CN110194896A - 一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料，包括：聚酰亚胺；氧化石墨烯；其中，所述氧化石墨烯占所述聚酰亚胺的质量分数为0.5～2.0％。通过控制氧化石墨烯占聚酰亚胺的质量分数，提高聚酰亚胺的力学性能。本发明还提供一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，控制氧化石墨烯占双(4‑氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数以及铺设厚度和干燥温度，提高聚酰亚胺的力学性能。
Description
技术领域
本发明涉及聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料制备技术领域，更具体的是，本发明涉及一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料及其制备方法。
背景技术
石墨烯首次发现于2004年，是由英国曼彻斯特大学的Geim课题组用微机械分离的方法从高定向热裂解石墨上剥离所得，它是由SP2杂化的碳原子紧密堆积形成的具有单层二维蜂窝状晶格结构的炭材料。特殊的二维结构赋予石墨烯诸多优异性能，例如其单层厚度仅为0.335nm，理论强度约130GPa，比表面积理论上可高达2630m2/g，透光率高达97.7％，电子迁移率高达2×105cm2/(V·s)。
石墨烯已在电子、能源、化学等诸多领域得到了日益广泛的研究与应用。有研究者利用石墨烯的优良特性，将其作为一种有效的纳米填料，引入多种高分子聚合物中，以期改善其各方面的性能，目前见诸报道的有石墨烯与环氧树脂、聚丙烯、聚丙烯酸甲酯、聚氨酯等高分子聚合物的复合材料。但是由于石墨烯极易因吸附作用而发生团聚，所以在实际应用中通常采用共价键或非共价键修饰的方法，向石墨烯分子中引入氨基、羟基、羧基等活性基团，以提高其分散性，从而使其能够更好的分散于高分子聚合物基体中。
发明内容
本发明的一个目的是设计开发了一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料，包括聚酰亚胺和氧化石墨烯，并控制氧化石墨烯占聚酰亚胺的质量分数，提高聚酰亚胺的力学性能。
本发明的另一个目的是设计开发了一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，控制氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数以及铺设厚度和干燥温度，提高聚酰亚胺的力学性能。
本发明提供的技术方案为：
一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料，包括：
聚酰亚胺；
氧化石墨烯；
其中，所述氧化石墨烯占所述聚酰亚胺的质量分数为0.5～2.0％。
一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：将氧化石墨烯置于N,N-二甲基甲酰胺溶液中，超声分散后加入双(4-氨基苯基)醚，搅拌充分，分三次加入均苯四甲酸二酐，氮气保护下搅拌10～14h，得到粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液；
其中，加入双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的质量比为1：1～1：1.1，所述氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为0.5～2.0％；
步骤2：将所述聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液置于玻璃片上，控制铺设厚度满足：
式中，D为铺设厚度，ω为氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数，e为自然对数的底数，η为粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液的粘度，D0为基础铺设厚度；
真空干燥，控制干燥温度满足：
式中，Td为干燥温度，V为N,N-二甲基甲酰胺溶液的体积，V0为总体积，T0为基础温度，T0＝56℃；
熟化6～9h，获得聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料。
优选的是，所述熟化包括：
第一步熟化，将干燥后的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液，在100～110℃，熟化2～3h；
第二步熟化，将第一步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2～3h，控制熟化温度满足：
T2＝(1+eω)·T1；
式中，T2为第二次熟化温度，T1为第一次熟化温度
第三步熟化，将第二步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2～3h，控制熟化温度满足：
T3＝1.5T2；
式中，T3为第三次熟化温度。
优选的是，步骤1中，分三次加入均苯四甲酸二酐的质量相同。
优选的是，在步骤1中，氮气保护下搅拌12h。
优选的是，所述铺设厚度满足D±0.5mm。
优选的是，所述干燥温度满足Td±2.5℃。
优选的是，所述第一步熟化温度为100℃。
优选的是，所述加入双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的质量比为1：1.07。
优选的是，所述氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为1.5％。
本发明所述的有益效果：
(1)本发明设计开发的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料，包括聚酰亚胺和氧化石墨烯，并控制氧化石墨烯占聚酰亚胺的质量分数，提高聚酰亚胺的力学性能。
(2)本发明设计开发的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，控制氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数以及铺设厚度和干燥温度，提高聚酰亚胺的力学性能和耐热稳定性。
附图说明
图1为本发明对比例1获得的聚酰亚胺复合材料的断裂形貌示意图。
图2为本发明实施例3获得的聚酰亚胺复合材料的断裂形貌示意图。
图3为本发明实施例3和对比例1获得的聚酰亚胺复合材料红外图谱。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步的详细说明，以令本领域技术人员参照说明书文字能够据以实施。
本发明提供一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料，包括：聚酰亚胺；氧化石墨烯，其中，所述氧化石墨烯占所述聚酰亚胺的质量分数为0.5～2.0％。
本发明设计开发的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料，包括聚酰亚胺和氧化石墨烯，并控制氧化石墨烯占聚酰亚胺的质量分数，提高聚酰亚胺的力学性能。
本发明还提供一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：将氧化石墨烯置于N,N-二甲基甲酰胺溶液中，超声分散后加入双(4-氨基苯基)醚，搅拌充分，分三次加入均苯四甲酸二酐，氮气保护下搅拌10～14h，得到粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液；
其中，加入双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的质量比为1：1～1：1.1，分三次加入均苯四甲酸二酐的质量相同，所述氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为0.5～2.0％；
步骤2：将所述聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液置于玻璃片上，控制铺设厚度满足：
式中，D为铺设厚度，ω为氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数，e为自然对数的底数，η为粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液的粘度，D0为基础铺设厚度；
所述的铺设厚度满足D±0.5mm；
真空干燥，控制干燥温度满足：
式中，Td为干燥温度，V为N,N-二甲基甲酰胺溶液的体积，V0为总体积，T0为基础温度，T0＝56℃；
所述的干燥温度满足Td±2.5℃。
步骤3：熟化6～9h，获得聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料。
所述的熟化包括：
第一步熟化，将干燥后的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液，在100～110℃，熟化2～3h；
第二步熟化，将第一步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2～3h，控制熟化温度满足：
T2＝(1+eω)·T1；
式中，T2为第二次熟化温度，T1为第一次熟化温度
第三步熟化，将第二步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2～3h，控制熟化温度满足：
T3＝1.5T2；
式中，T3为第三次熟化温度。
实施例1
步骤1：将适量氧化石墨烯置于N,N-二甲基甲酰胺溶液50ml中，超声分散后加入双(4-氨基苯基)醚1.635g，搅拌充分，分三次均等加入均苯四甲酸二酐总计1.635g，氮气保护下搅拌10h，得到粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液；
其中，氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为0.5％；
步骤2：将所述聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液置于玻璃片上，控制铺设厚度满足：
式中，D为铺设厚度，ω为氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数，e为自然对数的底数，η为粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液的粘度，D0为基础铺设厚度；
所述的铺设厚度满足D±0.5mm；
本实施例中，所述铺设厚度为0.01m。
真空干燥，控制干燥温度满足：
式中，Td为干燥温度，V为N,N-二甲基甲酰胺溶液的体积，V0为总体积，T0为基础温度，T0＝56℃；
所述的干燥温度满足Td±2.5℃。
本实施例中，干燥温度为60℃。
步骤3：熟化6～9h，获得聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料。
所述的熟化包括：
第一步熟化，将干燥后的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液，在100℃，熟化2h；
第二步熟化，将第一步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度满足：
T2＝(1+eω)·T1＝200.5℃；
式中，T2为第二次熟化温度，T1为第一次熟化温度
第三步熟化，将第二步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度满足：
T3＝1.5T2＝300.75摄氏度；
式中，T3为第三次熟化温度。
实施例2
步骤1：将适量氧化石墨烯置于N,N-二甲基甲酰胺溶液50ml中，超声分散后加入双(4-氨基苯基)醚1.635g，搅拌充分，分三次均等加入均苯四甲酸二酐总计1.798g，氮气保护下搅拌12h，得到粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液；
其中，氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为1.0％；
步骤2：将所述聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液置于玻璃片上，控制铺设厚度满足：
式中，D为铺设厚度，ω为氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数，e为自然对数的底数，η为粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液的粘度，D0为基础铺设厚度；
所述的铺设厚度满足D±0.5mm；
本实施例中，所述铺设厚度为0.015m。
真空干燥，控制干燥温度满足：
式中，Td为干燥温度，V为N,N-二甲基甲酰胺溶液的体积，V0为总体积，T0为基础温度，T0＝56℃；
所述的干燥温度满足Td±2.5℃。
本实施例中，干燥温度为61℃。
步骤3：熟化9h，获得聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料。
所述的熟化包括：
第一步熟化，将干燥后的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液，在100℃，熟化3h；
第二步熟化，将第一步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化3h，控制熟化温度满足：
T2＝(1+eω)·T1＝201℃；
式中，T2为第二次熟化温度，T1为第一次熟化温度
第三步熟化，将第二步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化3h，控制熟化温度满足：
T3＝1.5T2＝301.5摄氏度；
式中，T3为第三次熟化温度。
实施例3
步骤1：将适量氧化石墨烯置于N,N-二甲基甲酰胺溶液50ml中，超声分散后加入双(4-氨基苯基)醚1.635g，搅拌充分，分三次均等加入均苯四甲酸二酐总计1.763g，氮气保护下搅拌12h，得到粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液；
其中，氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为1.5％；
步骤2：将所述聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液置于玻璃片上，控制铺设厚度满足：
式中，D为铺设厚度，ω为氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数，e为自然对数的底数，η为粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液的粘度，D0为基础铺设厚度；
所述的铺设厚度满足D±0.5mm；
本实施例中，所述铺设厚度为0.015m。
真空干燥，控制干燥温度满足：
式中，Td为干燥温度，V为N,N-二甲基甲酰胺溶液的体积，V0为总体积，T0为基础温度，T0＝56℃；
所述的干燥温度满足Td±2.5℃。
本实施例中，干燥温度为60.5℃。
步骤3：熟化6h，获得聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料。
所述的熟化包括：
第一步熟化，将干燥后的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液，在100℃，熟化2h；
第二步熟化，将第一步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度满足：
T2＝(1+eω)·T1＝201.5℃；
式中，T2为第二次熟化温度，T1为第一次熟化温度
第三步熟化，将第二步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度满足：
T3＝1.5T2＝302摄氏度；
式中，T3为第三次熟化温度。
实施例4
步骤1：将适量氧化石墨烯置于N,N-二甲基甲酰胺溶液50ml中，超声分散后加入双(4-氨基苯基)醚1.635g，搅拌充分，分三次均等加入均苯四甲酸二酐总计1.763g，氮气保护下搅拌12h，得到粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液；
其中，氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为2.0％；
步骤2：将所述聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液置于玻璃片上，控制铺设厚度满足：
式中，D为铺设厚度，ω为氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数，e为自然对数的底数，η为粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液的粘度，D0为基础铺设厚度；
所述的铺设厚度满足D±0.5mm；
本实施例中，所述铺设厚度为0.015m。
真空干燥，控制干燥温度满足：
式中，Td为干燥温度，V为N,N-二甲基甲酰胺溶液的体积，V0为总体积，T0为基础温度，T0＝56℃；
所述的干燥温度满足Td±2.5℃。
本实施例中，干燥温度为62℃。
步骤3：熟化6h，获得聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料。
所述的熟化包括：
第一步熟化，将干燥后的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液，在100℃，熟化2h；
第二步熟化，将第一步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度满足：
T2＝(1+eω)·T1＝202℃；
式中，T2为第二次熟化温度，T1为第一次熟化温度
第三步熟化，将第二步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度满足：
T3＝1.5T2＝303摄氏度；
式中，T3为第三次熟化温度。
对比例1(空白实验，没有加入氧化石墨烯)
步骤1：取N,N-二甲基甲酰胺溶液50ml中，加入双(4-氨基苯基)醚1.635g，搅拌充分，分三次均等加入均苯四甲酸二酐总计1.763g，氮气保护下搅拌12h，得到粘稠状聚酰胺酸混合液；
步骤2：将所述聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液置于玻璃片上，控制铺设厚度为0.015m。
真空干燥，干燥温度为60℃。
步骤3：熟化6h，获得聚酰亚胺复合材料。
所述的熟化包括：
第一步熟化，将干燥后的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液，在100℃，熟化2h；
第二步熟化，将第一步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度为200℃；
第三步熟化，将第二步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度为300℃；
对比例2
步骤1：将适量氧化石墨烯置于N,N-二甲基甲酰胺溶液50ml中，超声分散后加入双(4-氨基苯基)醚1.635g，搅拌充分，分三次均等加入均苯四甲酸二酐总计1.763g，氮气保护下搅拌12h，得到粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液；
其中，氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为2.5％；
步骤2：将所述聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液置于玻璃片上，控制铺设厚度满足：
式中，D为铺设厚度，ω为氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数，e为自然对数的底数，η为粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液的粘度，D0为基础铺设厚度；
所述的铺设厚度满足D±0.5mm；
本实施例中，所述铺设厚度为0.020m。
真空干燥，控制干燥温度满足：
式中，Td为干燥温度，V为N,N-二甲基甲酰胺溶液的体积，V0为总体积，T0为基础温度，T0＝56℃；
所述的干燥温度满足Td±2.5℃。
本实施例中，干燥温度为62℃。
步骤3：熟化6h，获得聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料。
所述的熟化包括：
第一步熟化，将干燥后的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液，在100℃，熟化2h；
第二步熟化，将第一步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度满足：
T2＝(1+eω)·T1＝202.5℃；
式中，T2为第二次熟化温度，T1为第一次熟化温度
第三步熟化，将第二步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2h，控制熟化温度满足：
T3＝1.5T2＝303.8℃；
式中，T3为第三次熟化温度。
用扫描电子显微镜分别对实施例3和对比例1获得的聚酰亚胺复合材料的断裂面进行观测，样品喷金处理，加速电压20kV，结果如图1、2所示。可以看出聚酰亚胺(对比例1，PI)的断裂面比较均匀平整，呈脆性断裂特征，而氧化石墨烯(GO)质量分数为1.5％的PI/GO断裂面则为撕裂状，非常粗糙，呈韧性断裂特征，说明GO与PI基体之间产生了较强的界面作用
用红外光谱仪分别对实施例3和对比例1获得的聚酰亚胺复合材料进行分析，样品溴化钾压片，50±5℃恒温干燥12h，扫描范围4000～400cm-1，结果如图3所示。可以看出，1775cm-1和1711cm-1处分别为酰亚胺结构中C＝O非对称和对称伸缩振动峰，1368cm-1处为C-N伸缩振动峰，1496cm-1处为苯环碳骨架振动峰，1229cm-1处为PI主链中的C-O-C伸缩振峰，最后，在715cm-1处出现C＝O弯曲振动峰，以上表明聚酰亚胺被成功制备，而PI/GO的谱线与PI基本一致，说明GO的引入未对PI基本结构产生破坏。
用万能材料试验机对实施例1-4和对比例1-2的力学性能进行测试，测试速度1mm·min-1，结果如表1所示。
表1力学性能测试结果
从表1可以看出，PI的拉伸强度为81.5MPa，PI/GO的拉伸强度则随GO质量分数的增加呈先升高后降低的趋势，当GO质量分数为1.5％时，PI/GO拉伸强度达到最大值126.9MPa，比PI提高了55.7％。当少量添加GO时，其分散程度较高，充分的与PI结合，可有效减缓PI内部裂纹的增长速率，当GO添加量继续增加时，因发生团聚而导致其分散度骤降，GO/PI内部会产生孔洞缺陷，拉伸强度和韧性随之降低。GO/PI的断裂伸长率随GO添加量的增加而降低，这主要是由于GO对PI分子链段的运动产生阻碍作用所致。
用热重分析仪对实施例1-4和对比例1-2的耐热性能进行测试。测试条件：氮气保护，100～800℃，10℃/min，测定T5％(5％质量分解率时的温度)和Tmax(达到最大热分解速率时的温度)。结果如表2所示。
表2耐热性能测试结果
从表2可以看出，随着GO质量分数的增加PI/GO的T5％、Tmax和800℃残炭量呈先升高后降低的趋势，这是因为GO分子中的含氧基团与PI基体之间较强的界面作用，限制了PI分子链段在热分解过程中的运动，从而使其热稳定性得以提高，然而当GO质量分数过高时，由于团聚和含氧基团的热分解作用，导致PI/GO热稳定性降低。
本发明设计开发的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，控制氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数以及铺设厚度和干燥温度，提高聚酰亚胺的力学性能和耐热稳定性。
尽管本发明的实施方案已公开如上，但其并不仅仅限于说明书和实施方式中所列运用，它完全可以被适用于各种适合本发明的领域，对于熟悉本领域的人员而言，可容易地实现另外的修改，因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下，本发明并不限于特定的细节和这里示出与描述的图例。
Claims (10)
1.一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料，其特征在于，包括：
聚酰亚胺；
氧化石墨烯；
其中，所述氧化石墨烯占所述聚酰亚胺的质量分数为0.5～2.0％。
2.一种聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1：将氧化石墨烯置于N,N-二甲基甲酰胺溶液中，超声分散后加入双(4-氨基苯基)醚，搅拌充分，分三次加入均苯四甲酸二酐，氮气保护下搅拌10～14h，得到粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液；
其中，加入双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的质量比为1：1～1：1.1，所述氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为0.5～2.0％；
步骤2：将所述聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液置于玻璃片上，控制铺设厚度满足：
式中，D为铺设厚度，ω为氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数，e为自然对数的底数，η为粘稠状聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液的粘度，D0为基础铺设厚度；
真空干燥，控制干燥温度满足：
式中，Td为干燥温度，V为N,N-二甲基甲酰胺溶液的体积，V0为总体积，T0为基础温度，T0＝56℃；
熟化6～9h，获得聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料。
3.如权利要求2所述的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，所述熟化包括：
第一步熟化，将干燥后的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液，在100～110℃，熟化2～3h；
第二步熟化，将第一步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2～3h，控制熟化温度满足：
T2＝(1+eω)·T1；
式中，T2为第二次熟化温度，T1为第一次熟化温度
第三步熟化，将第二步熟化的聚酰胺酸和氧化石墨烯混合液进一步熟化2～3h，控制熟化温度满足：
T3＝1.5T2；
式中，T3为第三次熟化温度。
4.如权利要求2或3所述的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，步骤1中，分三次加入均苯四甲酸二酐的质量相同。
5.如权利要求2、3或4所述的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，在步骤1中，氮气保护下搅拌12h。
6.如权利要求5所述的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，所述铺设厚度满足D±0.5mm。
7.如权利要求6所述的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，所述干燥温度满足Td±2.5℃。
8.如权利要求3或4所述的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，所述第一步熟化温度为100℃。
9.如权利要求2、2、4、6或7所述的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，所述加入双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的质量比为1：1.07。
10.如权利要求9所述的聚酰亚胺和氧化石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，所述氧化石墨烯占双(4-氨基苯基)醚和均苯四甲酸二酐的总质量的质量分数为1.5％。
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