CN112863725A - 一种液态熔盐堆生产Mo-99的方法以及系统 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种液态熔盐堆生产Mo‑99的方法以及系统,该方法包括:提供一种堆芯内部布置有若干含通道的石墨慢化组件的液态熔盐堆,所述石墨慢化组件的通道内填充有低富集铀和基盐组成的熔盐,Mo‑99在该液态熔盐堆中裂变产生,在所述液态熔盐堆运行时,采用在线固液分离方法在线分离难溶固体裂变产物,然后采用冷却方法降低难溶固体裂变产物的放射性活度,最后采用化学分离方法从难溶固体裂变产物中分离回收Mo‑99,实现Mo‑99的制备。根据本发明,提供了一种生产效率提高的、操作便捷的、经济成本低的、燃料需求量低的、放射性屏蔽要求低的液态熔盐堆生产Mo‑99的方法以及系统,能够有效解决当前Mo‑99的供应需求问题。
Description
技术领域
本发明涉及核反应堆工程及核技术应用领域,更具体地涉及一种液态熔盐堆生产Mo-99的方法以及系统。
背景技术
医用放射性核素是医学诊断、治疗和疾病研究所用的含有放射性的核素,适用于人体疾病诊断和治疗。全球每年超过4千万人接受医用放射性同位素诊断(90%)或治疗(10%),其中Tc-99m占核医学诊断用药的80%。Mo-99是Tc-99m的先驱核,因其具有比Tc-99m更长的半衰期(66h)而在商业上被用来作为Tc-99m同位素的运输源项。据经济合作与发展组织估算,目前Mo-99需求量约为9000 6-day Ci/week,其中发达国家每年需求增长率为~0.5%,而发展中国家每年需求增长率~5%。目前Mo-99绝大部分依赖于固态铀靶,并布置在捷克LVR-15、荷兰HFR、比利时BR-2、南非SAFARI-1等少数几个研究堆辐照孔道内辐照产生。然而,这些反应堆的服役时间均已超过50年,面临老化、运行稳定性差甚至永久关闭等风险,且预计在2030年前这些反应堆都将停止运行。采用高富集铀(93%)靶裂变生产Mo-99仍是最为广泛使用的方法。然而,由于这些高富集铀可直接用于制造核武器,且每年生产Mo-99的HEU用量大(40-50kg/年),美国和国际原子能机构在《全球减少威胁倡议》中签署了限制高富集铀使用的协议以提高核燃料防核扩散能力。
为了应对HEU限制使用而可能出现的Mo-99供应短缺风险,多国建议将HEU靶转换成低富集铀(小于20%)靶。然而,要在短期内全部采用LEU靶替换HEU靶以满足全球Mo-99供应需求仍然存在许多技术挑战:(1)在相同靶设计条件下,采用高富集铀靶所生产的Mo-99是采用低富集铀靶生产的Mo-99的4.7倍,因此采用低富集铀靶生产Mo-99的能力明显不足;(2)采用低富集铀靶生产Mo-99将产生更多长寿命高放射性同位素Pu,同时也需要处理更多的核废料质量;(3)为满足LEU靶的处理需求,Mo-99生产商需要投入大量资金改造现有的化学处理热室或建造新的化学处理热室。因此,如何保证Mo-99的稳定供应是使用医用放射性核素进行医学诊断、治疗的一大难题。
发明内容
本发明的目的是提供一种液态熔盐堆生产Mo-99的方法以及系统,从而解决现有技术中辐照固态靶生产Mo-99方法所存在的生产效率低、化学技术难度大、经济成本高等问题。
为了解决上述技术问题,本发明采用以下技术方案:
根据本发明的第一方面,提供一种液态熔盐堆生产Mo-99的方法,包括:提供一种堆芯内部布置有若干含通道的石墨慢化组件的液态熔盐堆,所述石墨慢化组件的通道内填充有低富集铀和基盐组成的熔盐,Mo-99在该液态熔盐堆中裂变产生,在所述液态熔盐堆运行时,采用在线固液分离方法在线分离难溶固体裂变产物,采用冷却方法降低所述难溶固体裂变产物的放射性活度,最后采用化学分离方法从所述难溶固体裂变产物中分离回收Mo-99,实现Mo-99的制备。
根据本发明的一个优选方案,所述方法包括以下步骤:S1:提供一种堆芯内部布置有若干含通道的石墨慢化组件的液态熔盐堆,所述石墨慢化组件的通道内填充有低富集铀和基盐组成的熔盐,所述熔盐与所述石墨慢化组件的体积比为1∶1~1∶6,所述低富集铀的质量富集度(235U/(235U+238U))为10%~19.75%;S2:在所述液态熔盐堆所在的熔盐主回路中设置一个包含固液分离装置的旁路,通过所述固液分离装置在线分离难溶固体裂变产物;S3:将步骤S2中获得的难溶固体裂变产物放置于冷却罐冷却,以降低该难溶固体裂变产物的放射性活度;以及S4:采用碱性或酸性化学方法分离并提取步骤S3中获得的难溶固体裂变产物中的Mo-99。
根据本发明的一个优选方案,步骤S1中,单个所述石墨慢化组件的结构为正六棱柱、正三棱柱、长方体或圆柱体,所述若干含通道的石墨慢化组件在径向上并行排布成蜂窝状结构,所述堆芯的整体结构为圆柱体形。应当理解的是,目前的熔盐反应堆主要是采用这种蜂窝状结构的石墨组件排列。
最优选地,熔盐与石墨慢化组件的体积比为1∶4。
根据本发明的一个优选方案,步骤S1中,单个所述石墨慢化组件的结构为正六棱柱形,所述正六棱柱形石墨慢化组件的对边距较佳地为4~25cm,更佳地为11.0cm,所述通道纵向贯穿所述石墨慢化组件,所述通道为圆柱体形。
根据本发明的一个优选方案,所述堆芯的形状为圆柱体;所述圆柱体堆芯的径高比较佳地为0.9~1.1;所述圆柱体的直径较佳地为0.9~1.5m,更佳地为1.1m;所述圆柱体的高度较佳地为0.9~1.5m,更佳地为1.1m。该堆芯尺寸的优点在于可获得约为MW级的功率。
本发明中,所述低富集铀一般为来自本领域常规的富集铀燃料,所述低富集铀可包含19.75%U-235和80.25%U-238。
根据本发明的一个优选方案,步骤S1中,所述基盐为FLiBe或FNaBe,当所述基盐为FLiBe时,Li-7的富集度为99.9%~99.995%。其中采用高富集度Li-7的目的是为了降低核燃料的使用量。
根据本发明的一个优选方案,所述基盐为FLiBe,其中Li的丰度较佳地为99.995%。
根据本发明的一个优选方案,步骤S2中,所述旁路中熔盐体积流动循环周期较佳地为30~300s,固液分离效率较佳地为30%~95%。
根据本发明的一个优选方案,步骤S3中的冷却法是指将固体裂变产物放置在放射性屏蔽冷却罐中进行冷却,该冷却罐的主要作用是将短寿命裂变产物进行衰变消耗,降低总裂变产物的放射性活度,进而降低下一步骤S4分离回收Mo-99的化学热室屏蔽要求,同时该屏蔽冷却罐中需要设置一套独立的冷却系统,目的是排出放射性核素衰变释放出来的热量。由于从上一步骤S2过滤出来的固体裂变产物温度约为700℃,因此冷却罐需要考虑冷却700℃以上的固体裂变产物。
根据本发明,步骤S3中,当冷却时间过短,则短寿命核素没有完全衰减,化学分离热室所需放射性屏蔽要求高;当冷却时间过长,Mo-99的衰变消耗量大,对Mo-99的产能不利。因此,根据本发明的一个优选方案,步骤S3中,冷却时间为6~24h,冷却时间较佳地为12h。
根据本发明的一个优选方案,步骤S4中,采用碱性或酸性化学方法分离并提取固体裂变产物中的Mo-99同位素,目前Mo-99的化学分离方法包含碱性方法和酸性方法两种,它们各有优势,这些方法都是成熟的技术方法,在Mo-99生产的化学分离技术领域技术人员均知晓如何进行。Mo-99的分离回收效率为70%-95%,较佳地为95%。
根据本发明的第二方面,还提供一种液态熔盐堆生产Mo-99的系统,包括:由液态熔盐堆和热交换器串联形成的熔盐堆主回路;在所述熔盐堆主回路旁设置的一个包含固液分离装置的旁路,通过所述固液分离装置实现难溶固体裂变产物的在线分离;以及用于冷却所述难溶固体裂变产物的冷却罐;其中,所述液态熔盐堆的堆芯内部布置有若干含通道的石墨慢化组件,所述通道内填充有低富集铀和基盐组成的熔盐,所述熔盐通过一熔盐泵泵入所述液态熔盐堆的堆芯,所述熔盐泵和堆芯之间设置有溢流罐。
根据本发明的一个优选方案,所述堆芯由外而内依次包括:合金包壳,石墨反射层以及若干含通道的石墨慢化组件,所述若干含通道的石墨慢化组件在径向上并行排布成蜂窝状结构。
根据本发明的一个优选方案,所述固液分离装置提供为一个不停转动的过滤网,以实现难溶固体裂变产物与液体裂变产物的分离。固液分离效率为30%-95%。该步骤的目的是为了将固体裂变产物与液体裂变产物进行分离,同时避免熔盐出现堵塞现象,该过滤网可通过在线更换。
根据本发明提供的一种液态熔盐堆生产Mo-99的方法,其中步骤S1是在堆内产生Mo-99,步骤S2是从堆内分离含Mo-99的固体裂变产物,步骤S3是降低固体裂变产物的放射性活度,步骤S4是从固体裂变产物中分离提取纯化Mo-99,这四个步骤缺一不可,其中,步骤S2和步骤S4最为重要。
本发明的创造性主要在于,采用一种基于MW级的液态燃料熔盐堆生产医用放射性同位素Mo-99的方法替代传统的辐照固态铀靶生产Mo-99的方法,本发明采用的熔盐堆生产Mo-99具有显著优势:(1)Mo-99产能高:熔盐堆中所有燃料裂变产生的Mo-99均可分离回收,即Mo-99的生产效率显著增加。(2)化学分离简单:由于Pu溶于燃料盐,从固液分离装置中分离的固体裂变产物不包含长寿命高放射性Pu元素,即不需要考虑Pu的化学处理问题;熔盐堆生产Mo-99时,化学处理热室仅需要对难溶金属裂变产物中的Mo元素进行分离,比传统采用铀靶制备Mo-99化学分离所有裂变产物简单,且屏蔽要求低。(3)铀燃料利用率高:传统铀靶生产Mo-99时铀的利用率仅为2-3%,剩余的铀均被当作核废料处理。熔盐堆采用低富集铀生产Mo-99,燃耗过程中添加的所有低富集铀都留在堆内以维持堆临界运行,即在燃耗过程中添加的铀燃料可以实现约100%的利用效率。
本发明相对现有技术的积极进步效果在于:
本发明提供的液态熔盐堆生产Mo-99的方法所采用的液态熔盐堆为石墨慢化通道式液态熔盐堆,通过在线分离固体裂变产物,采用碱性或酸性化学方法分离提取Mo-99同位素,可以达到较好的Mo-99生产效果;
在线去除裂变产物提高了裂变产物的分离效率,从而提高Mo-99生产效率;
单位热功率下每年仅需连续添加2.3kg/MW低富集铀即可维持反应堆临界运行,燃料需求量低;
Pu溶于燃料盐而没有进入固液分离系统,因此不需要对Pu进行处理;
FPs的年处理量仅为0.028kg/MW,远远低于当前固态靶产Mo-99的处理量。
综上所述,根据本发明,提供了一种生产效率提高的、操作便捷的、经济成本低的、燃料需求量低的、放射性屏蔽要求低的液态熔盐堆生产Mo-99的方法以及系统,能够有效解决当前Mo-99的供应需求问题。
附图说明
图1示出了本发明实施例中液态熔盐堆生产Mo-99的系统的工艺流程图;
图2示出了本发明实施例中液态熔盐堆的堆芯结构示意图,其中,1为堆芯外壳,2为石墨反射层,3为石墨慢化组件;
图3为图2中石墨慢化组件的放大图,其中,3为石墨慢化组件,4为通道。
具体实施方式
以下结合具体实施例,对本发明做进一步说明。应理解,以下实施例仅用于说明本发明而非用于限制本发明的范围。
根据本发明的一个优选实施例,提供一种液态熔盐堆生产Mo-99的系统。如图1所示,该系统主要包括:由液态熔盐堆和热交换器串联形成的熔盐堆主回路;在熔盐堆主回路旁设置的一个包含固液分离装置的旁路,通过固液分离装置实现难溶固体裂变产物的在线分离;以及用于冷却难溶固体裂变产物的冷却罐;其中,该液态熔盐堆的堆芯内部布置有若干含通道的石墨慢化组件,通道内填充有低富集铀和基盐组成的熔盐,所述熔盐通过一熔盐泵泵入液态熔盐堆的堆芯,熔盐泵和堆芯之间设置有溢流罐。
在本实施例中,基盐为FLiBe(Li的丰度为99.995%),低富集铀的组成为U-235(19.75%)、U-238(80.25%)。
如图2所示,该液态熔盐堆的堆芯内部布置有若干含通道的石墨慢化组件,堆芯整体结构为圆柱体形状,直径为1.1m,高度为1.1m,最外层为堆芯外壳1,堆芯外壳1的材料为哈氏合金,其次为石墨反射层2,堆芯内部布置有若干石墨慢化组件3。如图3所示,单个石墨慢化组件3的形状为正六棱柱,对边距为5.5cm,其内部有纵向贯穿的圆柱形通道4。
根据该优选实施例,将由低富集铀和基盐组成的熔盐填充于石墨慢化组件3的通道4中,所述熔盐与石墨慢化组件3的体积比为1∶5。启动该液态熔盐堆,运行过程中,通过旁路中的固液分离装置分离回收固体裂变产物,熔盐在旁路中的流动周期为100s,固液分离效率为95%;在线添加低富集铀维持反应堆临界值为1。由于熔盐堆可以连续运行,假设它的负荷因子为75%,则Mo-99生产能力为9418 6-day Ci/week,可完全满足全球Mo-99供应需求(9000 6-day Ci/week)。
以上所述的,仅为本发明的较佳实施例,并非用以限定本发明的范围,本发明的上述实施例还可以做出各种变化。凡是依据本发明申请的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰,皆落入本发明专利的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内容。
Claims (10)
1.一种液态熔盐堆生产Mo-99的方法,其特征在于,所述方法包括:提供一种堆芯内部布置有若干含通道的石墨慢化组件的液态熔盐堆,所述石墨慢化组件的通道内填充有低富集铀和基盐组成的熔盐,Mo-99在该液态熔盐堆中裂变产生,在所述液态熔盐堆运行时,采用在线固液分离方法在线分离难溶固体裂变产物,然后采用冷却方法降低所述难溶固体裂变产物的放射性活度,最后采用化学分离方法从所述难溶固体裂变产物中分离回收Mo-99,实现Mo-99的制备。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1:提供一种堆芯内部布置有若干含通道的石墨慢化组件的液态熔盐堆,所述石墨慢化组件的通道内填充有低富集铀和基盐组成的熔盐,所述熔盐与所述石墨慢化组件的体积比为1∶1~1∶6,所述低富集铀的质量富集度为10%~19.75%;
S2:在所述液态熔盐堆所在的熔盐主回路中设置一个包含固液分离装置的旁路,通过所述固液分离装置在线分离难溶固体裂变产物;
S3:将步骤S2中获得的难溶固体裂变产物放置于冷却罐冷却,以降低该难溶固体裂变产物的放射性活度;以及
S4:采用碱性或酸性化学方法分离并提取步骤S3中获得的难溶固体裂变产物中的Mo-99。
3.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,步骤S1中,单个所述石墨慢化组件的结构为正六棱柱形、正三棱柱形、长方体形或圆柱体形,所述若干含通道的石墨慢化组件在径向上并行排布成蜂窝状结构,所述堆芯的整体结构为圆柱体形。
4.根据权利要求3所述的方法,其特征在于,步骤S1中,单个所述石墨慢化组件的结构为正六棱柱形,所述通道为圆柱体形,所述通道纵向贯穿所述石墨慢化组件。
5.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,步骤S1中,所述基盐为FLiBe或FNaBe,当所述基盐为FLiBe时,Li-7的富集度为99.9%~99.995%。
6.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,步骤S2中,所述旁路中熔盐体积流动循环周期为30~300s,固液分离效率为30%~95%。
7.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,步骤S3中,冷却时间为6~24h。
8.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,步骤S4中,Mo-99的分离回收效率为95%。
9.一种液态熔盐堆生产Mo-99的系统,其特征在于,包括:
由液态熔盐堆和热交换器串联形成的熔盐堆主回路;
在所述熔盐堆主回路旁设置的一个包含固液分离装置的旁路,通过所述固液分离装置实现难溶固体裂变产物的在线分离;以及
用于冷却所述难溶固体裂变产物的冷却罐;
其中,所述液态熔盐堆的堆芯内部布置有若干含通道的石墨慢化组件,所述通道内填充有低富集铀和基盐组成的熔盐,所述熔盐通过一熔盐泵泵入所述液态熔盐堆的堆芯,所述熔盐泵和堆芯之间设置有溢流罐。
10.根据权利要求9所述的系统,其特征在于,所述堆芯由外而内依次包括:合金包壳,石墨反射层以及若干含通道的石墨慢化组件,所述若干含通道的石墨慢化组件在径向上并行排布成蜂窝状结构;所述固液分离装置提供为一个不停转动的过滤网,以实现难溶固体裂变产物与液体裂变产物的分离。
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