CN115602888A - 一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法及应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法及应用,包括以下步骤:S1.将直流电源设备、燃料电池、燃料电池测试设备依次串联,得到燃料电池测试回路;S2.在燃料电池的阴极通入空气、阳极通入氢气,利用燃料电池测试回路进行极化曲线测试,得第一阳极HOR过电位损失与阴极ORR过电位损失之和;S3.在燃料电池的阴极与阳极均通入氢气,利用燃料电池测试回路进行极化曲线测试,得第一阳极HOR过电位损失;S4.将步骤S2中所得的第一阳极HOR过电位损失及阴极ORR过电位损失之和减去步骤S3中得到的第一阳极HOR过电位损失,得到步骤S2中阴极ORR过电位,最终得到步骤S2中燃料电池极化曲线上阳极HOR过电位、阴极ORR过电位与欧姆过电位准确数值,解决现有测试技术中如何对燃料电池阴阳极催化剂活性做出精确评价的问题。
Description
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域,尤其涉及一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法及应用。
背景技术
随着煤、石油、天然气等不可再生化石能源的储量不断减少,寻找新能的替代能源成为人类亟待解决的问题,同时化石能源的大量使用也给生态环境带来了严重的污染问题,危害人类的生存健康。
质子交换膜燃料电池是一种能够将氢气中化学能通过电化学反应的方式直接转换为电能的能量转化装置,该装置具有能量转化效率高、无污染、环境友好等优点,被认为是解决能源危机和环境污染的最具应用前景的方案之一,尤其是在交通运输如汽车、船舶和备用电源等方面极具应用潜力。正是由于以上各方面的优势,氢能及燃料电池技术的开发与应用备受重视,被认为是21 世纪的终极能源。
极化曲线是表达一定电流密度下燃料电池输出电压的特性曲线,能够简洁明了地反映出燃料电池的发电能力,是燃料电池性能最直接的表征手段。
燃料电池在工作时的电压损失是由阳极氢气氧化反应(HOR)过电位、欧姆(ohm)过电位、阴极氧还原反应(ORR)过电位共同造成的。阳极HOR 过电位与阴极ORR过电位分别由阳极、阴极的催化剂活性及各自的氢气与空气的传质效率共同决定;而欧姆过电位大部分来源于质子穿过质子交换膜所需要克服的阻力以及质子在阳极和阴极催化层中的传输阻力。
通常的燃料电池极化曲线上任一电流密度下的输出电压包含了以上三部分的过电位损失,因此,无法从极化曲线上直接得到阳极HOR过电位、欧姆过电位、阴极ORR过电位分别对燃料电池输出电压造成了多少损失,进而无法对阴阳极催化剂的真实催化活性做出精确的评价。
尤其是燃料电池阴极氧还原反应(ORR)相比于阳极氢氧化反应(HOR) 动力学速度慢5~6个数量级,使得燃料电池的电压损失大部分来自阴极ORR 反应的消耗。而目前评价阴极ORR催化剂的方法主要依赖旋转圆盘电极测试装置,虽然该测试方法可以在很多层面对ORR催化剂进行评价,但其最大的局限在于该测试方法是在溶液中进行,而当ORR催化剂用于燃料电池时真实的工况是固态电解质环境,这就使得旋转圆盘电极测试技术并不能客观真实的模拟燃料电池工作状态,进而无法在燃料电池上对ORR催化剂做出准确的评价。
发明内容
有鉴于此,本申请提供一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法及应用,实现在燃料电池在正常工作状态时,对阴/阳极催化剂活性做出精确评价。
为达到上述技术目的,本申请采用以下技术方案:
第一方面,本申请提供一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,包括以下步骤:
S1.将直流电源设备、燃料电池、燃料电池测试设备依次串联,得到燃料电池测试回路;
S2.在燃料电池的阴极通入空气、阳极通入氢气,利用燃料电池测试回路进行极化曲线测试,测得各电流密度下,燃料电池的第一输出电压值和欧姆过电位值,并计算得到各电流密度下第一输出电压损失,第一阳极HOR过电位损失与阴极ORR过电位损失之和,其中,第一输出电压损失等于第一阳极HOR 过电位损失、阴极ORR过电位损失、欧姆过电位损失三者之和;
S3.在燃料电池的阴极与阳极均通入氢气,利用燃料电池测试回路进行极化曲线测试,测得各电流密度下的第二输出电压值和第二欧姆过电位值,并计算得到各电流密度下,第二输出电压损失、第一阳极HOR过电位损失,其中,第二输出电压损失为第二欧姆过电位损失、第二阳极HOR过电位损失、阴极HER过电位损失之和,第一阳极HOR过电位损失等于第二阳极HOR过电位损失,第二阳极HOR过电位损失等于阴极HER过电位损失,因此,第一阳极HOR过电位损失等于第二输出电压损失与第二欧姆过电位值之差的一半;
S4.将步骤S2中所得的第一阳极HOR过电位损失及阴极ORR过电位损失之和减去步骤S3中得到的第一阳极HOR过电位损失,得到阴极ORR过电位,即可分别得到燃料电池在阴极通入空气、阳极通入氢气时,极化曲线上第一阳极HOR过电位、第一欧姆过电位、阴极ORR过电位。
优选的,步骤S2、步骤S3中,燃料电池的阳极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阳极,燃料电池的阴极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阴极。
优选的,在步骤S2之前,还包括活化燃料电池,活化步骤包括,在燃料电池的阳极通入80℃下被水分饱和的氢气、阴极通入80℃下被水分饱和的空气,将燃料电池升温至80℃,电池出口处背压设置为150kPa,通电活化2-4h。
优选的,步骤S3中,阴极通入的氢气流量及化学剂量比与阳极通入的氢气流量及化学剂量比均对应相等。
优选的,步骤S3中阴极或阳极通入的氢气流量及化学剂量比与步骤S2 中的阳极通入的氢气流量及化学剂量比均对应相等。
优选的,步骤S2、步骤S3中,电流密度的范围为0-2600mA/cm2。
优选的,步骤S2、步骤S3中,进行极化曲线测试时,各电流下保持的测试时间大于等于2min。
优选的,步骤S2、步骤S3中,极化曲线测试的测试条件相同。
优选的,在同一电流密度下,第一输出电压损失等于燃料电池开路电压与第一输出电压值之差。
第二方面,本申请提供一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法在分析燃料电池阴极和/或阳极催化剂活性中的应用。
本申请的有益效果如下:本申请所提供的燃料电池膜电极极化曲线的拆解测试方法,可以将真实工作状态时(即阳极通入氢气,阴极通入空气),燃料电池极化曲线上任一电流密度下的电压损失拆分,得到阳极HOR过电位、欧姆过电位、阴极ORR过电位分别造成的损失,并得到精确的阴/阳极催化剂活性曲线,起到旋转圆盘电极测试技术与燃料电池极化曲线测试的桥梁连接作用,有利于对所用阳极催化剂、阴极催化剂的催化活性做出更加准确的定量评价。
附图说明
图1为燃料电池正向与反向连接时的极化曲线图及第一阳极HOR过电位曲线图;
图2为燃料电池极化曲线及欧姆过电位曲线图;
图3为燃料电池第一输出电压损失与电流密度关系曲线图;
图4为燃料电池阴极ORR过电位关系曲线图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
本申请提供一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,包括以下步骤:
S1.将直流电源设备、燃料电池、燃料电池测试设备依次串联,得到燃料电池测试回路,并设置电压为1V;在燃料电池的阳极通入80℃下被水分饱和的氢气、阴极通入80℃下被水分饱和的空气,将燃料电池升温至80℃,电池出口处背压设置为150kPa,通电活化2-4h,以进行后续测试;
S2.将燃料电池正向连接,具体步骤为,将燃料电池的阳极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阳极,燃料电池的阴极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阴极;在燃料电池的阴极通入空气、阳极通入氢气,利用燃料电池测试回路进行极化曲线测试,测得各电流密度下,燃料电池的第一输出电压值和欧姆过电位值,并计算得到各电流密度下,第一阳极HOR过电位损失与阴极ORR过电位损失之和、第一输出电压损失,其中,第一输出电压损失为欧姆过电位损失、第一阳极HOR过电位损失及阴极ORR过电位损失之和;
如本领域人员所知晓,燃料电池在工作时的电压损失是由阳极氢气氧化反应(HOR)过电位、欧姆(ohm)过电位、阴极氧还原反应(ORR)过电位共同造成的,即任一电流密度下,总的电压损失为欧姆过电位、阳极HOR过电位及阴极HER过电位的加和,而上述步骤中,首先将燃料电池阳极通入氢气,阴极通入空气,此时为燃料电池真实工作状态并进行极化曲线测试,从测试所得的极化曲线上可以得到燃料电池在真实工作状态下第一输出电压损失、第一欧姆过电位损失以及第一阳极HOR过电位损失与阴极ORR过电位损失之和,但尚未得到第一阳极HOR过电位损失与阴极ORR过电位损失分别是多少,需通过进一步测试分别得到阴极ORR过电位损失及第一阳极HOR过电位损失;
S3.将燃料电池正向连接,具体步骤为,将燃料电池的阳极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阳极,燃料电池的阴极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阴极;在燃料电池的阴极与阳极均通入氢气,利用燃料电池测试回路进行极化曲线测试,测得各电流密度下的第二输出电压值和第二欧姆过电位值,并计算得到各电流密度下,第二输出电压损失、第一阳极HOR 过电位损失,其中,第二输出电压损失为第二欧姆过电位损失、第二阳极HOR 过电位损失、阴极HER过电位损失之和,第一阳极HOR过电位损失等于第二阳极HOR过电位损失,第二阳极HOR过电位损失等于阴极HER过电位损失;
经过步骤S3结合步骤S2,可以计算得到第一阳极HOR过电位损失,具体机理如下:在燃料电池正向连接状态下,将燃料电池阴阳两极均通入氢气,进行极化曲线测试,从测试所得的极化曲线上可以得到阴阳两极均通入氢气时总的电压损失(第二输出电压损失)、第二欧姆过电位损失以及第二阳极HOR 过电位损失与阴极HER过电位损失之和,同时,本领域技术人员根据HOR 与HER反应机理可知,在燃料电池阴极与阳极同时通入氢气的条件下,阴极 HER过电位损失与阳极HOR过电位损失相等,因此,阴阳两极均通入氢气时第二输出电压损失减去第二欧姆过电位损失即为第二阳极HOR过电位与阴极 HER过电位损失之和,该数值的一半即为第二阳极HOR过电位,同时也是阴极HER过电位;
为进一步验证在燃料电池阴极与阳极同时通入氢气的条件下,阴极HER 过电位损失与第二阳极HOR过电位损失相等,本发明在步骤S3之后还进行了下述操作:
将燃料电池反向连接,具体步骤为,将燃料电池的阴极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阳极,燃料电池的阳极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阴极;在反向连接的状态下,在燃料电池的阴极与阳极均通入氢气,利用燃料电池测试回路进行极化曲线测试,记录每个电流密度下电池的输出电压值即该状态下的总电压损失,当燃料电池正常与测试设备连接(正向连接)时,燃料电池阳极发生氢气氧化反应(HOR),燃料电池阴极侧发生析氢反应(HER),由于HOR与HER互为逆反应,且平衡电位为0V,因此所测的输出电压值减去欧姆电位损失即为某一电流密度下HOR过电位与HER 过电位之和;当燃料电池反向与测试设备连接时,燃料电池阳极发生析氢反应,而阴极发生氢气氧化反应,所测输出电压值减去欧姆电位损失为某一电流密度下HOR过电位与HER过电位之和,如图1所示,为燃料电池的阴极与阳极同时通入氢气时,燃料电池在正向连接和反向连接时,随着电流密度的变化,阴极HER过电位与第二阳极HOR过电位之和的关系曲线,从图上可以看到,正向连接和反向连接的两条曲线在同一电流密度下所测的输出电压减去欧姆过电位的值大致相等,因此可以大致认为在同一电流密度下HOR与HER所需的过电位相差不大,所以,在燃料电池的阴极和阳极同时通入氢气的条件下,在某一电流密度下HOR过电位等于HER过电位也等于所测的输出电压减去欧姆过电位损失的一半,以此可以计算出,在燃料电池的阴极和阳极同时通入氢气时,第二阳极HOR过电位。
另外,由于步骤S3中,在将阴极由空气切换成氢气的测试过程中,由于阳极仍然通入氢气,因此阳极HOR过电位保持不变,因此第一阳极HOR过电位损失等于第二阳极HOR过电位损失,得到第一阳极HOR过电损失;
S4.基于以上机理,将步骤S2得到的阴极ORR过电位损失及第一阳极 HOR过电位损失之和减去步骤S3中得到的第一阳极HOR过电位损失,即得到阴极ORR过电位,即可分别得到燃料电池在阴极通入空气、阳极通入氢气时,极化曲线上第一阳极HOR过电位、第一欧姆过电位、阴极ORR过电位。
步骤S3中,阴极通入的氢气流量及化学剂量比与阳极通入的氢气流量及化学剂量比均对应相等,步骤S3中阴极或阳极通入的氢气流量及化学剂量比与步骤S2中的阳极通入的氢气流量及化学剂量比均对应相等,例如,所用氢气的基础流量为0.5mL/min,化学过量系数为1.5;空气的基础流量为0.5 mL/min,过量系数为2.5,电池出口处背压设置为150kPa。
步骤S2、步骤S3中,电流密度的范围为0-2600mA/cm2,在极化曲线测试时,记录该电流密度范围内,以100mA/cm2为等差的各个电流密度下的输出电压损失和欧姆过电位,例如0mA/cm2、100mA/cm2、200mA/cm2、300 mA/cm2、400mA/cm2、500mA/cm2…2400mA/cm2、2500mA/cm2、2600mA/cm2,且为得到稳定的输出电压损失和欧姆过电位,步骤S2、步骤S3中,进行极化曲线测试时,各电流下保持的测试时间大于等于2min,步骤S2、步骤S3中,极化曲线测试的测试条件相同,以便便于比较和计算下一步结果。
为了简要清除地表达出本发明的逻辑关系,将燃料电池的开路电压假设为燃料电池的电化学平衡状态,即,当燃料电池处于开路状态时,阳极HOR过电位、阴极ORR过电位及欧姆过电位均为零。基于以上假设,可以得到燃料电池极化曲线上任一电流密度下的第一输出电压损失等于开路与当时所测的输出电压值之差;当阴阳两极均通入氢气时,开路是0,因此第二输出电压损失等于当时所测电压值;
本申请提供一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法在分析燃料电池阴极和/或阳极催化剂活性中的应用,进一步的,提供一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法在分析燃料电池阴/阳极催化剂的交换电流密度、半波电位、塔菲尔斜率、极限传质电流密度、质量活性等各种动力学参数。
下面通过具体实施例对本申请的方案进行进一步说明。
实施例1
一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,包括以下步骤:
S1.将直流电源设备、燃料电池、燃料电池测试设备依次串联,得到燃料电池测试回路,并设置电压为1V;在燃料电池的阳极通入80℃下被水分饱和的氢气、阴极通入80℃下被水分饱和的空气,将燃料电池升温至80℃,电池出口处背压设置为150kPa,通电活化2-4h,以进行后续测试;
S2.将燃料电池正向连接,具体步骤为,将燃料电池的阳极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阳极,燃料电池的阴极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阴极;在正向连接的状态下,在燃料电池的阴极通入空气、阳极通入氢气,利用燃料电池测试回路进行极化曲线测试,0-2600mA/cm 2电流密度下,各电流下保持的测试时间大于等于2min,测得燃料电池的第一输出电压值和第一欧姆过电位损失,计算得到各电流密度下,第一阳极HOR 过电位损失与阴极ORR过电位损失之和、第一输出电压损失其中,第一输出电压损失等于第一输出电压值,第一输出电压损失为第一欧姆过电位损失、第一阳极HOR过电位损失及阴极ORR过电位损失之和,所用氢气的基础流量为0.5mL/min,化学过量系数为1.5;空气的基础流量为0.5mL/min,过量系数为2.5,电池出口处背压设置为150kPa,如图2所示,为随着电流密度的变化,燃料电池的极化曲线(2)以及欧姆过电位的曲线图(2);为了简要清除地表达出本发明的逻辑关系,将燃料电池的开路电压假设为燃料电池的电化学平衡状态,即,当燃料电池处于开路状态时,第一阳极HOR过电位、阴极ORR 过电位及第一欧姆过电位均为零,基于以上假设,可以得到燃料电池极化曲线上任一电流密度下的电压损失等于开路与当时电流密度下的输出电压之差,第一输出电压损失与电流密度关系曲线见图3;
S3.将燃料电池正向连接,具体步骤为,将燃料电池的阳极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阳极,燃料电池的阴极通过直流电源设备连接于燃料电池测试设备的阴极;在正向连接的状态下,在燃料电池的阴极与阳极均通入氢气,利用燃料电池测试回路进行极化曲线测试,0-2600mA/cm2电流密度下,各电流下保持的测试时间大于等于2min,测得燃料电池的第二输出电压值和第二欧姆过电位损失,并计算得到各电流密度下,第一阳极HOR过电位损失、第二输出电压损失,其中,第二输出电压损失为第二欧姆过电位损失、第二阳极HOR过电位损失、阴极HER过电位损失之和,第一阳极HOR 过电位损失等于第二阳极HOR过电位损失,第二阳极HOR过电位损失等于阴极HER过电位损失,如上,即第一阳极HOR过电位损失等于第二输出电压损失与第二欧姆过电位值之差的一半,第二输出电压值等于第二输出电压损失,所用氢气的基础流量为0.5mL/min,化学过量系数为1.5;电池出口处背压设置为150kPa,第二阳极HOR过电位损失即第一阳极HOR过电位损失与电流密度的关系曲线如图1所示;
S4.将步骤S2得到的阴极ORR过电位损失及第一阳极HOR过电位损失之和减去步骤S3中得到的第一阳极HOR过电位损失,即得到阴极ORR过电位,阴极ORR过电位与电流密度的关系曲线,见图4,即可分别得到燃料电池在阴极通入空气、阳极通入氢气时,极化曲线上第一阳极HOR过电位、第一欧姆过电位、阴极ORR过电位。
通过上述实施例及数据处理,可以得到燃料电池极化曲线上任一电流密度下的第一阳极HOR过电位、阴极ORR过电位及第一欧姆过电位,见表1。
表1燃料电池极化曲线拆解结果
从表1中的数据可以看出,燃料电池极化曲线上在任一电流密度下,电压损失最多的是阴极ORR过电位,其次是第一欧姆过电位,而第一阳极HOR 过电位造成的电压损失最少,这与目前主流的认知一致。值得注意的是,通过本发明提出的测试方法,可以将第一阳极HOR过电位、阴极ORR过电位及第一欧姆过电位对燃料电池输出电压造成的损失进行定量描述,而并非简单的定性判断,这有助于更加深刻地理解燃料电池的电压损失来源。
此外,通过本发明提出的燃料电池极化曲线拆解测试方法,得到的阳极 HOR过电位、阴极ORR过电位及欧姆过电位损失的准确数值,这分别对应于阳极催化剂活性、阴极催化剂活性、质子交换膜电导率等燃料电池重要参数,有助于研究人员定量分析阴阳极催化剂的交换电流密度、半波电位、塔菲尔斜率、极限传质电流密度、质量活性等各种动力学参数。
以上,仅为本发明较佳的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1.将直流电源设备、燃料电池、燃料电池测试设备依次串联,得到燃料电池测试回路;
S2.在燃料电池的阴极通入空气、阳极通入氢气,利用所述燃料电池测试回路进行极化曲线测试,测得各电流密度下燃料电池的第一输出电压值和欧姆过电位值,并计算得到各电流密度下第一输出电压损失,第一阳极HOR过电位损失与阴极ORR过电位损失之和,其中,第一输出电压损失等于第一阳极HOR过电位损失、阴极ORR过电位损失、欧姆过电位损失三者之和;
S3.在燃料电池的阴极与阳极均通入氢气,利用所述燃料电池测试回路进行极化曲线测试,测得各电流密度下的第二输出电压值和第二欧姆过电位值,并计算得到各电流密度下,第二输出电压损失、第一阳极HOR过电位损失,其中,第一阳极HOR过电位损失等于第二输出电压损失与第二欧姆过电位值之差的一半;
S4.将步骤S2中所得的第一阳极HOR过电位损失及阴极ORR过电位损失之和减去步骤S3中得到的第一阳极HOR过电位损失,得到阴极ORR过电位,即可分别得到燃料电池在阴极通入空气、阳极通入氢气时,极化曲线上各电流密度下第一阳极HOR过电位、第一欧姆过电位、阴极ORR过电位。
2.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,其特征在于,步骤S2、步骤S3中,所述燃料电池的阳极通过所述直流电源设备连接于所述燃料电池测试设备的阳极,所述燃料电池的阴极通过所述直流电源设备连接于所述燃料电池测试设备的阴极。
3.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,其特征在于,在步骤S2之前,还包括活化所述燃料电池,所述活化步骤包括,在燃料电池的阳极通入80℃下被水分饱和的氢气、阴极通入80℃下被水分饱和的空气,将所述燃料电池升温至80℃,电池出口处背压设置为150kPa,通电活化2-4h。
4.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,其特征在于,步骤S3中,所述阴极通入的氢气流量及化学剂量比与所述阳极通入的氢气流量及化学剂量比均对应相等。
5.根据权利要求4所述的燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,其特征在于,步骤S3中所述阴极或阳极通入的氢气流量及化学剂量比与步骤S2中的阳极通入的氢气流量及化学剂量比均对应相等。
6.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,其特征在于,步骤S2、步骤S3中,电流密度的范围为0-2600mA/cm2。
7.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,其特征在于,步骤S2、步骤S3中,进行极化曲线测试时,各电流下保持的测试时间大于等于2min。
8.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,其特征在于,步骤S2、步骤S3中,极化曲线测试的测试条件相同。
9.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法,其特征在于,在同一电流密度下,所述第一输出电压损失等于燃料电池开路电压与第一输出电压值之差,第二输出电压损失等于所测第二输出电压值。
10.一种如权利要求1-9任一项所述的燃料电池膜电极极化曲线拆解测试方法在分析燃料电池阴极和/或阳极催化剂活性中的应用。
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