CN110232201A - 一种多参数协同作用的电池设计方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种多参数协同作用的电池设计方法,要解决的是现有计算最优值的优化算法受到应用领域、计算精度和计算效率的影响的问题。本方法具体步骤如下:步骤一,确定设计变量;步骤二,获取电池的参数;步骤三,利用步骤二的参数建立电池的电化学‑热耦合模型;步骤四,验证步骤三中电化学‑热耦合模型的有效性;步骤五,计算电池的能量密度E和功率密度P;步骤六,通过BOBYQA法对步骤三中的模型进行计算,得到优化后的步骤一中的设计变量的取值。本方法通过建立机理性的电化学‑热耦合模型,并将仿真结果实时引入到优化模块,优化模块计算得到的迭代值反馈到电化学‑热耦合模型中,进行快速、高效的优化计算。
Description
技术领域
本发明涉及电池领域,具体是一种多参数协同作用的电池设计方法。
背景技术
锂离子电池凭借其高能量密度、长循环寿命以及高放电电压等优势,广泛 应用于3C电子、电动交通及储能电站等领域,随着锂离子电池技术的持续发 展,客户对锂离子电池的各项性能指标提出了更高的需求。
目前,常用的电池新产品开发设计和性能优化主要以传统实验方式为主, 该种方式在生产研发过程中需要消耗大量的人力物力,且开发周期较长。然 而,采用计算机数值模拟的方式可以克服上述问题,成为研究电池内部特性规 律和指导电池优化设计的重要手段。机理性模型中的电化学-热耦合模型可以精 确反应电池放电过程中各项性能的变化,如Jie Li等(J Power Source,2014, DOI:10.1016/j.jpowsour.2015.06.034)建立了参数动态响应的电化学-热耦 合模型,可以准确反应电池在放电过程中电化学性能变化。
目前可用于计算最优值的优化算法相继被提出,但是不同算法受到应用领 域、计算精度和计算效率的影响,其中Powell提出的BOBYQA法(准二维线性 边界优化法)具有不需要求解目标函数的导数这一优点,被广泛应用于处理 “黑盒”问题。
专利号为CN107145629 A的文件公开了一种优化电池电极厚度的方法,在 保持其他参数不变的情况下,通过使用优化算法不断迭代电极厚度取值对电池 进行优化。该专利主要应用于只改变电极涂覆厚度情况下的性能优化,难以满 足由于工艺参数变化引起的体积分数变化以及不同活性材料颗粒半径变化引起 的电池性能改变,人们也在进行相关方面的研究。
发明内容
本发明实施例的目的在于提供一种多参数协同作用的电池设计方法,以解 决上述背景技术中提出的问题。
为实现上述目的,本发明实施例提供如下技术方案:
一种多参数协同作用的电池设计方法,具体步骤如下:
步骤一,确定设计变量;
步骤二,获取电池的参数;
步骤三,利用步骤二的参数建立电池的电化学-热耦合模型;
步骤四,验证步骤三中电化学-热耦合模型的有效性,通过将电化学-热耦 合模型仿真得到的电池在不同倍率下的放电电压曲线和放电过程电池的最高温 度与最低温度,与相同条件下实验测量结果进行对比,最大相对误差小于2%且 均方根误差小于1%为有效;
步骤五,计算电池的能量密度E和功率密度P,以能量密度E最大或功率 密度P最大作为本方法的优化目标,能量密度最大的目标函数为,功率密度P最大的目标函数为:其中,U、m分别表示放电 电压和电极质量,I为放电电流,t为放电时间,根据客户的需求,选择与之相 近的电池规格作为本方法的基础电池规格,在此基础上对设计变量进行多参数 协同优化;
步骤六,根据客户需求设置优化目标,以步骤一的设计变量为优化变量, 在电极合理设计限定条件下,确立优化变量的可选范围,通过BOBYQA法 (准二维线性边界优化算法)对步骤三中的模型进行计算,得到优化后的步骤 一中的设计变量的取值即可。
作为本发明实施例进一步的方案:步骤一中设计变量包括正极活性材料颗 粒半径、正极固相体积分数和正极涂覆厚度,在放电过程中Li+不断嵌入正极活 性材料中,正极活性材料颗粒半径对极化和活性材料的利用率具有密切关系; 正极固相体积分数对电池的容量和活性材料的利用率有关,正极涂覆厚度对电 池的容量、活性物质的利用率以及极化都有影响作用。
作为本发明实施例进一步的方案:电池的参数包括电池的设计参数、电极 材料的动力学参数及电极材料的热物性参数,考虑全面。
作为本发明实施例进一步的方案:电化学-热耦合模型包括一个准二维电化 学模型和一个三维热模型相耦合的模型。
作为本发明实施例进一步的方案:准二维电化学模型的建立步骤如下:电 芯的基本单元是由负极集流体、负极、隔膜、正极和正极集流体五部分所组 成,建立包括负极集流体、负极、隔膜、正极和正极集流体五部分的一维几何 模型,在一维几何模型上加载放电过程的微分或者偏微分方程,利用有限元思 想进行网格剖分,计算描述放电过程的微分或偏微分方程,得到在不同正极涂 覆厚度、正极活性材料颗粒半径和正极固相体积分数下电池的放电电压曲线 束。
作为本发明实施例进一步的方案:一维几何模型包括以下内容:在正极、 负极域内用菲克第二定律描述锂离子在固相内的传输: 边界条件方程为:在正极、 负极和隔膜边界处描述液相锂离子溶解过程: 式中t+、F、jloc,i分别表示锂离子传递系数、法拉第常数和局部电流密 度;在正极和负极上用Butler-Volmer方程描述电化学反应: αa,i、αc,i、R和T分别表示阳极电迁移数、阴极电迁移数、通用气体常数和电池实际温度,其中αa,i、αc,i和R的值分别为0.5、 0.5和8.314(J·mol-1·K-3),电流密度j0,i的计算方程如下: 其中surf表示活性颗粒表面能,过电势ηi等于固相 电势减去液相电势再减去平衡电势Ui即:其中平衡 电势Ui的计算考虑了温度变化的影响,即:Tref表示参 考温度,取值为298K,Uref,i代表参考温度下正极开路电压Uref,p或者参考温度 下负极开路电压Uref,n;代表正极平衡电势温度系数负极平衡电势温度系 数,在负极集流体、负极、正极和正极集流体上用欧姆定律计算电子电荷守 恒,即:边界方程为: k1,i代表正极 反应速率,为固相电势,Uapp为电池放电电压,L表示厚度,L的下标ncc、n、sep、p分别表示负极集流体、负极、隔膜和正极;用浓溶液理论描述离子电 荷守恒,即:边界方程为: 为液相电势,f为电解液活化系 数,取值为1,t+为锂离子传递系数;在负极和正极上描述充放电过程中的电 池生热,所述电池生热包括电化学反应生热、欧姆生热和极化生热;在负极集 流体上描述欧姆生热,在隔膜上描述极化生热,在正极集流体上描述欧姆生 热;电化学反应生热如下:欧姆生热如下: 极化生热如下:k2代表离子导电率,上 述所有公式中c、D、r、ε、t、Ri分别表示锂离子浓度、电解液扩散系数、反 应界面半径、体积分数、放电时间和正负极材料颗粒粒径,下标1和2分别代 表固相和液相,下标i代表方程所加载区域即正极或者负极,T代表温度。
作为本发明实施例进一步的方案:三维热模型相耦合的模型的建立步骤如 下:利用步骤二中电池的参数建立三维电池几何模型,以建立的准二维电化学 模型中电极的平均生热量为三维热模型相耦合的模型的热源Q,在三维几何模 型上加载对流换热的热场,得到三维热模型,利用有限元思想进行网格剖分, 求解计算三维热模型的热场特征方程,获得电池在放电过程中的温度变化,将 此温度实施反馈到准二维电化学模型中,实现准二维电化学模型和三维热模型 相耦合的模型的耦合;三维电池几何模型包括以下内容:热源Q的计算方程 为:描述对流换热 的热场的方程如下:ρ、Cp、K分别表示电极材料的密 度、比热容、导热系数,而电极材料的相关参数用牛顿冷却公式表示边界条 件,即:h为自然换热系数,取值7.17W/(K·m2),Tamb为 环境温度,取值为298K。
作为本发明实施例进一步的方案:BOBYQA法是以基准电池规格的设计变 量为初始值,通过电化学-热耦合模型计算得到目标函数的初始值,实时引入BOBYQA法中与目标函数进行对比处理,基于BOBYQA法迭代出下一个优化 变量的取值并导入电化学-热耦合模型中计算目标函数的值,再反馈到 BOBYQA法中,根据目标函数是否最大化判断是否进行下一次迭代,直至目标 函数取得最大化值,并给出最后一次迭代的设计变量的取值。
作为本发明实施例进一步的方案:电极合理设计限定条件包括负极理论容 量为正极理论容量的1.1-1.2倍,放电过程中最高温度小于50℃;即 三维电池几何模型中最高温度T小于50℃,采 用多参数协同作用的优化方法对电池正极结构的设计变量进行优化,同时考量 正极活性材料颗粒半径、正极固相体积分数和正极涂覆厚度对电池能量密度和 功率密度的影响机制,即可得到最佳电池结构的设计变量。
与现有技术相比,本发明实施例的有益效果是:
本方法通过建立机理性的电化学-热耦合模型,并将仿真结果实时引入到优 化模块,优化模块计算得到的迭代值反馈到电化学-热耦合模型中,进行快速、 高效的优化计算;
利用本方法制备少量样品对模型进行验证后,在给定的优化目标和限定条 件下,即可得到最优的电池正极结构设计变量,并不需要在新产品设计研发过 程中对各种备选规格的电池都进行制作及复杂、繁琐的电化学性能测试,因 此,能够加快新材料或新产品及工艺的研发速度,降低开发成本,对新材料或 新产品的开发具有一定的指导意义。
附图说明
图1为多参数协同作用的电池设计方法的流程示意图。
图2为多参数协同作用的电池设计方法中准二维电化学模型的结构示意图。
图3为多参数协同作用的电池设计方法中实施例1的三维热模型示意图。
图4为多参数协同作用的电池设计方法中实施例1的三维热模型的网格示意 图。
图5为多参数协同作用的电池设计方法中实施例1中在室温自然冷却条件下 电池不同倍率放电时的模拟放电曲线和试验放电曲线图。
图6为多参数协同作用的电池设计方法中实施例1中1C放电结束时刻电池红 外热成像图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本专利的技术方案作进一步详细地说明。
实施例1
以软包磷酸铁锂电池为例,客户的电池尺寸见表1,电池应用通常为1C放 电,需要该电池能量密度最大,即1C放电条件下,电芯能量密度最大化。
表1电池三维尺寸参数
宽度 | 厚度 | 高度 |
100mm | 12mm | 115mm |
根据客户需求,选择与之要求相近的电池规格,本实施例中选择的电池的 电极设计参数,即电池结构参数,电池结构参数见表2,该设计下1C放电是电 芯能量密度为159.40Wh/kg。
表2电池结构参数
备注:斜杠表示不存在或不考虑该参数
基于此设计建立电池的电化学-热耦合模型,并验证电化学-热耦合模型的 有效性。在本实施例中电池的电化学-热耦合模型模型的建立是基于COMSOL 平台,电化学-热耦合模型操作步骤如下:
1)通过实验测量或文献调研法获取电化学-热耦合模型所需的电池的设计 参数、电极材料的动力学参数及电极材料的热物性参数。
电池的设计参数见表2,电极材料的动力学参数见表3,电极材料的热物 性参数见表5。
表3电极材料的动力学参数
2)如图2所示,准二维电化学模型是用线段表示电极不同组成部分,建 立一维几何模型,在一维几何模型上面加载描述放电过程的微分或偏微分方 程,并通过有限元思想对一维几何模型进行网格剖后,再解描述放电过程的方 程,可得该电极厚度设计下的放电过程中不同放电时间对应的放电电压。相关 方程如下A、B、C、D、E、F所示,物理场加载区域,即方程所需计算区域 分布如表4所示。
A:用菲克第一定律描述锂离子在固相内部传输,方程如下:
边界条件方程为:
式中c、D、r、ε、t、Ri分别表示锂离子浓度、扩散系数、反应界面半 径、体积分数、时间和正负极材料颗粒粒径;下标1、2、i分别代表固相、液 相和不同电池组成。i即为方程所加载的区域,具体见表4。
B:液相锂离子溶解过程:
式中t+、F、jloc,i分别表示离子迁移数、法拉第常数和局部电流密度
C:Butler-Volmer方程描述电化学反应
其中电流密度j0,i,计算方程如下:
过电势ηi等于固相电势减去液相电势再减去平衡电势即:
其中平衡电势Ui的计算考虑了温度变化的影响,即:
D:欧姆定律计算电子电荷守恒,即:
边界方程为:
式中L表示厚度,下标ncc、n、sep、p分别表示负极集流体、负极、隔 膜、正极。
E:浓溶液理论描述离子电荷守恒,即:
边界方程为:
F:充放电过程中的电池生热
电化学反应生热:
欧姆生热:
极化生热:
表4电极上方程计算区域分布
3)根据表1的参数,建立三维电池几何模型,以准二维电化学模型计算所 得电极平均热量,Q为热源,在三维电池几何模型上加载对流换热的热场得到 三维热模型,进行网格剖分后,计算热场方程,进而获得温度的变化,并将该 温度实时反馈到准二维电化学模型中,实现准二维电化学模型和三维热模型的 双向耦合。
热源Q的计算方程为:
描述对流换热的方程如下:
式中ρ、Cp、K分别表示电极材料的密度、比热容、导热系数,而电极材料 的相关参数见表5。用牛顿冷却公式表示边界条件,即:
其中h为自然换热系数,取值7.17W/(K·m2)。
表5锂离子电池电极材料的热物性参数
验证电化学-热耦合模型的有效性。本实施例中,以2.0V为放电截止电 压,在环境温度为25℃、自然冷却条件下,电池在0.5C、1C、3C、5C模型模 拟放电电压曲线与相同条件下实验放电曲线如图4所示。放出容量的计算表达 式为I、t分别表示放电电流和放电时间。比较相同时刻,模拟计算放电 电压与测量结果的相对误差最大为0.93%。电池1C放电结束时刻,即温度最高 时刻的红外热成像图如图5所示。不同倍率下电池放电过程中最高温度模拟结 果与实验测量结果对比如表6所示,相对误差都小于1%。表明本电化学-热耦 合模型有效。
表6放电过程中最高温度模拟结果与实验测量结果
放电倍率 | 模拟结果/℃ | 测量结果/℃ | 相对误差 |
0.5C | 27.08 | 27.10 | 0.74% |
1 C | 32.20 | 32.41 | 0.65% |
3 C | 37.02 | 36.91 | 0.29% |
5 C | 45.38 | 44.99 | 0.90% |
在模型中增加优化模块,以能量密度(E)最大化为优化目标。在本实施例 中目标函数为:
其中,U、m分别表示放电电压和电极质量。
优化算法选择BOBYQA法,优化参数为正极涂覆厚度(Lp)、正极固相体 积分数(epss_pos)和正极活性材料颗粒半径(Rp),根据客户在容量和体积限 定的条件下估算得取值范围为[10,110],[0.25,0.85]和[0.02,0.16],单位分别为μ m,1和μm。
限定条件为:三维热模型中最高温 度<50℃。
以表2中正极涂覆厚度、正极固相体积分数和正极活性材料颗粒半径为初 始值,代入电化学-热耦合模型中,计算目标函数的值,反馈到BOBYQA法 中,基于BOBYQA法选择下一个设计变量,并且设计代入电化学-热耦合模型 中,计算目标函数的值,再反馈到BOBYQA法中,根据目标函数是否最大化 判断是否进行下一次迭代,直至目标函数最大化,并给出最后一次迭代的电极 设计参数的取值,即优化后的电极结构设计变量。
BOBYQA法给出最优设计为:正极涂覆厚度为78.2μm,正极固相体积分 数为0.5,正极活性材料颗粒半径为0.04μm。电化学-热耦合模型计算该正极 涂覆厚度设计下的电芯能量密度为168.50Wh/kg。
以正极涂覆厚度为78.2μm,正极固相体积分数为0.5,正极活性材料颗粒 半径为0.04μm,其他设计变量和制备工艺与原来相同,制成电池样品,1C放 电条件下,电池样品的电芯平均能量密度为168.8Wh/kg,高于最初选择电池规 格的电芯能量密度(159.40Wh/kg),证明本方法有效。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发 明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发 明的保护范围之内。不应将权利要求中的任何附图标记视为限制所涉及的权利 要求。
此外,应当理解,虽然本说明书按照实施方式加以描述,但并非每个实施 方式仅包含一个独立的技术方案,说明书的这种叙述方式仅仅是为清楚起见, 本领域技术人员应当将说明书作为一个整体,各实施例中的技术方案也可以经 适当组合,形成本领域技术人员可以理解的其他实施方式。
Claims (9)
1.一种多参数协同作用的电池设计方法,其特征在于,具体步骤如下:
步骤一,确定设计变量;
步骤二,获取电池的参数;
步骤三,利用步骤二的参数建立电池的电化学-热耦合模型;
步骤四,验证步骤三中电化学-热耦合模型的有效性;
步骤五,计算电池的能量密度E和功率密度P,以能量密度E最大或功率密度P最大作为本方法的优化目标,能量密度最大的目标函数为,功率密度P最大的目标函数为:其中,U、m分别表示放电电压和电极质量,I为放电电流,t为放电时间;
步骤六,根据客户需求设置优化目标,以步骤一的设计变量为优化变量,在电极合理设计限定条件下,确立优化变量的可选范围,通过BOBYQA法对步骤三中的模型进行计算,得到优化后的步骤一中的设计变量的取值即可。
2.根据权利要求1所述的多参数协同作用的电池设计方法,其特征在于,所述步骤一中设计变量包括正极活性材料颗粒半径、正极固相体积分数和正极涂覆厚度。
3.根据权利要求1所述的多参数协同作用的电池设计方法,其特征在于,所述电池的参数包括电池的设计参数、电极材料的动力学参数及电极材料的热物性参数。
4.根据权利要求1所述的多参数协同作用的电池设计方法,其特征在于,所述电化学-热耦合模型包括一个准二维电化学模型和一个三维热模型相耦合的模型。
5.根据权利要求4所述的多参数协同作用的电池设计方法,其特征在于,所述准二维电化学模型的建立步骤如下:建立包括负极集流体、负极、隔膜、正极和正极集流体五部分的一维几何模型,在一维几何模型上加载放电过程的微分或者偏微分方程,利用有限元思想进行网格剖分,计算描述放电过程的微分或偏微分方程,得到在不同正极涂覆厚度、正极活性材料颗粒半径和正极固相体积分数下电池的放电电压曲线束。
6.根据权利要求5所述的多参数协同作用的电池设计方法,其特征在于,所述一维几何模型包括以下内容:在正极、负极域内用菲克第二定律描述锂离子在固相内的传输:边界条件方程为:在正极、负极和隔膜边界处描述液相锂离子溶解过程:式中t+、F、jloc,i分别表示锂离子传递系数、法拉第常数和局部电流密度;在正极和负极上用Butler-Volmer方程描述电化学反应:αa,i、αc,i、R和T分别表示阳极电迁移数、阴极电迁移数、通用气体常数和电池实际温度,电流密度j0,i的计算方程如下:其中surf表示活性颗粒表面能,过电势ηi等于固相电势减去液相电势再减去平衡电势Ui即:其中平衡电势Ui的计算考虑了温度变化的影响,即:Tref表示参考温度,Uref,i代表参考温度下正极开路电压Uref,p或者参考温度下负极开路电压Uref,n;代表正极平衡电势温度系数负极平衡电势温度系数,在负极集流体、负极、正极和正极集流体上用欧姆定律计算电子电荷守恒,即:边界方程为: k1,i代表正极反应速率,为固相电势,Uapp为电池放电电压,L表示厚度,L的下标ncc、n、sep、p分别表示负极集流体、负极、隔膜和正极;用浓溶液理论描述离子电荷守恒,即: 边界方程为: 为液相电势,f为电解液活化系数,t+为锂离子传递系数;在负极和正极上描述充放电过程中的电池生热,所述电池生热包括电化学反应生热、欧姆生热和极化生热;在负极集流体上描述欧姆生热,在隔膜上描述极化生热,在正极集流体上描述欧姆生热;电化学反应生热如下: 欧姆生热如下:极化生热如下: k2代表离子导电率,上述所有公式中c、D、r、ε、t、Ri分别表示锂离子浓度、电解液扩散系数、反应界面半径、体积分数、放电时间和正负极材料颗粒粒径,下标1和2分别代表固相和液相,下标i代表方程所加载区域即正极或者负极,T代表温度。
7.根据权利要求4-6任一所述的多参数协同作用的电池设计方法,其特征在于,所述三维热模型相耦合的模型的建立步骤如下:利用步骤二中电池的参数建立三维电池几何模型,以建立的准二维电化学模型中电极的平均生热量为三维热模型相耦合的模型的热源Q,在三维几何模型上加载对流换热的热场,得到三维热模型,利用有限元思想进行网格剖分,求解计算三维热模型的热场特征方程,获得电池在放电过程中的温度变化,将此温度实施反馈到准二维电化学模型中,实现准二维电化学模型和三维热模型相耦合的模型的耦合;三维电池几何模型包括以下内容:热源Q的计算方程为: 描述对流换热的热场的方程如下:ρ、Cp、K分别表示电极材料的密度、比热容、导热系数,而电极材料的相关参数用牛顿冷却公式表示边界条件,即:
h为自然换热系数,Tamb为环境温度。
8.根据权利要求1所述的多参数协同作用的电池设计方法,其特征在于,所述BOBYQA法是以基准电池规格的设计变量为初始值,通过电化学-热耦合模型计算得到目标函数的初始值,实时引入BOBYQA法中与目标函数进行对比处理,基于BOBYQA法迭代出下一个优化变量的取值并导入电化学-热耦合模型中计算目标函数的值,再反馈到BOBYQA法中,根据目标函数是否最大化判断是否进行下一次迭代,直至目标函数取得最大化值,并给出最后一次迭代的设计变量的取值。
9.根据权利要求2所述的多参数协同作用的电池设计方法,其特征在于,所述电极合理设计限定条件包括负极理论容量为正极理论容量的1.1-1.2倍,放电过程中最高温度小于50℃;即三维电池几何模型中最高温度T小于50℃,采用多参数协同作用的优化方法对电池正极结构的设计变量进行优化,同时考量正极活性材料颗粒半径、正极固相体积分数和正极涂覆厚度对电池能量密度和功率密度的影响机制。
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