CN110431673B - 转换器系统 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种转换器系统，例如用于发光装置，该转化器系统包括：‑第一材料，其包括发出所关注颜色的发光材料，优选基本上由其组成，并且基本上不含敏化剂材料；‑第二敏化剂材料，其基本上不含第一材料，并在所关注波长范围内吸收光(可激发)，并且其发射光谱至少部分地与第一材料的一个或多个激发带重叠。
Description
技术领域
本发明涉及用于发光装置的转换器(converter)系统及其适用材料的领域，更具体地涉及发光二极管(LED)和激光二极管(LD)。
背景技术
这些装置通常基于蓝色-、紫色-和/或UV-发光半导体材料，大多数通常基于(Al,In,Ga)N材料系统，然后初级辐射(primary radiation)通过合适的下-转换介质(例如，磷光体)转换成蓝色、绿色、黄色和/或红色或其它颜色(取决于应用)。
特别关注的是发光转换材料或系统，其可经由UV-A、紫光、蓝光或绿光光谱范围(约380-580nm)内的吸收而激发，并发出红光、橙光或黄光。然而，许多可能关注的材料具有不适当的激发性能，或者由当前蓝色、紫色和/或UV发光半导体材料发射的波长区域中的激发强度太低，或者存在激发概率低的其它原因。
例如：特别关注的有使用Eu3+的材料和系统，因为这种离子在各种主晶格(hostlattices)中均显示出优异的发光性能。然而，问题在于，由于与禁戒跃迁(forbiddentransition)相关的量子力学选择规则，Eu3+磷光体通常表现出低的可见光吸收。已经做了许多努力来增加Eu3+的激发强度。
增加Eu3+磷光体激发强度的一种可能方法是使用敏化剂离子。然而，到目前为止，通过敏化剂增加Eu3+磷光体激发强度的方法还没有产生可用于当今LED和LD系统的材料和/或系统。
发明内容
因此，本发明的目的是提供一种能够至少部分地克服这些缺点的发光装置和/或合适的材料系统。该目的通过转换器系统实现，例如，用于发光装置的转换器系统，所述转换器系统包括：
-第一材料，其包括发出所关注颜色的发光材料(emitting material)，优选基本上由发出所关注颜色的发光材料组成，并且基本上不含敏化剂材料；
-第二敏化剂材料，其基本上不含第一材料，并在所关注波长范围内吸收光(可激发)，并且其发射光谱至少部分地与第一材料的一个或多个激发带重叠。
经发现，第一材料和敏化剂材料可以彼此布置成允许能量从敏化剂材料转移至第一材料中的发光材料。因此，提出一种用于发光装置的转换器系统，其包括：
-第一材料，其包括发出所关注颜色的发光材料，优选基本上由发出所关注颜色的发光材料组成，并且基本上不含敏化剂材料；
-第二敏化剂材料，其基本上不含第一材料，并在所关注波长范围内吸收光(可激发)，并且其发射光谱至少部分地与第一材料的一个或多个激发带重叠，
其中第一材料和敏化剂材料彼此布置成允许能量从敏化剂材料转移至第一材料中的发光材料。
在本发明的上下文中，术语“基本上不含”具体地是指和/或包括浓度≤0.1wt％或更低，优选≤0.01wt％或更低。
在本发明的意义上，术语“基本上提供为…”或“基本上由...组成”等每次独立地表示≥95wt％，更优选≥98wt％，最优选≥99wt％。
根据本发明，术语“发光”或“发出/发射(emitting)”是指和/或包括一种材料，该材料在适当的激发下在所关注波长范围内表现出有效发光。在许多应用中，发射率(emittance)将归因于嵌入合适晶体中的合适的发射离子。
技术人员将理解，从敏化剂材料到发光材料的能量转移(有时也称作荧光共振能量转移，FRET)涉及到能量从敏化剂材料中受激发的敏化剂离子到发光材料中的受体(或发射体(emitter))离子的非辐射转移。这一点通过以下得以证实：通过增加敏化剂材料中敏化剂离子的选择性激发，导致发光材料中发射体离子的发射增加。
第一材料和敏化剂材料可以通过任何合适的方式彼此布置成允许能量从敏化剂材料转移至第一材料中的发光材料。本领域技术人员将认识到，由于共振能量转移与离子间距离的6次方成一阶反比，允许能量转移的布置可以通过适当设计敏化剂材料中敏化剂离子和发光材料中发射体离子之间的有效距离来实现。
例如，允许从敏化剂材料到第一材料中的发光材料的能量转移的布置可以通过以下来实现：将第一材料(优选纳米颗粒(nanoparticles)的形式)和第二材料(优选纳米颗粒的形式)溶解在溶剂中，并蒸发溶剂。得到的纳米颗粒簇团(cluster)将包括足够接近的第一和第二材料的纳米颗粒簇团，以允许它们之间的显著能量转移。
可以使用任何合适的溶剂。技术人员能够考虑到纳米颗粒的性质来选择优选的溶剂。在疏水性纳米颗粒的情况下，优选使用非极性溶剂。在亲水性纳米颗粒的情况下，优选使用极性溶剂。例如，溶剂可以是醇，例如异丙醇。
该方法可以包括在干燥混合的纳米颗粒之前从纳米颗粒中除去配体。配体的去除可以通过使纳米颗粒与酸接触来实现，例如，通过向纳米颗粒溶液中加入HCl，任选地随后进行一个或多个洗涤步骤。例如，允许能量转移的布置也可以通过提供如图1至6中任一个所示的布置来实现，这将在下文中讨论。
能量转移的程度可以通过调节混合比、颗粒形状和尺寸分布、敏化剂和发射体离子掺杂水平以及通过选择每种材料的主晶格(host lattices)来优化。
根据本发明的优选实施方式，所关注的颜色包括红色，因此发光材料在红光波长区域内发光和/或发红光。根据本发明，术语“发红光”是指和/或包括：材料在合适的激发下具有600nm和650nm之间的一个或多个发射带(emission band)。根据本发明的另外可选的实施方式，所关注的颜色可以包括琥珀色和/或橙色(580-600nm)、黄色(560-580nm)、绿色(510-560nm)、青色(480-510nm)、或甚至蓝色(440-480nm)。
根据本发明的优选实施方式，发光材料包括一种或多种选自Eu3+、Tb3+和Mn4+的离子。特别优选Eu3+。
根据本发明，术语“敏化剂(sensitizer)材料”具体地是指和/或包括材料或者该材料中的一种或多种离子，其在适当的激发下，能够增加第一发光材料、尤其是该第一材料中发光离子的激发。
根据本发明的优选实施方式，敏化剂材料包括一种或多种选自镧系元素和铋的离子，尤其是一种或多种选自Eu2+、Pb2+、Tb3+，Bi3+和Ce3+的离子。
应注意，根据实施方式的敏化剂材料和本发明的许多应用实际上也可以是其中使用转换器系统的发光装置的磷光体(phosphor)材料。在某些情况下，尤其是当需要白光时，将由敏化剂材料发射的光与由活化剂离子发射的光组合可能是有利的。
令人惊讶的是，已经发现，发光装置的性质在许多应用中可以大大地改善，因此Eu3+离子可以合理地用于发光装置，因为由于本发明的转换器系统，优选地在紫色/蓝色光谱范围内的激发下，使用合理的材料密度和厚度，确保了足够的发射强度。
特别地，在大多数实施方式中和具体形式中，根据本发明的器件提供以下优点中的一个或多个：
-本发明的转换器系统允许有效吸收激发光，并将该能量显著转移至含Eu3+的材料，导致Eu3+离子的激发。
-可以避免或至少大大减少电荷转移淬灭造成的损失，对于某些发射体-敏化剂对，对于将它们掺入同一材料中的情况，当敏化剂离子和Eu3+太过靠近时，通常会发生上述损失。
-转换器系统可以用于现有装置，无需复杂的设置。
-敏化剂材料的使用允许具有大得多的装置效能，并且还允许具有更大的自由度，以在一定程度上独立地“调节(tune)”发光装置的激发和发射波长。
应注意，根据本发明，第一材料的主体材料(host material)和敏化剂离子的主体材料并不需要彼此不同。实际上，根据本发明的优选实施方式，第一材料和敏化剂材料可以具有相同的主体材料，或者形成主体材料相同的整体部分，但是第一材料在主体材料内形成一个或多个区域，而敏化剂材料在主体材料内形成一个或几个不同的其它区域。
根据本发明的优选实施方式，第一材料提供为纳米荧光体(nanophosphor)，优选基本上提供为纳米磷光体。
根据本发明，在本发明的上下文中，术语“纳米磷光体”具体地是指和/或包括其中至少其一个维度为纳米级、优选≤100nm或更小的拓扑结构(topology)。
应注意，第一材料与第二材料一起可以包括大得多的结构。
产生这些纳米磷光体的方法尤其描述于以下文献中：Development ofnanophosphors-A review,H.Chander,Materials Science and Engineering,49,113-155(2005)。
根据本发明的优选实施方式，提供第一材料，优选基本上提供为纳米颗粒。
在这一方面，特别优选至少一个维度、优选纳米颗粒的平均直径≥1nm且≤50nm，优选≥2nm且≤10nm。对于大多数应用，通过如此，实现了在防止电荷转移淬灭所造成损失的同时允许能量从敏化剂材料转移至第一材料与允许可再现的合成方法之间的良好折衷。
应注意，根据优选的实施方式，纳米颗粒具有核-壳(core-shell)结构，其中非掺杂材料形成核，第一材料围绕核形成壳体。优点包括能够降低所用Eu3+的量并提高整体能量转移效率。
如果使用该实施方式，则尤其优选的是，基本上由第一材料制成的壳体的厚度≥0.5nm且≤5nm。
根据本发明的优选实施方式，提供第一材料，优选基本上提供为纳米层(nanolayer)，即，如下的层：其中，层的厚度为纳米级、优选≤100nm或更小、优选≥0.5nm且≤10nm，而宽度和广度可以更大。
根据优选的实施方式，提供敏化剂材料，优选基本上提供为纳米磷光体(或纳米颗粒)，其中比照并且独立于第一材料，上述说明也可以适用于此。
应注意，在使用纳米颗粒的许多应用中，由于不稳定性问题(如量子点)，这些纳米颗粒通常一般难以使用。然而，已经观察到，如果第一材料和敏化剂材料均以纳米颗粒的形式提供，则它们在不丧失其发光性质的情况下在干燥时团簇成微粒(microparticle)，然后可以将其作为正常的粉末处理。
为了增强这种团簇(clustering)，根据本发明的优选实施方式，使用表面封端(capping)分子，例如大体积(bulky)有机分子，使两种材料彼此单独地在溶液中保持稳定。然后在第二步中将两种材料混合，然后除去封端分子，从而导致在微粒中团簇。
根据本发明的优选实施方式，提供敏化剂材料，优选基本上提供为粒状材料(bulkmaterial)，第一材料设置在该敏化剂材料上。在本文中，术语“粒状(bulk)”具体地表示和/或包括大于纳米级，例如直径>100nm，并包括微米尺寸级。
根据本发明的另一实施方式，提供第一材料和/或敏化剂材料，优选基本上提供为陶瓷。
根据本发明的术语“陶瓷”具体是指和/或包括致密的结晶或多晶材料，其包括受控量的孔，或者是无孔的。
根据本发明的术语“多晶材料”具体是指和/或包括体积密度大于主要组分的90％的材料，其由超过80％的单个晶畴组成，其中每个晶畴直径为0.1-10μm，并具有不同的晶向。各个晶畴可以彼此接合，或经由无定形或玻璃态(glassy)材料或者通过另外的晶相稀释。
根据本发明的优选实施方式，结晶材料的密度为理论密度的≥90％至≤100％。已经发现，这对于本发明的许多应用是有利的。
根据优选的实施方式，提供第一材料和敏化剂材料，优选基本上提供为纳米磷光体和/或纳米颗粒材料中的几种壳体。在这方面，在本发明中优选几种拓扑结构：
a)核-壳拓扑结构
根据一实施方式，第一材料形成核，而敏化剂材料提供为壳体，根据另外可选的方式，第一材料形成壳体，而敏化剂材料形成核。对于两个实施方式，有利的是，核以及壳体均独立地具有≥1nm且≤20nm的厚度。
b)几种壳体
可以将上述拓扑结构扩展为具有若干种壳体的结构。在此，经证明以下结构尤其引起关注：
-第一材料作为核，敏化剂材料围绕核，第二层第一材料围绕敏化剂材料；
-敏化剂材料作为核，第一材料围绕核，第二层敏化剂材料围绕第一材料；
-非掺杂材料作为核，敏化剂材料围绕核，第二层第一材料围绕敏化剂材料(或者反之亦然)；
-四层结构，例如，具有非掺杂的核，然后是围绕核的第一材料层、敏化剂材料层和第一材料层，或者具有非掺杂的核，然后是围绕核的第二材料层、第一材料层和第二材料层。
对于所有这些拓扑结构，优选地，每个壳体和/或核的厚度彼此独立地为≥0.5nm且≤20nm。
根据优选实施方式，第一材料包括选自以下的材料，优选基本上由选自以下的材料制成：(Ca,Sr)Ga2O6:Eu、(Ca,Sr,Ba)La2Bi2(SiO4)3O:Eu、(Ca,Sr,Ba)SnO3:Eu、(Ca,Y,Gd)MoO4:Eu、(Y,Gd)BO3(假-球霰石(pseudo-vaterite)):Eu、(Y,Tb)SiO5:Eu、A-La2O3:Eu、Ba2(SiO4):O2-:Eu、Ba2MgSi2O7:Eu、Ba2Y(BO3)2Cl:Eu、Ba3(PO4)2:Eu、Ba3Ca3(PO4)4:Eu、Ba3Gd(BO3)3:Eu、Ba3Gd2(BO3)4:Eu、Ba3La2(BO3)4:Eu、Ba3V2O8:Eu、Ba3Y2(BO3)4:Eu、BaB8O13:Eu、BaBPO5:Eu、BaFCl:Eu、BaGd2 O4:Eu、BaGd4 Si5O17:Sm:Eu、BaGdB9O16:Eu、BaLaB9O16:Eu、BaSO4:Eu、BaY2F8:Yb:Eu、BaY2Si3O10:Eu、BaYB9O16:Eu、BaZr(BO3)2:Eu、BaZrO3:Eu、BaZrO3:Eu、b-BaB2O4:Eu、B-Gd2O3:Eu、Ca2Al(AlSiO7):Eu、Ca2Gd2(GeO4)2O:Eu、Ca2Gd8(SiO4)6O2:Eu、Ca2Gd8Si6O26:Eu、Ca2La8(SiO4)6O2:Eu、Ca3(BO3)2:Eu、Ca3Al2O6:Eu、Ca3Gd2(BO3)4:Eu、Ca3La2(BO3)4:Eu、Ca3Y2(BO3)4:Eu、Ca4GdO(BO3)3:Eu、Ca5(PO11)3F:Eu、Ca5(PO4)3Br:Eu、Ca5(PO4)3F:(4f-位(site)):Eu、Ca5(PO4)3F:(6h-位):Eu、Ca5(PO4)3OH:Eu、CaBPO5:Eu、CaF2:Eu、CaLaB7O13:Eu、方解石-CaCO3:Eu、CaO:Eu、CaSO4:Eu、CaYO(BO3):Eu、C-Gd2O3:Eu、C-Lu2O3:(C2):Eu、C-Lu2O3:(C3i):Eu、Cs2NaYF6:Tm:Eu、C-Sc2O3:Yb:Eu、C-Y2O3:Eu、Eu[(ttfa)3(phen)]0:Eu、Gd17.33(BO3)4(B2O5)2O16:Eu、Gd2BaZnO5:Eu、Gd2O2(SO4):Eu、Gd2P4O13:Eu、Gd3O4Br:Eu、Gd3PO7:Eu、Gd3Te2Li3O12:Eu、Gd8P2O17:Eu、GdAl3(BO3)4:Eu、GdAlO3:Eu、GdAlO3:Eu、GdB3O6:Eu、GdBO3:Eu、GdGaO3:Eu、GdOBr:Eu、GdOCl:Eu、GdP3O9:Eu、GdPO4:Eu、I-CaB2O4:Eu、InBO3:Eu、I-SrB2O4:Eu、KCaGd(PO4)2:Eu、La26O27(BO3)8:Eu、La2BaZnO5:Eu、La2Hf2O7:Eu、La2O2(SO4):Eu、La2O2S:Eu、La2O2S:Eu、La2W3O12:Eu、La2Zr3(MoO4)9:Eu、La3TaO4Cl6:Eu、La3TaO4Cl6:Eu、La3WO6Cl3:Eu、La3WO6Cl3:Eu、LaAlO3:Eu、LaAlO3:Eu、LaB3O6:Eu、LaBO3:Eu、LaF3:Eu、LaF3:Eu、LaGaO3:Eu、LaMgB5O10:Eu、LaOBr:Eu、LaOCl:Eu、LaOF:Eu、LaOI:Eu、LaP3O9:Eu、LaPO4:Eu、LaYO3:Eu、Li2Lu5O4(BO3)3:Eu、Li3Ba2La3(MoO4)8:Eu、Li3La2(BO3)3:Eu、Li6Gd(BO3)3:Eu、Li6Y(BO3)3:Eu、LiCaAlF6:Eu、LiEuMo2O8:Eu、LiGd6O5(BO3)3:Eu、LiGdF4:Eu、LiGdGeO4:Eu、LiGdO2:Eu、LiGdSiO4:Eu、LiLa2O2BO3:Eu、LiLaGeO4:Eu、LiLaO2:Eu、LiLaP4O12:Eu、LiLaSiO4:Eu、LiLuGeO4:Eu、LiLuO2:Eu、LiLuSiO4:Eu、LiScO2:Eu、LiSr2YO4:Eu、LiSrAlF6:Eu、LiSrAlF6:Eu、LiY6O5(BO3)3:Eu、LiYF4:Eu、LiYGeO4:Eu、LiYO2:Eu、LiYSiO4:Eu、Lu2O2(SO4):Eu、Lu2Si2O7:Eu、Lu3Al5O12:Eu、Lu3Al5O12:Yb:Eu、LuBO3:Eu、LuBO3(方解石):Eu、LuOCl:Eu、LuPO4:Eu、Mg2Gd8(SiO4)6O2:Eu、Mg2La8(SiO4)6O2:Eu、MgO:Eu、MgSiO3:Eu、Na3YSi3O9:Eu、Na6Gd(BO3)3:Eu、NaGdGeO4:Eu、NaGdO2:Eu、NaGdSiO4:Eu、NaGdSiO4:Eu、NaLaGeO4:Eu、NaLaO2:Eu、NaLaSiO4:Eu、NaLuGeO4:Eu、NaLuSiO4:Eu、NaScO2:Eu、NaSrLa(VO4)2:Eu、NaYGeO4:Eu、NaYSiO4:Eu、ScBO3:Eu、ScOCl:Eu、ScPO4:Eu、Sr2B2O5:Eu、Sr2Gd8(SiO4)6O2:Eu、Sr2La2Zn2O7:Eu、Sr2La2Zn2O7:Eu、Sr2LaAlO5:Eu、Sr3(BO3)2:Eu、Sr3(PO4)2:Eu、Sr3(PO4)2:Sm:Eu、Sr3Gd2(BO3)4:Eu、Sr3La2(BO3)4:Eu、Sr3La6(SiO4)6:Eu、Sr3Y2(BO3)4:Eu、Sr5(PO4)3F:Eu、Sr9Ln(VO4)7:Eu、SrAl2B2O7:Eu、SrB4O7:Eu、SrB6O10:Eu、SrCO3:Eu、SrGdAlO4:Eu、SrHfO3:Tm:Eu、SrLa2BeO5:(4c):Eu、SrLa2BeO5:(8d):Eu、SrLaAlO4:Eu、SrLaGa3O7:Eu、SrLaO(BO3):Eu、SrO:Eu、SrY2O4:(Sr-位):Eu、SrY2O4:(Y-位1):Eu、SrY2O4:(Y-位2):Eu、Tb2Mo3O12:Eu、Tb2W3O12:Eu、TbBO3:Eu、ThO2:Eu、X1-Gd2SiO5:Eu、X1-Y2SiO5:Eu、X2-Y2SiO5:Eu、Y17.33(BO3)4(B2O5)2O16:Eu、Y2Ge2O7:Eu、Y2GeO5:Eu、Y2O2(SO4):Eu、Y2O2S:Eu、Y2O2S:Eu、Y2O3:Eu、Y2P4O13:Eu、Y2Si2O7:Eu、Y2SiO5:Eu、Y3Al5O12:Eu、Y3Ga5O12:Eu、Y3O4Br:Eu、Y3O4Cl:Eu、Y3PO7:Eu、Y4GeO8:Eu、Y8P2O17:Eu、YAl3(BO3)4:Eu、YAlO3:Eu、YAlO3:Eu、YBO3:Eu、YbOBr:Yb:Eu、YF3:Eu、YOBr:Eu、YOCl:Eu、YOCl:Eu、YOF:Eu、YOF:Eu、YP3O9:Eu、YPO4:Eu、YPO4:Eu、YTaO4:Eu、YVO4:Eu、ZrP2O7:Eu或其混合物。
根据优选实施方式，敏化剂材料包括选自以下的材料，优选基本上由选自以下的材料制成：(Srn,Ca1-n)10(PO4)6*B2O3:Eu2+(其中0≦n≦1)、(Ba,Sr,Ca)5(PO4)3(Cl,F,Br,OH):Eu2+,Mn2+、(Ba,Sr,Ca)BPO5:Eu2+,Mn2+、Sr2Si3O8*2SrCl2:Eu2+、(Ca,Sr,Ba)3MgSi2O8:Eu2+,Mn2 +、BaAl8O13:Eu2+、2SrO*0.84P2O5*0.16B2O3:Eu2+、(Ba,Sr,Ca)MgAl10O17:Eu2+,Mn2+、K2SiF6:Mn4 +、(Ba,Sr,Ca)Al2O4:Eu2+、(Y,Gd,Lu,Sc,La)BO3:Ce3+,Tb3+、(Ba,Sr,Ca)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu2+、(Mg,Ca,Sr,Ba,Zn)2Si1-xO4-2x:Eu2+(其中0≦x≦0.2)、(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga)2S4:Eu2+、(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu2+,Mn2+、Na2Gd2B2O7:Ce3+,Tb3+、(Sr,Ca,Ba,Mg,Zn)2P2O7:Eu2+,Mn2+、(Ca,Sr)S:Eu2+,Ce3+、(Y,Gd,Tb,La,Sm,Pr,Lu)3(Sc,Al,Ga)5-nO12-3/2n:Ce3+(其中0≦n≦0.5)、ZnS:Cu+,Cl-、(Y,Lu,Th)3Al5O12:Ce3+、ZnS:Cu+,Al3+、ZnS:Ag+,Al3+、ZnS:Ag+,Cl-、(Ca,Sr)Ga2S4:Eu2+、SrY2S4:Eu2+、CaLa2S4:Ce3+、(Ba,Sr,Ca)MgP2O7:Eu2+,Mn2+、CaWO4、(Ba,Sr,Ca)nSinNn:Eu2+(其中2n+4＝3n)、Ca3(SiO4)Cl2:Eu2+、(Y,Lu,Gd)2-nCanSi4N6+nC1-n:Ce3+(其中0≦n≦0.5)、掺杂有Eu2+和/或Ce3+的(Lu,Ca,Li,Mg,Y)α-SiAlON、(Ca,Sr,Ba)SiO2N2:Eu2+,Ce3+、(Sr,Ca)AlSiN3:Eu2+、CaAlSi(ON)3:Eu2+、Sr10(PO4)6Cl2:Eu2+、(BaSi)O12N2:Eu2+、SrSi2(O,Cl)2N2:Eu2+、(Ba,Sr)Si2(O,Cl)2N2:Eu2+或其混合物。
根据本发明的转换器系统可以用于许多种具体的拓扑结构或应用，其包括但不限于以下：
1.“直接沉积的磷光体粉末”：
转换器系统材料以粉末形式(纳米和/或微米尺寸，如上所述，并取决于较大材料颗粒的尺寸分布)合成，并通过多种方式直接应用于LED芯片或包装，上述方式包括但不限于：在粘合剂(例如硅酮)内分散、丝网印刷、电泳、或掺入固体形式的粘合剂中并层压到LED芯片或LED晶片上。
2.“直接沉积的磷光体陶瓷”：
将磷光体陶瓷作为薄板(thin plate)直接应用到LED晶粒(dice)上。
3.“远程磷光体”系统：
“远程磷光体(remote phosphor)”系统具体是指如下装置：其中磷光体(发光体，即：磷光体)远离在窄波长范围内发光的发光光源而设置，其通常嵌入或连接至聚合物、玻璃或陶瓷基质(matrix)。因此，远程磷光体系统从根本上不同于其中磷光体直接应用到光源(例如其中磷光体直接应用到发光晶粒上的LED光源)上或该光源处的系统。通常，在两个基本结构之间进行区分，从中可以得到许多变型：
a)“透射模式下的远程磷光体”：将磷光体基质置于其中安置有LED的反射室上。光可以仅通过磷光体基质逃逸(透射)。
b)“反射模式下的远程磷光体”：将磷光体基质应用到反射载体上，或者在背面涂覆反射材料，LED光源设置在发射方向或发射方向的稍微侧向，并照射到荧光体基质上。转换后的光在光源方向或在辐射方向上重新发射(re-emit)，已经穿过磷光体基质的光借助于背面反射层穿过磷光体基质重新指向发射方向。因此，光仅可以沿反射方向逃逸。
本发明还涉及一种发光装置，其包括根据本发明的转换器系统和发射蓝光的(blue light emitting)材料。
该发射蓝光的材料用作主光源，并优选为发射蓝光的LED芯片。
优选地，该发射蓝光的材料朝向转换器系统发射波长＜470nm、优选≥430至≤465nm的光。令人惊讶地发现，这对于本发明中的许多应用是有利的，尽管本发明中的第二材料在465nm处具有最大激发。
根据本发明的发光装置和/或转换器系统磷光体可以用于许多种系统和/或应用，其中包括以下一种或多种：
-办公室照明系统，
-家庭应用系统，
-商店照明系统，
-家庭照明系统，
-集中照明系统(accent lighting systems)，
-现场照明系统(spot lighting systems)，
-剧场照明系统，
-光纤应用系统，
-投影系统，
-自发光显示系统，
-像素化显示系统，
-分段显示(segmented display)系统，
-警告标志系统，
-医疗照明应用系统，
-指示标志系统，和
-装饰照明系统，
-便携式系统，
-汽车应用，
-温室照明系统。
上述根据本发明使用、要求保护并且在示例性实施方式中说明的装置在其尺寸、形状、材料选择和技术概念方面不受任何特别例外，使得可以不受限制地应用在应用领域中公知的选择标准。
附图说明
本发明目的的进一步细节、特征和优点可以从子权利要求(subclaim)和附图的以下描述中获得，其中通过示例的方式，示出根据本发明的装置的若干实施方式，以及关于实施例，这些实施例应视作是单纯说明性的，而不是限定性的。在附图中：
图1示出根据本发明的转换器系统的第一实施方式；
图2示出根据本发明的转换器系统的第二实施方式；
图3示出根据本发明第三实施方式的透过纳米颗粒的极为示意性的剖视图；
图4示出根据本发明第三实施方式的透过纳米颗粒的极为示意性的剖视图；
图5示出根据本发明第三实施方式的透过纳米颗粒的极为示意性的剖视图；和
图6示出根据本发明第三实施方式的透过纳米颗粒的极为示意性的剖视图；
图7示出根据本发明的转换器系统和用于比较目的的混合物在被波长300nm处的UV光激发时的发射光谱。
具体实施方式
在下文中，通过实施例来解释本发明，这些实施例要视作是单纯说明性的，而不是限定性的。
图1极为示意性地示出根据本发明的转换器系统的第一实施方式，其中第一材料10和敏化剂材料20均以纳米颗粒的形式提供。从图1可以看出，颗粒之间的表面到表面(surface-to-surface)的距离足够小，以允许能量从敏化剂材料20转移至第一材料10。然而，不希望发生的电荷转移淬灭通常则不会发生或者仅极少发生，因为在此敏化剂材料与第一种料的Eu3+之间的距离通常太大。
图2极为示意性地示出根据本发明的转换器系统的第二实施方式。在该实施方式中，敏化剂材料20提供为粒状(bulk)材料，第一材料10提供为围绕敏化剂材料的纳米颗粒。如果装置的光谱中还需要敏化剂发光，例如，如果敏化剂材料包括YAG:Ce等，则该方法已表明尤其富有前景。
图3-6示出根据本发明第三至第六实施方式的透过纳米颗粒的极为示意性的剖视图。
在图3中，纳米颗粒具有由非掺杂材料30形成的核，第一材料10在其周围形成壳体。不言而喻，另外可选的敏化剂材料形成壳体的实施方式也是本发明的实施方式。
在图4中，敏化剂材料20形成核，第一材料10提供为围绕核的壳体，在图5中，是其它的围绕方式，即，第一材料10形成核，敏化剂材料20是壳体。
图6的实施方式示出更复杂的结构，其中第一材料10围绕着图5的实施方式的颗粒形成另一壳体。不言而喻，在此，作用也可以颠倒(即，敏化剂材料形成核和更外部的壳体，第一材料位于中间)，或者其中非掺杂材料形成壳体或核的拓扑结构也是本发明的一部分。
在示例性实施方式中，敏化剂材料可以是蓝光可激发的黄色/绿色发光材料，而第一材料可以是含Eu3+的材料。敏化剂和第一材料可以组合在一起形成混合物，优选如上文所述，或者在如上所述的核-壳结构之一中集合在一起。在混合物的蓝光激发下，一些敏化剂离子将其能量转移至Eu3+，有效地增加Eu3+经由蓝光的激发概率。通常，并非所有的敏化剂离子都会将能量转移至Eu3+，而是将会反而发射(黄色/绿色)光。因此，在蓝光激发下，混合物可以产生强烈的红光发射(由于Eu3+)，但是具有一些残留的来自敏化剂离子的黄光/绿光发射。该混合物可以与辅助(addition)黄色/绿色发光磷光体(例如，YAG:Ce、LuAG:Ce、BaSrSiO:Eu等)组合，甚至以常规微米尺寸粉末的形式，以产生具有所需光学特性的混合白光发射，上述光学特性例如高的辐射流明当量(lumen equivalent of radiation)(LER)、相关色温(CCT)和显色指数(CRI)。
在另一示例性实施方式中，敏化剂材料是纳米尺寸的YAG:Ce3+颗粒(例如，如J.Mater.Chem.C,2017,5,12561所述)，而发射体材料是纳米尺寸的(Y,V)PO4:Eu3+颗粒。如上所述和实施例中的材料可以紧密接触，以提高从Ce3+到Eu3+的能量转移。在混合物的蓝光激发下，一些Ce3+离子可以将它们的能量转移至Eu3+，有效地增加Eu3+的蓝光激发概率。通常，并非所有的Ce3+离子都会将能量转移至Eu3+，而是将会反而发射(黄色)光。因此，在蓝光激发下，混合物可以产生强烈的红光发射(由于Eu3+)，但具有一些残留的黄光发射(来自Ce3 +)。混合物可以与另外的黄色/绿色发光磷光体(例如，YAG:Ce、LuAG:Ce、BaSrSiO:Eu等)组合，甚至以常规微米尺寸粉末的形式，以产生具有所需光学特性例如LER、CCT和CRI的混合的白光发射。
前述实施方式中的混合物，与常规的其它磷光体组合或者不与其组合，可以通过本领域公知的各种沉积技术应用于主发光LED芯片。通常，材料在硅酮(silicone)粘合剂中结合在一起，并直接应用于芯片。主LED发射(例如，UV、紫光、蓝光)的组合可以与混合物和其它磷光体(如果提供)的下转换(down-converted)发射组合，以发射例如具有所需特性的白光。
上述实施方式的成分和特征的各个组合是示例性的，将本公开中包括的教导交换和替换为所引用文献中包括的其它教导，也明确地考虑在内。本领域技术人员将认识到，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，可以实现本文描述的实施方式和其它实施方式的变化和修改。因此，以上描述应视作是示例性的，而不是限定性的。权利要求中使用的词语“包括”并不排除其它的要素或步骤。不定冠词“a”并不排除复数的重要性。在相互不同的权利要求中叙述某些措施这一单纯的事实并不表示这些措施的组合不能用于获益。本发明的范围由权利要求及相关的等同方式限定。
现将使用以下实施例进一步说明本发明，但本发明并不限于此。
实施例
实施例1
使用纳米尺寸的LaPO4:Ce3+颗粒(标称直径～5nm)作为敏化剂材料，使用标称直径为～10nm的纳米尺寸的Y(V,P)O4:Eu3+颗粒作为第一材料，制备转换器系统。
LaPO4:Ce3+颗粒(3％Ce掺杂)合成如下：
-将LaCl3.6H2O(9.8mmol，3.462g)、CeCl3.7H2O(0.2mmol，74.52mg)溶于100mL三颈圆底烧瓶中约10mL甲醇中，得到澄清溶液；
-加入10.9mL、10.650g(40mmol)磷酸三丁酯；
-在真空下(史兰克线(Schlenk Line))从溶液中除去甲醇，小心真空；
-加入30mL(32g)二苯醚；
-开放系统，之后冲洗；
-在105℃下在真空下(史兰克线)将释放的水通过水合金属氯化物除去-水应在80-85℃左右蒸发；
-将反应混合物冷却至50℃以下，并向澄清溶液中加入9.5mL、7.41g(40mmol)三丁胺(在氮气下)；
-将7.0mL的2M溶液磷酸加入二己基醚(在超声下将1.96g H3PO4溶解在10mL二己基醚中)中，大瓶；
-将混合物加热至200℃保持16小时，并将反应混合物冷却至室温；
-通过以2000rpm离心5分钟，分离纳米晶体；
-将纳米晶体用甲苯洗涤数次，小心加入甲醇；
-将粉末在真空下干燥。
YVPO4:Eu3+纳米颗粒购自CAN Gmbh,Hamburg(X Red Aqua系列：掺杂水平7％)，并用乙二醇封端。
将LaPO4:Ce3+和Y(V,P)O4:Eu3+纳米颗粒以15:1的重量比混合，并溶解在4mL异丙醇中，搅拌～1.5小时，然后在搅拌的同时在120℃下在空气中干燥，之后将混合的纳米颗粒(混合物)整合(即，团簇)成白色粉末。因此，不同的纳米颗粒彼此紧密接触，使得敏化剂和发射体离子以能够有效发生能量转移的距离相隔。
获得的转换器系统由300nm处的UV光激发。在室温下使用Edinburgh InstrumentsFLS920荧光光谱仪记录激发和发射光谱。使用450W Xe灯作为激发源，其中使用单色仪选择所关注的激发波长，并用Hamamatsu R928 PMT检测器检测发射的光。以反射模式对干燥粉末进行测量。
得到的光谱如图7所示。
比较实验A.
合成实施例1中所述的LaPO4:Ce3+纳米颗粒和YVPO4:Eu3+纳米颗粒并分开干燥，然后将其在干燥状态下以15:1的重量比松散地混合。在这种情况下，不同的纳米颗粒彼此不紧密接触，使得敏化剂和发射体离子以太大以致于不能转移能量的距离相隔。
如实施例1中所述，所得的混合物通过300nm的UV光激发。得到的光谱如图7所示。
激发根据本发明的转换器系统(实施例1)之后得到的光谱显示出比在比较实验A中制备的混合物得到的峰值要高大约10倍的Eu3+发射峰值。这种高10倍的Eu3+发射峰值表明，激发根据本发明的转换器系统(实施例1)导致了能量转移。值得注意的是，比较实验A的材料得到的峰值不是能量转移的结果，而是Eu3+在300nm处的直接激发的结果，当仅仅激发Y(V,P)O4:Eu3+材料自身时也观察到上述的直接激发。
根据本发明的混合物(实施例1)可以与许多种发射蓝光-和黄光-/绿光-的下转换(down-conversion)材料组合，以产生白光。
Claims (20)
1. 一种转换器系统，所述转换器系统包括：
- 第一材料，其包括发出所关注颜色的发光材料，并且含有≤0.1 wt%的敏化剂材料；和
- 第二敏化剂材料，其含有≤0.1 wt%的所述第一材料，并在所关注波长范围内吸收光并且可激发，并且其发射光谱至少部分地与所述第一材料的一个或多个激发带重叠，
其中所述第一材料的所述发光材料包括一种或多种选自Eu3+、Tb3+和Mn4+的离子，并且
所述敏化剂材料包括一种或多种选自Eu2+、Pb2+、Bi3+和Ce3+的离子。
2.根据权利要求1所述的转换器系统，其中所述第一材料由所述发光材料组成并且不含敏化剂材料；且所述第二敏化剂材料不含所述第一材料。
3.根据权利要求1所述的转换器系统，其中所述第一材料和所述第二敏化剂材料彼此布置成允许能量从所述第二敏化剂材料转移至所述第一材料中的所述发光材料。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其中所述第一材料包括红色发光材料。
5.根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其中所述第一材料提供为纳米磷光体。
6.根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其中所述第一材料提供为纳米颗粒。
7. 根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其中所述第一材料提供为纳米颗粒，并且所述纳米颗粒的平均直径≥1 nm且≤50 nm。
8. 根据权利要求7所述的转换器系统，其中所述纳米颗粒的平均直径≥2 nm且≤10nm。
9. 根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其中所述第二敏化剂材料在380-580 nm的波长范围内可激发。
10. 根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其中所述第二敏化剂材料在315-400 nm、400-440 nm、440-480 nm或510-560 nm波长范围内可激发。
11. 根据权利要求10所述的转换器系统，其中所述第二敏化剂材料在440-480 nm波长范围内可激发。
12.根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其中所述发光材料的所述所关注颜色处于比所述第二敏化剂材料的所述所关注波长范围更高的波长范围内。
13.根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其中所述敏化剂材料提供为纳米磷光体。
14.根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其中所述第一材料或所述发光材料和所述第二敏化剂材料具有不同的主晶格。
15.根据权利要求1至3中任一项所述的转换器系统，其能够通过包括以下步骤的方法获得：
提供如权利要求1至3中任一项所述的第一材料和第二敏化剂材料；
将所述第一材料和所述第二敏化剂材料溶解在溶剂中；
和蒸发所述溶剂。
16.根据权利要求15所述的转换器系统，其中所述方法包括在溶解之前从所述第一材料和/或第二敏化剂材料中除去配体。
17.一种发光装置，其包括根据权利要求1至16中任一项所述的转换器系统和发射蓝光的半导体材料。
18.一种照明系统，其包括根据权利要求1至16中任一项所述的转换器系统和/或根据权利要求17所述的发光装置，所述系统是以下中的一种或多种：
- 办公室照明系统，
- 商店照明系统，
- 家庭照明系统，
- 集中照明系统，
- 现场照明系统，
- 剧场照明系统，
- 医疗照明应用系统，
- 装饰照明系统，和
- 温室照明系统。
19.一种显示系统，其包括根据权利要求1至16中任一项所述的转换器系统和/或根据权利要求17所述的发光装置，所述系统是以下中的一种或多种：
- 自发光显示系统，
- 像素化显示系统，
- 分段显示系统，
- 警告标志系统，和
- 指示标志系统。
20.一种应用系统，其包括根据权利要求1至16中任一项所述的转换器系统和/或根据权利要求17所述的发光装置，所述系统是以下中的一种或多种：
- 家庭应用系统，
- 光纤应用系统，
- 投影系统，
- 便携式系统，和
- 汽车应用。
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