CN110354068A - 一种以熊果酸/齐墩果酸为原料的超分子水凝胶、制备方法及应用 - Google Patents

一种以熊果酸/齐墩果酸为原料的超分子水凝胶、制备方法及应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及制药技术领域，具体公开了一种以熊果酸/齐墩果酸为原料的超分子水凝胶、制备方法及应用。该超分子水凝胶由天然药物离子液体经溶解分散而构成，所含天然药物离子液体浓度为20‑80mg/mL。所述的天然药物离子液体内含阴离子和阳离子，所述的阴离子为熊果酸/齐墩果酸，所述的阳离子选自胆碱、咪唑、季膦、季铵、吡啶、或它们的衍生物中的任意一种。该超分子水凝胶既可作为药物释放系统，也可作为其它药物的载药系统，在药物释放领域有很大的应用潜力；也可以作为化妆品的基质材料。对于一种以熊果酸/齐墩果酸为原料的天然药物离子液体制备的超分子水凝胶、制备方法及应用，目前尚无相关文献报导。

Description

一种以熊果酸/齐墩果酸为原料的超分子水凝胶、制备方法及 应用
技术领域
本发明属于制药技术领域，具体涉及一种以熊果酸/齐墩果酸为原料的超分子水凝胶、制备方法及应用。
背景技术
超分子水凝胶具有药效最大化和副作用最小化的特点，被应用于药物缓释、生物医学、细胞培养等领域。通过水凝胶缓释药物能减少血药浓度的波动，并避免出现药物的不良事件。与普通制剂相比，水凝胶释药系统具有释放药物比较缓慢，使得血浓度保持平稳，毒副作用少等优点。此外，水凝胶可保护一些容易失去活性的药物的使其保持活性。智能水凝胶能够感应外界环境的刺激而变化。Bag等人(BAG B G,PAUL K.Vesicular andFibrillar Gels by Self-Assembly of Nanosized Oleanolic Acid.Asian Journal ofOrganic Chemistry,2012,1(2):150-154.)发现纯齐墩果酸在某些纯有机溶剂或有机溶剂的水溶液中能够形成凝胶。清华大学巨勇课题组采用纯熊果酸与19种不同有机溶剂配成凝胶(LU J,WU X,LIU L,et al.First Organogelation Study of Ursolic Acid,a NaturalUrsane Triterpenoid.Chemistry Letters,2016,45(8):860-862.)；另外，还合成一种低毒性的齐墩果酸衍生物2,3-二羟基亚氨基-齐墩果酸，使其在15种不同有机溶剂中形成凝胶(HU J,ZHANG M,JU Y.A simple oleanlic acid derivative as potentorganogelator.Soft Matter,2009,5(24):4971.；卢金荣，基于三萜骨架凝胶因子的设计、合成及性质研究，清华大学博士论文，2014)；还合成了一种齐墩果酸-腺嘌呤缀合物，并且将其与四氢呋喃水溶液配制成凝胶(LU J,HU J,LIU C,et al.Water-induced gelformation of an oleanlic acid–adenine conjugate and the effects of uracilderivative on the gel stability.Soft Matter,2012,8(37):9576.)。复旦大学张祥民课题组制备了多种熊果酸盐型和齐墩果酸盐型，并进行了多晶型研究(陈华莉.熊果酸盐型和多晶筛选的研究.复旦大学硕士论文,2011；张圆圆.齐墩果酸的多晶筛选和盐型筛选研究.复旦大学硕士论文,2011.)。但一种以熊果酸/齐墩果酸为原料的天然药物离子液体制备的超分子水凝胶、制备方法及应用，目前没有相关文献报导。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是：针对现有技术中超分子水凝胶的缺陷与不足，提供一种以熊果酸/齐墩果酸为原料的超分子水凝胶、制备方法及应用。与普通的水凝胶相比，本发明的超分子水凝胶既可以作为药物载体，本身也可以作为药物使用。
本发明采用如下技术方案，来实现发明目的。
首先，本发明公开了一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶。
该超分子水凝胶由天然药物离子液体经溶解分散而构成，所述的天然药物离子液体内含阴离子和阳离子，所述的阴离子为熊果酸/齐墩果酸。
熊果酸/齐墩果酸本身是一种有机酸，可电离提供阴离子，本发明用熊果酸/齐墩果酸作阴离子制成超分子水凝胶，既可以作为药物载体，本身也可以作为药物使用。
所述的阳离子选自胆碱、咪唑、季膦、季铵、吡啶、或它们的衍生物中的任意一种。
所述的超分子水凝胶，所含天然药物离子液体浓度为20-80mg/mL。
其次，本发明公开了一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶的制备方法。
该制备方法包括以下步骤：S1天然药物离子液体的配制；S2超分子水凝胶的形成。
所述的S1天然药物离子液体的配制具体为：以质量份数计，将内含1份阴离子的液体和内含0.8-1.2份阳离子的液体充分混合而成。优选地，阴阳离子配比为1:1，这样原料利用会更充分。
所述的阴离子为熊果酸/齐墩果酸。
所述的阳离子选自胆碱、咪唑、季膦、季铵、吡啶、或它们的衍生物中的任意一种。
所述的S2超分子水凝胶的形成具体为：在常温或提升温度下，向纯水或水溶液中逐渐加入S1所述的天然药物离子液体，并调控所含天然药物离子液体浓度至20-80mg/mL，经搅拌或超声进行充分溶解，采用倒瓶法观察，直至样品不流动为止。
所述的提升温度为高于环境温度，优选为升温至40-80℃。该水凝胶有独特的温度响应特性，升温有利于该超分子水凝胶的形成。
所述的水溶液选自生理盐水溶液、葡萄糖水溶液、磷酸盐缓冲液、醋酸缓冲液、硼酸盐缓冲液、乳酸缓冲液、柠檬酸缓冲液、Tris–盐酸缓冲液、或上述任一缓冲液与葡萄糖/氯化钠混合组成溶液中的一种。
最后，本发明公开了一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶的应用。该超分子水凝胶用于制备载药水凝胶或用作化妆品基质材料。
有益效果：
(1)本发明提供一种以熊果酸或齐墩果酸为原料的天然药物离子液体制备超分子水凝胶的方法，该超分子水凝胶既可作为药物释放系统，也可作为其它药物的载药系统，在药物释放领域有很大的应用潜力；也可以作为化妆品的基质材料。
(2)对于一种以熊果酸/齐墩果酸为原料的天然药物离子液体制备的超分子水凝胶、制备方法及应用，目前尚无相关文献报导，与普通的水凝胶相比，本发明的超分子水凝胶既可以作为药物载体，本身也可以作为药物使用。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步的说明，但本发明并不限于以下实施例。所述方法如无特别说明均为常规方法。所述原材料如无特别说明均能从公开商业途径获得。
实施例1：
在常温，向纯水逐渐加入天然药物离子液体至浓度为40mg/mL，搅拌或超声，直至采用倒瓶法观察到样品不流动为止，说明超分子水凝胶形成。该天然药物离子液体是熊果酸为阴离子，1-(2-羟乙基)-3-甲基咪唑为阳离子,阴阳离子按照内含质量比1:1比例经充分混合所构成。进行释放实验发现，该超分子水凝胶非常稳定，其中的熊果酸以非常慢的速度释放。在纯水中加入其它药物，可制备载药的水凝胶，进行释放实验发现，药物释放的速度也很慢，可达到缓控释的作用；也可以作为化妆品的基质材料。
实施例2：
在常温，向0.9％的生理盐水逐渐加入天然药物离子液体至浓度为20mg/mL，加热到40℃，搅拌或超声，直至采用倒瓶法观察到样品不流动为止，说明超分子水凝胶形成。该天然药物离子液体是齐墩果酸为阴离子，胆碱为阳离子,阴阳离子按照内含质量比1:0.8比例经充分混合所构成。进行释放实验发现，该超分子水凝胶非常稳定，其中的齐墩果酸以非常慢的速度释放。在纯水中加入其它药物，可制备载药的水凝胶，进行释放实验发现，药物释放的速度也很慢，可达到缓控释的作用；也可以作为化妆品的基质材料。
实施例3：
在常温，向5％的葡萄糖水溶液逐渐加入天然药物离子液体至浓度为30mg/mL，加热到50℃，搅拌或超声，直至采用倒瓶法观察到样品不流动为止，说明超分子水凝胶形成。该天然药物离子液体是熊果酸为阴离子，三己基十四烷基膦为阳离子所构成的。进行释放实验发现，该超分子水凝胶非常稳定，其中的熊果酸以非常慢的速度释放。在纯水中加入其它药物，可制备载药的水凝胶，进行释放实验发现，药物释放的速度也很慢，可达到缓控释的作用；也可以作为化妆品的基质材料。
实施例4：
在常温，向pH＝6.8的磷酸盐缓冲液逐渐加入天然药物离子液体至浓度为50mg/mL，加热到40℃，搅拌或超声，直至采用倒瓶法观察到样品不流动为止，说明超分子水凝胶形成。该天然药物离子液体是齐墩果酸为阴离子，十六烷基吡啶为阳离子,阴阳离子按照内含质量比1:0.9比例经充分混合所构成。进行释放实验发现，该超分子水凝胶非常稳定，其中的齐墩果酸以非常慢的速度释放。在纯水中加入其它药物，可制备载药的水凝胶，进行释放实验发现，药物释放的速度也很慢，可达到缓控释的作用；也可以作为化妆品的基质材料。
实施例5：
在常温，向pH＝4.5的醋酸缓冲液逐渐加入天然药物离子液体至浓度为50mg/mL，加热到40℃，搅拌或超声，直至采用倒瓶法观察到样品不流动为止，说明超分子水凝胶形成。该天然药物离子液体是齐墩果酸为阴离子，四乙基铵为阳离子,阴阳离子按照内含质量比1:1.1比例经充分混合所构成。进行释放实验发现，该超分子水凝胶非常稳定，其中的齐墩果酸以非常慢的速度释放。在纯水中加入其它药物，可制备载药的水凝胶，进行释放实验发现，药物释放的速度也很慢，可达到缓控释的作用；也可以作为化妆品的基质材料。
实施例6：
在常温，向pH＝7.4的硼酸缓冲液逐渐加入天然药物离子液体至浓度为20mg/mL，加热到80℃，搅拌或超声，直至采用倒瓶法观察到样品不流动为止，说明超分子水凝胶形成。该天然药物离子液体是熊果酸为阴离子，1-乙基-3-甲基咪唑为阳离子,阴阳离子按照内含质量比1:1.2比例经充分混合所构成。进行释放实验发现，该超分子水凝胶非常稳定，其中的熊果酸以非常慢的速度释放。在纯水中加入其它药物，可制备载药的水凝胶，进行释放实验发现，药物释放的速度也很慢，可达到缓控释的作用；也可以作为化妆品的基质材料。
实施例7：
在常温，向pH＝3.0的乳酸缓冲液逐渐加入天然药物离子液体至浓度为60mg/mL，搅拌或超声，直至采用倒瓶法观察到样品不流动为止，说明超分子水凝胶形成。该天然药物离子液体是熊果酸为阴离子，胆碱为阳离子,阴阳离子按照内含质量比1:1比例经充分混合所构成。进行释放实验发现，该超分子水凝胶非常稳定，其中的熊果酸以非常慢的速度释放。在纯水中加入其它药物，可制备载药的水凝胶，进行释放实验发现，药物释放的速度也很慢，可达到缓控释的作用；也可以作为化妆品的基质材料。
实施例8：
在常温，向pH＝5.5的柠檬酸缓冲液和氯化钠混合溶液中逐渐加入天然药物离子液体至浓度为45mg/mL，搅拌或超声，直至采用倒瓶法观察到样品不流动为止，说明超分子水凝胶形成。该天然药物离子液体是熊果酸为阴离子，胆碱为阳离子,阴阳离子按照内含质量比1:1比例经充分混合所构成。进行释放实验发现，该超分子水凝胶非常稳定，其中的熊果酸以非常慢的速度释放。在纯水中加入其它药物，可制备载药的水凝胶，进行释放实验发现，药物释放的速度也很慢，可达到缓控释的作用；也可以作为化妆品的基质材料。
实施例9：
在常温，向pH＝8.0的Tris–盐酸缓冲液和葡萄糖混合溶液中逐渐加入天然药物离子液体至浓度为45mg/mL，搅拌或超声，直至采用倒瓶法观察到样品不流动为止，说明超分子水凝胶形成。该天然药物离子液体是齐墩果酸为阴离子，胆碱为阳离子,阴阳离子按照内含质量比1:1比例经充分混合所构成。进行释放实验发现，该超分子水凝胶非常稳定，其中的齐墩果酸以非常慢的速度释放。在纯水中加入其它药物，可制备载药的水凝胶，进行释放实验发现，药物释放的速度也很慢，可达到缓控释的作用；也可以作为化妆品的基质材料。
以上对本发明的具体实施例进行了详细描述，但其只是作为范例，本发明并不限制于以上描述具体实施例。对于本领域技术人员而言，任何对本发明进行的等同修改和替代也都在本发明的范畴之中。因此，在不脱离本发明的精神和范围下所作的均等变换和修改，都涵盖在本发明范围内。

Claims (10)

1.一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶，其特征在于：由天然药物离子液体经溶解分散而构成，所述的天然药物离子液体内含阴离子和阳离子，所述的阴离子为熊果酸/齐墩果酸。
2.根据权利要求1所述的一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶，其特征在于：所述的阳离子选自胆碱、咪唑、季膦、季铵、吡啶、或它们的衍生物中的任意一种。
3.根据权利要求1所述的一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶，其特征在于：所述的超分子水凝胶，所含天然药物离子液体浓度为20-80mg/mL。
4.一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：S1天然药物离子液体的配制；S2超分子水凝胶的形成。
5.根据权利要求4所述的一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶的制备方法，其特征在于，步骤S1所述的天然药物离子液体的配制具体为：以质量份数计，将内含1份阴离子的液体和内含0.8-1.2份阳离子的液体充分混合而成。
6.根据权利要求5所述的一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶的制备方法，其特征在于：所述的阴离子为熊果酸/齐墩果酸。
7.根据权利要求5所述的一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶的制备方法，其特征在于：所述的阳离子选自胆碱、咪唑、季膦、季铵、吡啶、或它们的衍生物中的一种。
8.根据权利要求4所述的一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶的制备方法，其特征在于，步骤S2所述的超分子水凝胶的形成具体为：在常温或提升温度下，向纯水或水溶液中逐渐加入步骤S1所述的天然药物离子液体，并调控所含天然药物离子液体浓度至20-80mg/mL，经搅拌或超声进行充分溶解，采用倒瓶法观察，直至样品不流动为止。
9.根据权利要求8所述的一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶的制备方法，其特征在于：所述的水溶液选自生理盐水溶液、葡萄糖水溶液、磷酸盐缓冲液、醋酸缓冲液、硼酸盐缓冲液、乳酸缓冲液、柠檬酸缓冲液、Tris–盐酸缓冲液、或上述任一缓冲液与葡萄糖/氯化钠混合组成溶液中的一种。
10.一种含熊果酸/齐墩果酸的超分子水凝胶的应用，其特征在于：用于制备载药水凝胶或用作化妆品基质材料。
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