CN110047996A - 基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器及其制备方法 - Google Patents

基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种用基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器及其制备方法，以原子束沉积的方法在衬底上生长一层氧化铝绝缘层，然后利用反溶剂辅助结晶法在室温下制备一层超薄的铁电聚合物晶态薄膜，然后利用漂浮的咖啡环效应和相位分离法同时生长一层超薄聚甲基丙烯酸甲酯和一层超薄二辛基苯并噻吩苯并噻吩，最后利用非侵入性金膜转移工艺将金膜转移到二辛基苯并噻吩苯并噻吩层上作为源极和漏极。本发明以准二维铁电聚合物晶态薄膜为介电层和二维有机分子晶体C8‑BTBT材料作为半导体层制备快速晶体管存储器，可以大幅度降低铁电有机场效应晶体管存储器的功耗，同时具有低压操作能力以及快速存储能力。

Description

基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器及其 制备方法
技术领域
本发明涉及二维有机功能材料、铁电聚合物、半导体技术、有机晶体管存储器等领域，特别是涉及一种超低功耗有机非易失性存储器及制备。
背景技术
现代电子科技的发展对于信息存储提出了越来越高的要求，诸如速度快、能耗低和集成密度高等。随着智能终端和云服务、先进传感和物联网技术、大数据管理等新兴功能型信息技术的不断涌现，存储器成为当前时代背景下支撑信息科学领域变革的重要基石。目前，基于传统半导体的硅基电存储器具有快速存储以及存储信息保持时间长等优点，仍然是现代存储器的应用热点。但是传统的存储器由于尺寸、工艺以及生产成本等限制，正面临严峻的性能瓶颈与技术挑战。为满足数字信息存储的研究目标，即高存储密度、高数据传输率、高擦除次数、高存储寿命以及廉价的设备投资与器件制备，克服日益严峻的制程微缩的挑战，通过引入和利用新材料和新结构来探索高性能高速存储器件是目前信息存储领域的研究热点，如铁电存储器、相变存储器、磁性存储器、纳米晶存储器以及碳纳米管存储器等。
有机电子学从问世以来发展迅速，因为具有加工工艺的多科性、价格低廉、材料结构丰富可变等优势，有机材料打开了一种全新的工艺方式。其在市场上的应用丰富多样，如纸上射频识别标签、低成本传感器、柔性电子显示屏等。尽管信息的存储是组成集成电路不可或缺的一部分，但在有机电子学中对信息处理器件的研究依然很少，因此对有机存储器件的研究越发重要。其中，利用有机半导体材料的多样性与成熟的铁电薄膜制备技术，基于有机半导体材料与铁电聚合物的晶体管型存储器由于具有工艺简单、存储速度快、非破坏性读写的特点而成为了下一代高密度、非挥发性存储器的有力竞争者。
对于铁电有机存晶体管(Fe-OFET)存储器来说，在写入和读出过程中降低存储器的功耗是至关重要的。特别地，在神经形态计算应用中，pJ级的能耗对于无机存储器来说也是一个必要需求。然而，Fe-OFET存储器功耗普遍处于nJ级别。通常使用的铁电聚合物P(VDF-TrFE)薄膜一般在200-1000nm，因而需要较高的电压来实现极化翻转的控制(30-100V)，高操作电压不仅产生高能耗导致不可靠的器件长期稳定性，而且无法与移动数据存储、消费类电子终端、固态硬盘等便携式产品的要求兼容。另一方面，金属/半导体层界面仍然存在载流子较难注入的问题，产生极高的接触电阻，导致的相关热损耗问题亟待解决。此外，沟道中电荷载流子积累和耗尽决定了铁电有机场效应晶体管开关状态之间的转换，较慢的转换行为不利于器件的高能效操作。因此，对于低功耗Fe-OFET存储器来说，电荷注入过程中的接触电阻也是一个重要的因素。接触电阻包括金属/有机界面处的电阻和从金属/半导体到导电沟道中的电阻。
发明内容
发明目的：针对上述现有技术，提供一种基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器及其制备方法，制备得到的器件具有低压操作，快速存储以及超低功耗的特点。
技术方案：基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器的制备方法，包括如下步骤：以重参杂硅为栅极并作为衬底，以原子束沉积的方法在衬底上生长一层氧化铝绝缘层，接着依次用丙酮、异丙醇和去离子水超声清洗衬底，然后在手套箱中利用反溶剂辅助结晶法在室温下制备一层厚度在1～5nm的铁电聚合物晶态薄膜，然后在铁电聚合物晶态薄膜层上利用漂浮的咖啡环效应和相位分离法同时生长一层厚度在2～3nm的聚甲基丙烯酸甲酯和一层厚度在4～6nm二辛基苯并噻吩苯并噻吩，所述聚甲基丙烯酸甲酯层沉积在所述二辛基苯并噻吩苯并噻吩层下方，最后利用非侵入性金膜转移工艺将金膜转移到所述二辛基苯并噻吩苯并噻吩层上作为源极和漏极，完成底栅顶接触结构的铁电晶体管型存储器制备。
进一步的，所述超薄铁电聚合物晶态薄膜为偏氟乙烯-三氟乙烯。
进一步的，所述反溶剂辅助结晶法中的主溶剂为苯甲醚溶液，反溶剂为甲氧基苯甲醛。
进一步的，所述铁电聚合物晶态薄膜制备时，使用移液器将溶液滴在所述氧化铝绝缘层上，然后将一个与机械泵相连的玻璃管置于所述氧化铝绝缘层表面的液滴上部，所述玻璃管的管口产生气流抽走多余的溶液。
基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器的制备方法制备得到的铁电晶体管型存储器。
有益效果：本发明基于二维有机晶体与超薄铁电聚合物薄膜这一材料体系，搭建二维有机铁电晶体管型存储器，整个器件的制备是纯液相方法，工艺简便易行，且在铁电薄膜的沉积过程中，无需传统制备工艺中的退火操作，整个器件制备可在室温下完成，而且薄膜沉积工艺简单，可以大面积制备，所使用的材料容易获得。
相对于其他的有机存储器，本发明器件的铁电栅绝缘层采用了准二维超薄铁电聚合物晶态薄膜，大大降低了器件的操作电压，并且使用高介电常数的氧化铝作为插入层，抑制了薄膜厚度减薄带来的漏电问题，保障绝缘特性，超薄铁电薄膜可在低压下呈现出可靠和可观的铁电特性，有利于后续制备高性能超低功耗晶体管型存储器件；此外半导体用二维有机分子晶体来代替，全面优化器件性能，大大降低了器件的接触电阻和接入电阻，使用二维分子半导体的器件获得的接触电阻是有机晶体管中最低值400Ωcm，确保了载流子的有效注入，实现器件快速存储。
本发明制备得到的器件的读写操作功耗降低到了pJ水平，比普遍的有机铁电晶体管存储器降低了三个数量级，特别地，在神经形态计算方面，这种pJ级的功耗对于无机存储器器件也是非常需要的。
附图说明
图1为超低功耗铁电有机场效应晶体管存储器结构图；
图2为器件的转移特性曲线图；
图3为器件的电容/沟道电导对栅极电压频率的依赖性曲线图；
图4为器件从关闭状态到打开状态的状态转换速度曲线图；
图5为器件从打开状态到关闭状态的状态转换速度曲线图；
图6为器件在不同操作下的功耗示意图；
图7为超低功耗铁电有机场效应晶体管存储器的电流保持时间曲线图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做更进一步的解释。
本实施例中，基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器的制备方法包括如下步骤：
步骤1：以重参杂n型硅为栅极并作为衬底，以原子束沉积的方法在衬底上生长一层厚度为5nm的高介电常数的氧化铝绝缘层。
步骤2：接依次用丙酮、异丙醇和去离子水超声清洗衬底，然后利用反溶剂辅助结晶法在室温下制备一层超薄铁电聚合物晶态薄膜。超薄铁电聚合物晶态薄膜为厚度为1～5nm的偏氟乙烯-三氟乙烯(P(VDF-TrFE))，反溶剂辅助结晶法中的主溶剂为苯甲醚溶液，反溶剂为甲氧基苯甲醛。制备时，使用移液器将溶液滴在氧化铝绝缘层上，然后将一个与机械泵相连的玻璃管置于氧化铝绝缘层表面的液滴上部，玻璃管的管口产生气流抽走多余的溶液，该步骤操作均在高纯氮气条件下的手套箱中进行。
步骤3：沉积的超薄铁电聚合物晶态薄膜无需任何退火或极化处理，直接在铁电聚合物晶态薄膜层上利用漂浮的咖啡环效应和相位分离法同时生长一层厚度为2～3nm的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和一层厚度为4～6nm的二辛基苯并噻吩苯并噻吩(C8-BTBT)；作为界面钝化层的PMMA沉积在二辛基苯并噻吩苯并噻吩C8-BTBT层下方。
步骤4：利用非侵入性金膜转移工艺将金膜转移到二辛基苯并噻吩苯并噻吩C8-BTBT层上作为源极和漏极，完成底栅顶接触结构的二维有机功能材料超低功耗铁电晶体管型存储器制备。
二维有机功能材料铁电晶体管存储器，是一种二维有机材料在存储器方面的重要应用，相对于无机存储器来说主要解决的是：可以制备出大的存储密度，小的尺寸器件，简单的薄膜制备工艺，大的面积制备；相对于其他一些有机存储器来说，铁电栅绝缘层处于二维极限下，半导体层更薄，器件的操作电压更低，载流子迁移率更大，存储器的数据状态转换速度更快，操作功耗大幅度降低。
本发明将准二维铁电聚合物晶态薄膜P(VDF-TrFE)应用在栅绝缘层中，二维有机分子晶体作为导电沟道，如图1所示，超低功耗铁电有机场效应晶体管存储器截面图，此器件的创新是利用反溶剂辅助结晶法在室温下制备超薄P(VDF-TrFE)晶态薄膜，并插入一层超薄氧化铝以保障绝缘特性，P(VDF-TrFE)在准二维的尺寸极限下表现出了独特的结晶性，从而可在低电压下获得可靠和可观的铁电性能，同时，再利用漂浮的咖啡环效应在铁电薄膜上生长二维有机分子晶体C8-BTBT，作为有机半导体层，全面优化器件性能，如载流子迁移率、接触电阻以及亚阈值摆幅。同时，二维C8-BTBT薄膜与超薄铁电层形成良好的界面，实现铁电极化对半导体导电沟道中载流子输运的有效调控。在其下面是一层超薄PMMA钝化层，用以抑制界面的极化波动和提高载流子在导电沟道输运，从而可以提高铁电场效应管的电气性能。
如图2所示，是本发明制备得到的存储器件在漏电压为-1V情况下的典型转移特性曲线。本曲线是使用Agilent B1500半导体分析仪测量得到的。当漏极电压保持为-1V，栅极电压从-5V到5V扫描时，箭头显示电流滞后的方向。铁电晶体管工作在p型载流子积累过程。器件的顺时针滞后行为表明电荷转换过程主要由P(VDF-TrFE)偶极极化导致的，并不是半导体层中电荷捕获机制产生的。此外，通过转移特性曲线计算迁移率过程中，要避免铁电晶体管存储器的转换区而是取栅极电压Vg在反向扫描行为区。在低频20Hz下所获得的载流子迁移率达到2.1cm2V-1s-1。
如图3所示，器件的栅极电容比上沟道电导对栅极电压频率的依赖性。一般来说有机晶体管较低的载流子迁移率导致相对于一定的栅极电压来说，表现为较为缓慢的电荷载流子积累。在这里对器件进行了代表“读”过程的频率响应测试。晶体管栅极介电层的电容除以半导体沟道电导，这是为了进一步避免漏极电流的干扰。而且有机晶体管存储器的数据读测试取是通过外加电压脉冲的方法获得的，因此晶体管的导电沟道在开启状态下的电压频率响应显示出有机场效应晶体管存储器的最佳读取速度。此外，存储速度是存储器的重要参数之一，我们还比较了本发明制备得到的存储器从10-106Hz的电容/频率和电压响应的关系曲线，如图3所示。从图中我们可以看到，电容/电导刚开始下降并不是很明显直到频率上升达到5×103Hz，这表示快速读取时间约为0.2毫秒。同样这也表明二维有机分子晶体半导体的利用也可以极大的改善了器件的读取速度。
如图4和图5所示，分别显示了通过额外增加栅极电压脉冲测量存储器的数据状态转换时间，写入和擦除分别表现出1.2～1.5ms和1.5～2ms的延迟时间。如此短的延迟时间揭示了我们的有机铁电存储器件有一个快速的操作速度。据我们所知，我们制备的铁电有机场效应晶体管存储器是目前为止速度最快的。而且，本发明制备得到的铁电有机晶体管存储器的操作速度的提高原因是超薄二维有机分子晶体作为一个理想的系统获得更直接的无需接入过程的从金属注入到半导体通道中的载流子注入。所以，这样的电荷注入是有益于在半导体通道中电荷的积累或耗尽的。几毫秒级的延时变化表明快速切换接近P(VDF-TrFE)的极化子转化行为的速度。
如图6所示，本发明制备得到的存储器件呈现出pJ级的能量损耗，器件的写入和擦除能耗均在1.5～2pJ/bit之内，相比普遍报道的有机晶体管存储器降低了三个数量级，特别是那些使用厚的铁电绝缘层以及体薄膜半导体沟道的器件；同时，读取操作的能耗也较低，开状态为4～5pJ/bit；关状态为15～20fJ/bit，这两个值的巨大差异来源于零栅压时，105的较高开关比，在高迁移率铁电存储器中是不可避免的。
如图6显示了本发明制备得到的存储器的稳定性，图中上下两条线分别表示开启态电流的保留时间和关闭态电流的保留时间，表明104秒后开启和关闭电流性能没有明显降低。这揭示了该存储器具有良好的稳定性能，并具有良好的应用前景。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (5)

1.基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：以重参杂硅为栅极并作为衬底，以原子束沉积的方法在衬底上生长一层氧化铝绝缘层，接着依次用丙酮、异丙醇和去离子水超声清洗衬底，然后在手套箱中利用反溶剂辅助结晶法在室温下制备一层厚度在1～5nm的铁电聚合物晶态薄膜，然后在铁电聚合物晶态薄膜层上利用漂浮的咖啡环效应和相位分离法同时生长一层厚度在2～3nm的聚甲基丙烯酸甲酯和一层厚度在4～6nm二辛基苯并噻吩苯并噻吩，所述聚甲基丙烯酸甲酯层沉积在所述二辛基苯并噻吩苯并噻吩层下方，最后利用非侵入性金膜转移工艺将金膜转移到所述二辛基苯并噻吩苯并噻吩层上作为源极和漏极，完成底栅顶接触结构的铁电晶体管型存储器制备。
2.根据权利要求1所述的基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器的制备方法，其特征在于，所述超薄铁电聚合物晶态薄膜为偏氟乙烯-三氟乙烯。
3.根据权利要求2所述的基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器的制备方法，其特征在于，所述反溶剂辅助结晶法中的主溶剂为苯甲醚溶液，反溶剂为甲氧基苯甲醛。
4.根据权利要求3所述的基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器的制备方法，其特征在于，所述铁电聚合物晶态薄膜制备时，使用移液器将溶液滴在所述氧化铝绝缘层上，然后将一个与机械泵相连的玻璃管置于所述氧化铝绝缘层表面的液滴上部，所述玻璃管的管口产生气流抽走多余的溶液。
5.根据权利要求1-4任一所述的基于二维有机功能材料的超低功耗铁电晶体管型存储器的制备方法制备得到的铁电晶体管型存储器。
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