CN111627569B - 超铀燃料及其制备方法和嬗变方法 - Google Patents

超铀燃料及其制备方法和嬗变方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种超铀燃料及其制备方法和嬗变方法。该超铀燃料包括基盐和超铀元素的氟盐，其中，所述超铀元素包括钚元素(Pu)和次锕系元素(MA)，所述次锕系元素的含量不低于50％。该超铀燃料的嬗变方法包括将所述超铀燃料作为液态熔盐堆的燃料并运行所述液态熔盐堆。该超铀燃料的制备简单可行，该超铀燃料的嬗变方法实现了较好的负温度反馈，保证了液态熔盐堆的固有安全性。

Description

超铀燃料及其制备方法和嬗变方法
技术领域
本发明属于核反应堆工程设计领域，具体涉及一种超铀燃料及其制备方法和嬗变方法。
背景技术
当前商用堆燃料循环采用“一次性”通过循环方式和固态燃料组件，燃料利用率低，乏燃料中高放射性的超铀元素(TRU)含量高，是目前核能长期健康发展面临的一大难题。回收利用超铀元素是解决降低当前核废料储存，实现核能可持续发展的有效途径之一。由于乏燃料中TRU中易裂变元素含量高(＞50％)，可以作为液态熔盐堆的燃料，利用液态熔盐堆回收利用TRU是有效手段之一。但是由于TRU中易裂变元素(例如Pu239和Pu241)在热中子能量(0.02eV～0.04eV)范围内存在明显的裂变共振峰，会引起正温度反馈，不利于液态熔盐堆运行的固有安全性。改善TRU引起的正温度反馈问题是液态熔盐堆回收利用TRU的首要问题之一。
发明内容
本发明为了克服现有技术中液态熔盐堆回收利用超铀元素(TRU)存在正温度反馈问题的缺陷，从而提供了一种超铀燃料及其制备方法和嬗变方法。该超铀燃料的制备简单可行，该超铀燃料的嬗变方法实现了较好的负温度反馈，保证了液态熔盐堆的固有安全性。
为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
本发明提供了一种超铀燃料，其包括基盐和超铀元素的氟盐，其中，所述超铀元素包括钚元素(Pu)和次锕系元素(MA)，所述次锕系元素的含量不低于50％，所述百分比为所述次锕系元素占所述超铀元素的摩尔百分比。
本发明中，所述次锕系元素的含量较佳地为55％～65％，更佳地为60％，所述百分比为所述次锕系元素占所述超铀元素的摩尔百分比。
本发明中，所述次锕系元素可为本领域常规，一般包括镎(Np)、镅(Am)、锔(Cm)、锫(Bk)、锎(Cf)、锿(Es)和镄(Fm)各自同位素中的一种或多种。
较佳地，所述次锕系元素包括Np、Am和Cm各自同位素中的一种或多种。
更佳地，所述次锕系元素包括Np-237、Am-241、Am-243、Cm-242、Cm-243、Cm-244、Cm-245、Cm-246、Cm-247和Cm-248中的一种或多种。
更佳地，所述次锕系元素包括Np-237、Am-241、Am-243、Cm-244和Cm-245。
最佳地，所述次锕系元素包括Np-237(50.4％)、Am-241(27.2％)、Am-243(15.2％)、Cm-244(6.4％)和Cm-245(0.8％)，所述百分比为各核素占所述次锕系元素总摩尔数的摩尔百分比。
本发明中，所述钚元素可包括钚的同位素中的一种或多种，具体地包括Pu-238、Pu-239、Pu-240、Pu-241和Pu-242中的一种或多种。
较佳地，所述钚元素包括Pu-238、Pu-239、Pu-240、Pu-241和Pu-242。
更佳地，所述钚元素包括Pu-238(3.1％)、Pu-239(52.4％)、Pu-240(24.6％)、Pu-241(12.2％)和Pu-242(7.7％)，所述百分比为各核素占所述钚元素总摩尔数的摩尔百分比。
本发明中，所述超铀元素的氟盐较佳地为TRUF3。
本发明中，所述基盐可为液态熔盐堆常规使用的基盐，较佳地为FLiBe，其中Li的丰度一般为99.995％。
在本发明一较佳的实施方案中，所述超铀燃料包括FLiBe和TRUF3，其中，所述TRU包括50％的Pu和50％的MA，所述百分比为Pu和MA分别占TRU的摩尔百分比；所述Pu包括Pu-238(3.1％)、Pu-239(52.4％)、Pu-240(24.6％)、Pu-241(12.2％)、Pu-242(7.7％)，所述百分比为各核素占所述钚元素总摩尔数的摩尔百分比；所述MA包括Np-237(50.4％)、Am-241(27.2％)、Am-243(15.2％)、Cm-244(6.4％)和Cm-245(0.8％)，所述百分比为各核素占所述次锕系元素总摩尔数的摩尔百分比。
在本发明另一较佳的实施方案中，所述超铀燃料包括FLiBe和TRUF3，其中，所述TRU包括40％的Pu和60％的MA，所述百分比为Pu和MA分别占TRU的摩尔百分比；所述Pu包括Pu-238(3.1％)、Pu-239(52.4％)、Pu-240(24.6％)、Pu-241(12.2％)、Pu-242(7.7％)，所述百分比为各核素占所述钚元素总摩尔数的摩尔百分比；所述MA包括Np-237(50.4％)、Am-241(27.2％)、Am-243(15.2％)、Cm-244(6.4％)和Cm-245(0.8％)，所述百分比为各核素占所述次锕系元素总摩尔数的摩尔百分比。
本发明中，所述超铀燃料中所述超铀元素的氟盐的含量可根据反应堆的实际情况来确定，以维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，且不超过所述超铀元素的氟盐在所述基盐中的溶解上限。当所述基盐为FLiBe时，所述超铀元素的氟盐在所述基盐中的溶解上限为3.1％(温度为923K)，所述百分比为所述超铀元素的氟盐占所述基盐的摩尔百分比。
本发明还提供了一种所述超铀燃料的制备方法，其包括以下步骤：
(1)提供所述基盐和所述超铀元素的氟盐；
(2)将所述基盐和所述超铀元素的氟盐混合均匀即可。
步骤(1)中，较佳地，所述超铀元素的氟盐基于乏燃料来制备。具体地，利用本领域常规的方法，从乏燃料中提取超铀元素，按照前述比例进行配比，即得。所述乏燃料本领域常规的反应堆的乏燃料，例如来自压水堆的乏燃料。来自常规压水堆燃耗深度为60GWd/t，冷却5年之后的乏燃料中的超铀元素中次锕系元素的摩尔百分含量一般不超过12.5％。
本发明还提供了一种所述超铀燃料的嬗变方法，其包括将所述超铀燃料作为液态熔盐堆的燃料并运行所述液态熔盐堆；其中，
所述液态熔盐堆为石墨慢化通道式液态熔盐堆，其堆芯内部布置有若干个含通道的石墨慢化组件，所述超铀燃料填充于所述石墨慢化组件的通道中；
所述超铀燃料与所述石墨慢化组件的体积比不超过25％；
所述超铀燃料中所述超铀元素的氟盐的初始摩尔百分比为0.01％～0.5％；
在运行过程中在线补加所述超铀元素的氟盐，以维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，且不超过所述超铀元素的氟盐在所述基盐中的溶解上限。
本发明中，本发明所述石墨慢化组件的体积是指石墨实体部分的体积和通道体积之和。所述超铀燃料与所述石墨慢化组件的体积比较佳地为5％～25％，例如10％、15％或20％。
较佳地，所述次锕系元素占所述超铀元素的摩尔百分比为50％，所述超铀燃料与所述石墨慢化组件的体积比为10％、15％或20％。
较佳地，所述次锕系元素占所述超铀元素的摩尔百分比为60％，所述超铀燃料与所述石墨慢化组件的体积比为5％。
本发明中，所述超铀燃料中所述超铀元素的氟盐的初始摩尔百分比较佳地为0.05％～0.15％，例如0.0675％、0.0844％或0.134％。
本发明中，所述石墨慢化组件的形状可采用本领域常规形状，较佳地为正六棱柱、正三棱柱、长方体或圆柱体。所述正六棱柱的对边距较佳地为5～40cm，例如为20cm。
本发明中，所述通道一般为纵向贯穿所述石墨慢化组件的通道。所述通道较佳地为圆柱形通道。
本发明中，所述石墨慢化组件在堆芯内部的布置方式可为本领域常规排布方式。较佳地，所述石墨慢化组件在径向上并行排布成蜂窝状结构。
本发明中，所述堆芯可采用本领域常规形状，较佳地为圆柱体。所述圆柱体的径高比较佳地为0.9～1.1。所述径高比是指直径和高度之比。所述圆柱体的直径可为3～5m，较佳地为4m。所述圆柱体的高度可为3～5m，较佳地为4m。
本发明中，所述液态熔盐堆的热功率可为100～1000MW，例如500MW。
在符合本领域常识的基础上，上述各优选条件，可任意组合，即得本发明各较佳实例。
本发明所用试剂和原料均市售可得。
本发明的积极进步效果在于：
1、在热中子能谱范围内，次锕系元素具有较大的俘获截面，本发明通过增加超铀燃料中次锕系元素的含量可实现较好的负温度反馈，保证了液态熔盐堆的固有安全性。
2、本发明的超铀燃料作为液态燃料使用，无需固态燃料元件制备，制备简单可行。
附图说明
图1为本发明实施例1～6和对比例1～4中液态熔盐堆的堆芯结构示意图，其中，1、堆芯外壳，2、石墨反射层，3、石墨慢化组件。
图2为图1中石墨慢化组件3的放大图，其中，31、通道。
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明，但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，按照常规方法和条件，或按照商品说明书选择。
实施例1～6和对比例1～4采用美国橡树岭国家实验室开发的软件SCALE6.1模拟热功率为500MW的石墨慢化通道式液态熔盐堆对超铀燃料的嬗变过程。该液态熔盐堆的堆芯结构如图1所示，堆芯为圆柱体形状，直径为4m，高度为4m，最外层为堆芯外壳1，堆芯外壳1的材料为哈氏合金，其次为石墨反射层2，堆芯内部布置有石墨慢化组件3。石墨慢化组件3的形状为正六棱柱，对边距为20cm，其内部有纵向贯穿的圆柱形通道，如图2所示。
所述超铀燃料中基盐为FLiBe(Li的丰度为99.995％)，超铀元素的氟盐为基于来自常规压水堆(燃耗深度为60GWd/t，冷却5年之后)的乏燃料制备得到的TRUF3；其中，TRU包括Pu和MA，Pu包括Pu-238(3.1％)、Pu-239(52.4％)、Pu-240(24.6％)、Pu-241(12.2％)、Pu-242(7.7％)，所述百分比为各核素占所述钚元素总摩尔数的摩尔百分比；MA包括Np-237(50.4％)、Am-241(27.2％)、Am-243(15.2％)、Cm-244(6.4％)和Cm-245(0.8％)，所述百分比为各核素占所述次锕系元素总摩尔数的摩尔百分比。
实施例1
将超铀燃料作为液态熔盐堆的燃料并运行所述液态熔盐堆；其中，超铀燃料的TRU中MA的摩尔百分含量为50％；超铀燃料中TRUF3的初始摩尔百分比为0.134％；超铀燃料与石墨慢化组件3的体积比为5％。初始时，堆芯温度反馈为-2.7pcm/K。运行过程中，随着补加TRUF3以维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，能谱变硬，堆芯温度反馈变得更小。
实施例2
超铀燃料中TRUF3的初始摩尔百分比为0.0844％；超铀燃料与石墨慢化组件3的体积比为10％。其他条件同实施例1。初始时，堆芯温度反馈为-1.4pcm/K。运行过程中，随着补加TRUF3以维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，能谱变硬，堆芯温度反馈变得更小。
实施例3
超铀燃料中TRUF3的初始摩尔百分比为0.0675％；超铀燃料与石墨慢化组件3的体积比为15％。其他条件同实施例1。初始时，堆芯温度反馈为-0.81pcm/K。运行过程中，随着补加TRUF3以维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，能谱变硬，堆芯温度反馈变得更小。
实施例4
超铀燃料中TRUF3的初始摩尔百分比为0.0675％；超铀燃料与石墨慢化组件3的体积比为20％。其他条件同实施例1。初始时，堆芯温度反馈为-1.6pcm/K。运行过程中，随着补加TRUF3以维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，能谱变硬，堆芯温度反馈变得更小。
实施例5
超铀燃料中TRUF3的初始摩尔百分比为0.0675％；超铀燃料与石墨慢化组件3的体积比为25％。其他条件同实施例1。初始时，堆芯温度反馈为-2.9pcm/K。运行过程中，随着补加TRUF3以维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，能谱变硬，堆芯温度反馈变得更小。
实施例6
超铀燃料的TRU中MA的摩尔百分含量为60％；超铀燃料中TRUF3的初始摩尔百分比为0.49％；超铀燃料与石墨慢化组件3的体积比为5％。其他条件同实施例1。初始时，堆芯温度反馈为-10.5pcm/K。运行过程中，随着补加TRUF3以维持堆芯反应的临界值为1.0～1.01，能谱变硬，堆芯温度反馈变得更小。
对比例1
超铀燃料的TRU中MA的摩尔百分含量为12.5％；超铀燃料中TRUF3的初始摩尔百分比为0.0407％；超铀燃料与石墨慢化组件3的体积比为5％。其他条件同实施例1。初始时，堆芯温度反馈为10.9pcm/K。
对比例2
超铀燃料的TRU中MA的摩尔百分含量为40％；超铀燃料中TRUF3的初始摩尔百分比为0.0844％；超铀燃料与石墨慢化组件3的体积比为5％。其他条件同实施例1。初始时，堆芯温度反馈为2.26pcm/K。
对比例3
超铀燃料的TRU中MA的摩尔百分含量为50％；超铀燃料与石墨慢化组件3的体积比为30％。此时，即使超铀燃料中TRUF3的达到溶解上限(3.1％)，液态熔盐堆的堆芯也无法达到临界状态。

Claims (22)

1.一种超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，其包括将超铀燃料作为液态熔盐堆的燃料并运行所述液态熔盐堆；其中，
所述液态熔盐堆为石墨慢化通道式液态熔盐堆，其堆芯内部布置有若干个含通道的石墨慢化组件，所述超铀燃料填充于所述石墨慢化组件的通道中；
所述超铀燃料与所述石墨慢化组件的体积比不超过25%；
所述超铀燃料，其包括基盐和超铀元素的氟盐，其中，所述超铀元素包括钚元素和次锕系元素，所述次锕系元素的含量不低于50%，所述百分比为所述次锕系元素占所述超铀元素的摩尔百分比；所述次锕系元素包括镎、镅、锔、锫、锎、锿和镄各自同位素中的一种或多种；所述钚元素包括Pu-238（3.1%）、Pu-239（52.4%）、Pu-240（24.6%）、Pu-241（12.2%）和Pu-242（7.7%），所述百分比为各核素占所述钚元素总摩尔数的摩尔百分比；
所述超铀燃料中所述超铀元素的氟盐的初始摩尔百分比为0.01%~0.5%；
在运行过程中在线补加所述超铀元素的氟盐，以维持堆芯反应的临界值为1.0~1.01，且不超过所述超铀元素的氟盐在所述基盐中的溶解上限。
2.根据权利要求1所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述次锕系元素的含量为55%~65%，所述百分比为所述次锕系元素占所述超铀元素的摩尔百分比。
3.根据权利要求2所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述次锕系元素的含量为60%；
和/或，所述次锕系元素包括Np、Am和Cm各自同位素中的一种或多种。
4.根据权利要求3所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述次锕系元素包括Np-237、Am-241、Am-243、Cm-242、Cm-243、Cm-244、Cm-245、Cm-246、Cm-247和Cm-248中的一种或多种。
5.根据权利要求4所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述次锕系元素包括Np-237、Am-241、Am-243、Cm-244和Cm-245。
6.根据权利要求5所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述次锕系元素包括Np-237（50.4%）、Am-241（27.2%）、Am-243（15.2%）、Cm-244（6.4%）和Cm-245（0.8%），所述百分比为各核素占所述次锕系元素总摩尔数的摩尔百分比。
7.根据权利要求1所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述超铀元素的氟盐为TRUF3；
和/或，所述基盐为FLiBe，其中Li的丰度为99.995%。
8.根据权利要求1所述的超铀燃料的嬗变方法，所述超铀燃料的制备方法，其包括以下步骤：
（1）提供所述基盐和所述超铀元素的氟盐；
（2）将所述基盐和所述超铀元素的氟盐混合均匀即可。
9.根据权利要求8所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，步骤（1）中，所述超铀元素的氟盐基于乏燃料来制备，从乏燃料中提取超铀元素，按照前述比例进行配比，即得。
10.根据权利要求1所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述超铀燃料与所述石墨慢化组件的体积比为5%~25%；
和/或，所述超铀燃料中所述超铀元素的氟盐的初始摩尔百分比为0.05%~0.15%。
11.根据权利要求10所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述超铀燃料与所述石墨慢化组件的体积比为10%、15%或20%。
12.根据权利要求10所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述次锕系元素占所述超铀元素的摩尔百分比为50%，且所述超铀燃料与所述石墨慢化组件的体积比为10%、15%或20%。
13.根据权利要求10所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述次锕系元素占所述超铀元素的摩尔百分比为60%，且所述超铀燃料与所述石墨慢化组件的体积比为5%。
14.根据权利要求10所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述超铀燃料中所述超铀元素的氟盐的初始摩尔百分比为0.0675%、0.0844%或0.134%。
15.根据权利要求1所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述石墨慢化组件的形状为正六棱柱、正三棱柱、长方体或圆柱体；
和/或，所述通道为纵向贯穿所述石墨慢化组件的通道；
和/或，所述石墨慢化组件在径向上并行排布成蜂窝状结构。
16.根据权利要求15所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述正六棱柱的对边距为5~40cm。
17.根据权利要求16所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述正六棱柱的对边距为20cm。
18.根据权利要求15所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述通道为圆柱形通道。
19.根据权利要求1所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述堆芯的形状为圆柱体；
和/或，所述液态熔盐堆的热功率为100~1000MW。
20.根据权利要求19所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述圆柱体的径高比为0.9~1.1；
和/或，所述圆柱体的直径为3~5m；
和/或，所述圆柱体的高度为3~5m。
21.根据权利要求20所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述圆柱体的直径为4m；
和/或，所述圆柱体的高度为4m。
22.根据权利要求19所述的超铀燃料的嬗变方法，其特征在于，所述液态熔盐堆的热功率为500MW。
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