CN110139830A - 生产热解二氧化硅的方法 - Google Patents

Abstract

本发明所解决的问题是开发用于生产热解二氧化硅的经济性方法，其中具有低点火温度的硅化合物能够用作所述起始材料，而在进入所述燃烧器喷嘴之前在燃烧器混合室中并不发生点火。此外，所描述的形成极易燃或自燃涂层的问题被最小化。这个问题通过提供用于生产热解二氧化硅的方法来解决，其中含有至少一种燃烧气体的材料流a与含有至少一种选自由二氯硅烷(H₂SiCl₂)，一氯硅烷(H₃SiCl)或甲硅烷(SiH₄)或其混合物的组成的组的硅烷的材料流b结合从而形成材料流c，而无需使用静态或动态混合元件；并且其中材料流c进料至包含至少一种氧源的材料流d；材料流c和d使用混合元件混合从而形成材料流e；将材料流e引入反应室，点燃和反应；分离出得到的固体。本发明还提供了用于执行该方法的装置。根据本发明的方法可以从具有低点火温度的硅化合物制备热解二氧化硅，而在这些起始材料进入所述燃烧器喷嘴之前并不发生过早的点火。将形成极易燃或自燃涂层最小化。根据本发明的装置可以最佳地执行该方法。

Description

生产热解二氧化硅的方法

技术领域

本发明提供了生产气相二氧化硅(fumed silica)的方法，其中包含至少一种燃料气体的物质流股a与包含至少一种选自由二氯硅烷(H₂SiCl₂)，一氯硅烷(H₃SiCl)或甲硅烷(SiH₄)或其混合物组成的所述组中的硅烷的物质流股b结合从而提供物质流股c，而无需使用静态或动态混合元件，并且其中物质流股c被供给至包含至少一个氧源的物质流股d，物质流股c和d采用混合元件混合从而提供物质流股e，物质流股e被引入反应室，在那里它被点燃和转化，并且将得到的固体移开。本发明进一步提供了用于实施所述方法的装置。

背景技术

气相二氧化硅由气态可氧化和/或可水解硅化合物，通常由硅烷或硅烷混合物获得，所述硅化合物被蒸发，并在进入燃烧器喷嘴之前，通常与氧源和燃料气体混合。然而，在这个混合过程中，所述硅化合物的温度不得低于其露点，这是因为由于硅化合物冷凝从而形成液滴或雾。这种液滴形成导致火焰不稳定，最高至并包括燃烧停止。如果有可能生产气相二氧化硅，则也会有相当大的质量损失。因此，必须将包括所述氧源的所有反应物预热到这种程度以使包含所述硅化合物的气体混合物的温度恒定地高于露点温度，从而不会使所述硅化合物冷凝。

然而，如果遇到氧源的所述硅化合物的点火温度低于所述氧源的温度和/或所述硅化合物的温度，则所述混合物在进入所述反应室之前将会点燃。因此，迄今为止还不能加工具有极低点火温度的硅化合物如硅烷或硅烷混合物。

在本发明的上下文中，当所述硅化合物的点火温度处于所述硅化合物的露点温度的紧邻区域(immediate region)(即，高于它最高达5开尔文)或低于所述硅化合物的露点温度时，点火温度非常低。

在启动操作期间(例如，在反应器启动时)也会出现极低的点火温度，这是由于所述硅化合物在蒸发器中的所述气相发生分馏(fractionation)，或当引入含有合适比例的具有非常低的点火温度的硅化合物，例如，二氯硅烷(H₂SiCl₂)的进料混合物时对于所述燃烧器的所述硅化合物进料中所述气相发生分馏所致。

采用氧含量高于空气或采用水蒸气进料的操作模式在点火温度已经很低时具有额外的去稳定效应。在这些条件下不可能进行稳定的二氧化硅生产。

EP 2 433 905描述了，例如，用于生产气相二氧化硅粉末的方法，其中硅化合物被蒸发并供给至混合室。预热的燃料气体和预热的初级空气(primary air)单独地供给至所述混合室。然后所述混合物在燃烧器中点燃。

这种方法的先决条件是，引入所述硅化合物、所述氧源和所述燃料气体的所述混合室中的温度低于所述硅化合物的点燃温度，这是因为否则所述硅化合物会在混合室中自燃。不可能使用具有极低点火温度的硅化合物或硅化合物混合物，这是因为在这种情况下最大可能的是在低于点火温度的温度下在所述混合室中会发生已经描述的液滴或雾的形成。

WO 2015/003871和WO 2015/003873都描述了生产二氧化硅的方法，其中借助于至少一种混合元件将包含硅化合物的物质流股I与包含氧的物质流股II混合。在供给存在燃料气体的物质流股之后，在每种情况下都将所述混合物引入反应室中，在那里将其点燃并转化。

这种方法的先决条件也是所述硅化合物与所述氧源的混合温度低于所述硅化合物的点火温度，这是因为否则所述硅化合物在与所述氧源接触时会自燃。

由于在这种情况下最大可能的是在所述温度下在所述混合室中会发生已经描述的液滴或雾的形成，因此具有非常低的点火温度的硅化合物也不能使用。

在这种方法的可能实施方式中，WO 2015/003871(图2A和图2B)表明，氢气和SiCl₄在静态混合器中进行预混合，随后在进一步的静态混合器中与空气接触。

这种所描述的配置(configuration)具有严重的缺点。首先，所述多级混合器配置会导致以极易燃或自燃(pyrophoric)固体形式形成沉积物，这是因为静态混合元件形成高表面积，这种高表面积以及具有层流或湍流的区域也包括由具有较高水平的产物沉积物的流入或流出表面引起的死空间。其次，这些沉积物更容易从所述壁上脱落并被所述混合元件中的涡旋夹带，并且在进入所述反应室之前会导致有害的点燃。对于降低或控制这些沉积物的措施却并没有描述。

发明内容

因此，所解决的问题是克服现有技术的缺点并开发用于生产气相二氧化硅的经济上可行的方法，其中具有低点火温度的硅化合物能够用作起始材料而不会在进入燃烧器喷嘴之前在所述燃烧器混合室中发生点火。此外，所描述的具有形成的极易燃或自燃的沉积物的问题将会被最小化。

这个问题通过本发明得以解决，本发明提供了一种方法，其中所述硅化合物在引入氧源中之前首先与燃料气体结合，在该步骤中采用任何静态或动态混合元件进行分散。

本发明提供了生产气相二氧化硅的方法，其中将包含至少一种燃料气体的物质流股a与包含至少一种选自由二氯硅烷(H₂SiCl₂)、一氯硅烷(H₃SiCl)或甲硅烷(SiH₄)或其混合物组成的所述组中的硅烷的物质流股b结合以提供物质流股c，而无需使用静态或动态混合元件，并且其中物质流股c被供给至包含至少一个氧源的物质流股d，物质流股c和d采用混合元件混合从而提供物质流股e，物质流股e被引入反应室，在那里它被点燃和转化，并且将得到的固体移开。

在本发明的上下文中的气相二氧化硅是指二氧化硅，即硅的含氧酸(oxygenacid)，并且是在火焰法中合成制备并具有限定的性质和粒径的胶体材料。它完全由聚结(aggregate)和聚集(agglomerate)以形成更大单元的无定形二氧化硅颗粒(SiO₂)构成。

物质流股a包含至少一种燃料气体。所使用的燃料气体优选是氢气，天然气，甲烷，乙烷，丙烷或其混合物。所述燃料气体优选是天然气，氢气，或天然气和氢气的混合物；燃料气体更优选是氢气。天然气是天然来源的主要由甲烷构成的气体混合物。

物质流股b包含至少一种选自由二氯硅烷(H₂SiCl₂)，一氯硅烷(H₃SiCl)或甲硅烷(SiH₄)或其混合物组成的所述组中的硅烷。除了所提及的至少一种所述硅烷之外，物质流股b优选包含选自由四氯硅烷(SiCl₄)，三氯硅烷(HSiCl₃)，三氯甲基硅烷(CH₃SiCl₃)或二氯甲基硅烷(CH₄Cl₂Si)或其混合物组成的所述组中的进一步的硅化合物。

所用的硅化合物优选是氯化物，硝酸盐，硫酸盐，碳酸盐，羧酸盐，羰基，乙酰丙酮酸盐，醇化合物或其混合物；特别优选使用氯硅烷。

所述术语“硅烷”表示由硅基骨架和氢组成的一组化合物。所述硅烷可以包括少量进一步的组分，例如，其他硅化合物或烃或在制备硅烷时产生的或由于所述制备而存在的其他物质，或微量元素。

虽然二氯硅烷(H₂SiCl₂)，一氯硅烷(H₃SiCl)或甲硅烷(SiH₄)或其混合物以低点火温度著称，但四氯化硅(SiCl₄)是不可燃的硅烷的实例。例如，诸如甲基三氯硅烷(CH₃SiCl₃)和三氯硅烷(HSiCl₃)的硅烷具有在气相中相对高的点火温度。

根据本发明，物质流股a和物质流股b进行结合从而产生物质流股c，而无需使用静态或动态混合元件。物质流股a和b优选在管中结合。特别优选的是，这种管的长度不大于0.5m，特别优选不大于0.3m，并且开放进入过滤器，从而使物质流股a和b紧邻过滤器上游进行结合。

本文中并不重要的是物质流股b是否与物质流股a进行结合，反之亦然。

在所述结合之前，物质流股a必须升高至高于物质流股b的露点温度的受控温度以防止由于所述硅烷从物质流股b中冷凝而形成液滴(对于细节和问题见下文)。然而，在这个步骤中，不需要考虑所述点火温度，这是因为没有用于自燃的氧源。

据发现，令人惊讶的是，与物质流股b的点燃温度相比，物质流股c的点火温度升高。根据本发明，物质流股c的所述点火温度优选高于物质流股b的所述露点温度至少5开尔文，更优选至少10开尔文。

所述点火温度的这种增加具有以下主要优点：物质流股c和物质流股d都能够可靠地升高至高于物质流股b的露点温度的受控温度，而不会在随后与物质流股d接触时发生点火。因此，有可能实现气相二氧化硅的稳定生产启动和稳定生产。因此，本发明的方法的一个很大的优点是有可能在物质流股b中使用二氯硅烷，一氯硅烷，甲硅烷或其混合物。

所述点火温度(也称为点火点，自燃温度，点燃温度或点燃点)是物质或接触表面必须加热以使可燃物质(固体，液体，其蒸气或气体)仅由于其温度(即没有诸如点火火花的点火源)在氧源如空气存在下自燃的温度。在本发明的上下文中，所述点火温度总是指所述气态物质的点火温度。

DE 2048 220公开了存在燃料气体的物质流股和存在硅化合物的物质流股二者与氧源形成麻烦，但仅略微具有反应性的沉积物，这意味着所述沉积物不是自燃的或极易燃的；所述生产过程仍然是可能的。同样已知的是纯硅烷/硅烷混合物也形成这种沉积物。

现在据发现，令人惊讶的是，在使用本发明的物质流股b和本发明物质流股a与其的必要混合的情况下，在没有氧源的情况下，会形成自燃或极易燃的固体。这些固体作为沉积物的沉积，例如，随着所述表面积和/或当存在具有相对低流速的区域时而增加，在通常用于混合气体流股的混合元件中就是这情况。所述沉积物也称为反应性化合物的固体沉积物。所述术语“反应性”的基础是所述固体沉积物是自燃的或极易燃的。

特别是由于硅烷进料中最小的与生产有关的杂质(例如，具有氯化硼)，则可能已经形成极易燃或自燃的固体。受污染的氢气同样可含有促进这种沉积物形成的反应性物质。因此，形成这些沉积物的反应性化合物或反应性固体尤其会包括所述元素硼或硅与氢或硼和硅与氢的化合物。据怀疑这些是硼酸盐或硼烷。

进料是指使用的原料。例如，所述硅烷进料是指所供给的硅烷起始物质。

在本发明的上下文中，极易燃固体是那些与氧源接触和即使在很小的机械应力下，例如，仅通过混合元件的偏移(deflection)，即使在低于100℃的温度下也能点燃的固体。

自燃化学物质是指即使在低温，例如，室温，和空气下也与氧剧烈反应的那些物质。在这种氧化过程中释放的能量足够高以至于所述物质辉光(glow)或甚至变成火焰。

所述极易燃或自燃固体在与氧源接触时被点燃。例如，甚至将形成的非常少量的沉积物引入混合室也是足够的并且可能在操作期间导致混合室中的突然点火，并且非常小的点火能量足以点燃所述整个混合物。源自所述沉积物的固体，即使是非常少量的固体，也会提供足以点燃的点火能量。

静态或动态混合元件的存在会促进极易燃或自燃沉积物的形成及其夹带至所述氧流股并因此在混合室和/或所述混合元件上游或内部失控的点火。所述混合室包含具有至少一个静态或动态混合元件的混合器配置，而物质流股c和物质流股d在所述室中在所述混合元件上游结合。然后所述混合室直接开放进入存在反应室的所述燃烧器中。所述术语“反应室”能够等同于反应器或反应器室。因此，所述混合室上游或内部的失控的点火同时意味着在进入所述反应器之前的失控的点火。

通过在所述反应器燃烧器中触发点火，例如，通过点火火花，特意地点燃c和d的所述混合物。

正如Pahl和Muschelknautz(1979)的文章中详细描述，所述术语“静态混合元件”是指具有拥有以下特征的固定内部件的装置：管中流动影响元件(flow-affectingelement)交替地分开和合并物质流股并因此产生混合。这些例如用于混合气态物质流股。

所述混合元件，以及静态混合元件，还包括特征为移动(例如，旋转)内部件的动态混合元件。

因为没有用于混合物质流股a和b的静态或动态混合元件，本发明的方法具有的所述优点是，即使使用具有极低点火温度的硅化合物如硅烷或硅烷混合物，稳定的反应器启动和稳定的反应曲线(reaction profile)是可能的。

此外，缺少静态或动态混合元件具有经济优势，这是因为有可能省去一个设备元件(plant element)并且不需要对其进行维护，例如清洁，或在一定的使用寿命之后将其作为一次性产品更换，从而尤其是限制固体的形成和夹带。

还据发现，令人惊讶的是，例如，当观察到物质流股a和b的接触位置距离所述氧流股d的足够最小距离时，由于氧扩散到物质流股a和b的接触位置或形成的自燃或极易燃固体生长直至所述氧流股，有可能避免自燃。

因此，在优选的实施方式中，从物质流股a和b的接触位置到所述氧流股d的距离为至少0.5m，更优选至少1.5m。

在设备(plant)停工的情况下，优选中断所述氧源与a和b的接触位置的连接。在这种情况下，物质流股c的供给被中断。特别优选的是，物质流股c的供给通过安装配件，特别优选止回配件(nonturn fitting)进行机械中断。在这种情况下，物质流股d不与物质流股a，b或c或所形成的极易燃或自燃沉积物接触。同样优选的是，在设备(plant)停工期间供应惰性气体，例如，氮气，代替物质流股c，在这种情况下，所述惰性气体会防止物质流股d扩散到物质流股a和物质流股b的接触位置，因此可能引燃。

在本发明的一个特别优选的实施方式中，所述方法的一个特征是物质流股d与a和b的接触位置的连接由其中供给物质流股c和供给惰性气体的所述管道中的止回配件机械中断。这种配件在附图中标记为AI。

配件是指用于改变或阻挡(block)物质流股的组件。所述配件包括关闭襟翼(shut-off flaps)，阀门，滑动阀(slide valve)或旋塞阀(stopcock)，止回襟翼(nonturnflap)或止回阀(nonturn valve)。

此外，优选的是，将物质流股b供应到物质流股a中也可以通过配件(标记为AII)来调节。

同样优选的是，物质流股b供给至物质流股d中能够通过配件(标记为AIII)进行调节。

现有技术中描述的所述方法不能长时间使用露点温度低于点火温度的硅化合物来完成。它们都不能够用点火温度低于氧源温度的硅化合物来完成。在两种情况下，所述混合物在与最接近的现有技术中描述的所述混合室中和在反应室之前的所述氧源接触时会点燃。生产启动和由此气相二氧化硅的生产将会是不可能的。

即使如WO 2015/003871的图2A中所示，存在燃料气体的物质流股与存在硅化合物的物质流股预混合，但由于在所述混合元件中形成极易燃的沉积物，则在长时间内不可能稳定生产二氧化硅。

随后，物质流股c被供给至物质流股d，其中物质流股d包括至少一种氧源。所获得的物质流股称为e。所用的氧源可以是，例如，空气，氧气或富氧空气；更优选的是，物质流股d是空气。优选物质流股c引入空气流股中。

在本发明的上下文中，所述混合室M是指物质流股a、b和/或c与物质流股d结合的空间。所述混合室也优选是管道。优选物质流股c引入物质流股d中。

所述混合室优选包含至少一个混合元件。本文中有可能使用任何所需的，优选静态的混合元件(SM)(以上陈述适用于所述术语和实施例的描述)；也有可能使用多个混合元件。更优选这种混合元件或多个混合元件的排布经过选择从而有可能获得具有限定质量参数，例如，限定的表面积和增稠效果的二氧化硅。

例如，重要的是所选择的所述混合元件实现特定程度的混合，即足够的混合质量。混合质量对于本领域技术人员而言就是浓度分布的无量纲变化系数(dimensionlesscoefficient of variation of the concentration distribution)。因此，有可能独立于所选择的混合元件类型或所选择的混合器配置，例如，多个混合器的组合来调节所生产的二氧化硅的性质。重要的是所达到的混合质量。

一旦燃料气体和硅化合物与所述氧源接触，就存在自燃的风险，即仅由于所述温度而没有诸如点火火花的点火源的存在而点火。然而，在进入所述反应室之前的点火是稳定二氧化硅生产的障碍。为了防止这种点燃，物质流股d的所述温度优选低于物质流股c的所述点火温度至少5开尔文，更优选至少10开尔文。

此外，由于硅化合物的冷凝，存在形成液滴或雾的风险。这种液滴形成可能导致火焰不稳定性，与产生的二氧化硅的相当大的质量损失，最高至并包括所述燃烧反应停止相结合。因此，优选物质流股d的温度比物质流股c的露点高至少5开尔文，更优选至少10开尔文。

物质流股a和b的结合与所述点火温度的明显增加相结合会使其更加简单，并经常使其实际上完全有可能控制物质流股d的温度，从而使其温度低于所述点火温度但是高于物质流股c的露点温度。

此外，有可能在物质流股d中分开供给进一步的反应物，例如，进一步的硅化合物(例如，进一步的硅烷，如三氯甲基硅烷，甲基二氯硅烷)或具有相对高的点火温度的进一步的燃烧气体(在图1b，图1c，图2b和图2c中标识为物质流股s)。

所述露点，也称为露点温度，是指在恒定压力下低于其则所述温度必然会使蒸汽从包含可冷凝组分的气体混合物中作为液体或雾沉积出来的温度。

根据本发明，物质流股c和d采用混合元件混合从而产生物质流股e。

根据本发明，然后物流e引入具有燃烧器的反应室中，在那里将其点燃并转化。

在下一步骤中，移开所述形成的固体。

特别优选实施本发明方法，使用在所述气态下具有非常低的点火温度的所述混合物中的硅烷或硅烷组分用于生产气相二氧化硅。这些硅烷包括，例如，二氯硅烷和一氯硅烷。

WO 2015/003873描述了包含作为主要组分的60wt％～99wt％的SiCl₄和0.5wt％～40wt％的HSiCl₃和作为次要组分的具有比例小于5wt％的H₂SiCl₂、SiH₄和H₃SiCl和HCl的物质流股(第8页第20行)，每种情况都基于所述副产物。对这些值的限制是由于在所述组合物的情况下所述混合物的点火温度仍然具有与露点温度相当的余量(sufficient margin)的事实所致。因此，本发明具有优于所引用的现有技术的巨大优点，从而有可能使用更高比例的极易燃硅烷，如二氯硅烷和一氯硅烷。

在优选的实施方式中，以下适用于本发明的所述方法：物质流股a由氢气和天然气构成；物质流股b由硅烷或硅烷混合物构成；空气用作物质流股d。

基于由燃料气体和硅化合物构成的物质流股c的总质量，优选所述燃料气体的比例为至少1wt％，更优选至少1.8wt％～30wt％，特别优选至少1.9wt％～6.5wt％。所述燃料气体的重量百分比在本文中基于其质量。

据发现，令人惊讶的是，当物质流股a和b直接结合于过滤器的上游或过滤器内时，所述可点燃固体的夹带能够几乎完全减少。在这种情况下，所述形成的固体保留于所述过滤器中并且不会到达所述氧源。

因此，优选过滤物质流股c。过滤器的使用具有移开形成或已经存在的固体的优点。按照这种方式，显著更少量的极易燃或自燃固体(如果存在)被夹带到所述氧源。例如，在可能污染的硅化合物的所述恒定混合中形成的所述固体，例如，与纯的或污染的含氢燃料气体的硅烷混合物，保持远离所述混合室。所述形成或存在的固体在所述过滤器中被移开，因此不可能导致与氧接触和夹带至所述混合室中时点燃，或由于固体的引入而对质量产生不利影响。

本文中特别优选的是，物质流股a和b紧接地接触过滤器的上游(参见上文)。

在这种方法的一个优选实施方式中，物质流股a和b在过滤器中接触。所述表述“在过滤器中”是指所述过滤器配备有用于物质流股a和b的两个单独的入口。

所述使用的过滤器优选是具有筛网尺寸<100μm，更优选<80μm的筛网篮式过滤器(screen basket filter)。

当物质流股a和b的所述本发明混合提供物质流股c仅仅考虑反应启动时所述硅烷蒸发器中的所述分馏(fractionation)而进行实施时，物质流股a和b的所述预混合仅在所述燃烧器的启动和在其磨合阶段(running-in phase)时是必要的。一旦所述硅烷以这样的方式蒸发从而使所述分馏不会产生具有低点火温度的硅化合物的气体混合物，就不需要预混合。因此，优选本发明的所述方法实施不超过一小时，更优选不超过15分钟，特别优选不超过5分钟，并且物质流股a和b随后分离并以任何顺序与混合元件(SM)上游的物质流股d接触。

通过举例的方式在图2a中显示了本发明的这种特定配置。在启动操作期间，配件II打开而配件III关闭。在持续的操作期间，配件II打开而配件III关闭。配件I仅在设备停工时关闭。

本发明的这种配置具有的优点是，通过最小化氢和包含与所述生产有关的杂质的硅化合物之间的接触时间，使极易燃或自燃沉积物生长的可能性降至最低，因此所述反应的稳定性延长至最大。

本发明进一步提供了用于执行本发明的上述方法的装置，其特征在于，包括包含至少一种燃料气体的物质流股a的管道RI，以及包括包含至少一种选自由二氯硅烷(H₂SiCl₂)、一氯硅烷(H₃SiCl)或甲硅烷(SiH₄)或其混合物组成的所述组中的硅烷的物质流股b的管道RII，引入到管道RIII中，其中RIII包含配件AI且没有静态混合元件，所述管道RIII引入混合室中，其包括包含至少一个氧源的物质流股d，其中所述混合室由开放进入至少一个静态混合元件的管道构成，来自所述混合室的所述混合物被引导至所述反应室中，其中它被点燃和转化，和移开所获得的固体。

上述定义和实施例适用于物质流股，配件和过滤器。

所述配件AI的特征在于，在打开状态下，它将物质流股a、b和/或c引入所述混合室。如果配件AI关闭，则与物质流股a和b的接触位置的连接被中断，因此管道RIII关闭。

优选AI作为止回襟翼实施。

优选管道RIII包括过滤器。

进一步优选的是RI和RII能够通过配件AII分开。AII的特征在于，在打开状态下，它将物质流股b引入RIII中，RI也引入其中，因此导致物质流股c的形成。如果AII关闭，则没有提供引导物质流股b的RII进入引导物质流股a的RI。

还优选的是RII包含配件AIII。如果AII关闭而AI和AIII打开，则物质流股a和b单独地流入混合室M中。

另外，优选包含物质流股s的管道RIV引入所述混合室，所述物质流股s包含具有高点火温度的硅烷或硅烷混合物或SiCl₄。

附图说明

图1、图1a、图1b、图1c、图2、图2a、图2b和图2c显示了本发明的可能实施方式。图3显示了非本发明的比较实施例。

M表示所述混合室。

SM表示至少一个静态混合元件。

a表示存在所述燃料气体的物质流股a。

b表示存在至少一种硅烷的物质流股b，所述硅烷选自由二氯硅烷(H₂SiCl₂)，一氯硅烷(H₃SiCl)或甲硅烷(SiH₄)或其混合物组成的所述组中。

R表示管道。

RI表示引导物质流股a的管道。

RII表示引导物质流股b的管道。

RIII表示其中引入物质流股a和b，并且其中引导物质流股c的管道。

RIV表示引导物质流股s的管道。

AI、AII和AIII表示配件。

F表示过滤器。

RK表示所述反应室。

具体实施方式

以下参考工作实施例详细描述本发明，但不限于此。

实施例

实施例1：比较实施例(非本发明)

物质流股b是来自工业规模生产的硅烷混合物，具有包含以下物质的组成

63.7vol.％的四氯化硅，

8.0vol％的三氯硅烷，

28.1vol％的二氯硅烷和

0.2vol％的一氯硅烷。

由于所述制备，所述硅烷混合物可能含有少量杂质(例如，氯化硼，氯化铝或烃，或进一步的硅烷(最高达0.1vol％))。

所述硅烷混合物在所述硅烷蒸发器中转化成气态，并通过如图3中所示的管道连接以105℃的温度，在未与物质流股a预混合的情况下引入混合室中温度为105℃的空气流股(物质流股d)中。由天然气和氢气组成的物质流股a通过进一步的管道连接以105℃的温度单独地引入所述混合室M中。所述硅烷混合物已经在所述混合室M中点燃，其结果是安全装置停止了所述原料供给。这不可能生产气相二氧化硅。

所述使用的混合室是直管道。所述使用的静态混合元件是来自Sulzer的Compax^TM型市售静态混合器M。

基于燃料气体和硅烷的总质量，所述硅烷的比例为93.2％而燃料气体的比例为6.8％。

基于其质量，氢气与天然气的比率为1:1。所选择的物质流股d(空气)的体积流量相对于氧是至少化学计量的。所述总体积流量(物质流股e)和所述混合器的出口区域经过选择从而使两者都处于所述混合器制造商推荐的所述静态混合器的最佳操作范围内。

实施例2：

物质流股b是来自工业规模生产的硅烷混合物，具有包含以下物质的组成

63.7vol％的四氯化硅，

8.0vol％的三氯硅烷，

28.1vol％的二氯硅烷和

0.2vol％的一氯硅烷。

由于所述制备，所述硅烷混合物可以含有少量杂质(例如，氯化硼，氯化铝或烃，或进一步的硅烷(最高达0.1vol％))。

所述硅烷混合物在所述硅烷蒸发器中转化成气态，并以105℃的温度通过如图1所示的管道连接与筛篮过滤器的上游加热最高达105℃的由天然气和氢气组成的物质流股a接触从而实现93.2重量份硅烷和6.8重量份燃料气体(物质流股c)。基于其质量，氢气与天然气的比率为1:1。来自所述筛篮过滤器的所述混合物以105℃的温度引入包含105℃的空气流股(物质流股d)的混合室中，并在其中与静态混合元件SM混合从而提供物质流股e。所述燃料气体/硅烷混合物在仍然处于所述混合室M中时与由物质流股c构成的所述氧源接触时并未点燃，而是如在所述反应室中预期的点燃。生产气相二氧化硅是可能的。

所述使用的混合室是直管。

所述使用的静态混合元件M是来自Sulzer的Compax^TM型市售静态混合器。

根据DIN 10253-4图4作为T-形件实施的所述接触位置与具有相同公称直径的所述筛篮过滤器的圆形气体入口之间的距离是所述T-形件的标称直径的2.5倍。所述T-形件的直径经过选择从而导致气体速率为12m/s。

所选择的物质流股d(空气)的体积流量相对于氧是至少化学计量的。所述总体积流量(物质流股e)和所述混合器的出口区域经过选择从而使两者都处于所述混合器制造商推荐的所述静态混合器的最佳操作范围内。

实施例3(本发明)：

物质流股b是来自工业规模生产的硅烷混合物，具有由以下物质构成的组成

63.7vol％的四氯化硅，

8.0vol％的三氯硅烷，

28.1vol％的二氯硅烷和

0.2vol％的一氯硅烷。

由于所述制备，所述硅烷混合物可能含有少量杂质(例如，氯化硼，氯化铝或烃，或进一步的硅烷(最高达0.1vol％))。

所述硅烷混合物在所述硅烷蒸发器中转化成气态，并以105℃的温度通过如图1所示的管道连接与筛篮过滤器中加热至105℃的由天然气和氢气组成的物质流股a接触，从而得到93.2重量份的硅烷和6.8重量份的燃料气体(物质流股c)。基于其质量，氢气与天然气的比率为1:1。筛篮过滤器配有2个用于物质流股a和物质流股b的单独入口。来自筛篮过滤器的混合物c以105℃的温度引入包含105℃的空气流股(物质流股d)的混合室中，并随后在静态混合器中混合从而提供物质流股e。所述燃料气体/硅烷混合物在所述混合室中与由物质流股c构成的所述氧源接触时并未点燃，而是如在所述反应室中预期的点燃。生产气相二氧化硅是可能的。

所述使用的混合室是直管。

所述使用的静态混合元件M是来自Sulzer的Compax^TM型市售静态混合器。

所选择的物质流股d(空气)的体积流量相对于氧是至少化学计量的。所述总体积流量(物质流股e)和所述混合器的出口区域经过选择从而使两者都处于所述混合器制造商推荐的静态混合器的最佳操作范围内。

Claims (12)

1.一种生产气相二氧化硅的方法，其中

i)物质流股a，包含至少一种燃料气体，与

ii)物质流股b，包含选自由二氯硅烷(H₂SiCl₂)、一氯硅烷(H₃SiCl)或甲硅烷(SiH₄)或其混合物组成的组中的至少一种硅烷结合，

从而提供物质流股c，而无需使用静态或动态混合元件，

iii)并且其中将物质流股c供给至物质流股d，所述物质流股d包含至少一种氧源，

iv)物质流股c和物质流股d采用混合元件进行混合从而获得物质流股e，

v)将物质流股e引入反应室，其中将其点燃和转化，并且

vi)将得到的固体移开。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于物质流股b包含选自由四氯硅烷(SiCl₄)、三氯硅烷(HSiCl₃)、三氯甲基硅烷(CH₃SiCl₃)或二氯甲基硅烷(CH₄Cl₂Si)或其混合物组成的组中的另外的硅化合物。

3.根据权利要求1或2中一项或多项所述的方法，其特征在于所述燃料气体是天然气、氢气、或天然气和氢气的混合物。

4.根据权利要求1～3中一项或多项所述的方法，其特征在于所述燃料气体是氢气。

5.根据权利要求1～4中一项或多项所述的方法，其特征在于物质流股d是空气。

6.根据权利要求1～5中一项或多项所述的方法，其特征在于基于燃料气体和硅化合物的混合物的总质量，所述燃料气体的比例为至少1wt％。

7.根据权利要求1～6中一项或多项所述的方法，其特征在于将物质流股c过滤。

8.根据权利要求1～7中一项或多项所述的方法，其特征在于物质流股a和物质流股b在过滤器中接触。

9.根据权利要求1～8中一项或多项所述的方法，其特征在于能够中断物质流股c的供给。

10.根据权利要求1～9中一项或多项所述的方法，其特征在于它最多实施1小时，随后分离物质流股a和物质流股b并且按照任何顺序在混合元件上游与物质流股d接触。

11.一种用于实施权利要求1～10中任一项所述的方法的装置，其特征在于：

将

i)包含含有至少一种燃料气体的物质流股a的管道RI，和

ii)包含含有选自由二氯硅烷(H₂SiCl₂)、一氯硅烷(H₃SiCl)或甲硅烷(SiH₄)或其混合物组成的组中的至少一种硅烷的物质流股b的管道RII，

引入管道RIII，其中RIII包含配件AI而未包含静态混合元件，

iii)将所述管道RIII引入混合室，所述混合室包括包含至少一种氧源的物质流股d，

其中所述混合室由开放进入至少一个静态混合元件的管道构成，

iv)将来自所述混合室的混合物引导进入所述反应室中，其中它被点燃和转化，

v)将得到的固体移开。

12.根据权利要求11所述的装置，其特征在于管道RIII包括过滤器。