CN109799276A - 用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，包括罐体和膜电极，所述膜电极设于罐体内，且膜电极将罐体分隔为左腔体和右腔体；左腔体内依次配置有柱体和流场板/集流器，柱体的内端面与流场板/集流器的一侧紧贴，柱体内分别开设有进气通道和排气通道，进气通道与流场板/集流器的进气口连通，排气通道与流场板/集流器的排气口连通；流场板/集流器的另一侧与膜电极的气体传输层侧紧贴；所述流场板/集流器的上方安装有工作电极；所述右腔体内填充有高氯酸溶液，高氯酸溶液内设有参比电极和对电极。本发明的有益效果为：增加了气体传输的过程，避免了催化剂与液体电解质的直接接触，实验更加接近实际情况，测试结果准确。

Description

用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置
技术领域
本发明属于燃料电池领域，具体涉及一种用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置。
背景技术
质子交换膜燃料电池(PEMFC)是一种能量转换装置，其通过电化学反应将存储在燃料和氧化剂中的化学能转化为电能。PEMFC作为一种绿色环保的新型能源，在全世界范围内引起了广泛的关注。早在50年代初，由杜邦(Du Pont)公司率先研制出了Nafion膜并组装成质子交换膜燃料电池，此后燃料电池的寿命大大延长。1993年，巴拉德电力系统公司成功研制出了第一台燃料电池公交车，使得PEMFC成为交通能源中强有力的竞争者。从长远来看，其拥有的高效率，高功率密度，污染和噪音小，低排放和低工作温度等特性优于传统内燃机。
对于任何产品的研发来说，表征手段都极为重要。目前对PEMFC催化剂性能的表征手段主要有两种，分别是旋转圆盘电极(RDE)测量和直接测量单电池，其中直接测量单电池的方式需配合测试台使用，耗时长，成本高。旋转圆盘电极测量有很多优点：(1)只需非常少量的催化剂；(2)测试方案和分析手段已经十分完善；(3)测试台成本不高；但是也存在些许不足，如RDE的催化剂环境与实际燃料电池催化剂环境不同，例如其只能在稀酸和低温下测试。此外，反应气体是通过溶解在液体电解质中参与反应的，其浓度受溶解度限制，导致反应速率较低。单电池测试极限电流一般能达到2500mA/cm2甚至更高，而旋转圆盘电极测试只能达到6mA/cm2左右。
因此，有必要对PEMFC催化剂性能的表征技术进行深度研究。
发明内容
本发明的目的在于，针对现有技术的不足，提供一种方便快捷、成本低的用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置。
本发明采用的技术方案为：一种用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，包括罐体和膜电极，所述膜电极设于罐体内，且膜电极将罐体分隔为左腔体和右腔体；所述左腔体内依次配置有柱体和流场板/集流器，柱体的内端面与流场板/集流器的一侧紧贴，柱体内分别开设有进气通道和排气通道，进气通道与流场板/集流器的进气口连通，排气通道与流场板/集流器的排气口连通；流场板/集流器的另一侧与膜电极的气体传输层侧紧贴；所述流场板/集流器的上方安装有工作电极；所述右腔体内填充有高氯酸溶液，高氯酸溶液内设有参比电极和对电极。
按上述方案，在高氯酸溶液与膜电极的质子交换膜侧之间设有垫片.
按上述方案，所述垫片采用氟橡胶材料制成。
按上述方案，所述柱体的外端面通过螺栓压紧。
按上述方案，所述罐体及柱体均分别采用聚四氟乙烯材料制成。
按上述方案，所述流场板/集流器为石墨板，其上设有平行流道。
按上述方案，所述参比电极采用可逆氢电极。
按上述方案，对电极采用铂黑对电极。
本发明的有益效果为：本发明所述装置增加了气体传输的过程，并避免了催化剂与液体电解质的直接接触与之相比更加接近实际情况，测试结果更准确；本发明利用电化学站，测试过程简单迅速，能够更加方便快捷的表征出质子交换膜燃料电池催化剂的氧化还原性能；本发明所述装置比直接测量单电池耗时短，成本低。
附图说明
图1为本发明的结构示意图。
图2为0.12mg/cm2载量的催化剂在50mv扫速下的循环伏安曲线图。
图3为0.17mg/cm2载量的催化剂在50mv扫速下的循环伏安曲线图。
图4为0.12mg/cm2和0.17mg/cm2载量的催化剂在20mv扫速下的氧还原曲线图。
图5为0.12mg/cm2载量的催化剂在不同电势下的电化学阻抗谱图。
图6为0.17mg/cm2载量的催化剂在不同电势下的电化学阻抗谱图。
图7为0.12mg/cm2和0.17mg/cm2载量的催化剂在不同电势下的电荷传输阻抗图。
其中：1、流场板/集流器；2、工作电极；3、膜电极；4、垫片；5、参比电极；6、对电极；7、罐体；8、高氯酸溶液；9、进气通道；10、排气通道；11、柱体；12、螺栓。
具体实施方式
为了更好地理解本发明，下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步地描述。
如图1所示的一种用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，包括罐体7和膜电极3，所述膜电极3设于罐体7内，且膜电极3将罐体7分隔为封闭的左腔体和右腔体，所述左腔体内依次配置有柱体11和流场板/集流器1，柱体11的外端面通过螺栓12压紧，柱体11的内端面与流场板/集流器1的一侧紧贴，柱体11内分别开设有进气通道9和排气通道10，进气通道9与流场板/集流器1的进气口连通，排气通道10与流场板/集流器1的排气口连通；流场板/集流器1的另一侧与膜电极3的气体传输层侧紧贴；所述流场板/集流器1的上方开设有安装孔，安装孔内安装有工作电极2，用于引出电流；所述右腔体内填充有高氯酸溶液8，高氯酸溶液8内设有参比电极5和对电极6。
优选地，在高氯酸溶液8与膜电极3的质子交换膜侧之间设有垫片4，用于防止氯酸溶液进入膜电极3和流场板/集流器1中。本实施例中，垫片4其材质为氟橡胶，耐酸腐蚀能力强。
本发明中，所述罐体7及柱体11均分别采用聚四氟乙烯材料制成，聚四氟乙烯耐酸腐蚀，并且有一定的强度，易加工；流场板/集流器1为石墨板，其上设有平行流道；参比电极5采用可逆氢电极，对电极6采用铂黑对电极6。
燃料电池催化剂在额定电压下的活性可用电荷传输阻力Rct来表示，电荷传输阻力Rct越小，催化剂的活性越高。电荷传输阻力Rct通常用电化学阻抗谱中第一个半圆的直径替代。电化学阻抗谱测试是利用气体电极在电化学工作站下，并且采用大流量纯氧进行供气，所以低频区代表质量传输阻抗的半圆则很小被掩盖；液体电解质用于提供质子，由于溶液中质子传输速率很快，因此液体电解质中的电荷传输阻抗一般可忽略。
本发明测试过程在电化学工作站上进行的，测试时将电化学工作站的接头分别接在工作电机、参比电极5和对电极6上，用于提供电压和传输信号并利用电化学工作站测试催化剂的各种性能；膜电极3包括质子交换膜、催化层、微孔层和气体传输层组成，气态电极位于催化层的两侧，一侧供应气体，另一侧是提供质子的液体电解质(高氯酸溶液8用于提供质子)，反应气体通过平行流道扩散进入催化层，与通过质子交换膜传输过来的质子发生电化学反应，产生电流。在测试过程中，柱体11的进气通道9通过软管与气瓶连通，柱体11的排气通道10通过软管连接气瓶和进气口，在测试循环伏安曲线时通入氮气(此时柱体11的进气通道9与氮气瓶连通)，测试氧还原曲线以及电化学阻抗谱时通入氧气(此时柱体11的进气通道9与氧气瓶连通)，并采用大流量供气。在反应过程中，催化剂产生的电流被流场板/集流器1收集，再经工作电极2(也即金线)导出，与对电极6形成电流回路；而工作电极2则与参比电极5形成电压回路；质子从液体电解质(高氯酸溶液8)通过质子交换膜到达催化剂表面，与通过流场板的流道进入的氧气在催化层发生电化学反应。在催化剂表面发生的反应为O2+4H++4e-2H2O，对电极6发生的反应为2H2O-4e-4H++O2。由于质子交换膜的存在，是液态电解质与催化剂不会直接接触，并且通过流场板/集流器1进入的气体不会从质子交换膜进入右腔体中的高氯酸溶液8。
实施例：分别测试载量为0.12mg/cm2和0.17mg/cm2的商业铂碳催化剂的活性，采用SGL碳纸和Gore质子交换膜，室温，高纯氮，纯氧，大流量供气通入的气体远大于反应消耗的气体，大流量目的是扣除气体传输阻力的影响，大流量是指在样品不被冲坏的前提下尽可能大的流量，因此在这前提下基本无影响)，100％加湿，高氯酸浓度为1M，膜电极(MEA)的活性区域面积为1.4cm2。
柱体11的进气通道9连通氮气瓶，通入高纯氮。启动电化学工作站，得到两种载量的催化剂在50mv扫速下的循环伏安曲线图，分别如图2和图3所示。计算可得出0.12mg/cm2和0.17mg/cm2载量的催化剂分别为83.9m2/g和98m2/g，由此可见0.17mg/cm2载量的催化剂Pt利用率更高。
柱体11的进气通道9连通氧气瓶，通入纯氧。启动电化学工作站，得到两种载量的催化剂在20mv扫速下的氧还原曲线，分别如图4所示。由图中可以看出0.12mg/cm2载量的催化剂的性能要比与0.17mg/cm2载量的催化剂性能差，与实际情况相符。
柱体11的进气通道9连通氧气瓶，通入纯氧。启动电化学工作站，得到两种载量的催化剂在不同电势下的电化学阻抗谱，分别如图5和图6所示。燃料电池催化剂在额定电压下的活性可以用电荷传输阻力Rct来表示，Rct通常用电化学阻抗谱中第一个半圆的直径替代，即图5和图6中的半圆直径，半圆直径随着电势的增加而增大，即电荷传输阻抗随着电势的增加而增大。
柱体11的进气通道9连通氧气瓶，通入纯氧。启动电化学工作站，得到两种载量的催化剂在不同电势下的电荷传输阻抗，如图7所示。从图中可以看出载量为0.17mg/cm2的催化剂的电荷传输阻抗小于载量为0.12mg/cm2的催化剂，与实际情况相符，也即载量为0.17mg/cm2的催化剂其活性高于载量为0.12mg/cm2的催化剂。通过比较不同催化剂的电荷传输阻抗可筛选出高性能催化剂。
最后应说明的是，以上仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，尽管参照实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换，但是凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，其特征在于，包括罐体和膜电极，所述膜电极设于罐体内，且膜电极将罐体分隔为左腔体和右腔体；所述左腔体内依次配置有柱体和流场板/集流器，柱体的内端面与流场板/集流器的一侧紧贴，柱体内分别开设有进气通道和排气通道，进气通道与流场板/集流器的进气口连通，排气通道与流场板/集流器的排气口连通；流场板/集流器的另一侧与膜电极的气体传输层侧紧贴；所述流场板/集流器的上方安装有工作电极；所述右腔体内填充有高氯酸溶液，高氯酸溶液内设有参比电极和对电极。
2.如权利要求1所述的用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，其特征在于，在高氯酸溶液与膜电极的质子交换膜侧之间设有垫片。
3.如权利要求2所述的用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，其特征在于，所述垫片采用氟橡胶材料制成。
4.如权利要求1所述的用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，其特征在于，所述柱体的外端面通过螺栓压紧。
5.如权利要求1所述的用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，其特征在于，所述罐体及柱体均分别采用聚四氟乙烯材料制成。
6.如权利要求1所述的用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，其特征在于，所述流场板/集流器为石墨板，其上设有平行流道。
7.如权利要求1所述的用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，其特征在于，所述参比电极采用可逆氢电极。
8.如权利要求1所述的用于评估燃料电池催化剂氧还原活性的气体电极装置，其特征在于，对电极采用铂黑对电极。
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