CN110444311A - 液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，该液态熔盐堆为石墨慢化通道式液态熔盐堆，其堆芯内部布置有含通道的石墨慢化组件，所述方法包括以下步骤：(1)将由超铀元素氟盐和基盐组成的熔盐填充于所述石墨慢化组件的通道中，所述超铀元素氟盐占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.01％～0.1％，所述熔盐与所述石墨慢化组件的体积比为5％～40％；(2)在运行过程中在线添加所述超铀元素氟盐。该方法简单可行，并实现了较高超铀元素的嬗变率。

Description

液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法
技术领域
本发明属于核反应堆工程设计领域，具体涉及一种液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法。
背景技术
当前商用堆燃料循环采用“一次性”通过循环方式和固态燃料组件，燃料利用率低，乏燃料中高放射性的超铀元素(TRU)含量高，是目前核能发展面临的一大难题。回收利用超铀元素是解决降低当前核废料储存，实现核能可持续发展的有效途径之一。目前主要在固态反应堆中回收利用超铀元素，但是固态反应堆需要将超铀元素制备成固态燃料元件，技术难度大，经济成本高，且能够嬗变的超铀元素量非常少，嬗变率低。液态熔盐堆使用液态形式的熔盐作为燃料，无需燃料元件制备，燃料形式可多样化。有研究者提出在液态熔盐快堆中回收利用超铀元素，但快堆结构对材料技术挑战较大，难以实现商业化。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是为了克服现有技术中回收利用超铀元素存在的嬗变率低、技术难度大、经济成本高的问题，从而提供了一种液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，该方法简单可行，并实现了较高超铀元素的嬗变率。
为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
本发明提供了一种液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，所述液态熔盐堆为石墨慢化通道式液态熔盐堆，其堆芯内部布置有若干个含通道的石墨慢化组件，所述方法包括以下步骤：
(1)将由超铀元素氟盐和基盐组成的熔盐填充于所述石墨慢化组件的通道中，所述超铀元素氟盐占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.01％～0.1％，所述熔盐与所述石墨慢化组件的体积比为5％～40％；
(2)在运行过程中在线添加超铀元素氟盐，所述超铀元素氟盐的添加量维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，且不超过所述超铀元素氟盐在所述基盐中的溶解上限。
本发明中，所述熔盐较佳地填满于所述石墨慢化组件的通道中。
本发明中，所述熔盐中超铀元素氟盐的初始摩尔百分比较佳地为0.01％～0.05％。
本发明中，所述超铀元素氟盐一般为来自本领域常规的反应堆的乏燃料，例如来自轻水堆的乏燃料。所述超铀元素氟盐较佳地为TRUF3。所述超铀元素可为反应堆的乏燃料中常见的超铀元素，例如镎(Np)的同位素、钚(Pu)的同位素、镅(Am)的同位素和锔(Cm)的同位素中的一种或多种。所述超铀元素较佳地为Np-237、Pu-238、Pu-239、Pu-240、Pu-241、Pu-242、Am-241、Am-243、Cm-244和Cm-245中的一种或多种。所述超铀元素更佳地为Np-237(6.3％)、Pu-238(2.7％)、Pu-239(45.9％)、Pu-240(21.5％)、Pu-241(10.7％)、Pu-242(6.7％)、Am-241(3.4％)、Am-243(1.9％)、Cm-244(0.8％)和Cm-245(0.1％)，所述百分比为摩尔百分比。
本发明中，所述基盐可为熔盐堆常规使用的基盐，较佳地为FLiBe，其中Li的丰度较佳地为99.995％。
本发明中，所述熔盐与所述石墨慢化组件的体积比较佳地为10％～30％。本发明所述石墨慢化组件的体积是指石墨实体部分的体积和通道体积之和。
本发明中，所述石墨慢化组件的形状可采用本领域常规形状，较佳地为正六棱柱、正三棱柱、长方体或圆柱体。所述正六棱柱的对边距可为5～20cm，较佳地为18cm。
本发明中，所述通道一般为纵向贯穿所述石墨慢化组件的通道。所述通道较佳地为圆柱形通道。
本发明中，所述石墨慢化组件在堆芯内部的布置方式可为本领域常规排布方式。较佳地，所述石墨慢化组件在径向上并行排布成蜂窝状结构。
本发明中，所述堆芯可采用本领域常规形状，较佳地为圆柱体。所述圆柱体的径高比较佳地为0.9～1.1。所述径高比是指直径和高度之比。所述圆柱体的直径可为3～5m，较佳地为3.56m。所述圆柱体的高度可为3～5m，较佳地为3.66m。
本发明中，当所述基盐为FLiBe时，所述超铀元素氟盐在所述基盐中的溶解上限为4％，所述百分比为所述超铀元素氟盐占所述熔盐的摩尔百分比。
本发明中，所述方法较佳地还包括在运行过程中在线去除裂变气体。所述在线去除裂变气体可采用本领域常规方法，例如通过鼓泡系统吹气，吹气周期较佳地为30s，吹气效率较佳地为100％。所述裂变气体可为Kr、Xe或T。
本发明中，所述方法较佳地还包括离线分离可溶裂变产物。所述离线分离可溶裂变产物可采用本领域常规方法，本发明特别优选包括下述步骤：停堆，将所述熔盐转移到后处理设备，通过还原萃取分离可溶裂变产物；所述停堆较佳地在所述液态熔盐堆运行2～25年后执行。其中，所述可溶裂变产物可为Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd,、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu中的一种或多种。
本发明中，所述方法进一步包括，将离线分离可溶裂变产物之后剩余的熔盐重新返回至所述液态熔盐堆中，重复上述步骤。
在符合本领域常识的基础上，上述各优选条件，可任意组合，即得本发明各较佳实例。
本发明所用试剂和原料均市售可得。
本发明的积极进步效果在于：
(1)本发明提供的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法所采用的液态熔盐堆为石墨慢化通道式液态熔盐堆，在热中子能谱范围内，超铀元素具有较大的俘获截面，通过俘获中子生产其他易裂变核素或者稳定核素，可以达到较好的嬗变效果；
(2)在线去除裂变产物提高了中子经济性，从而提高嬗变效率；
(3)不依赖于在线处理技术，而采用批次处理分离裂变产物，大大降低了后处理难度，可实现性高；
(4)采用模块化技术，方便堆芯结构及时更换，能够有效提高燃料利用性能；
(5)有效实现乏燃料的回收利用，减少乏燃料的储量。
附图说明
图1为本发明实施例1-8中液态熔盐堆嬗变超铀元素的工艺流程图。
图2为本发明实施例1-8中液态熔盐堆的堆芯结构示意图，其中，1、堆芯外壳，2、石墨反射层，3、石墨慢化组件。
图3为图2中石墨慢化组件3的放大图，其中，31、通道。
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明，但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，按照常规方法和条件，或按照商品说明书选择。
实施例1～8采用美国橡树岭国家实验室开发的软件SCALE6.1模拟热功率为150MW的石墨慢化通道式液态熔盐堆。其中，基盐为FLiBe(Li的丰度为99.995％)，超铀元素氟盐来自轻水堆的乏燃料的TRUF3，其中超铀元素的组成为Np-237(6.3％)、Pu-238(2.7％)、Pu-239(45.9％)、Pu-240(21.5％)、Pu-241(10.7％)、Pu-242(6.7％)、Am-241(3.4％)、Am-243(1.9％)、Cm-244(0.8％)和Cm-245(0.1％)。其工艺流程如图1所示。该液态熔盐堆的堆芯结构如图2所示，堆芯为圆柱体形状，直径为3.56m，高度为3.66m，最外层为堆芯外壳1，堆芯外壳1的材料为哈氏合金，其次为石墨反射层2，堆芯内部布置有石墨慢化组件3。石墨慢化组件3的形状为正六棱柱，对边距为18cm，其内部有纵向贯穿的圆柱形通道，如图3所示。
实施例1
将由TRUF3和基盐组成的熔盐填充于石墨慢化组件3的通道31中，TRUF3占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.045％，所述熔盐与石墨慢化组件3的体积比为5％。启动液态熔盐堆，运行过程中，通过鼓泡系统吹气去除裂变气体，吹气周期为30s，吹气效率为100％；在线添加TRUF3维持反应堆临界值为1。液态熔盐堆运行24年后，停堆，将熔盐转移到后处理设备，通过还原萃取技术分离可溶裂变产物。此时超铀元素的嬗变率取最大值51.9％，TRUF3占熔盐总量的摩尔百分比为0.49％。其中，嬗变率的计算方法为：(超铀元素初始摩尔量+超铀元素添加摩尔量-超铀元素剩余摩尔量)/(超铀元素初始摩尔量+超铀元素添加摩尔量)*100％。
实施例2
TRUF3占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.0271％，所述熔盐与石墨慢化组件3的体积比为10％。其他条件同实施例1。液态熔盐堆运行15年时，超铀元素嬗变率取最大值52.2％，此时TRUF3占熔盐总量的摩尔百分比为0.579％。
实施例3
TRUF3占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.0208％，所述熔盐与石墨慢化组件3的体积比为15％。其他条件同实施例1。液态熔盐堆运行9.7年时，超铀元素嬗变率取最大值50.9％，此时TRUF3占熔盐总量的摩尔百分比为0.384％。
实施例4
TRUF3占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.018％，所述熔盐与石墨慢化组件3的体积比为20％。其他条件同实施例1。液态熔盐堆运行7.7年时，超铀元素嬗变率取最大值49.3％，此时TRUF3占熔盐总量的摩尔百分比为0.245％。
实施例5
TRUF3占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.01666％，所述熔盐与石墨慢化组件3的体积比为25％。其他条件同实施例1。液态熔盐堆运行5.6年时，超铀元素嬗变率取最大值47.3％，此时TRUF3占熔盐总量的摩尔百分比为0.181％。
实施例6
TRUF3占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.0159％，所述熔盐与石墨慢化组件3的体积比为30％。其他条件同实施例1。液态熔盐堆运行4.7年时，超铀元素嬗变率取最大值44.9％，此时TRUF3占熔盐总量的摩尔百分比为0.149％。
实施例7
TRUF3占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.0153％，所述熔盐与石墨慢化组件3的体积比为35％。其他条件同实施例1。液态熔盐堆运行3.4年时，超铀元素嬗变率取最大值43.1％，此时TRUF3占熔盐总量的摩尔百分比为0.105％。
实施例8
TRUF3占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.0147％，所述熔盐与石墨慢化组件3的体积比为40％。其他条件同实施例1。液态熔盐堆运行2.6年时，超铀元素嬗变率取最大值40.1％，此时TRUF3占熔盐总量的摩尔百分比为0.0869％。

Claims (10)

1.一种液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，所述液态熔盐堆为石墨慢化通道式液态熔盐堆，其堆芯内部布置有若干个含通道的石墨慢化组件，所述方法包括以下步骤：
(1)将由超铀元素氟盐和基盐组成的熔盐填充于所述石墨慢化组件的通道中，所述超铀元素氟盐占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.01％～0.1％，所述熔盐与所述石墨慢化组件的体积比为5％～40％；
(2)在运行过程中在线添加所述超铀元素氟盐，所述超铀元素氟盐的添加量维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，且不超过所述超铀元素氟盐在所述基盐中的溶解上限。
2.如权利要求1所述的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，其特征在于，所述熔盐填满于所述石墨慢化组件的通道中；
和/或，所述超铀元素氟盐占所述熔盐的初始摩尔百分比为0.01％～0.05％。
3.如权利要求1所述的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，其特征在于，所述超铀元素氟盐为TRUF3；
和/或，所述超铀元素为镎的同位素、钚的同位素、镅的同位素和锔的同位素中的一种或多种；所述超铀元素较佳地为Np-237、Pu-238、Pu-239、Pu-240、Pu-241、Pu-242、Am-241、Am-243、Cm-244和Cm-245中的一种或多种；所述超铀元素更佳地为Np-237(6.3％)、Pu-238(2.7％)、Pu-239(45.9％)、Pu-240(21.5％)、Pu-241(10.7％)、Pu-242(6.7％)、Am-241(3.4％)、Am-243(1.9％)、Cm-244(0.8％)和Cm-245(0.1％)，所述百分比为摩尔百分比。
4.如权利要求1所述的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，其特征在于，所述基盐为FLiBe，其中Li的丰度较佳地为99.995％。
5.如权利要求1所述的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，其特征在于，所述熔盐与所述石墨慢化组件的体积比为10％～30％。
6.如权利要求1所述的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，其特征在于，所述石墨慢化组件的形状为正六棱柱、正三棱柱、长方体或圆柱体；所述正六棱柱的对边距较佳地为5～20cm，更佳地为18cm；
和/或，所述石墨慢化组件在径向上并行排布成蜂窝状结构；
和/或，所述通道为纵向贯穿所述石墨慢化组件的通道；所述通道较佳地为圆柱形通道。
7.如权利要求1所述的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，其特征在于，所述堆芯的形状为圆柱体；
所述圆柱体的径高比较佳地为0.9～1.1；所述圆柱体的直径较佳地为3～5m，更佳地为3.56m；所述圆柱体的高度较佳地为3～5m，更佳地为3.66m。
8.如权利要求1所述的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，其特征在于，所述方法还包括在运行过程中在线去除裂变气体；
所述在线去除裂变气体较佳地通过鼓泡系统吹气，吹气周期较佳地为30s，吹气效率较佳地为100％；
所述裂变气体较佳地为Kr、Xe或T。
9.如权利要求1所述的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，其特征在于，所述方法还包括离线分离可溶裂变产物；
所述离线分离可溶裂变产物较佳地包括下述步骤：停堆，将所述熔盐转移到后处理设备，通过还原萃取分离可溶裂变产物；所述停堆较佳地在所述液态熔盐堆运行2～25年后执行；
所述可溶裂变产物较佳地为Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd,、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu中的一种或多种。
10.如权利要求9所述的液态熔盐堆嬗变超铀元素的方法，其特征在于，在所述离线分离可溶裂变产物之后，将剩余熔盐返回至所述液态熔盐堆中，重复所述步骤(1)和(2)。
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