CN110061124B - 鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本公开提供一种鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法，该鲁棒石墨烯量子霍尔器件包括：衬底、石墨烯层以及电极；衬底由下至上依次包括：第一绝缘层、二维电子气以及第二绝缘层；石墨烯层形成于第二绝缘层的上方；电极形成于第二绝缘层的上方且与石墨烯层接触。本公开提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法制备出的器件结构简单，所需调控电压极低。与传统量子霍尔器件相比，无论在生产成本、运行环境要求、功耗方面都占据了明显优势。

Description

鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法

技术领域

本公开涉及微电子技术领域，尤其涉及一种鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法。

背景技术

从1990年开始，国际上开始启用基于量子霍尔效应的的量子化电阻基准。但是传统二维电子气量子霍尔效应的实现往往依赖于极低温、强磁场的测试环境，严苛的条件极大地限制了量子化霍尔电阻基准的向外传递、分发校准的实用化进程。

近年来，具有极高迁移率的二维材料石墨烯有望替代传统的高迁移率二维电子气，制备成可以在更高温度、更低磁场条件下工作的量子霍尔元器件。如果能够将其工作温度提升到液氮温度以上(＞77K)、磁场降低到商用磁体范围(＜14T)，将大幅降低成本，对高精度电源和电子学器件/设备的研制和校准无疑具有显著的价值。

公开内容

(一)要解决的技术问题

基于上述技术问题，本公开提供一种鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法，以缓解现有技术中的量子霍尔元器件无法在液氮温度以上，商用磁体范围的工作环境中工作的技术问题。

(二)技术方案

根据本公开的一个方面，提供一种鲁棒石墨烯量子霍尔器件，包括：衬底，其由下至上依次包括：第一绝缘层、二维电子气以及第二绝缘层；石墨烯层，形成于所述第二绝缘层的上方；以及电极，形成于所述第二绝缘层的上方且与所述石墨烯层接触。

在本公开的一些实施例中，所述二维电子气的有效厚度小于10nm。

在本公开的一些实施例中，所述二维电子气为氧化物界面二维电子气；优选地，所述第一绝缘层为钛酸锶，所述第二绝缘层为铝酸镧，所述二维电子气为铝酸镧/钛酸锶界面二维电子气。

在本公开的一些实施例中，所述电极的材料与所述二维电子气功函数相差在2eV以上，

在本公开的一些实施例中，所述电极的材料包括：钛、钯以及金中的至少一种。

在本公开的一些实施例中，其中：所述第二绝缘层的相对介电常数大于10，其厚度介于2nm至10nm之间；优选地，所述第二绝缘层为：厚度为5个原子层，相对介电常数大于20的铝酸镧。

在本公开的一些实施例中，所述石墨烯层的表面覆盖有第三绝缘层。

在本公开的一些实施例中，所述第三绝缘层的材质为六方氮化硼。

根据本公开的另一个方面，还提供一种鲁棒石墨烯量子霍尔器件的制备方法，包括：步骤A：制备衬底，该衬底由下至上依次包括：第一绝缘层、二维电子气以及第二绝缘层；步骤B：在步骤A得到的衬底上形成石墨烯层；步骤C：在步骤B得到的石墨烯层上制备电极形成量子霍尔器件。

在本公开的一些实施例中，所述步骤B中，在所述衬底上形成所述石墨烯层的方法包括：使用机械剥离法直接在目标衬底上形成；或使用机械剥离法或化学气象沉积法形成于其它衬底，再通过干法转移技术将石墨烯层转移至目标衬底。

(三)有益效果

从上述技术方案可以看出，本公开提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法具有以下有益效果的其中之一或其中一部分：

(1)本公开提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件且器件结构简单，所需调控电压极低。与传统量子霍尔器件相比，无论在生产成本、运行环境要求、功耗方面都占据了明显优势；

(2)本公开提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件的制备方法，通过优选功能性衬底材料，极大地提升了石墨烯器件的性能，增强其量子霍尔效应的鲁棒性，大幅降低量子霍尔效应实现所需的环境条件(可在磁感应强度不高于7T，工作温度不低于100K的条件下，到达第2量子平台)。

附图说明

图1为本公开实施例提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件的结构示意图。

图2至图4为本公开实施例提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件的制备方法的步骤示意图。

图5为本公开实施例制得的鲁棒石墨烯量子霍尔器件在温度100K、磁感应强度7T环境下测试霍尔电导随栅压调控的结果图。

【附图中本公开实施例主要元件符号说明】

10-衬底；

11-第一绝缘层；

12-二维电子气；

13-第二绝缘层；

20-石墨烯层；

30-电极。

具体实施方式

本公开提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法极大地提升了石墨烯器件的性能，增强其量子霍尔效应的鲁棒性，大幅降低量子霍尔效应实现所需的环境条件。

为使本公开的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本公开进一步详细说明。

根据本公开的一个方面，提供一种鲁棒石墨烯量子霍尔器件，如图1所示，包括：衬底10、石墨烯层20以及电极30；衬底10由下至上依次包括：第一绝缘层11、二维电子气12以及第二绝缘层13；石墨烯层20形成于第二绝缘层13的上方；电极30形成于第二绝缘层13的上方且与石墨烯层20接触。本公开实施例提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件且器件结构简单，所需调控电压极低。与传统量子霍尔器件相比，无论在生产成本、运行环境要求、功耗方面都占据了明显优势。

在本公开的一些实施例中，二维电子气12的有效厚度小于10nm。

在本公开的一些实施例中，衬底10为氧化物异质结，二维电子气12为氧化物界面二维电子气。

优选地，第一绝缘层11为钛酸锶，第二绝缘层13为铝酸镧，二维电子气12为铝酸镧/钛酸锶界面二维电子气。

在本公开的一些实施例中，电极30的材料与二维电子气12功函数相差在2eV以上，例如：对于铝酸镧/钛酸锶界面二维电子气，电极的材料包括：钛、钯以及金中的至少一种，可实现极小操作电压的石墨烯载流子浓度大范围调控(＜0.5V 2*10¹²cm^-2)，且保证操作电压范围内的层间绝缘性(＜10nA)。

在本公开的一些实施例中，其中：第二绝缘层13的相对介电常数大于10，其厚度介于2nm至10nm之间。

优选地，第二绝缘层13为：厚度为5个原子层，相对介电常数大于20的铝酸镧，其中，电极的功函数＞5.0eV，5uc-LAO/STO(5unit cell-Lanthanum aluminum oxide/strontium titanate oxide，5原子层厚度铝酸镧/钛酸锶)功函数为3eV。

在本公开的一些实施例中，石墨烯层20的表面覆盖有第三绝缘层。

在本公开的一些实施例中，第三绝缘层的材质为六方氮化硼(hexagonal boronnitride-六方氮化硼)。通过设置第三绝缘层可以避免石墨烯层20与外界环境直接接触，对石墨烯层20起屏蔽作用，进一步提高石墨烯的迁移率。特别对于氮化硼，可以利用石墨烯与氮化硼之间的范德瓦尔斯力，产生自清洁功能，将石墨烯表面原有杂质凝聚，减少石墨烯中杂质散射对电子输运的影响。

根据本公开的另一个方面，还提供一种鲁棒石墨烯量子霍尔器件的制备方法，包括：步骤A：如图2所示，制备衬底10，该衬底10由下至上依次包括：第一绝缘层11、二维电子气12以及第二绝缘层13；步骤B：如图3所示，在步骤A得到的衬底10上形成石墨烯层20；步骤C：如图4所示，在步骤B得到的石墨烯层20上制备电极30形成量子霍尔器件，本公开实施例提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件的制备方法，通过优选功能性衬底材料，极大地提升了石墨烯器件的性能，增强其量子霍尔效应的鲁棒性，大幅降低量子霍尔效应实现所需的环境条件(可在磁感应强度不高于7T，工作温度不低于100K的条件下，到达第2量子平台)。

在本公开的一些实施例中，步骤B中，使用机械剥离法直接在衬底10上形成石墨烯层20。

在本公开的一些实施例中，步骤B中，使用机械剥离法或化学气象沉积法在其它衬底上形成石墨烯层，再通过干法转移技术将石墨烯层转移至衬底10。

依据以上描述，本领域技术人员应当对本公开实施例提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法有了清楚的认识。

以下以一具体实施例验证本公开实施例提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法的有效性：

在本实施例中，依据本公开提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法，具体包括：

步骤a：将钛酸锶衬底在去离子水中超声，置于氢氟酸-氟化铵缓冲液腐蚀，放入管式炉石英管内，加热至1000℃，在氧气氛围中退火，得到以钛氧层为终止面、原子级平整的钛酸锶衬底；

将得到的钛酸锶衬底加热至700℃，在氧气压力1×10^-4mbar的环境下通过脉冲激光溅射铝酸镧靶材，沉积5个原子层的铝酸镧，并保持温度与气氛条件退火1小时，得到原子级平整的铝酸镧/钛酸锶异质结衬底，并在界面处自发产生二维电子气(如图2中所示)；

步骤b：通过机械剥离法制备单层石墨烯，并通过干法转移至铝酸镧/钛酸锶异质结衬底表面(如图3所示)；

步骤c：在石墨烯层上通过电子束刻蚀制备霍尔电极图形，通过氧等离子体将石墨烯层刻蚀成标准霍尔坝构型，通过蒸发镀膜技术分别物理沉积0.5/5/40纳米厚的金属钛/钯/金作为电极材料(如图4所示)。

其中，原子级平整的铝酸镧/钛酸锶异质结衬底使石墨烯化学式更均匀，从而大幅提高石墨烯迁移率。

极近、极薄且自发形成的界面二维电子气为石墨烯提供了良好的屏蔽效果，除屏蔽杂质散射外，还可以抑制石墨烯中的电子-声子散射与电子空穴坑(electron-holepuddles)，提升石墨烯的均匀性与迁移率，增强石墨烯量子霍尔效应的鲁棒性；同时二维电子充当了底部栅电极的效果，可以对石墨烯进行载流子浓度调控。

超薄、高功函数的铝酸镧绝缘层除传统的高介电常数绝缘层屏蔽效果外，可以极大地增大层间电容，降低了栅压调控所需的操作电压。

电极材料中，超薄的钛层仅作为粘附层，由于名义厚度0.5nm为平均结果，钛实际未铺满一原子层，对功函数的影响不大；而钯层与金层除作为主要导电层外，则利用其超大的功函数(Pd 5.22-5.6eV，Au 5.10-5.47eV)，提升电极整体的功函数。铝酸镧/钛酸锶二维电子气的功函数一般为3.0eV，通过增大电极与二维电子气功函数的差异(＞2eV)，可以加大电子在石墨烯与二维电子气隧穿时所需克服的势垒，减小其隧穿概率，从而减小层间漏电流，增大可调控层间电压范围。精选的高功函数钛/钯/金电极，同时保证了较强的电极粘附力与较大的石墨烯载流子浓度调控范围。

在传统体系中，受限于层间相互作用，绝佳的屏蔽效果与调控效果往往无法兼顾，但在本实施例中通过精选各组成部分材料，将诸多器件性能提升方式集于一身，最终形成如图1所示构型的鲁棒石墨烯量子霍尔器件。

将本实施例得到的器件置于低温磁场环境中进行量子霍尔效应的测试，如图5所示，在温度100K、磁场7T的条件下，该石墨烯量子霍尔器件在较大的栅压调控范围内均能到达第2量子霍尔平台(霍尔电导值为2e²/h)。因此，该器件可以在满足在液氮温度以上(＞77K)、商业磁体范围内(＜14T)工作的需求，极大地降低了生产与使用成本，具有显著的应用价值。

综上所述，本公开提供的鲁棒石墨烯量子霍尔器件及其制备方法通过优选功能性衬底材料，极大地提升了石墨烯器件的性能，增强其量子霍尔效应的鲁棒性，大幅降低量子霍尔效应实现所需的环境条件，且器件结构简单，所需调控电压极低。与传统量子霍尔器件相比，无论在生产成本、运行环境要求、功耗方面都占据了明显优势。

还需要说明的是，实施例中提到的方向用语，例如“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”等，仅是参考附图的方向，并非用来限制本公开的保护范围。贯穿附图，相同的元素由相同或相近的附图标记来表示。在可能导致对本公开的理解造成混淆时，将省略常规结构或构造。

并且图中各部件的形状和尺寸不反映真实大小和比例，而仅示意本公开实施例的内容。另外，在权利要求中，不应将位于括号之间的任何参考符号构造成对权利要求的限制。

类似地，应当理解，为了精简本公开并帮助理解各个公开方面中的一个或多个，在上面对本公开的示例性实施例的描述中，本公开的各个特征有时被一起分组到单个实施例、图、或者对其的描述中。然而，并不应将该公开的方法解释成反映如下意图：即所要求保护的本公开要求比在每个权利要求中所明确记载的特征更多的特征。更确切地说，如前面的权利要求书所反映的那样，公开方面在于少于前面公开的单个实施例的所有特征。因此，遵循具体实施方式的权利要求书由此明确地并入该具体实施方式，其中每个权利要求本身都作为本公开的单独实施例。

以上所述的具体实施例，对本公开的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本公开的具体实施例而已，并不用于限制本公开，凡在本公开的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本公开的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种鲁棒石墨烯量子霍尔器件，包括：

衬底，其由下至上依次包括：第一绝缘层、二维电子气以及第二绝缘层，其中，所述衬底为原子级平整的铝酸镧/钛酸锶异质结衬底；所述二维电子气为氧化物界面二维电子气；所述第一绝缘层为钛酸锶，所述第二绝缘层为铝酸镧，所述二维电子气为铝酸镧/钛酸锶界面二维电子气；

石墨烯层，形成于所述第二绝缘层的上方；以及

电极，形成于所述第二绝缘层的上方且与所述石墨烯层接触。

2.根据权利要求1所述的鲁棒石墨烯量子霍尔器件，所述二维电子气的有效厚度小于10nm。

3.根据权利要求1所述的鲁棒石墨烯量子霍尔器件，所述电极的材料与所述二维电子气功函数相差在2eV以上。

4.根据权利要求1所述的鲁棒石墨烯量子霍尔器件，所述电极的材料包括：钛、钯以及金中的至少一种。

5.根据权利要求1所述的鲁棒石墨烯量子霍尔器件，其中：

所述第二绝缘层的相对介电常数大于10，其厚度介于2nm至10nm之间；

所述第二绝缘层为：厚度为5个原子层，相对介电常数大于20的铝酸镧。

6.根据权利要求1所述的鲁棒石墨烯量子霍尔器件，所述石墨烯层的表面覆盖有第三绝缘层。

7.根据权利要求6所述的鲁棒石墨烯量子霍尔器件，所述第三绝缘层的材质为六方氮化硼。

8.一种鲁棒石墨烯量子霍尔器件的制备方法，包括：

步骤A：制备衬底，该衬底由下至上依次包括：第一绝缘层、二维电子气以及第二绝缘层，其中，所述衬底为原子级平整的铝酸镧/钛酸锶异质结衬底；所述二维电子气为氧化物界面二维电子气；所述第一绝缘层为钛酸锶，所述第二绝缘层为铝酸镧，所述二维电子气为铝酸镧/钛酸锶界面二维电子气；

步骤B：在步骤A得到的衬底上形成石墨烯层；

步骤C：在步骤B得到的石墨烯层上制备电极形成量子霍尔器件。

9.根据权利要求8所述的鲁棒石墨烯量子霍尔器件的制备方法，所述步骤B中，在所述衬底上形成所述石墨烯层的方法包括：

使用机械剥离法直接在目标衬底上形成；或

使用机械剥离法或化学气象沉积法形成于其它衬底，再通过干法转移技术将石墨烯层转移至目标衬底。

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