CN110382216B - 设计韧性或脆性薄膜的可逆弹性和由该设计所得产品 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及如何通过使用重复的Y形图案设计薄膜和/或层和/或衬底的可逆弹性，该Y形图案贯穿膜和/或层和/或衬底被切下。举例来说，根据本发明的实施方案，使用75μm厚的聚酰亚胺(PI)箔制备了具有一系列Y形几何参数的宏观狗骨形结构。然后记录膜在其断裂点处的拉伸应变响应。还使用有限元建模确认该结构。一经拉伸，PI条带局部地偏转到平面外，从而允许箔在宏观上拉伸。

Description

设计韧性或脆性薄膜的可逆弹性和由该设计所得产品
本发明涉及如何设计薄膜和/或层和/或衬底的可逆弹性。为此，根据一个实施方案，使用贯穿膜切下的重复的Y形基本图形。特别地，本发明涉及使用75μm厚的聚酰亚胺(PI)箔、利用一系列Y形的几何参数制备宏观的狗骨形结构。记录膜在其断裂点处的拉伸应变响应。
背景技术
可拉伸电子产品的最新发展已经实现了大量新技术，诸如能够符合大鼠脊髓的曲率以用于进行电刺激的神经植入物。
这些应用需要开发出能够在机械应力下保持其电性能的导电材料。然而，导电材料的弹性有限。脆性膜的断裂应变小于约5％。韧性膜在应变大于5％时会发生塑性流动。避免这些问题的方法可以分为两大类：(1)使用本身可拉伸的材料或(2)在非传统设计中使用传统刚性材料。
本身可拉伸的材料包括渗透复合材料，其中纳米结构(诸如石墨烯或单壁碳纳米管)在橡胶基质中混合以形成可拉伸的导电复合材料。纳米结构可以在拉伸时滑动并保持渗透通路。最近报道的另一种方法是金和镓的双相(液固)膜，其可以被拉伸最高至400％。最后，在PDMS上蒸发的金可以自发地形成微裂纹结构(1至10μm)，使得金属能够通过微裂纹的平面外变形进行拉伸，同时使得微裂纹能够保持渗透通路以用于导电。所有这些策略都具有不需要任何设计调整的优势，因为材料本身是可拉伸的。然而，这些策略仅限于极少数的特定材料，可能由于例如缺乏生物相容性而不适用于某些应用。
另一套方法在于将传统的导体设计成曲折状结构，这种结构可以偏转到平面外以释放应变并且减小导体所经受的局部应变。典型的方法包括使用分形设计、蛇形和基于单元格如马蹄的其他更复杂的设计。这些方法的优势是它们可以与更传统的材料一起使用。但是，它们会对结构的设计产生限制。例如，不可能用蛇形方法绘制直线。这意味着在设计中必须考虑这些几何图形。此外，在这样的结构中经设计的应变通常仅限于某个方向。
最近，提出了“剪纸(kirigami)”方法，用切口阵列来图案化薄膜，所述切口阵列以减少材料中的局部应力的方式引导屈曲和折叠过程。提出该技术以通过图案化凹口来设计纳米复合材料的弹性，使得能够增加材料的极限伸长率。这种方法很受关注，但是狭缝的几何结构不允许结构的各向同性拉伸。
举例来说，根据现有技术，已经提出了一种由以规则网格排列的等边三角形组成的切割图案。每个三角形在铰链顶点(hinge vertice)处连接至三个相邻的三角形。当拉伸表面时，三角形可以相对于其相邻的三角形围绕铰链旋转，形成六面体开口。在完全打开的结构中，即当最大程度地拉伸材料时，三角形和开口形成三角化六面体(trihexagonal)图案，也称为Kagome网格(参见下面附图)。
根据另一现有技术的实例，已经提出了一种金纳米网格(Au纳米网格)结构，其优化了拓扑结构和/或调整了金属纳米网格在柔软衬底上的附着力，从而提高了拉伸性并消除了应变疲劳(参见下图)。
该实例中的Au纳米网格是使用一种称为晶界光刻的方法制造的，该方法包括沉积铟膜并且进行蚀刻以形成掩模层，然后进行双层金属化。所制备的Au纳米网格由互连良好的线宽为约70nm、厚度为约40nm和网格尺寸为约1μm的蛇形Au条带构成。然后将Au纳米网格转移至预拉伸的PDMS衬底上，接着释放。
根据进一步的现有技术的实例，已经提出了具有应变允许材料(例如，未填充或填充的硫化橡胶、天然或合成橡胶、交联聚合物、交联弹性体、嵌段共聚物、分段共聚物、热塑性聚合物、或热塑性硫化物和环氧树脂)的柔性且可拉伸的图案化衬底，所述衬底包括下述图案化结构，其产生连续桥接较大域的多个几何结构化的和形状化的应变消除特征，这使得柔性图案化衬底能够经历比柔性且可拉伸的图案化衬底的宏观应变更低的局部应变或局部应变域。为此，用具有“应变消除特征”(SRF)的结构化(规则或不规则)系统将材料图案化，所述结构化系统例如孔、槽、通孔、厚度减小的区域、或具有对比机械行为的次级材料。SRF有助于贯穿整个衬底的连续和/或分段连续的低应变域(LSD)，其中，低应变域定义为经历的应变水平(量级)低于施加到集成设备上的宏观(平均、均匀的)水平(量级)的区域。
根据又一现有技术的实例，已经提出了包括一个或多个可拉伸部件(例如，可拉伸的电互连件、电极和/或半导体部件)的电子电路、设备和设备部件。这些系统中的一些系统的可拉伸性是通过以下方式实现的：可拉伸的金属或半导体结构与柔软的弹性材料进行以使得弹性变形能够以可重复且明确定义的方式发生的构型的材料级的结合。
具体地，该实例提供了一种电子电路，该电子电路包括弹性衬底和由所述弹性衬底支撑的可拉伸的金属或半导体设备部件；所述可拉伸的金属或半导体设备部件包括多个导电元件，每个导电元件具有主单元格形状，所述导电元件以具有次级形状的顺序连接，从而提供以多个空间频率为特征的整体二维空间几何形状；其中所述金属或半导体设备部件的所述二维空间几何形状能够沿一个或多个平面内或平面外的尺寸调节弹性应变，从而为所述电子电路提供可拉伸性。
影响设计本身为非弹性的材料(膜、衬底、层等)的弹性的方法和/或解决方案的缺点涉及：所述方法是昂贵的和/或难以实施的，所述方法是不可靠的，并且所引发和/或获得的弹性不能满足需要，这使得膜和/或衬底和/或层(具有假定的弹性)实际上不适合于最重要的应用。
发明内容
本发明的主要目的是克服影响现有技术的方法和/或解决方案的缺点。
本发明的另一个目的是提供一种方法和/或解决方案，其使得能够设计(诱导和/或赋予)本身为非弹性材料的有效、可靠且永久的弹性。
在本发明的框架内，术语“本身为非弹性的材料”应理解为指一旦经历应变(压力、应力、拉伸、弯曲等)即发生断裂或永久变形的材料，也就是说不能以自发和/或自然的方式再次获得其原始的形状和尺寸。
相反，并且仍然在本发明的框架内，“设计本身为非弹性的材料的弹性”应理解为意味着以下述的方式处理上述这种本身为非弹性的材料：所述材料在根据本发明进行处理之后，确实表现得像弹性材料，这意味着，一旦经历应变(压力、应力、拉伸、弯曲等)不会断裂或永久变形，并且一旦去除应变，就能以自发/或自然的方式再次获得其原始的形状和尺寸。
本发明源于能够克服现有技术方法的缺点的一般考虑，通过提供一种调整经改造的“剪纸”方法来设计本身为非弹性的材料的弹性以实现期望的目标。这种新方法的灵感来源于硅氧烷上可拉伸的金膜的拓扑图，它显示出Y形裂缝的密集分布以有利于面外变形。举例来说，根据本发明，已经图案化并切割贯穿塑料膜的Y形图案。这些结构化的膜使得可以有弹性，并且没有任何优先方向。仍然根据本发明，这种图案可以转印到另外的导电层，该导电层可以拉伸至高于其极限应变。此外，本发明可以应用于韧性金属如铂(Pt)以及脆性导电材料诸如氧化铟锡(ITO)等。
鉴于上述考虑，以及影响现有技术的缺点和所要实现的目标，根据本发明的一个实施方案，提供了一种用于设计本身为非弹性材料的层的弹性的方法，所述方法包括：
提供本身为非弹性材料的层；
在所述层中形成多个贯穿切口，每个贯穿切口延伸穿过所述层的厚度；
其中，所述贯穿切口中的每个在所述层的相反的至少一个主表面上的投影形成的形状为包括从共同部分延伸的至少三个分支中的多个。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述层的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支中的至少两个具有相同的长度(a)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述层的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支具有相同的长度(a)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述层的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支中的每个的长度包括在预定的范围。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述层的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支中的至少两个具有相同的宽度(w)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述层的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支具有相同的宽度(w)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述层的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支中的每个的宽度包括在预定的范围。
根据一个实施方案，所述层沿着长度方向(X)和与所述长度方向(X)基本垂直的宽度方向(Y)延伸，其中，形成所述切口，使得在所述层的所述至少一个主表面上，对于所述切口中的至少两个，两个各自的分支沿着与所述方向(X)和方向(Y)之一平行的方向延伸。
根据一个实施方案，在所述层的所述至少一个主表面上，平均形成N个切口/cm2，其中N的范围为1至1亿。
根据一个实施方案，所述层是由塑料材料形成的塑料层。
根据一个实施方案，所述层是使用脆性材料和韧性材料中的一种或两种形成的脆性层和/或韧性层。
根据一个实施方案，所述层由PI和PET中的一种或两种形成，或由如权利要求中所述的类似材料形成。
根据一个实施方案，所述层的厚度包括在预定的范围。
根据本发明，还提供了一种用于设计多层衬底的弹性的方法，所述方法包括：
提供一种多层衬底，至少包括：电绝缘(非导电)的、本身为非弹性材料的底层，和位于所述底层上的导电的、本身为非弹性材料的顶层；
在所述衬底中形成多个贯穿切口，每个贯穿切口延伸穿过所述底层和所述顶层中的每个的厚度；
其中，所述贯穿切口中的每个在所述多层衬底的相反的至少一个主表面上的投影形成的形状为包括从共同部分延伸的至少三个分支中的多个。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支中的至少两个具有相同的长度(a)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支具有相同的长度(a)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支中的每个的长度包括在预定的范围。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支中的至少两个具有相同的宽度(w)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支具有相同的宽度(w)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支中的每个的宽度包括在预定的范围。
根据一个实施方案，所述多层衬底沿着长度方向(X)和与所述长度方向(X)基本垂直的宽度方向(Y)延伸，并且其中，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，对于所述切口中的至少两个，两个各自的分支沿着与所述方向(X)和方向(Y)之一平行的方向延伸。
根据一个实施方案，在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，平均形成N个切口/cm2，其中N的范围为1至1亿。
根据一个实施方案，所述底层是由塑料材料形成的塑料层。
根据一个实施方案，所述底层是使用脆性材料和韧性材料中的一种或两种形成的脆性层和/或韧性层。
根据一个实施方案，所述底层由PI和PET的一种或两种、和/或类似材料形成。
根据一个实施方案，所述底层的厚度包括在预定的范围。
根据一个实施方案，所述顶层由导电金属形成。
根据一个实施方案，所述顶层由导电金属氧化物形成。
根据一个实施方案，所述顶层的厚度包括在预定的范围。
根据本发明，还提供了一种用于形成可拉伸电极的方法，所述方法包括：
提供一种多层衬底，至少包括：电绝缘(非导电)的、本身为弹性材料的底层，和位于所述底层上的导电的、本身为非弹性材料的顶层；
所述方法还包括通过在所述顶层中形成多个贯穿切口来设计至少所述顶层的弹性，每个贯穿切口延伸穿过所述顶层的厚度；
其中，所述贯穿切口中的每个在所述多层衬底的至少暴露的主表面上的投影形成的形状为包括从共同部分延伸的至少三个分支的多个。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述顶层的所述至少一个暴露的主表面上，至少一个所述切口的分支中的至少两个具有相同的长度(a)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述顶层的所述至少一个暴露的主表面上，至少一个所述切口的分支具有相同的长度(a)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述顶层的所述至少一个暴露的主表面上，至少一个所述切口的分支中的每个的长度包括在预定的范围。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述顶层的所述至少一个暴露的主表面上，至少一个所述切口的分支中的至少两个具有相同的宽度(w)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述顶层的所述至少一个暴露的主表面上，至少一个所述切口的分支具有相同的宽度(w)。
根据一个实施方案，形成所述切口，使得在所述顶层的所述至少一个暴露的主表面上，至少一个所述切口的三个分支中的每个的宽度包括在预定的范围。
根据一个实施方案，所述顶层沿着长度方向(X)和与所述长度方向(X)基本垂直的宽度方向(Y)延伸，其中，形成所述切口，使得在所述顶层的所述至少一个暴露的主表面上，对于所述切口中的至少两个，两个各自的分支沿着与所述方向(X)和方向(Y)之一平行的方向延伸。
根据一个实施方案，在所述多层衬底的所述至少一个暴露的主表面上，平均形成N个切口/cm2，其中N的范围为1至1亿。
根据一个实施方案，所述底层是由橡胶材料形成的橡胶层。
根据一个实施方案，所述底层的厚度包括在预定的范围。
根据一个实施方案，所述顶层由导电金属形成。
根据一个实施方案，所述顶层由导电金属氧化物形成。
根据一个实施方案，所述顶层的厚度包括在预定的范围。
根据本发明，还提供了根据所附权利要求的层、多层衬底和电极。
具体实施方式
在下文中，将描述给出的本发明的实施例和/或实施方案，特别是附图中所示的实施例和/或实施方案。
然而，本发明不限于下文所公开的和/或如附图所示的实施例和/或实施方案，而是包括落入所附权利要求的范围内的所有变化方案。
在附图中：
图1至图5示出了根据本发明设计的材料的机械行为和/或结果；图6至图10示出根据本发明设计的层和/或衬底和/或膜的平面图和截面图；
图11至图32示出了模拟方法的参数、数据结果等；
图33和图34分别示出了层和/或衬底等的平面图和径向拉伸试验的结果。
图6a示出了根据本发明的实施方案形成的类型的切口的平面图；切口110呈Y形，并且包括三个分支110a、110b和110c。
如图6b至图6c所示，切口110可以形成于本身为非弹性材料的导电或不导电的单层100中，以及形成于多层衬底120的层100和101的每层(它们中的每个本身为非弹性的，并且是导电或不导电的)中，或甚至形成于在弹性层103(例如橡胶和/或PDMS层等，导电或不导电的)上提供的本身为非弹性的层100(导电或不导电的)中。
切口可以通过湿蚀刻和/或干蚀刻、机械冲压等方式中的一种来形成，并且延伸穿过相关层和/或衬底的厚度。
例如，切口延伸穿过层100(在其两个暴露的主表面之间)的厚度、以及延伸穿过衬底120(在其两个暴露的主表面之间)的厚度、以及在图6d中的层100的厚度之间(即在其暴露的主表面和与底层103接触的相反的主表面之间)延伸。
如图7至图10中的每个所示，在层和/或衬底中形成多个切口110。
如上所述，在本发明的范围内，可以设计层、膜、衬底、甚至多层和/或堆叠的衬底。
例如，可以设计多个堆叠的材料，并且堆叠的材料的数量可以为一个至数十个或更多个，并且材料的种类也可以不同。
例如，可以设计衬底，包括：
聚酰亚胺膜；
三层：聚酰亚胺/钛/聚酰亚胺；
5层：聚酰亚胺/Ti/Pt/Ti/聚酰亚胺；
7层：SiO2聚酰亚胺/Ti/Pt/Ti/聚酰亚胺/SiO2。
该堆叠件还可以包括聚合物，诸如附着力促进剂或自组装单层。
堆叠件内的材料的性质可以是电绝缘的、或导电的、或半导电的。
仍在本发明的范围内，可以设想对经设计的弹性堆叠件和/或层和/或衬底增加弹性封装。
举例来说，经设计的堆叠件和/或层和/或膜和/或衬底可以嵌入到本身为弹性的材料(例如，硅氧烷橡胶)中。
仍在本发明的范围内，可以在一种或多种载体弹性材料和顶部封装的弹性材料进行区分。它们可以是不同的材料(例如，两种类型的硅氧烷橡胶)。
弹性封装可以是无图案膜，但也可以包含穿过其厚度的开口，从而暴露经设计的弹性堆叠件上的一些衬垫，例如用于电接触暴露层(当导电和/或半导电时)的目的。
这些开口主要在顶部封装的弹性材料中图案化，但是也会存在载体弹性材料也包括开口和/或通孔的情况。
如例如图7所示，在层和/或衬底等中形成多个切口110。
在本发明的范围内，根据需要和/或环境，切口可以是密集的或稀疏的。此外，还可以根据需要和/或环境选择切口的尺寸(大小)和/或取向。
将在下面公开切口的尺寸和它们的可能取向的实例。
关于切口的密度，可以如下定义，并且其可能的范围可以如下。
切口/cm2 ：该比率可以从1个切口/cm2变化至1亿个切口/cm2。
间距：2个中心(Y的中心线，参见如下所述的参数L)之间的距离。L可以从1μm变化至1cm(或更大)；优选间距可以为10μm至25μm。
透明度：开放表面积与总表面积之间的比率。这可以为25％至90％的范围。但不能获得切口的密度。
通过改变切口的密度，可以调节经设计的弹性层和/或衬底和/或堆叠件等的所得弹性。当以弹性堆叠件主体与连接的刚性电子硬件互连时，这一点尤为重要。
参见图21，其中突出了具有较密集的切口的较低的弹性模量。
切口的形状
本文报道的大多数试验都是在通过在其中形成Y形切口而设计的层和/或衬底等上进行的。然而，在本发明的范围内，也可以形成具有不同形状的切口。
举例来说，可以用多分支切口(最小分支数为3)代替Y形切口。此外，可以在相同的层和/或衬底等中形成具有不同形状的切口；例如，根据本发明，一旦设计，层和/或衬底等可以包括Y形切口以及四个分支的切口和/或五个分支的切口等。
此外，形状不需要是各向同性结构(其中所有分支具有相同的长度并且以相等的角度分开)。可以根据需要和/或情况选择分支的长度和/或其相互的取向。例如，如果分支中的一个(例如Y形切口的垂直分支)比其他两个分支长，也可以引发弹性。
方法
样本制备
PI(聚酰亚胺，
Figure BDA0002139078630000111
HN-标准卷-610mm宽)和PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯，
Figure BDA0002139078630000112
)膜购自Lohmann Technologies。使用由MATLAB(R2015b)脚本生成的DXF文件用Plotter Cutter(RoboPro CE5000-40-CRP)将Y形图案切割到膜中。将狗骨形状的轮廓(参见例如图33)覆盖在该膜上，其尺寸如附图33所示，遵循与标准DIN 53504中类似的比例。使用狗骨来保持样品的一个区域，同时使得狗骨的最细部分能够拉伸，而夹具和样品的界面处没有被撕裂的风险。
对于导电铂(Pt)样品，首先进行氧活化步骤以改善PI上的附着力，并且然后蒸发25nm钛(Ti)的薄层。对于氧化铟锡(ITO)样品，在PET膜上溅射100nm的导电材料。PI膜和PET膜的厚度为75μm。
通过在干燥器中用三氯(1H,1H,2H,2H-全氟辛基)硅烷(Sigma Aldrich)的自组装层涂覆硅(Si)晶圆来制备PDMS(聚(二甲基硅氧烷))样品。然后将PDMS(Sylgard 184，DowCorning，以10:1(重量:重量)与预聚物交联剂混合)旋涂在Si晶圆上(750RPM，持续35秒)，并在对流烤箱中80℃固化至少3小时。然后，使用与用于PI膜和PET膜的相同技术、用Plotter Cutter切割PDMS，并且手动地从晶圆中释放PDMS。该技术能够将Y形可靠地图案化到膜上。
机电表征
将除了本体PI之外的所有样品都安装在两个夹具上，从而用于在单轴拉伸机(MTSCriterion Model 42，其具有最大容量为100N的测力传感器)上使用1mm/s的应变速率进行拉伸测试。通过在膜的两面放置双面胶带来将样品牢固地固定在拉伸机的板上。当板远离彼此移动时，狗骨以一个恒定且已知的速度和位移被拉伸。对于导电样品，在狗骨的每一端放置一片导电铜带，每个导电铜带上附接有一个连接至源表的电缆。这使得能够在膜拉伸时记录电阻。将本体PI安装到另一个单轴拉伸机上，以进行更大的力测量(100kN MTS 809轴向扭转液压伺服试验机，其测力传感器为10kN)。使用MTS TestSuite TW软件以100Hz的采样频率测量力-位移数据。使用MATLAB(R2015b)分析数据。
对于导电样品，在样品的每一端和Keithley 2400源表上压胶有铜粘合剂，以同时用于电阻测量。
对于机械测试的图，我们仅报道了达到所有样本幸存情况下的最大应变的数据。
对于长期循环，将样品安装到自制的单轴拉伸机上，并以1Hz(每秒1个拉伸循环)以其初始长度的10％拉伸。使用4-探针系统和Keithley2400源表测量电阻。使用基于LabView 2015的定制软件控制拉伸机和源表。仅每10个循环记录和保存电阻(采样率为5Hz)(每十进循环)。
扫描电子显微镜
利用Zeiss Merlin显微镜，在1keV的电子束能量下，使用环形探测器获取SEM图像。
有限元分析
在有限元程序ABAQUS(6.14)上实施机械模拟，以评估不同几何参数的影响。使用阻尼系数为1e-7的标准静态程序。使用总体网格尺寸为0.15mm的S4R元件，并且未观察到对网格尺寸的依赖性。创建了两个步骤，第一步是在三个随机点上和与膜表面垂直的方向上施加扰动。分析扰动的影响，并且没有观察到对力-位移行为的影响。第二步包括在停止扰动时，在一端上被夹持的边界条件和在另一端上在拉伸方向上的位移。
使用COMSOL(2015)实施电刺激，以估算100nm厚的铂导电片的电阻，该铂导电片以Y形图案的各种几何形状被切割。在该片的一端施加接地边界条件，另一端上施加具有1A的端子。所得到的最大电压场用于通过将其值除以1A来估算电阻。
结果和讨论
为了设计刚性材料的弹性，设计了Y形图案。Y基本图形的三个分支中的每个具有相等的长度(参数“a”)和宽度(“w”)。将Y形状间隔开以形成六边形：x轴上的两个基本图形中心之间的距离是“L”(图1A)。在PI膜中切割该基本图形之后，用Plotter Cutter将膜切割成狗骨形状(图1B)。如图1B所示，经历拉伸和偏转的样品长度为L0。为了以1mm/s的速度对样品施加10％的应变，将狗骨的两端夹在单轴拉伸机的板中。在10％的施加应变时，PI条带偏转到平面外并局部地缓解应变(图1C)。通过FEA正确预测了样品在应变下的这种机械行为，FEA通过提供对沿着分支的多个点的局部应变进行估算来对实验结果进行补充。当对实验和模拟的结果的图像并排比较时，它们在承受最大应变水平的区域显示出良好的对应性，以及在偏转期间中可见的变形(图1D、图1E)。
首先，优化Y形基本图形的参数。切割a、w和L的12种不同组合，然后进行拉伸直至失效，将其定义为第一基本图形断裂的时间。a/L有4种不同的比率(0.5、0.6、0.7、0.8)，w有3种不同的值(0.7mm、1.1mm、1.5mm)。每种组合测试三次，以提供断裂时位移和力二者的误差线。还拉伸本体(未切割)Kapton的膜和未切割的PDMS膜直至失效。每种膜的厚度为75μm。在图2A中绘制所有14个力-位移曲线，其中，插图仅示出两个本体膜的比较。结果表明，随着w和a/L比率的增大，膜所达到的最大位移增加。以力-位移曲线的线性区域的斜率计算的有效弹簧常量减小(图2B，左)。这是因为随着基本图形之间的框架变得不那么宽，膜的弹簧常量减小。对于较大的w值，当改变a/L时弹簧常量会有更明显的变化。值得一提的是，本体PDMS的弹簧常量类似于a/L比率为0.8的弹簧常量。当比较断裂伸长率时，随着这些变量的改变，再次发现最大的w对样品能够拉伸的量具有更显著的影响(图2B，右)。
根据这三张实验图，可以确定Y形的最佳几何形状是最大的a/L为0.8，和第二大的w值为1.1mm。为了了解膜厚度对弹簧常量的影响，在不同厚度的PI膜(25μm、50μm、75μm)上切割上述给定Y形参数的PI膜。当以对数绘制时，观察到弹簧常量与膜厚度的立方的函数成比例。为了比较，还拉伸了这些相同厚度的本体PI。这里，弹簧常量仅与膜厚度的函数成比例。当在不同厚度(5μm、10μm、25μm、50μm、75μm、125μm)的PI上模拟Y形时，观察到的弹簧常量的缩放比例与实验中观察到的相匹配。本体PI和经设计的PI之间的差异被认为是由分支可见的屈曲和偏转机理造成的，其中力是厚度的立方的函数。这种行为的分析方程式不在本文的范围内，但实验与模拟预测相匹配，并且我们预期弹簧常量和厚度之间存在立方关系，因为弯曲刚度与厚度的立方成比例。
由于Y形在每个分支末端都有90°的角部，因此在这些直角处会产生高的局部应变。假设弧形化末端会减小这种应变，并且因此增加膜的位移；此外，如果将直径大于w的圆形加到分支的末端，则膜的断裂伸长率应该进一步增加。比较了四种分支末端几何形状：方形、弧形、半径为1.2mm的圆形和半径为1.3mm的圆形。对于弧形末端，方形末端的角部仅进行弧形化以避免急剧弯曲。如图3A中的示意图所示，增加圆形使得每个分支的总长度不变。因为所有样品的分支长度相同，所以四个样品的弹簧常量相对不变。然而，对于最大直径的圆形，膜的最大位移显著增加(图3A)。位移的这种增加可以认为是由于分支末端的局部应变减小。FEA模型证实，当增加较大直径的圆形时，最大局部应变减小(图3B)。另外，通过增加圆形，使得应变可以更好地分布在整个Y形中，并且这种均匀性会有助于防止由于应变的急剧变化而引起的早期失效或分层。由于1.3mm的圆形表现出更好的机械性能，因此使用该末端分支几何形状进行大多数其他表征实验。
完成了PI膜的机械表征之后，还探讨了Y形对导电性的影响。首先，在切割裂缝后，在Kapton膜的一侧蒸发韧性金属铂(Pt)(图4A)。由于Y形的较大表面积对应于框架之间的较少量的材料，因此Y形的几何形状和膜的电阻之间存在权衡。对于最大的w，在a/L为0.8时，电阻几乎是a/L为0.5时的3倍。这是为什么选择w为1.1mm而不是1.6mm的其他理由。Y形的一个优势是它们在所有方向上都是非优先拉伸，而不仅仅在切割方向上拉伸。在Y形基本图形中覆盖圆形PI片，然后蒸发Ti/Pt带。金属化带的宽度与基本图形一样高。在将样品安装在径向双轴拉伸机中之后，增加拉伸机的直径直至基本图形失效。样品的面积能够增加40％，同时仍保持导电性。这些结果可在补充信息S2中找到。
在Ti/Pt蒸发之后，狗骨膜仍然能够以与Kapton相同的方式拉伸和偏转(图4B)。具有半径为1.3mm的圆形末端的基本图形的膜在单轴拉伸机上拉伸，并且记录到在经历失效之前能够拉伸至高达70％，同时仍保持导电性。所有样品均首先机械地失效，然后电失效(图4C)。为了研究膜的坚固性，将它们在10％的施加应变下拉伸100,000个循环。绘制圆形末端(r＝1.3mm)样品，并且与弧形末端样品进行比较(图4D)。对于每个循环，实线是10％的施加应变下的电阻，虚线是0％的施加应变下的电阻。对于圆形末端和弧形末端两者，实线和虚线之间存在差异，然而该差距对于弧形样品而言成比例地变大。弧形样品的电阻从开始到结束增加约50％，而圆形样品的增加约10％。从模拟中，如图3B所示，可以识别出最大应变的Y形区域。这些区域在SEM下成像，并且可以看到分层和裂缝的实际区域，其中样品的其余部分看起来不受影响(补充信息)。弧形样品具有明显更多的分层和更大量的膜。具有圆形末端的样品在膜中具有一些裂缝，但几乎没有分层。
为了证明这种方法在设计脆性膜(通常在5％的施加应变后失效)的弹性的有效性，在将Y形切割至聚合物中之后，在PET膜的顶层溅射氧化铟锡(ITO)(图5A)。在沉积导电材料之后，与先前的样品一样，将样品安装到单轴拉伸机上，并拉伸至10％的施加应变。当拉伸样品时，它经历了与之前描述的相同的机械变形(图5B)。当拉伸至高达70％时，测量膜的电阻(图5C)。这里，尽管样品仍然保持导电性，但观察到电阻增加了约10倍。假设这是由于膜的脆性特征以及在伸长过程中由于分层而形成的非常小的裂缝。与Pt不同，ITO在出现机械失效的迹象之前表现出电失效。在40％的施加应变下，膜中的电阻几乎是5倍，而在该应变水平下的机械力几乎不增加。ITO-PET膜也在10％的施加应变下循环100,000次(图5D)。在最初的几个循环内，电阻增加了6倍，这可能是由于ITO中形成了小裂缝。然而，在这次跳跃之后，电阻保持得更加稳定，并且在100,000次循环结束时，电阻增加不到2倍。对于ITO，在0％和10％的施加应变下的电阻之间的差距远小于在Pt中观察到的差距。在SEM下对膜进行成像时，未发现明显的大裂缝、分层或失效区域。有些部分看起来“有划痕”或有点暗，这可能与较薄的ITO相对应，并且因此ITO的导电量较小。
结论
总之，我们已经证明了一种新方法，其可以对单层和多层的多材料箔图案化以设计这些膜的弹性。
我们对韧性和脆性导电材料的机电效应进行了系统研究，并对影响局部应变和平面外偏转的不同几何因素进行了广泛分析。由于Y形基本图形的性质，其参数小于整个膜设计的参数，因此该基本图形可以覆盖在任何设计上。另外，切割图案的技术可以用于几乎任何材料，显示出用于各种应用的潜力。
还使用有限元建模来确认该结构。一经拉伸，PI条带局部地偏转到平面外，使得箔能够宏观拉伸。经设计的PI的有效弹簧常量可以减少两个数量级，使得几乎能够匹配等效厚度(75μm)的硅氧烷橡胶弹性体的弹簧常量。经设计的膜没有优先的拉伸方向。将这些基本图形应用于PI箔上的韧性铂(Pt)膜和PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)箔上的脆性ITO(氧化铟锡)膜。Pt/PI系统在拉伸至最高达70％的设计应变时保持稳定的电传导。此外，它在10％的施加应变下经受了100,000次拉伸循环，而没有出现机电疲劳。类似地，ITO/PET结构被拉伸至最大50％的单轴应变，并且在10％的施加应变下的10,000次拉伸循环后保持其电完整性和机械完整性。所提出的设计是通用的并且与薄膜处理兼容。预期图案化的基本图形可以按比例缩小，以提供更广泛的弹性电子材料，从而用于可拉伸电子领域和软生物电子领域。
本发明提供了一种通用设计以及相关的工艺和材料，其能够以六边形图案实现最初不可延伸的膜或薄膜的可逆弹性。在非弹性多层的膜内重复的通孔图案的分布设计着所述最初不可伸展的薄膜内的可逆弹性。通孔图案是在多层薄膜中打开的复制2D(平面)闭合形状。在机械负载时，通孔图案的轮廓通过移出其初始平面而变形，从而实现显著的机械变形。该方法可以应用于单一材料和均匀薄膜，但也可以应用于多层的多材料堆叠件。
该设计适用于各种尺寸(宏观尺寸到纳米尺寸)并与任何材料兼容，该设计最初可以铺设或制成膜，即均匀的平面薄膜，其三个尺寸中的一个尺寸比其他两个尺寸小几个数量级。这种材料的实例包括塑料、纸、金属、弹性体、半导体。该设计适用于韧性(例如铂)和脆性(例如氧化铟锡-ITO)材料。
合适的通孔基本图形的实例是“Y”形或三分支的等距形状。该基本图形可以分布在2D表面上，并且在2D表面上可以是均匀或不均匀的。
针对结构刚度和电性能，进一步优化了通孔图案和分布。
·由至少三层构成的多层结构，其中外层是电绝缘聚合物，并且至少一层是导电材料或半导电材料的膜。
·该结构可以是独立的，或与弹性载体结合，或嵌入到弹性载体中。每一层都与相邻层紧密结合。粘合层或涂层可以沉积在结构的每一侧上，以确保与弹性载体的不可逆结合。
·该结构用无数的三分支的贯穿厚度的开口来图案化，这些开口彼此之间不相互连接。三分支的单元格的形状的特征在于分支宽度和分支长度。特别地，分支宽度(“w”)和分支长度与每个图案化的元件的主轴之间的距离的比率(“a/L”)被认为是重要的参数。
·每个分支的末端可以以方形、弧形、圆形形状终止。该形状的直径或边长至少等于分支的宽度。在结构的表面周围重复以方形、六边形布置的三分支格。表面的填充系数为至少25％。
·通孔结构在一个或多个方向上、在平面内或平面外可逆地变形。嵌入的电子膜保持有限的导电性，无论施加的变形如何。
因此，通过以上描述已经证明，本发明能够获得期望的结果，从而克服影响现有技术的缺点。
虽然通过以上对一些实施方案的描述阐明了本发明，但是本发明不限于附图中所示的和/或上面描述的实施方案。
本发明的范围由所附权利要求限定。

Claims (22)

1.一种用于设计多层衬底的弹性的方法，所述方法包括：
提供多层衬底，所述多层衬底至少包括：电绝缘的、本身为非弹性材料的底层，和位于所述底层上的导电或非导电的、本身为非弹性材料的顶层；
在所述衬底中形成多个贯穿切口，每个贯穿切口延伸穿过所述底层和顶层中的每个的厚度；
其中，所述贯穿切口中的每个在所述多层衬底的相反的至少一个主表面上的投影形成的形状为包括从共同部分延伸的至少三个分支中的多个；并且其中，所述多层衬底在所述贯穿切口中是空的。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的三个分支中的至少两个具有相同的长度a。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，至少一个所述切口的分支中的至少两个具有相同的宽度w。
4.根据权利要求1所述的方法，其中，所述多层衬底沿着长度方向X和与所述长度方向X基本垂直的宽度方向Y延伸，并且其中，形成所述切口，使得在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，对于所述切口中的至少两个，两个各自的分支沿着与所述方向X和方向Y之一平行的方向延伸。
5.根据权利要求1所述的方法，其中，在所述多层衬底的所述至少一个主表面上，平均形成N个切口/cm2，其中N的范围为1至1亿。
6.根据权利要求1所述的方法，其中，所述底层的厚度为1 nm至500μm。
7.根据权利要求1所述的方法，其中，所述顶层由导电金属氧化物形成。
8.根据权利要求1所述的方法，其中，所述顶层的厚度为1 nm至500μm。
9.根据权利要求1所述的方法，还包括将所述多层衬底嵌入到本身为弹性的材料中。
10.根据权利要求9所述的方法，其中，所述本身为弹性的材料是硅氧烷橡胶。
11.一种多层衬底，所述多层衬底
至少包括电绝缘的、本身为非弹性材料的底层，和位于所述底层上的导电或非导电的、本身为非弹性材料的顶层；
包括多个贯穿切口，每个贯穿切口延伸穿过所述底层和所述顶层中的每个的厚度；
其中，所述贯穿切口中的每个在所述多层衬底相反的至少一个暴露的主表面上的投影形成的形状为包括从共同部分延伸的至少三个分支中的多个，因此所述衬底显示出经设计的弹性；
其中，所述多层衬底在所述贯穿切口中是空的。
12.根据权利要求11所述的衬底，其中，在所述多层衬底的所述至少一个暴露的主表面上，至少一个所述切口的分支中的至少两个具有相同的长度a。
13.根据权利要求11所述的衬底，其中，在所述多层衬底的所述至少一个暴露的主表面上，至少一个所述切口的分支中的至少两个具有相同的宽度w。
14.根据权利要求11所述的衬底，其中，在所述多层衬底的所述至少一个暴露的主表面上，至少一个所述切口的分支中的每个的宽度为100 nm至1 cm。
15.根据权利要求11所述的衬底，其中，所述多层衬底沿着长度方向X和与所述长度方向X基本垂直的宽度方向Y延伸，并且其中，在所述多层衬底的所述至少一个暴露的主表面上，对于所述切口中的至少两个，两个各自的分支沿着与所述方向X和方向Y之一平行的方向延伸。
16.根据权利要求11所述的衬底，其中，在所述多层衬底的所述至少一个暴露的主表面上，平均形成N个切口/cm2，其中N的范围为1至1亿。
17.根据权利要求11所述的衬底，其中，所述底层的厚度为1 nm至500μm。
18.根据权利要求11所述的衬底，其中，所述顶层由导电金属氧化物形成。
19.根据权利要求11所述的衬底，其中，所述顶层的厚度为1 nm至500μm。
20.根据权利要求11所述的衬底，其中，所述多层衬底嵌入到本身为弹性的材料中。
21.根据权利要求20所述的衬底，其中，所述本身为弹性的材料是硅氧烷橡胶。
22.一种可拉伸电极，包括：
根据权利要求11至21中任一项所述的多层衬底，其中，所述顶层是至少一种导电的、本身为非弹性材料。
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