CN102376376B - 提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法 - Google Patents

提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种可提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法。该方法根据乏燃料中钚同位素及次锕系核素的成分比例，构造配制堆芯乏燃料溶液；确定堆芯半径尺寸、反射层布置材料和厚度、重同位素浓度、重同位素核素配比，计算堆芯在各种堆芯参数下的临界性能。选取100cm为堆芯半径尺寸；溶液高度200cm，并在堆芯径向采用厚度10cm的轻水作为反射层；选取重同位素浓度200g/L；237Np/Pu的比值为0.26～0.52，选择轻水作为堆芯的慢化剂。本发明的方法可提高堆芯反应性，有利于焚烧更多的钚和获得更多的嬗变产物。

Description

提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法
技术领域
本发明属于一种核反应堆堆芯设计方法，具体涉及乏燃料溶液嬗变堆的堆芯设计方法。
背景技术
乏燃料的后处理是困惑世界核电发展的一个关键问题。目前乏燃料后处理的方式有两种：一种是采用“一次通过”的循环方式；另一种是采取“后处理”的循环方式。“一次通过”方式即乏燃料经过冷却、包装后作为废物送入深地质层处置或长期贮存，其优点是费用较低，概念简单，无高纯钚产生，核扩散风险低，但缺点是废物的放射性和毒性高，延续时间长达几百年，没有工业运行经验。“后处理”循环方式是对乏燃料中所含的96％的有用核燃料进行分离并回收利用，将裂变产物和次锕系元素固化后进行深地质层处置或进行分离嬗变，这是一种闭路核燃料循环，其优点是提高铀资源利用率，减少高放废物处置量并降低其毒性，缺点是费用较高，可产生高纯度的钚，有核扩散的风险。
乏燃料溶液嬗变堆HSTR(Homogeneous Spent fuel Transmutation Reactor)是应用先进乏燃料再循环技术的一种堆芯理念。HSTR是指将乏燃料中的钚、镎、镅等长寿命锕系核素的氧化物溶于硝酸溶液中，并以此为燃料的反应堆。其目标是焚烧钚以及嬗变镎、镅等锕系核素，并同时生产238Pu、242mAm等同位素。如申请号为200810045716.8的“用于钚焚烧及镎-237或镅-241嬗变的溶液堆”中国专利，就描述了这样一种乏燃料溶液嬗变堆，但是没有描述乏燃料溶液嬗变堆的堆芯设计方法。
发明内容
本发明的目的在于提供一种可提高堆芯反应性，焚烧更多钚和获得更多嬗变产物的乏燃料溶液嬗变堆的堆芯设计方法。
本发明的技术方案如下：
一种提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法，其特征在于：所述的设计方法具体如下：
(1)根据乏燃料中钚同位素及次锕系核素的成分比例，构造配制堆芯乏燃料溶液；
(2)确定堆芯半径尺寸、反射层布置材料和厚度、重同位素浓度、重同位素核素配比，计算堆芯在各种堆芯参数下的临界性能。
其附加特征在于：
所述的堆芯乏燃料溶液由乏燃料中的237Np和Pu的氧化物溶于硝酸溶液中混合溶液组成；237Np/Pu的比值为0.26～0.52；
所述的堆芯半径尺寸为100cm；反射层为轻水，厚度10cm；堆内燃料溶液高度为200cm；重同位素浓度为200g/L。
所述的重同位素是作为嬗变对象的次锕系核素Np、Am、Cm和作为燃料的Pu或U。
本发明的效果在于：本发明提出的提高乏燃料溶液嬗变堆堆芯反应性的设计方法，能够在提高堆芯反应性的同时，焚烧更多的钚和获得更多的嬗变产物。
附图说明
图1是不同几何堆芯有效增殖系数Keff随重同位素浓度变化的曲线图。
图2是轴向全反射堆芯有效增殖系数Keff随237Np/Pu及重同位素浓度变化的曲线图。
图3是200cm高堆芯有效增殖系数Keff随237Np/Pu及重同位素浓度变化的曲线图。
图4是实施例1至实施例6堆芯有效增殖系数Keff随燃耗变化的曲线图。
具体实施方式
本发明的设计方法，具体如下：
1.根据乏燃料中钚同位素及次锕系核素的成分比例，构造配制乏燃料溶液。
反应堆乏燃料的成分包括以下几类：
①U(铀)，占乏燃料总量的95.6％，一般进行后处理或燃料循环；
②Cs(铯)、Sr(锶)等短寿命核素，占总量的3.3％，一般经过短期贮存即可去除放射性；
③Pu(钚)，占总量的0.9％；
④Tc(锝)，占总量的0.1％；
⑤MA(次锕系核素)，占总量的0.1％。
乏燃料的存放使短寿命核素得到了充分的瓦解，假设后处理充分回收了U元素，则剩下的成分中Pu约占80％，长寿命的锕系元素和裂变产物各占10％。表1、表2、表3给出了乏燃料中各成分的含量。
表1次量锕系核素成分在乏燃料中的含量
  核素   半衰期/a   质量/(kg·GWe-1·a-1)   乏燃料中含量(％)
  237Np   2.14×106   13.0   0.052
  241Am   433   1.6   0.0064
  242mAm   -   0.03   0.00012
  243Am   7370   3.3   0.0132
  243Cm   0.446   0.015   0.00006
  244Cm   18.11   1.01   0.00404
  245Cm   8.53   0.04   0.00016
表2钚同位素成分在乏燃料中的含量
  同位素   Pu中含量(％)   半衰期/a   乏燃料中含量(％)
  238Pu   3.6   87.74   0.036
  239Pu   53.6   2.41×104   0.536
  240Pu   23.7   6570   0.237
  241Pu   11.8   14.4   0.118
  242Pu   7.3   3.76×106   0.073
表3几种长寿命裂变产物在乏燃料中的含量
  核素   半衰期/a   质量/(kg·GWe-1·a-1)   乏燃料中含量(％)
  79Se   6.5×104   0.17   0.00068
  93Zr   1.5×106   23.16   0.09264
  99Tc   2.14×106   24.66   0.09864
  107Pd   6.5×106   7.28   0.02912
  126Sn   105   0.962   0.00385
  129I   1.6×107   5.78   0.02312
  135Cs   3×106   9.415   0.03766
在乏燃料溶液堆临界性能分析中，可以假设不同的长寿命核素之间不一定按照固定的质量比例存在，在化学性质容许的范围内，可以对长寿命核素的含量进行一些调整，重点考虑了长寿命锕系核素237Np和Pu的同位素。
25℃：ρ0＝1.0012+0.3177×mol(PuO2(NO3)2)+0.03096×mol(HNO3)
T℃：ρT＝ρ0×1.0125+0.000145×T-0.0005×T×ρ0-0.003625
上式是计算硝酸铀酰轻水溶液密度的经验公式。
参考上式以及重水与轻水的密度关系，估算硝酸重水溶液的密度。
结果表明，237Np不是可以单独维持自持裂变反应的核素，需要将237Np和Pu的混合溶液作为燃料，才能达到焚烧钚和嬗变镎的目的。燃料溶液PuO2(NO3)2的密度按公式计算，近似认为NpO2(NO3)2溶液的密度计算公式与PuO2(NO3)2相同。按照表1、表2中Np和Pu的比例构造配制燃料重水溶液。
2.确定堆芯尺寸、反射层布置材料和厚度、重同位素浓度、重同位素核素配比，计算分析HSTR堆芯在各种堆芯参数下的临界性能。
通过改变堆芯几何尺寸，分析堆芯几何对反应性的影响。计算比较在轴向全反射条件下，不同的堆芯半径和反射层对应的热态反应性。计算中采用的溶液重同位素浓度为20g/L，热态温度取为80℃，表4给出了部分计算结果。
表4不同堆芯几何布置下的热态Keff
  堆芯半径，cm   反射层厚度，cm   Keff
  40.0   石墨30+水10   1.12146
  35.0   石墨35+水10   1.08641
  40.0   石墨35+水10   1.12707
  40.0   水10   0.99038
  50.0   水10   1.08636
  60.0   水10   1.15071
  70.0   水10   1.19688
从表4可以看出，堆芯半径越大，燃烧能力越强，且有利于堆内功率展平，增大堆芯半径减弱了堆芯中子的泄漏效应，有效地提高了反应性。
通过一定厚度的石墨反射层和轻水反射层配合使用，可以提高堆芯的反应性。同时，石墨反射层的作用随着堆芯半径的加大而减弱，堆芯半径取100cm时，石墨反射层的作用已不明显。所以，若仅从提高堆芯反应性角度考虑，在堆芯径向采用10cm厚度的轻水反射层即可。
选择PuO2(NO3)2重水溶液分析重同位素浓度对堆芯反应性的影响。同样取80℃的热态温度，轴向全反射边界条件。分别计算了堆芯半径40cm、30cm石墨+10cm轻水反射层和堆芯半径100cm、10cm轻水反射层两种堆芯的反应性随重同位素浓度的变化，计算结果分别列于表5和表6中。
表540cm半径堆芯Keff随重同位素浓度的变化
  重同位素浓度，g/L   Keff
  200   1.15108
  170   1.12641
  140   1.10305
  110   1.08542
  90   1.07604
  80   1.07473
  70   1.07575
  60   1.07864
  50   1.08645
  40   1.09682
  30   1.11567
  20   1.13959
  10   1.15167
表6100cm半径堆芯Keff随重同位素浓度的变化
  重同位素浓度，g/L   Keff
  200   1.28900
  170   1.26087
  140   1.23221
  110   1.21029
  90   1.20089
  80   1.20045
  70   1.19989
  60   1.20838
  50   1.21854
图1给出了Keff随重同位素浓度变化的趋势，可以看出：尽管堆芯尺寸和反射层相同，但反应性随重同位素浓度变化的趋势是类似的；即在重同位素浓度较低或较高时，可以获得较大的堆芯反应性。在重同位素浓度较低时，随着重同位素浓度的增加，慢化剂与燃料的核子比例下降很快，反应性随之下降；当重同位素浓度达到约60～70g/L后，慢化剂与燃料的核子比例变化平缓，而燃料含量在重同位素浓度增大过程中几乎一直保持线性增长，所以在重同位素浓度较高时，燃料增长成为了影响反应性大小的主要因素，即反应性随着重同位素浓度的增大而增大。
选择长寿命、高放射性毒物237Np，与Pu按照不同的比例溶于硝酸重水溶液中，构造配制乏燃料溶液，研究不同的237Np/Pu比值对堆芯反应性的影响。以堆芯半径100cm，轻水反射层10cm的模型为例，计算热态80℃、轴向全反射和热态180℃、溶液高度200cm、真空边界两种情形，计算结果分别列于表7和表8。
表7轴向全反射堆芯，燃料溶液80℃的Keff
Figure BSA00000244665100071
表8200cm高度堆芯，燃料溶液180℃的Keff
Figure BSA00000244665100072
对比表7和表8可以看出，使用乏燃料轻水溶液可以获得比重水溶液更高的后备反应性。
图2和图3给出了在两种堆芯情形下，有效增殖系数Keff随237Np/Pu比值及重同位素浓度变化的趋势。
结果表明：237Np含量增加时，Keff明显降低，且重同位素浓度增加对Keff增大的贡献逐渐减弱。所以当237Np/Pu比值较高时，为了获得足够的后备反应性，需要更高的重同位素浓度。另外，237Np/Pu越大，Keff出现最小值所对应的重同位素浓度也越高，从HSTR堆芯运行安全考虑，选用的重同位素浓度应该在Keff曲线拐点的右边，这样温度升高时，重同位素浓度降低，反应性下降，堆芯具有负温度系数。所以当237Np/Pu较大时，为了保证HSTR堆芯的固有安全性，同样需要更高的重同位素浓度。
为验证这一推论，仍然基于100cm半径、10cm轻水反射层的堆芯，对比计算了更低重同位素浓度溶液(轻水和重水)作为燃料时的堆芯反应性。表9给出了堆芯Keff的计算结果。
表9不同慢化剂类型堆芯Keff随重同位素浓度的变化
Figure BSA00000244665100081
结果表明：重水溶液堆芯的keff随着慢化剂含量(相对于燃料)的增加而增加，而轻水溶液堆芯keff随着慢化剂含量的增加而减少。其中，10g/L重同位素浓度下，重水溶液堆芯的Keff明显大于轻水溶液堆芯。说明重同位素浓度较低、慢化剂含量充足时，重水溶液可获得远高于轻水溶液的反应性。
为了获得可观的堆芯反应性，HSTR堆芯应选取较大的堆芯尺寸，选取堆芯半径100cm，溶液高度200cm，并在堆芯径向采用10cm的轻水作为反射层。为了更好的焚烧钚和嬗变镎，并考虑堆芯运行安全，在保证溶液内溶质不析出的前提下，选取重同位素浓度200g/L；增加237Np/Pu的比值至0.26～0.52(乏燃料中天然比值的5～10倍)。在重同位素浓度较高时，选择轻水作为堆芯的慢化剂，即采用乏燃料盐的轻水溶液作为HSTR堆芯的燃料溶液。
针对焚烧锕系核素的目标，选择不同的乏燃料成分，给出六种HSTR堆芯燃料溶液的构造配制情形的实施例：
实施例1
燃料溶液内重同位素仅含有237Np和钚，237Np/Pu比值为0.26。
实施例2
燃料溶液内重同位素仅含有237Np和钚，237Np/Pu比值为0.052。
实施例3
将燃料溶液内237Np和241Am的含量增至实施例2的5倍，其他核素含量不变。
实施例4
将燃料溶液内237Np和241Am的含量增至实施例2的10倍，其他核素含量不变。
实施例5
将实施例2溶液内的钚换为等量的铀，235U的富集度取为18％。
实施例6
将235U的富集度提高为90％，其余参数同实施例5。
表10给出了实施例1至实施例6中燃料溶液的成分及各种核素的质量含量比例。
本发明的堆芯模型中没有考虑反应性控制装置，没有考虑气泡效应和热工水力反馈，仅针对性地分析嬗变堆的燃耗性能。计算时，假设实施例1～实施例6堆芯在500MW功率下，均燃耗至200天。
表11给出了实施例1至实施例6中燃耗始末锕系元素的核素质量含量比例。
表10实施例1至实施例6中燃料溶液的成分及各种核素的质量含量比例
  核素   实施例1   实施例2   实施例3   实施例4   实施例5   实施例6
  237Np   0.035156   0.007028   0.029644   0.049589   0.007016   0.007004
  238Pu   0.004868   0.004866   0.004105   0.003433   0   0
  239Pu   0.072475   0.072444   0.061112   0.051115   0   0
  240Pu   0.032046   0.032032   0.027022   0.022601   0   0
  241Pu   0.015955   0.015949   0.013454   0.011253   0   0
  242Pu   0.009871   0.009866   0.008323   0.006962   0   0
  235U   0   0   0   0   0.024286   0.121222
  238U   0   0   0   0   0.110637   0.013469
  241Am   0   0.000865   0.003648   0.006103   0.000864   0.000862
  242mAm   0   0.000016   0.000014   0.000011   0.000016   0.000016
  243Am   0   0.001784   0.001505   0.001259   0.001781   0.001778
  243Cm   0   0.000008   0.000007   0.000006   0.000008   0.000008
  244Cm   0   0.000546   0.000461   0.000385   0.000545   0.000544
  99Tc   0   0.013332   0.011246   0.009407   0.013309   0.013286
  107Pd   0   0.003936   0.003320   0.002777   0.003929   0.003922
  135Cs   0   0.005090   0.004294   0.003591   0.005081   0.005072
  H-H2O   0.078808   0.078374   0.078439   0.078495   0.078325   0.078277
  O-nat   0.728485   0.730369   0.730086   0.729842   0.730578   0.730787
  N-nat   0.022336   0.023495   0.023321   0.023171   0.023624   0.023752
表2实施例1至实施例6中燃耗始末锕系元素的核素质量(g)
图1给出了实施例1至实施例6堆芯有效增殖系数Keff随燃耗的变化情况。实施例1单纯为考察硝酸钚酰溶液嬗变237Np的能力而构造配制，计算结果表明，即使237Np/Pu比值增大为乏燃料内参考比值(0.052)的5倍，堆芯反应性仍足够在500MW功率下，维持200天的燃耗运行。实施例3除237Np外，还考虑了乏燃料中241Am等其他锕系核素。为了焚烧更多的237Np和241Am，实施例4和实施例5还分别将这两种核素与Pu核素的含量比值增大为参考值的5倍和10倍。从图中可以看出，这三种情形下的堆芯反应性，同样可以在500MW功率下维持200天的燃耗运行。实施例5为了考察硝酸铀酰溶液嬗变锕系核素的能力，将实施例2内的钚替换为等含量的铀，其中235U的富集度为18％。相对于乏燃料中钚内高达53.6％的239Pu，18％的235U并不足以维持堆芯200天的燃耗运行。实施例6内将235U的富集度提高为90％，堆芯即可获得充裕的后备反应性。
下面给出一个提高堆芯反应性的乏燃料溶液嬗变堆堆芯设计的实例：
将乏燃料中锕系重同位素的氧化物溶于0.2mol/L的硝酸轻水溶液中，形成HSTR燃料溶液，重同位素浓度取200g/L。堆芯半径取100cm，不锈钢堆芯筒体外围环以10cm厚的轻水反射层，堆内燃料溶液高度取200cm，热态溶液温度为180℃。溶液内237Np/Pu的比值取为乏燃料中天然比值的10倍，即0.52。Pu的同位素成分按表2构造配制。可以获得的乏燃料溶液嬗变堆堆芯的热态Keff为1.177。

Claims (1)

1.一种提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法，其特征在于：所述的设计方法具体如下：
（1）首先根据乏燃料中钚同位素及次锕系核素的成分比例，合理构造燃料溶液成分并依此配制乏燃料溶液；
这里构造的堆芯乏燃料溶液，是由乏燃料中的237Np和Pu的氧化物溶于硝酸溶液中组成的混合液,其中237Np/Pu的比值为0.26—0.52;
（2）其次选择合理的堆芯半径尺寸、反射层布置材料和厚度、重同位素浓度、重同位素核素配比，以提高堆芯反应性和嬗变效果;
这里所述的堆芯半径尺寸为100cm、反射层为轻水厚度为10cm、堆内燃料溶液高度为200cm、重同位素浓度为10g/L—200g/L、热态温度为80oC—180 o C;
其中所述的重同位素,是作为嬗变对象的次锕系核素Np、Am、Cm和作为燃料的Pu或U。
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