CN109879322B - 一种uo2微球合成方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种UO2微球合成方法。利用水热法，将醋酸铀酰溶解到去离子水、丙酮和乙酰丙酮的混合溶液中，在200℃反应7‑20小时，可以获得UO2微球。该方法可制备出具有纳米晶和封闭孔的UO2微球，UO2微球结晶性好、形貌可调，直径范围为1μm~3μm，表面的纳米晶尺寸范围为50nm‑300nm，内部有封闭孔，这种结构与高燃耗结构极其接近，可应用于未来的核燃料中。高燃耗结构是核燃料在达到很高燃耗下形成的，由200nm‑300nm的UO2晶粒和封闭孔组成，纳米晶有利于提高核燃料的抗辐照损伤能力，封闭孔可以增强保留裂变气体的能力，提高核燃料的安全性，延长核燃料的服役时间，从而提高经济性。通过调节实验条件，该方法还可获得其他形貌的UO2微球应用于催化剂和半导体等领域。

Description

一种UO2微球合成方法
技术领域
本发明属于纳米材料制备领域，具体涉及一种UO2微球合成方法。
背景技术
核能，作为一种清洁能源，已经成功地使用了几十年。现在在役的核反应堆堆型主要是压水堆，其利用的是陶瓷UO2作为芯块。这种燃料是以235U丰度3%~5%的UO2粉末烧结而成。但是现在的UO2陶瓷核燃料燃耗比较低，卸料的时候铀利用率不足1%，影响反应堆运行的安全性。主要原因是反应堆内部条件恶劣。UO2陶瓷芯块在使用过程中，在高温、强辐照等恶劣条件下会出现肿胀，破裂，裂变气体释放，导致核燃料与包壳相互作用增强，裂变气体腐蚀包壳，包壳内部压力增大，变型甚至破裂，进而影响核反应堆运行的安全性。
近些年的研究发现，核燃料芯块的燃耗并不均匀，边缘区域的燃耗能够达到平均燃耗的2-3倍。在高燃耗区域，燃料的微观结构会发生了变化，原始5μm-20μm的晶粒逐渐细化成了200nm-300nm的晶粒，同时出现了封闭的孔结构。研究发现，这种纳米晶和封闭孔的结构，可以有效地提高核燃料的抗辐照损伤能力，改善塑性，增强裂变气体的保留能力，有利于核燃料的燃耗加深。
除此之外，UO2还能被用作催化剂，半导体，热电材料和屏蔽材料等。材料的性能与材料的形貌、结构、尺寸和成分等具有紧密的相关性。特殊的形貌可能给材料的性质带来突破性的改变。
中国专利文献库公开了发明名称为《一种氧化铀纳米晶的可控合成方法》（CN201810187711.2），该方法实现了UO2纳米晶的成分和形貌控制。但是该方法得到的是单分散的纳米晶，而且不具有封闭孔结构，对于实现包容裂变产物还比较困难。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种UO2微球合成方法。
本发明的UO2微球合成方法，其特点是，包括以下步骤：
a.在电磁搅拌下，将铀酰盐溶解到去离子水中；
b.在铀酰盐完全溶解以后，将铀酰盐溶液加入到乙酰丙酮与丙酮的混合溶液中，获得溶液A；
c.在溶液A中加入氨水，调节至碱性，获得溶液B；
d.将溶液B转移至水热釜中，在200℃下反应7 h -20h后，自然冷却至室温，获得溶液C；
e.将溶液C中的固体沉淀进行离心分离得到固体D，用乙醇和丙酮洗涤固体D，得到所需。
步骤a中的铀酰盐为醋酸铀酰或硝酸铀酰中的一种。
步骤b中的乙酰丙酮与丙酮的混合溶液中丙酮的体积百分比范围为20%-80%；当丙酮的体积百分比小于等于50%时，加入乙醇，乙醇的体积为乙酰丙酮与丙酮的混合溶液总体积的30%。
步骤c中溶液B的pH值范围为8.0~12.0。
本发明的UO2微球合成方法制备的UO2微球结晶性好、形貌可调，直径范围为1μm~3μm，UO2微球的表面具有纳米晶，纳米晶尺寸范围为50nm-300nm。本发明的制备方法可制备出具有纳米晶和内部有封闭孔的UO2微球，其结构特征与高燃耗结构特征一致。高燃耗结构是核燃料在达到很高燃耗下形成的，由200nm-300nm的UO2晶粒和封闭孔组成，纳米晶有利于提高核燃料的抗辐照损伤能力，封闭孔可以增强保留裂变气体的能力，提高核燃料的安全性，延长核燃料的服役时间，从而提高经济性。因此，本发明的UO2微球合成方法制备的具有纳米晶和封闭孔的UO2微球能够应用于未来的核燃料系统中。
利用同一种方法，通过调节实验参数，还可以制备不同结构的UO2微纳颗粒，如:(1)单分散UO2亚微米级多面体晶颗粒，无二级结构; (2)表面具有纳米晶，但中心为实心的二级结构UO2微米级颗粒; (3)表面具有纳米晶并且中心具有封闭孔的二级结构UO2微米球，这些UO2微纳颗粒还可应用于催化剂和半导体等领域。
附图说明
图1为本发明的UO2微球合成方法制备的具有纳米晶和封闭孔的UO2微球电镜照片；
图2为本发明的UO2微球合成方法制备的具有纳米晶和封闭孔的UO2微球剖面电镜照片。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明，本发明的实施方式包括但不限于以下实例。
本发明的UO2微球合成方法，其特点是，包括以下步骤：
a.在电磁搅拌下，将铀酰盐溶解到去离子水中；
b.在铀酰盐完全溶解以后，将铀酰盐溶液加入到乙酰丙酮与丙酮的混合溶液中，获得溶液A；
c.在溶液A中加入氨水，调节至碱性，获得溶液B；
d.将溶液B转移至水热釜中，在200℃下反应7 h -20h后，自然冷却至室温，获得溶液C；
e.将溶液C中的固体沉淀进行离心分离得到固体D，用乙醇和丙酮洗涤固体D，得到所需。
步骤a中的铀酰盐为醋酸铀酰或硝酸铀酰中的一种。
步骤b中的乙酰丙酮与丙酮的混合溶液中丙酮的体积百分比范围为20%-80%；当丙酮的体积百分比小于等于50%时，加入乙醇，乙醇的体积为乙酰丙酮与丙酮的混合溶液总体积的30%。
步骤c中溶液B的pH值范围为8.0~12.0。
实施例1
本实施例的实施过程如下：
a.在电磁搅拌下，将100mg醋酸铀酰溶解到5mL去离子水中；
b.在铀酰盐完全溶解以后，将铀酰盐溶液加入到乙酰丙酮（8mL），丙酮（2mL）和乙醇（3mL）的混合溶液中，获得溶液A；
c.在溶液A中加入0.5mL氨水，调节至碱性，获得pH值范围为8.0~12.0的溶液B；
d.将溶液B转移至水热釜中，在200℃下反应7 h后，自然冷却至室温，获得溶液C；
e.将溶液C中的固体沉淀进行离心分离得到固体D，用乙醇和丙酮洗涤固体D，得到所需。
用XRD可以识别本实施例的产物的相为纯净的UO2，如图1、2所示，形貌为表面具丰富纳米晶，中心包含封闭孔的微球。
实施例2
本实施例的实施过程如下：
a.在电磁搅拌下，将100mg硝酸铀酰溶解到5mL去离子水中；
b.在铀酰盐完全溶解以后，将铀酰盐溶液加入到乙酰丙酮（8mL），丙酮（2mL）和乙醇（3mL）的混合溶液中，获得溶液A；
c.在溶液A中加入1mL氨水，调节至碱性，获得pH值范围为8.0~12.0的溶液B；
d.将溶液B转移至水热釜中，在200℃下反应12 h后，自然冷却至室温，获得溶液C；
e.将溶液C中的固体沉淀进行离心分离得到固体D，用乙醇和丙酮洗涤固体D，得到所需。
用XRD可以识别本实施例的产物的相为纯净的UO2，形貌为表面具丰富纳米晶，中心包含封闭孔的微球。
实施例3
本实施例的实施过程如下：
a.在电磁搅拌下，将100mg醋酸铀酰溶解到5mL去离子水中；
b.在铀酰盐完全溶解以后，将铀酰盐溶液加入到乙酰丙酮（6mL），丙酮（4mL）和乙醇（3mL）的混合溶液中，获得溶液A；
c.在溶液A中加入0.5mL氨水，调节至碱性，获得pH值范围为8.0~12.0的溶液B；
d.将溶液B转移至水热釜中，在200℃下反应20 h后，自然冷却至室温，获得溶液C；
e.将溶液C中的固体沉淀进行离心分离得到固体D，用乙醇和丙酮洗涤固体D，得到所需。
用XRD可以识别本实施例的产物的相为纯净的UO2，形貌为表面具丰富纳米晶，中心包含封闭孔的微球。
实施例4
本实施例的实施过程如下：
a.在电磁搅拌下，将100mg硝酸铀酰溶解到5mL去离子水中；
b.在铀酰盐完全溶解以后，将铀酰盐溶液加入到乙酰丙酮（2mL）和丙酮（8mL）的混合溶液中，获得溶液A；
c.在溶液A中加入0.5mL氨水，调节至碱性，获得pH值范围为8.0~12.0的溶液B；
d.将溶液B转移至水热釜中，在200℃下反应20 h后，自然冷却至室温，获得溶液C；
e.将溶液C中的固体沉淀进行离心分离得到固体D，用乙醇和丙酮洗涤固体D，得到所需。
用XRD可以识别本实施例的产物的相为纯净的UO2，形貌为表面具丰富纳米晶，中心包含封闭孔的微球。
实施例5
本实施例的实施过程如下：
a.在电磁搅拌下，将100mg醋酸铀酰溶解到10mL去离子水中；
b.在铀酰盐完全溶解以后，将铀酰盐溶液加入到乙酰丙酮（5mL）和丙酮（15mL）的混合溶液中，获得溶液A；
c.在溶液A中加入1mL氨水，调节至碱性，获得pH值范围为8.0~12.0的溶液B；
d.将溶液B转移至水热釜中，在200℃下反应12 h后，自然冷却至室温，获得溶液C；
e.将溶液C中的固体沉淀进行离心分离得到固体D，用乙醇和丙酮洗涤固体D，得到所需。
用XRD可以识别本实施例的产物的相为纯净的UO2，形貌为表面具丰富纳米晶，为实心的十四面体颗粒。
实施例6
本实施例的实施过程如下：
a.在电磁搅拌下，将100mg醋酸铀酰溶解到10mL去离子水中；
b.在铀酰盐完全溶解以后，将铀酰盐溶液加入到乙酰丙酮（10mL）和丙酮（10mL）的混合溶液中，获得溶液A；
c.在溶液A中加入1mL氨水，调节至碱性，获得pH值范围为8.0~12.0的溶液B；
d.将溶液B转移至水热釜中，在200℃下反应12 h后，自然冷却至室温，获得溶液C；
e.将溶液C中的固体沉淀进行离心分离得到固体D，用乙醇和丙酮洗涤固体D，得到所需。
用XRD可以识别本实施例的产物的相为纯净的UO2，形貌为刃角开裂的八面体纳米晶。

Claims (4)

1.一种UO2微球合成方法，其特征在于，包括以下步骤：
a.在电磁搅拌下，将铀酰盐溶解到去离子水中；
b.在铀酰盐完全溶解以后，将铀酰盐溶液加入到乙酰丙酮与丙酮的混合溶液中，获得溶液A；
c.在溶液A中加入氨水，调节至碱性，获得溶液B；
d.将溶液B转移至水热釜中，在200℃下反应7 h -20h后，自然冷却至室温，获得溶液C；
e.将溶液C中的固体沉淀进行离心分离得到固体D，用乙醇和丙酮洗涤固体D，得到所需。
2.根据权利要求1所述的UO2微球合成方法，其特征在于：步骤a中的铀酰盐为醋酸铀酰或硝酸铀酰中的一种。
3.根据权利要求1所述的UO2微球合成方法，其特征在于：步骤b中的乙酰丙酮与丙酮的混合溶液中丙酮的体积百分比范围为20%-80%；当丙酮的体积百分比小于等于50%时，加入乙醇，乙醇的体积为乙酰丙酮与丙酮的混合溶液总体积的30%。
4.根据权利要求1所述的UO2微球合成方法，其特征在于：步骤c中所述的溶液B的pH值范围为8.0~12.0。
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