CN108389634A - 一种熔盐堆钍燃料循环利用方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种熔盐堆钍燃料循环利用方法，其堆芯包括石墨组件和燃料熔盐，燃料熔盐填充在石墨组件组成的通道中，燃料熔盐包括燃料盐和基盐，运行时，采用在线加料，在线清除裂变气体，停堆离线后处理乏燃料，将回收的铀、基盐和钍重新配比后装载到堆芯中循环利用，其中，燃料熔盐与堆芯的体积比为5％‑15％，燃料盐为ThF4与UF4混合物，其中U的富集度为15％～20％，燃料盐在燃料熔盐中的初始摩尔百分比为6％‑8％，ThF4在燃料盐中的初始摩尔百分比大于80％。该方法在不依赖于在线处理技术的情况下，提高了熔盐堆中钍燃料的裂变贡献，从而提高了U‑235的利用率，降低了乏燃料的放射性和处置量。

Description

一种熔盐堆钍燃料循环利用方法
技术领域
本发明属于核反应堆工程设计领域，具体为一种熔盐堆钍燃料循环利用方法。
背景技术
钍在地质上的存储量是铀的3-4倍，钍通过吸收一个中子可以转化成易裂变的U-233，是一种潜在的核燃料，实现钍的规模化利用将极大地扩展核燃料资源的储量。同时，钍燃料产生的高放射性超铀元素较少，是一种较为清洁的核燃料。为此，国内外已有大量的钍在各类核反应堆中的利用研究。
研究认为固态燃料反应堆中由于组件燃耗深度的限制，钍的燃料转化并不充分，对燃料利用率的提高一般低于20％。同时带了较大的负面影响，如堆芯功率峰因子显著增加，铀燃料富集成本进一步增加。总体而言，钍燃料在固态燃料反应堆中的利用没有经济价值。
液态燃料熔盐堆是公认为钍燃料利用最佳的堆型。液态燃料没有包壳，燃耗深度不受材料寿命限制；同时燃料在堆内均匀混合，功率峰因子受燃料类型及燃耗深度影响很小。钍利用在固态堆中面临的主要问题在液态燃料熔盐堆中可以避免。
液态燃料可以不停堆补充新燃料和在线分离不需要的核素，实现燃料的高效利用和乏燃料放射性的最小化。液态燃料熔盐堆的钍利用方案主要为钍铀增殖分析，依赖于在线处理技术。然而，在线处理是国际上公认的难题，较大的放射性与释热量对核素分离造成困难，在线处理的速度对设备的性能要求较高，现阶段难以实施。美国橡树岭提出熔盐堆中一次通过低富集铀燃料循环方法，避免了后处理带来的复杂问题，但燃料循环并没有考虑钍的利用，同时其燃料利用率、乏燃料放射性与现有压水堆的差异并不明显。总体而言，如何在不依赖于在线处理技术，实现钍在熔盐堆中的规模化利用以及高效利用仍然是一个需要着重解决的问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是为了克服现有液态燃料熔盐堆钍燃料利用方案依赖在线处理技术的问题，从而提供了一种熔盐堆钍燃料循环利用方法，在不依赖于在线处理技术的情况下，提高了熔盐堆中钍燃料的裂变贡献，从而提高了U-235的利用率，降低了乏燃料的放射性和处置量。
为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
本发明提供了一种熔盐堆钍燃料循环利用方法，其堆芯包括石墨组件和燃料熔盐，所述燃料熔盐填充在所述石墨组件组成的通道中，所述燃料熔盐包括燃料盐和基盐，运行时，采用在线加料，在线清除裂变气体，停堆离线后处理乏燃料，将回收的铀、基盐和钍重新配比后装载到所述堆芯中循环利用，其中，所述燃料熔盐与所述堆芯的体积比为5％-15％，所述燃料盐为ThF4与UF4混合物，其中U的富集度为15％～20％，所述燃料盐在所述燃料熔盐中的初始摩尔百分比为6％-8％，所述ThF4在所述燃料盐中的初始摩尔百分比大于80％。
本发明中，所述堆芯较佳地为径高比相近的圆柱体，所述圆柱体的直径较佳地为3.5～5m。
本发明中，所述基盐可为LiF-BeF2或NaF-BeF2。
本发明中，所述石墨组件的结构轮廓较佳地为长方体或六棱柱，其中，所述石墨组件的对边距可为5-30cm。
本发明中，所述在线加料可采用本领域常规的在线加料方法，其中所加的燃料盐为UF4或LiF-UF4，其中U的富集度与初始燃料盐中的一致，加料速度较佳地为30-40mol U/day/GWe。
本发明中，可采用本领域常规的方法在线清除裂变气体，例如鼓泡法。
本发明中，可采用本领域常规的后处理方法处理乏燃料，本发明特别优选包括下述步骤：
S1：在所述熔盐堆运行一段时间，较佳地为5-10年，之后停堆，将所述燃料熔盐转移到衰变罐，在所述衰变罐中静止衰变一段时间，较佳地为半年到5年，进入后处理厂；
S2：采用氟化挥发技术回收铀，回收率较佳地为95％-99％；
S3：采用减压蒸馏回收基盐，回收率较佳地为90％-95％；
S4：采用电化学法回收钍，回收率较佳地为85％-90％。
本发明中，所述重新配比具体为向所述回收的铀、基盐、钍中补充钍进行重新配比，以实现装堆临界为准。
本发明中，所述循环利用的次数一般为3-4次，以所述燃料盐在所述基盐中的溶解度达到上限为准，即所述燃料盐在所述燃料熔盐中的最终摩尔百分比不超过12％。
在符合本领域常识的基础上，上述各优选条件，可任意组合，即得本发明各较佳实例。
本发明所用试剂和原料均市售可得。
本发明的积极进步效果在于：
本发明通过选择合适的钍铀混合氟盐，调整基盐和燃料盐的配比以及燃料熔盐与堆芯的体积比，改进了熔盐堆，兼顾了铀燃料本身的焚烧效率与钍燃料利用率，充分抑制了U-238的中子吸收，使得更多的中子被钍吸收，从而提高了钍燃料的裂变贡献和U-235的利用率，降低了超铀元素的产生，进而降低了乏燃料的放射性。进一步地，本发明通过回收乏燃料中的钍、铀和基盐，实现了燃料的循环利用，进一步提高了U-235的利用率，降低了乏燃料的处置量。本发明具有近期可实施操作性，为在不依赖于在线处理技术的情况下实现钍燃料在熔盐堆中的规模化利用和高效利用提供了可能。
附图说明
图1为实施例1中所述的钍燃料利用方法示意图；
图2为实施例1中核燃料在堆内的裂变功率份额；
图3为实施例1中离线后处理后乏燃料随时间衰变的放射性活度；
上述附图中，1、熔盐堆，2、后处理系统，P1、第一次离线后处理乏燃料，P2、第二次离线后处理乏燃料，P3、第三次离线后处理乏燃料，P4、第四次离线后处理，PWR、压水堆乏燃料。
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明，但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，按照常规方法和条件，或按照商品说明书选择。
实施例1
如图1所示，熔盐堆1的燃料熔盐为LiF-BeF2-UF4-ThF4，初始摩尔比为70.0：18.0：1.0：6.0，其中Li-7的丰度为99.995％，铀的富集度为20％。熔盐堆1的堆芯采用结构轮廓为六棱柱的石墨慢化组件，组件的对边距尺寸为19.5cm，堆芯为径高接近的圆柱体，圆柱体的直径为5m，熔盐通道体积与堆芯总体积比为5％。
在熔盐堆1运行过程中，不断补充UF4燃料，加料速度平均为33mol U/day/GWe，以补偿燃耗反应性，同时通过氦气鼓泡的方法不断清除裂变气体。
运行10年后，将堆芯乏燃料放入衰变罐中，冷却5年后，再进入后处理系统2进行离线处理。首先是氟化挥发处理，通过向燃料熔盐中鼓入F2气体，F2与UF4反应变成UF6，UF6呈气态挥发出来，从而回收99％的铀；其次进行多级减压蒸馏处理，对剩余熔盐进行减压处理，LiF、BeF2由于沸点较低先蒸馏出来，回收率达到95％；最后通过电化学法，通过加入Bi金属等，将钍置换出来，多级处理可实现85％的钍回收。剩余的裂变产物和超铀元素进行地下处置。
将回收的U、Th和基盐以及新的Th重新配比，得到摩尔比为70.0：18.0：2.25：6.0的燃料熔盐LiF-BeF2-UF4-ThF4，返回熔盐堆1使用。重复之前的过程，经3次离线后处理，U和Th溶解度达到上限，此时，堆芯中燃料熔盐LiF-BeF2-UF4-ThF4的摩尔比为70.0：18.0：6.0：6.0。
通过洛斯阿拉莫斯实验室的MCNP与橡树岭实验室的ORIGEN2耦合燃耗程序计算分析，如表1所示，经3次离线后处理后，该方法的U-235燃耗深度为333MWd/kgU，而纯20％的富集铀燃耗深度约180MWd/kgU，铀燃料利用率提高约50％以上。钍产生的U-233在堆内的裂变功率份额见图2，首次运行平均U-233的裂变功率份额达到30％，通过离线后处理后，可以达到40％左右。图3示出了不同批次乏燃料与压水堆乏燃料随时间衰变的放射性活度，第一次离线处理后，每释放出单位核能产生的高放射性比大型压水堆低近一个量级。由于乏燃料中U-238的量随着回收而累积，乏燃料放射性活度有所增加，建议处理次数不超过4次。经3次离线后处理后，高放乏燃料的处置量约770kg/(GWe·year)，远低于水堆乏燃料处置量，一般约18.8t/(GWe·year)。
表1
离线处理次数 0 1 2 3
燃耗深度(MWd/kgU) 270 295 316 333

Claims (10)

1.一种熔盐堆钍燃料循环利用方法，其堆芯包括石墨组件和燃料熔盐，所述燃料熔盐填充在所述石墨组件组成的通道中，所述燃料熔盐包括燃料盐和基盐，运行时，采用在线加料，在线清除裂变气体，停堆离线后处理乏燃料，将回收的铀、基盐和钍重新配比后装载到所述堆芯中循环利用，其中，所述燃料熔盐与所述堆芯的体积比为5％-15％，所述燃料盐为ThF4与UF4混合物，其中U的富集度为15％～20％，所述燃料盐在所述燃料熔盐中的初始摩尔百分比为6％-8％，所述ThF4在所述燃料盐中的初始摩尔百分比大于80％。
2.如权利要求1所述的熔盐堆钍燃料循环利用方法，其特征在于，所述基盐为LiF-BeF2或NaF-BeF2。
3.如权利要求1所述的熔盐堆钍燃料循环利用方法，其特征在于，所述堆芯为径高比相近的圆柱体，所述圆柱体的直径为3.5～5m。
4.如权利要求1所述的熔盐堆钍燃料循环利用方法，其特征在于，所述石墨组件的结构轮廓为长方体或六棱柱。
5.如权利要求4所述的熔盐堆钍燃料循环利用方法，其特征在于，所述石墨组件的对边距为5-30cm。
6.如权利要求1所述的熔盐堆钍燃料循环利用方法，其特征在于，所述在线加料所加的燃料盐为UF4或LiF-UF4，其中U的富集度与初始燃料盐中的一致，加料速度为30-40mol U/day/GWe。
7.如权利要求1所述的熔盐堆钍燃料循环利用方法，其特征在于，所述在线清除裂变气体的方法为鼓泡法。
8.如权利要求1所述的熔盐堆钍燃料循环利用方法，其特征在于，所述后处理的方法包括下述步骤：
S1：在所述熔盐堆运行5-10年后，停堆，将所述燃料熔盐转移到衰变罐，在所述衰变罐中静止衰变半年到5年，进入后处理厂；
S2：采用氟化挥发技术回收铀，回收率为95％-99％；
S3：采用减压蒸馏回收基盐，回收率为90％-95％；
S4：采用电化学法回收钍，回收率为85％-90％。
9.如权利要求1所述的熔盐堆钍燃料循环利用方法，其特征在于，所述重新配比为向所述回收的铀、基盐、钍中补充钍，以实现装堆临界为准。
10.如权利要求1所述的熔盐堆钍燃料循环利用方法，其特征在于，所述循环利用的次数为3-4次，所述燃料盐在所述燃料熔盐中的最终摩尔百分比不超过12％。
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