CN110098331A - 一种表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜及其表面钝化处理方法与应用 - Google Patents
一种表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜及其表面钝化处理方法与应用 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜及其表面钝化处理方法与应用。所述方法包括:在CdTe纳米晶薄膜上沉积螯合剂溶液和涂覆CdCl2溶液,然后进行热处理,得到表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜。本发明提供的处理方法,通过螯合剂分子与金属离子的强结合作用,将金属离子包合到螯合剂内部;然后经过热处理,CdTe重结晶过程中会钝化纳米晶薄膜的缺陷空位等载流子复合中心,从而达到钝化CdTe纳米晶薄膜的活性、降低载流子的复合速度及提升器件的短路电流的目的。本发明提供的表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜能够应用于组装具有倒装结构的CdTe纳米晶太阳能电池中。
Description
技术领域
本发明属于光电器件领域,具体涉及一种表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜及其表面钝化处理方法与应用。
背景技术
溶液法处理的CdTe纳米晶太阳能电池是当前光伏领域较为成功的薄膜科学技术,由于该器件具有低成本,高可靠性以及可大面积生产等优势引起了人们的关注。CdTe属于直接带隙半导体,其带隙为1.45eV,具有很大的光吸收系数(1×105/cm)。CdTe薄膜太阳能电池的理论效率高达29%,目前溶液法处理的CdTe纳米晶太阳能电池最高效率仅为12.3%,仍有很大的提升空间。
纳米晶材料由于具有独特的物理学性质而显示出优异的光伏特性,因此常用于太阳能电池的制造。例如:①纳米半导体具有灵活的带隙可调节性能,通过简单设计合成工艺改变纳米材料的大小尺度,可以调整其禁带宽度,从而调谐对红外光子的吸收;②纳米材料具有更好的吸光性能,与体材料或者薄膜材料相比,纳米晶更大的表面积,使得材料在非常薄的厚度便可吸收大部分光子。
CdTe纳米晶薄膜当做太阳能电池虽然具有优异的光吸收特性,当是由于CdTe纳米晶的比表面积(表面积/体积)特别大,绝大部分原子处于表面状态,导致CdTe纳米晶薄膜表面自由能和离子悬挂键大大增加,最终产生了许许多多的活性中心。这些活性中心非常容易形成载流子的陷阱,俘获电荷,降低了CdTe纳米晶太阳能电池的性能。众所周知,CdCl2退火处理已成为制备高效CdTe光伏器件的标准、关键工艺步骤,该步骤最主要作用是对CdTe纳米晶薄膜重结晶,增大晶粒尺寸,钝化纳米晶的表面活性。然而,高效的CdTe纳米晶太阳能电池通常除了CdCl2热处理外会再添加其他的工艺进行表面修饰。
目前主要采取的方式有:1)引入空穴传输层,如:P3KT,Spiro-oMeTAD,和Si-TPA等有机材料,与CdTe产生偶极作用或者配位,不仅可以钝化纳米晶薄膜的活性也可以提高空穴的收集速率;2)采用刻蚀工艺,该方式也可以有效钝化薄膜的晶界,并且能够有效提高空穴浓度。但是大多数的有机空穴传输材料并不能稳定,另外刻蚀工艺涉及到的酸性溶液(HNO3,Br2)挥发性极强,而且并非属于环境友好型。因此,研究一种更简单环保的CdTe纳米晶太阳能电池的处理工艺十分有必要。
发明内容
为了克服现有技术存在的不足,本发明的目的是提供一种表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜及其表面钝化处理方法。
针对以上现有工艺存在的缺点和不足之处,本发明的目的在于提供一种新型CdTe纳米晶薄膜的表面钝化工艺(具有倒装结构的碲化镉(CdTe)米晶太阳能电池的阳极界面钝化工艺)。
本发明提供的CdTe纳米晶薄膜可以降低载流子的复合速度,大幅度提升器件的短路电流。
本发明的目的至少通过如下技术方案之一实现。
本发明提供的一种CdTe纳米晶薄膜的表面钝化方法,包括如下步骤:
在CdTe纳米晶薄膜上沉积螯合剂溶液和涂覆CdCl2溶液,然后进行热处理,得到表面钝化后的CdTe纳米晶薄膜(高质量的CdTe纳米晶薄膜)。
进一步地,所述CdTe纳米晶薄膜的厚度为200-700nm。
进一步地,所述CdTe纳米晶薄膜通过如下方法制备:采用溶剂热法制备得到CdTe纳米晶(S.Sun,H.M.Liu,Y.P.Gao,D.H.Qin,J.Materials.Chemistry.2012,517,6853-6856.),再溶解于吡啶,氯苯,正丙醇等有机溶剂中得到黑色纳米晶溶液,将纳米晶溶液经旋涂、刷涂、喷涂、印刷或喷墨打印等方式沉积得到CdTe纳米晶薄膜。
优选地,所述螯合剂有两个或两个以上配位原子,且同时与一个中心原子(或离子)形成螯合环,更优选地,以草酸、葡萄糖酸等环境友好型材料为主。
优选地,所述螯合剂为具有多对孤电子的络合配体;所述螯合剂包括草酸(H2C2O4)、葡萄糖酸(C6H12O7)甘氨酸(C2H5NO2)、酒石酸(C6H12O7)或马来酸(C4H4O4)等,优选草酸(H2C2O4)。
进一步地,所述螯合剂溶液的浓度为2mg/mL-20mg/mL。
进一步地,所述沉积包括如下步骤:将螯合剂溶解于溶剂中得到均匀的溶液,将螯合剂溶液经旋涂、刷涂、喷涂、印刷或喷墨打印等方式沉积到CdTe纳米晶薄膜表面;所述溶剂包括水、甲醇及乙醇;所述沉积的厚度为5nm-50nm。
进一步地,所述CdCl2溶液为溶质CdCl2溶解于溶剂甲醇形成的溶液;所述CdCl2溶液的浓度为60%饱和度-100%饱和度;所述CdCl2溶液的涂覆厚度为20nm-100nm;所述涂覆的方式优选旋涂。
进一步地,所述热处理的温度为250℃-400℃;所述热处理的时间为20min-50min。
优选地,所述在CdTe纳米晶薄膜上沉积螯合剂溶液和涂覆CdCl2溶液,能够先沉积螯合剂溶液然后在涂覆CdCl2溶液;也能够先涂覆CdCl2溶液然后再沉积螯合剂溶液;还能够将螯合剂溶液和CdCl2溶液混合混匀后再生长在CdTe纳米晶薄膜上。
优选地,所述用螯合剂溶液对CdTe纳米晶薄膜进行表面钝化的具体操作方法为:配置螯合剂溶液沉积在CdTe薄膜上,然后再涂覆CdCl2甲醇溶液,最后进行热处理。本发明提供的表面钝化通过改变螯合剂溶液的种类、浓度、热处理温度及时间,从而调整螯合剂钝化CdTe纳米晶薄膜的最佳参数。
本发明提供的一种由上述的表面钝化方法处理的CdTe纳米晶薄膜。
本发明提供表面钝化方法处理的CdTe纳米晶薄膜能够应用于组装具有倒装结构的CdTe纳米晶太阳能电池中。
进一步地,所述表面钝化方法处理的CdTe纳米晶薄膜应用于组装具有倒装结构的CdTe纳米晶太阳能电池中,包括:在热处理之后,沉积空穴传输层和蒸镀金属电极。
进一步地,所述空穴传输材料为CuSCN、NiO、ZnTe、Sb2Te3或HgTe;所述金属电极为Au、Pt或Mo电极。
优选地,所述CdTe纳米晶薄膜的厚度为200-700nm。
本发明的原理为:如图1所示,草酸等螯合剂与CdTe当中的金属Cd产生螯合效应,主要内容是通过螯合剂分子与金属离子的强结合作用,将金属离子包合到螯合剂内部,使得CdTe失去了原本的结构,转变为另一种结构;当热处理时,有机螯合剂分解,此时CdTe薄膜需要产生结构重组(重结晶)才能稳定存在,在CdTe重结晶过程中就会钝化纳米晶薄膜的缺陷空位等载流子复合中心。
本发明提供的表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜能够应用于组装具有倒装结构的CdTe纳米晶太阳能电池,所述电池的结构从入射面开始分别包括了透明衬底、透明导电前电极、电子传输层、窗口层、CdTe活性层和金属电极,器件结构为:Glass/ITO/ZnO/CdSe/CdTe/Au。
与现有技术相比,本发明具有如下优点和有益效果:
(1)本发明提供的处理方法,具有低成本、简单易操作、重复性高及对环境无污染等优点。
(2)本发明提供的处理方法,可以提高CdTe纳米晶薄膜短路电流(Jsc)和填充因子(FF)。
(3)本发明提供的表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜能够应用于组装具有倒装结构的CdTe纳米晶太阳能电池,应用了表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜的太阳能电池性能较普通太阳能电池,有更好的工作性能。
附图说明
图1为本发明中螯合剂与重金属Cd产生螯合效应示意图。
图2为本发明实施例1,2,3CdTe纳米晶太阳能电池的J-V曲线。
具体实施方式
以下结合附图和实例对本发明的具体实施作进一步说明,但本发明的实施和保护不限于此。需指出的是,以下若有未特别详细说明之过程,均是本领域技术人员可参照现有技术实现或理解的。所用试剂或仪器未注明生产厂商者,视为可以通过市售购买得到的常规产品。
对比例1
(1)采用溶剂热法制备得到CdTe纳米晶(S.Sun,H.M.Liu,Y.P.Gao,D.H.Qin,J.Materials.Chemistry.,2012,517,6853-6856.),再溶解于有机溶剂(吡啶和正丙醇混合液)中得到黑色溶液,即纳米晶溶液,将纳米晶溶液经旋涂的方式沉积在窗口层(由依次层叠的ITO玻璃基底、ZnO层、CdSe层构成,其中,在ITO/ZnO/CdSe的器件中,ITO玻璃基底的厚度为150nm,ZnO层的厚度为40nm,CdSe层的厚度为60nm)上,之后浸入饱和的氯化镉甲醇溶液处理,380℃高温处理,获得纳米晶单层,再由层层叠加的方式溶液加工制得能够有效地减少界面缺陷和内应力的,均匀致密的光活性层(CdTe纳米晶薄膜),CdTe纳米晶薄膜制备可参照文献(Miaozi L,Xinyan L,Shiya W,et al.CdTe Nanocrystal Hetero-JunctionSolar Cells with High Open Circuit Voltage Based on Sb-doped TiO2ElectronAcceptor Materials[J].Nanomaterials,2017,7(5):101-108.)中所介绍的方法;所述光活性层由一层或多层CdTe纳米晶叠加而成,实施例1制得的CdTe纳米晶薄膜厚度为500nm。
(2)接着涂覆(旋涂)80%饱和度CdCl2的甲醇溶液,转速为2500rpm,涂覆的厚度为50nm,旋涂后进行340℃热处理30min。
(3)CdTe纳米晶薄膜表面进一步蒸镀金属Au电极,金属Au电极的蒸镀厚度为80nm,得到结构为ITO/ZnO/CdSe/CdTe/Au的太阳能电池器件。
将对比例1制得的太阳能电池器件在室温下使用Keithley Source Meter 2420太阳能模拟灯测试得到太阳能电池的J-V曲线(current density-Voltage)光照强度为1000W/m2。太阳能模拟灯的生产商为北京赛凡光电仪器有限公司,相应的型号是7-IV50S。对比例1没有经过草酸处理所得CdTe太阳能电池器件的J-V曲线如图2所示。相应参数对比如表1所示。
实施例1
(1)采用溶剂热法制备得到CdTe纳米晶(S.Sun,H.M.Liu,Y.P.Gao,D.H.Qin,J.Materials.Chemistry.,2012,517,6853-6856.),再溶解于有机溶剂(吡啶和正丙醇混合液)中得到黑色溶液,即纳米晶溶液,将纳米晶溶液经旋涂的方式沉积在窗口层(由依次层叠的ITO玻璃基底、ZnO层、CdSe层构成,其中,在ITO/ZnO/CdSe的器件中,ITO玻璃基底的厚度为150nm,ZnO层的厚度为40nm,CdSe层的厚度为60nm)上,之后浸入饱和的氯化镉甲醇溶液处理,380℃高温处理,获得纳米晶单层,再由层层叠加的方式溶液加工制得能够有效地减少界面缺陷和内应力的,均匀致密的光活性层(CdTe纳米晶薄膜),CdTe纳米晶薄膜制备可参照文献(Miaozi L,Xinyan L,Shiya W,et al.CdTe Nanocrystal Hetero-JunctionSolar Cells with High Open Circuit Voltage Based on Sb-doped TiO2ElectronAcceptor Materials[J].Nanomaterials,2017,7(5):101-108.)中所介绍的方法;所述光活性层由一层或多层CdTe纳米晶叠加而成,实施例1制得的CdTe纳米晶薄膜厚度为200nm。
(2)CdTe纳米晶沉积完成后,然后配制草酸的乙醇溶液(浓度为2mg/mL),使用2500rpm的转速沉积(旋涂)在CdTe纳米晶薄膜上,沉积的厚度为5nm。
(3)接着涂覆(旋涂)60%饱和度的CdCl2的甲醇溶液,转速同样为2500rpm,涂覆的厚度为20nm,旋涂后进行250℃热处理50min。
(4)热处理后的CdTe纳米晶薄膜表面进一步蒸镀金属Au电极,金属Au电极的蒸镀厚度为80nm,得到结构为ITO/ZnO/CdSe/CdTe/Au的太阳能电池器件。
将实施例1制得的太阳能电池器件在室温下使用Keithley Source Meter 2420太阳能模拟灯测试得到太阳能电池的J-V曲线(current density-Voltage)光照强度为1000W/m2。太阳能模拟灯的生产商为北京赛凡光电仪器有限公司,相应的型号是7-IV50S。本实施例经过3mg/ml草酸处理所得CdTe太阳能电池器件的J-V曲线如图2所示;相应参数对比如表1所示。
实施例2
(1)采用溶剂热法制备得到CdTe纳米晶(S.Sun,H.M.Liu,Y.P.Gao,D.H.Qin,J.Materials.Chemistry.,2012,517,6853-6856.),再溶解于有机溶剂(吡啶和正丙醇的混合液)中得到黑色溶液,即纳米晶溶液,将纳米晶溶液经旋涂的方式沉积在窗口层(由依次层叠的ITO玻璃基底、ZnO层、CdSe层构成,其中,在ITO/ZnO/CdSe的器件中,ITO玻璃基底的厚度为150nm,ZnO层的厚度为40nm,CdSe层的厚度为60nm)上,之后浸入饱和的CdCl2甲醇溶液处理,380℃高温处理,获得纳米晶单层,再由层层叠加的方式溶液加工制得能够有效地减少界面缺陷和内应力的,均匀致密的光活性层(CdTe纳米晶薄膜),CdTe纳米晶薄膜制备可参照文献(Miaozi L,Xinyan L,Shiya W,et al.CdTe Nanocrystal Hetero-JunctionSolar Cells with High Open Circuit Voltage Based on Sb-doped TiO2ElectronAcceptor Materials[J].Nanomaterials,2017,7(5):101-108.)中所介绍的方法;所述光活性层由一层或多层CdTe纳米晶叠加而成,实施例2制得的CdTe纳米晶薄膜厚度为500nm。
(2)CdTe纳米晶沉积完成后,然后配制草酸的乙醇溶液(浓度为5mg/mL),沉积(旋涂)在CdTe纳米晶薄膜上,使用2500rpm的转速旋涂,沉积的厚度为10nm。
(3)接着涂覆(旋涂)80%饱和度CdCl2的甲醇溶液,转速同样为2500rpm,涂覆的厚度为50nm,旋涂后进行340℃热处理30min。
(4)热处理后的CdTe纳米晶薄膜表面进一步蒸镀金属Au电极,金属Au电极的蒸镀厚度为80nm,得到结构为ITO/ZnO/CdSe/CdTe/Au的太阳能电池器件。
将实施例2制得的太阳能电池器件在室温下使用Keithley Source Meter 2420太阳能模拟灯测试得到太阳能电池的J-V曲线(current density-Voltage)光照强度为1000W/m2。太阳能模拟灯的生产商为北京赛凡光电仪器有限公司,相应的型号是7-IV50S。本实施例在5mg/ml的草酸处理下所得CdTe太阳能电池器件的J-V曲线如图2所示;相应参数结果如表1。
实施例3
(1)采用溶剂热法制备得到CdTe纳米晶(S.Sun,H.M.Liu,Y.P.Gao,D.H.Qin,J.Materials.Chemistry.,2012,517,6853-6856.),再溶解于有机溶剂(吡啶和正丙醇的混合液)中得到黑色溶液,即纳米晶溶液,将纳米晶溶液经旋涂的方式沉积在窗口层(由依次层叠的ITO玻璃基底、ZnO层、CdSe层构成,其中,在ITO/ZnO/CdSe的器件中,ITO玻璃基底的厚度为150nm,ZnO层的厚度为40nm,CdSe层的厚度为60nm)上,之后浸入饱和的氯化镉的甲醇溶液处理,380℃高温处理,获得纳米晶单层,再由层层叠加的方式溶液加工制得能够有效地减少界面缺陷和内应力的、均匀致密的CdTe纳米晶薄膜,CdTe纳米晶薄膜制备可参照文献(Miaozi L,Xinyan L,Shiya W,et al.CdTe Nanocrystal Hetero-Junction SolarCells with High Open Circuit Voltage Based on Sb-doped TiO2Electron AcceptorMaterials[J].Nanomaterials,2017,7(5):101-108.)中所介绍的方法,实施例3制得CdTe纳米晶薄膜厚度为700nm。
(2)CdTe纳米晶沉积完成后,然后配制草酸的乙醇溶液(浓度为20mg/mL),沉积(旋涂)在CdTe纳米晶薄膜上,使用2500rpm的转速旋涂,沉积的厚度为50nm。
(3)接着涂覆(旋涂)饱和CdCl2的甲醇溶液(100%饱和度),转速同样为2500rpm,涂覆的厚度为100nm,旋涂后在400℃温度下进行热处理20min。
(4)热处理后的CdTe纳米晶薄膜表面进一步蒸镀金属Au电极,金属Au电极的蒸镀厚度为80nm,得到结构为ITO/ZnO/CdSe/CdTe/Au的太阳能电池器件。
将实施例3制得的太阳能电池器件在室温下使用Keithley Source Meter 2420太阳能模拟灯测试得到太阳能电池的J-V曲线(current density-Voltage)光照强度为1000W/m2。太阳能模拟灯的生产商为北京赛凡光电仪器有限公司,相应的型号是7-IV50S。本实施例在20mg/mL的草酸处理下所得CdTe太阳能电池器件的J-V曲线如图2所示;相应参数结果如表1所示(表1为实施例1,2,3的对应的J-V参数)。
表1
以上实施例仅为本发明较优的实施方式,仅用于解释本发明,而非限制本发明,本领域技术人员在未脱离本发明精神实质下所作的改变、替换、修饰等均应属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种CdTe纳米晶薄膜的表面钝化处理方法,其特征在于,包括如下步骤:
在CdTe纳米晶薄膜上沉积螯合剂溶液和涂覆CdCl2溶液,然后进行热处理,得到表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜。
2.根据权利要求1所述的表面钝化处理方法,其特征在于,所述CdTe纳米晶薄膜的厚度为200 nm-700 nm。
3.根据权利要求1所述的表面钝化处理方法,其特征在于,所述螯合剂包括草酸、葡萄糖酸、甘氨酸及马米酸。
4.根据权利要求1所述的表面钝化处理方法,其特征在于,所述螯合剂溶液的浓度为2mg/mL-20 mg/mL。
5.根据权利要求1所述的表面钝化处理方法,其特征在于,所述沉积包括如下步骤:将螯合剂溶解于溶剂中得到均匀的溶液,将螯合剂溶液经旋涂、刷涂、喷涂、印刷或喷墨打印的方式沉积到CdTe纳米晶薄膜表面;所述溶剂包括水、甲醇及乙醇;所述沉积的厚度为5nm-50 nm。
6.根据权利要求1所述的表面钝化处理方法,其特征在于,所述CdCl2溶液为溶质CdCl2溶解于溶剂甲醇中形成的溶液;所述CdCl2溶液的浓度为60%饱和度-100%饱和度;所述CdCl2溶液的涂覆厚度为20 nm-100 nm。
7.根据权利要求1所述的表面钝化处理方法,其特征在于,所述热处理的温度为250℃-400℃;所述热处理的时间为20 min-50 min。
8.根据权利要求1所述的表面钝化处理方法,其特征在于,所述在CdTe纳米晶薄膜上沉积螯合剂溶液和涂覆CdCl2溶液,能够先沉积螯合剂溶液然后在涂覆CdCl2溶液;也能够先涂覆CdCl2溶液然后再沉积螯合剂溶液;还能够将螯合剂溶液和CdCl2溶液混匀后再生长在CdTe纳米晶薄膜上。
9.一种由权利要求1-8任一项所述的表面钝化处理方法处理的CdTe纳米晶薄膜。
10.权利要求9所述的表面钝化处理的CdTe纳米晶薄膜应用于组装具有倒装结构的CdTe纳米晶太阳能电池中。
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