由臭氧发生器发生的气体是由10mol%的臭氧和其余大部氧气构成,所述氧气从臭氧发生器上具备的电极后转换成比周围空气中的氧气活性更大的状态,进而比环境空气中的普通氧气可能会使NO更快氧化。
第二、投放比所需臭氧含量约多1.5倍的臭氧时,反而比消耗的臭氧含量更少的化学计量含量的NOx氧化,剩余臭氧浓度也高(详见试验No.2)。
实验例3:根据还原剂注入量的NOx氧化试验
给处理含NOx的半导体废气的湿式洗涤器(洗涤液:pH7以上及10以下范围的NaOH水溶液)放入还原剂Na2SO3运行时,湿式洗涤器前端和后端的NOx测定结果如表2所示。下表2中“ORP”是指氧化还原电位(oxidation-reduction potential)。
【表2】
还原剂Na2SO3是溶解于洗涤液,解离成Na+离子和SO3 2-离子,SO3 2-离子是通过自由基反应给NO2转移电子而发生气相NO2转换成NO2 -离子形态后溶解于洗涤液而被清除的机理。这就是反应式3-1所示的反应。
[反应式3-1]
SO3 2-+NO2→NO2 -+SO3·-(阴离子自由基)
但还原剂Na2SO3是除NO2以外,与大气中的氧气或溶化到洗涤水中的氧气也产生反应,因此所述还原剂并不是以化学计量上的量计算投入,而是为了充分保持洗涤水的还原力,作为测定因子应以ORP为运行基准进行投入。
从所述表2的试验结果来看,投入可以使ORP保持在-100mV以下的还原剂以后,NO2的清除率可以达到90%以上。但本发明并不限于此,满足NO2清除率的适当ORP是根据处理的废气成分、洗涤液水质等出现变化,因此可以根据洗涤器的安装场地,通过试运行适当地进行设置。
根据上述表1和表2,与其使NO2完全氧化成N2O5并留下剩余臭氧,还不如充分投入清除NO所需的臭氧,在后端利用残留NOx进行湿式洗涤,则在常温条件下可以清除90%以上的NOx
与发电、炼铁、焚烧等到工业上发生的废气不同,在半导体、显示器生产过程中蚀刻等工艺上发生的废气是常温条件下通常含有灰尘粒子,因此注入臭氧、臭氧化和湿式洗涤方式在这些条件下会更适合。
以上结合附图和实施例,对本发明的优选实施例进行了描述,仅用以说明本发明的技术方案,而非对其限制;本领域技术人员应当理解:其依然可以对前述各实施例所述的技术方案进行修改,或者等同替换,而这些修改或者替换,本发明的保护范围应根据附加的权利要求书规定。

Claims (13)

1.一种废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,包括:
使含氮氧化物的废气在常温下和臭氧接触,使所述废气中的所述氮氧化物一部分氧化而生成第一处理气体的步骤(S10)。
2.根据权利要求1所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
所述气体包括NO和NO2,在第一处理气体生成步骤(S10),所述臭氧的使用量调节成所述废气中的NO和NO2不会百分之百转换成N2O5的程度,所述第一处理气体含有NO2和N2O5
3.根据权利要求1所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
所述第一处理气体生成步骤(S10)是在没有催化剂的条件下实施。
4.根据权利要求1所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
还包括:所述第一处理气体生成步骤(S10)以后,使所述第一处理气体和含水的第一洗涤液接触而生成第二处理气体的步骤(S20);
在第二处理气体生成步骤(S20),所述第一处理气体中的N2O5转换为HNO3
所述HNO3是与所述第一洗涤液一起从所述第二处理气体分离出来;
所述第二处理气体含有NO2
5.根据权利要求4所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
所述第一洗涤液是碱性或中性。
6.根据权利要求4所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
还包括:所述第二处理气体生成步骤(S20)以后,使所述第二处理气体和含还原剂的第二洗涤液接触而生成净化气体的步骤(S30);
在净化气体生成步骤(S30),所述第二处理气体中的NO2转换为NO2 -离子。
7.根据权利要求5所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
所述第二洗涤液是碱性或中性,所述还原剂包括Na2SO3、Na2S、Na2S2O3、Na2C2O4、FeSO4(NH4)2SO4或者这些的组合。
8.一种废气中氮氧化物的清除装置,其特征在于,包括:
臭氧发生器;
氧化室,其利用由所述臭氧发生器发生的臭氧使废气中的氮氧化物在常温下一部分氧化而生成第一处理气体;
第一湿式洗涤器,其将由所述氧化室排出的所述第一处理气体用含水的第一洗涤液洗涤而生成第二处理气体;以及
第二湿式洗涤器,其将由所述第一湿式洗涤器排出的所述第二处理气体用含还原剂的第二洗涤液洗涤而生成净化气体。
9.根据权利要求8所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
所述氧化室用所述臭氧使NO和NO2一部分氧化而转换成NO2和N2O5
10.根据权利要求8所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
所述氧化室不包括催化剂。
11.根据权利要求8所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
所述氧化室是指所述废气流入所述第一洗涤器的通道即导管本身。
12.根据权利要求8所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
所述第一洗涤器使N2O5和水反应转换成HNO3
13.根据权利要求8所述的废气中氮氧化物的清除方法,其特征在于,
所述第二洗涤器使NO2和所述还原剂反应而转换成NO2 -离子。
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