CN109704461A - 一种mfc阴极耦合snad的反应器及其应用 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种MFC阴极耦合SNAD的反应器及其应用，属于微生物燃料电池技术领域。本发明提供的反应器，包括阳极室、阴极室、阳离子交换膜和外电路；所述阴极室中以碳毡为阴电极；在所述阴电极上负载有SNAD混合菌；所述阴极室的侧面设置曝气孔、阴极出水口和阴极进水口；所述阳极室中填充石墨颗粒，以石墨棒为阳电极，所述石墨颗粒表面负载厌氧污泥；所述阳极室的侧面设置阳极出水口和阳极进水口。MFC阴极耦合SNAD实现同时短程硝化、厌氧氨氧化和反硝化，因此，MFC阴极耦合SNAD的反应器可以实现废水的同时除碳、脱氮和产电。

Description

一种MFC阴极耦合SNAD的反应器及其应用
技术领域
本发明属于微生物燃料电池技术领域，具体涉及一种MFC阴极耦合SNAD的反应器及其应用。
背景技术
传统的微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell，MFC)是在阳极利用微生物作为催化剂，将蕴含在废水中的可生化降解物质中的化学能转化为电能的厌氧处理技术，兼具污染物去除(主要是除碳)和能源回收(产电)两个重要特性，被视为未来的可持续废水处理技术。然而，MFC发展历程相对漫长、实际应用依然受限，主要是其存在出水脱氮性能不佳和产电量低等问题。一方面，出水脱氮性能不佳，是因为传统MFC的阴极是以金属催化剂(铂、金)为电极材料，以氧(O2)为电子受体，未能赋予阴极脱氮的能力，且阴极材料成本高、可持续性低。
近年来，在MFC阴极以微生物作为催化剂得到不断发展，虽然微生物阴极型MFC赋予了阴极脱氮的能力，但因废水中的含氮化合物主要为氨氮(NH4 +-N)，利用MFC的阴极脱氮，需首先解决NH4 +-N的硝化问题，即如何将NH4 +-N转化为阴极可利用的基质硝态氮(NO3 --N)，同时，因传统两室MFC中，阳极室和阴极室中间的阳离子交换膜自身存在缺陷，会导致阳极室进水中的NH4 +-N通过扩散作用直接进入阴极室，也会降低阴极脱氮效率。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种MFC阴极耦合SNAD的反应器及其应用，所述反应器是以SNAD构建MFC的阴极，以好氧氨氧化菌(Ammonia Oxidizing Bacteria，AOB)、厌氧氨氧化菌(ANaerobic AMMonia OXidizing bacteria，ANAMMOX)和反硝化菌(DeNitrifying Bacteria，DNB)作为阴极催化剂，在阴极进行同时短程硝化、厌氧氨氧化和反硝化，实现阴极高效脱氮的目的。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种MFC阴极耦合SNAD的反应器，包括阳极室、阴极室和外电路；在所述阳极室和阴极室之间设置阳离子交换膜，所述阴极室中以碳毡为阴电极；在所述阴电极上负载有SNAD混合菌；所述阴极室中与阳离子交换膜相对的侧面设置一个曝气孔、一个阴极出水口和一个阴极进水口；
所述阳极室中填充石墨颗粒，以石墨棒为阳电极，所述石墨颗粒表面负载厌氧污泥；所述阳极室中与阳离子交换膜相对的侧面设置一个阳极出水口和一个阳极进水口。
优选的，所述碳毡的四周包括一个长方体不锈钢框。
优选的，所述阴极室的长度为0.05m，所述阴极室的宽度为0.1m；所述阴极室的高度为0.1m。
优选的，所述曝气孔距水平底面高0.01m；所述阴极进水口距水平底面高0.03m；所述阴极出水孔距水平底面高0.08m。
优选的，所述阳极室的长度为0.05m，所述阳极室的宽度为0.1m；所述阳极室的高度为0.1m。
优选的，所述阳极出水口距水平底面高0.08m；所述阳极进水孔距水平底面高0.02m。
优选的，所述石墨颗粒的粒径为3～5mm；
所述石墨颗粒的填充高度为0.1m。
优选的，所述阳极室和阴极室的材质包括透明有机玻璃。
本发明提供所述MFC阴极耦合SNAD的反应器在废水处理和/或产电中的应用。
本发明提供了MFC阴极耦合SNAD的反应器，是以SNAD构建MFC的阴极，以AOB、ANAMMOX和DNB作为阴极催化剂，在阴极进行同时短程硝化、厌氧氨氧化和反硝化。首先利用AOB在阴极直接进行短程硝化，降解部分NH4 +-N生成亚硝态氮(NO2 --N)，同时产生H+缓冲阴极pH值，可消除阳极扩散NH4 +-N对阴极脱氮的影响；其次，利用ANAMMOX降解生成的NO2 --N和剩余的NH4 +-N，既可提高阴极脱氮效率，又能将含氮化合物全部转化为阴极可利用的基质NO3 --N；最后，利用SNAD的异养DNB和MFC自身的自养反硝化(电化学反硝化)结合，可将NO3 --N最终全部转化为N2排出。因此，MFC阴极耦合SNAD反应器可以实现废水的脱氮。实验证明：采用本发明提供的反应器进行生活污水脱氮，总氮(Total Nitrogen，TN)去除率约为80％～90％。
同时本发明提供的反应器，AOB在阴极直接进行短程硝化产生的H+缓冲阴极pH值还能解决阴极碱化对产电的影响，利用SNAD的异养DNB和MFC自身的自养反硝化(电化学反硝化)结合还能在阴极进一步提高除碳效率(阴极异养DNB进一步消耗有机碳源)，MFC自身的电化学反硝化又可以降低传统反硝化对进水C/N的需求，同时产电，实现能源回收(阴极电化学反硝化无需有机碳源，可直接利用电子)。实验证明：采用本发明提供的反应器进行生活污水除碳和产电，化学需氧量(Chemical Oxygen Demand，COD)去除率约为90％～99％，最大输出功率密度约为200～300mW/m3。
附图说明
图1为本发明提供的MFC阴极耦合SNAD的反应器的平面结构示意图；其中，1阳极室；2石墨棒；3阳极出水口；4阳极进水口；5石墨颗粒；6阳离子交换膜；7曝气孔；8阴极出水口；9阴极进水口；10阴极室；11碳毡；12 SNAD混合菌；13可变电阻；14在线监测设备。
具体实施方式
本发明提供了一种MFC阴极耦合SNAD的反应器，包括阳极室、阴极室和外电路；在所述阳极室和阴极室之间设置阳离子交换膜，所述阴极室中以碳毡为阴电极；在所述阴电极上负载有SNAD混合菌；所述阴极室中与阳离子交换膜相对的侧面设置一个阴极曝气孔、一个阴极出水口和一个阴极进水口；
所述阳极室中填充石墨颗粒，以石墨棒为阳电极，所述石墨颗粒表面负载厌氧污泥；所述阳极室中与阳离子交换膜相对的侧面设置一个阳极出水口和一个阳极进水口。
本发明提供的反应器包括阳极室。本发明对所述阳极室的尺寸没有限制，采用本领域不同要求设计尺寸。为了说明本发明提供的反应器中各部件的规格，以0.5L阳极室为例加以说明。在本发明实施例中，所述阳极室的长度为0.05m，所述阳极室的宽度为0.1m；所述阳极室的高度为0.1m。所述阳极出水口距水平底面高0.08m；所述阳极进水孔距水平底面高0.02m。所述阳极室中填充石墨颗粒。所述石墨颗粒的填充高度优选为0.1m。所述石墨颗粒的粒径优选为3～5mm，更优选为4mm。所述阳极室还优选包括上盖，所述上盖与阳极室侧壁形成一个封闭环境，保证后续应用时密封厌氧运行。所述阳极室的材质优选包括透明有机玻璃。
在本发明中，所述阳极室中还接种厌氧污泥。所述厌氧污泥的混合液悬浮固体浓度为5000mg/L。本发明对所述厌氧污泥的来源没有特殊限制，采用本领域微生物燃料电池中常见的阳极菌即可，例如，公开号为CN 106086934 A的专利中公开的阳极菌即可。所述石墨颗粒作为厌氧污泥的附着载体，均匀分布在阳极室中。所述厌氧污泥的作用是在阳极除碳(去除COD)并产生电子。
在本发明中，所述阳极室中与阳离子交换膜相对的侧面设置一个阳极出水口和一个阳极进水口。所述阳极出水口和阳极进水口的孔径优选为2～3mm。
本发明提供的反应器包括阴极室。本发明对所述阴极室的尺寸没有限制，采用本领域不同要求设计尺寸。为了说明本发明提供的反应器中各部件的规格，以0.5L阴极室为例加以说明。当阴极室的体积为0.5L时，所述阴极室的长度优选为0.05m，所述阴极室的宽度优选为0.1m；所述阴极室的高度优选为0.1m。所述阴极曝气孔距水平底面高优选为0.01m；所述阴极曝气孔作为通气孔备用，以便在阴极室溶解氧(Dissolved Oxygen，DO)浓度低时通气使用。所述阴极进水口距水平底面高优选为0.03m；所述阴极出水孔距水平底面高优选为0.08m。所述阴极进水口和阴极出水孔的孔径优选为2～3mm。所述阴极室中以碳毡为阴电极。本发明对所述碳毡的来源没有特殊限制，采用本领域所熟知的碳毡即可。在本发明实施例中，所述碳毡购于大连兴科碳纤维公司。
在本发明中，所述碳毡的四周优选包括一个长方体不锈钢框，作为碳毡的载体。所述碳毡具有较好的生物相容性、较大的比表面积和良好的电子传递能力，保证了反应器内SNAD混合菌的附着和存留，同时，保障了MFC的产电效率，有利于MFC阴极SNAD的构建。
在本发明中，在所述阴电极上负载有SNAD混合菌。本发明对所述SNAD混合菌的来源没有特殊限制，采用本领域所熟知的SNAD混合菌即可，例如，现有技术(Treatment ofmunicipal sewage with low carbon-to-nitrogen ratio via simultaneous partialnitrification,anaerobic ammonia oxidation,and denitrification(SNAD)in a non-woven rotating biological contactor.Dong Wang et al.Chemosphere 208(2018)854-861.)中公开了SAND混合菌；所述SAND混合菌包括AOB、ANAMMOX和DNB；所述AOB的数量占SNAD外层混合菌的65.13％，ANAMMOX的数量占SNAD内层混合菌的47.17％和DNB的数量占SNAD内层混合菌的38.91％。在本发明中，AOB的数量占混合菌的55％～65％，ANAMMOX的数量占混合菌的25％～35％、DNB的数量占混合菌的5％～15％都能作为阴极菌发挥作用。所述阴电极自身具有较大的比表面积为SNAD混合菌的附着提供空间，同时还为其反应传递电子。所述SNAD混合菌主要同时进行短程硝化、厌氧氨氧化和反硝化；首先，在阴极直接进行短程硝化，降解废水中的部分NH4 +-N生成NO2 --N，既可以解决阴极进水中NH4 +-N的硝化问题，又能够消除传统MFC阳极直接扩散到阴极的NH4 +-N对MFC阴极脱氮的影响，同时短程硝化产生的H+可以缓冲MFC阴极的pH值，解决MFC阴极碱化对产电的影响；其次，利用厌氧氨氧化降解NO2 --N和剩余NH4 +-N，既可提高MFC的阴极脱氮效率，又能将含氮化合物全部转化为阴极可利用的基质NO3 --N；最后，以SNAD的异养反硝化(有机碳源反硝化)和MFC的自养反硝化(电化学反硝化)结合，既可将NO3 --N最终转化为N2排出，又能在MFC阴极进一步除碳提高MFC除碳效率，并降低传统反硝化对进水C/N的需求，同时产电，实现能源回收。采用SNAD混合菌进行短程硝化对曝气量要求小，以自养菌为主的微生物剩余污泥产量少，同时将自养和异养结合对C/N需求低，实现废水同时除碳、脱氮和产电的三重技术效果。
本发明提供的反应器包括阳离子交换膜。所述阳离子交换膜作为共用侧壁，将阳极室和阴极室分隔开。本发明对所述阳离子交换膜的来源没有特殊限制，采用本领域所熟知的阳离子交换膜即可。在本发明实施例中，所述阳离子交换膜为Ultrex CMI-7000。
本发明提供的反应器包括外电路。所述外电路将阳电极和阴电极连接。所述外电路的材质优选为钛丝。所述外电路中优选包括可变电阻。
本发明提供的反应器还优选包括在线监测装置。利用所述在线自动监控装置记录阴极室中DO、pH值等相关参数。本发明对所述在线监测装置的来源没有特殊限制，采用本领域所熟知的监测DO、pH值的仪器即可。
本发明提供所述MFC阴极耦合SNAD的反应器在废水处理和/或产电中的应用。
在本发明中，所述废水处理和/或产电的方法，优选包括以下步骤：
采用由下至上的进水方式通过阳极进水口将污水通入阳极室，将阳极室在密闭厌氧条件下运行，随后，阳极出水通过阳极出水口排出，再进入阴极进水口，将阴极室在DO小于0.5mg/L条件下运行，采用由下至上的方式进水，最终出水通过阴极室出水口排出。
所述废水为生活污水时，COD去除率约为90％～99％；TN去除率约为80％～90％；最大输出功率密度约为200～300mW/m3。
下面结合实施例对本发明提供的一种MFC阴极耦合SNAD的反应器及其应用进行详细的说明，但是不能把它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
MFC阴极耦合SNAD反应器的制备方法：
用透明有机玻璃加工制成长0.1m、宽0.1m、高0.1m、有效容积1L的容器，用阳离子交换膜分隔成阳极室和阴极室。其中阳极室的有效容积0.5L，具体长0.05m、宽0.1m、高0.1m，阳极室还包括上盖，上盖盖合后能使阳极室形成封闭空间。阳极室内以粒径为5mm石墨颗粒作为填充物，填充高度为0.1m，用石墨棒为阳电极，向阳极室中接种厌氧污泥，混合液悬浮固体浓度为5000mg/L，同时以自下而上的方法进水，在阳极室中与阳离子交换膜相对的侧面设有1个进水孔(距水平底面高0.02m)和1个出水孔(距水平底面高0.08m)。阴极室的有效容积为0.5L，具体长0.05m、宽0.1m、高0.1m。阴极室中包括碳毡阴电极，所述碳毡的四周还包括不锈钢框。在所述碳毡上接种SNAD混合菌，混合液悬浮固体浓度为5000mg/L，同时以自下而上的方法进水，其中，所述SAND混合菌包括AOB、ANAMMOX和DNB；所述AOB的数量占SNAD外层混合菌的65.13％，ANAMMOX的数量占SNAD内层混合菌的47.17％和DNB的数量占SNAD内层混合菌的38.91％。外电路将阳电极和阴电极连通，在外电路上还设置一个可变电阻。在阴极室中设置在线监测装置，用于监测pH值和DO的变化情况。
实施例2
采用由下至上的方式向实施例1制备的反应器的阳极室通入待处理的生活污水，在阳极进行COD的降解，阳极室出水再通入阴极室进水口，在阴极室进行TN的去除、COD的进一步降解和产电，阳极室由下至上进水是利用进水反冲洗阳极菌，起到水菌混合并在阳极石墨颗粒上附着以防止阳极菌随出水流失的目的。阴极室中也采用由下至上进水是利用进水反冲洗阴极菌，起到水菌混合并加速阴极碳毡挂膜以防止SNAD混合菌随出水流失的目的。采用在线监测装置监测阴极室中溶液的DO、pH值等相关参数。分别采用TN分析仪(TN-VCPH，Shimadzu)和重铬酸钾法测定阴极出水的TN浓度和COD浓度，采用公式a计算TN去除率，采用公式b计算COD去除率。采用电化学工作站(上海辰华，760E)和连接电脑的数据采集卡(PISO-813，ICP-DAS，台湾泓格)记录电压信号，电压按照公式c转化为功率密度。
公式a TN去除率(％)＝阴极出水TN浓度/阳极进水TN浓度×100％；
公式b COD去除率(％)＝阴极出水COD浓度/阳极进水COD浓度×100％；
公式c功率密度(mW/m3)＝外电阻两端的电压降2/外电路电阻×目标溶液体积。
结果发现，COD去除率约为90％～99％；TN去除率约为80％～90％；最大输出功率密度约为200～300mW/m3。在线监测装置监测阴极室中DO浓度控制在0.2～0.5mg/L，pH值控制在7.5～8.5。
对比例1
Virdis等(Microbial fuel cells for simultaneous carbon and nitrogenremoval.Virdis et al.WaterResearch，42(2008)3013-3024.)利用外置硝化反应器，设计了一套环形两室MFC，废水依次经阳极、外置硝化反应器和阴极完成除碳、硝化、脱氮和产电，COD和NO3 --N的去除速率分别为2kgCOD/m3·d和0.41kgNO3 --N/m3·d，功率输出为34.6W/m3，但外置硝化反应器增加了MFC的占地面积，反应器整体装置复杂。
对比例2
Guangyi Zhang等(Simultaneous nitrogen and carbon removal in a singlechamber microbial fuel cell with a rotating biocathode.Guangyi Zhang etal.Process Biochemistry48(2013)893-900.)设计旋转生物阴极MFC处理生活污水，其COD和TN的去除率分别为85.7％和83.7％，最大输出功率密度为584.5mW/m3，反应器整体装置简化，但脱氮效率有待进一步提高。
对比例3
范小丰等(微生物燃料电池处理生活污水的试验研究.范小丰等.环境科学与技术，38(2015)211-215.)使用单室空气阴极微生物燃料电池处理生活污水，实验结果表明，铂阴极的产电能力和处理废水效果最好，COD去除率为89.3％，功率密度最大值为0.18W/m2，但该反应器并没有实现废水脱氮。
由上述实施例表明，本发明提供的MFC阴极耦合SNAD的反应器能够同时实现除碳、脱氮和产量，并且COD去除率约为90％～99％；TN去除率约为80％～90％；最大输出功率密度约为200～300mW/m3。较现有技术相比具有明显的优势。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种MFC阴极耦合SNAD的反应器，包括阳极室、阴极室和外电路；在所述阳极室和阴极室之间设置阳离子交换膜，其特征在于，所述阴极室中以碳毡为阴电极；在所述阴电极上负载有SNAD混合菌；所述阴极室中与阳离子交换膜相对的侧面设置一个曝气孔、一个阴极出水口和一个阴极进水口；
所述阳极室中填充石墨颗粒，以石墨棒为阳电极，所述石墨颗粒表面负载厌氧污泥；所述阳极室中与阳离子交换膜相对的侧面设置一个阳极出水口和一个阳极进水口。
2.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述碳毡的四周包括一个长方体不锈钢框。
3.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述阴极室的长度为0.05m，所述阴极室的宽度为0.1m；所述阴极室的高度为0.1m。
4.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述曝气孔距水平底面高0.01m；所述阴极进水口距水平底面高0.03m；所述阴极出水孔距水平底面高0.08m。
5.根据权利要求3所述的反应器，其特征在于，所述阳极室的长度为0.05m，所述阳极室的宽度为0.1m；所述阳极室的高度为0.1m。
6.根据权利要求5所述的反应器，其特征在于，所述阳极出水口距水平底面高0.08m；所述阳极进水孔距水平底面高0.02m。
7.根据权利要求1所述的反应器，其特征在于，所述石墨颗粒的粒径为3～5mm；
所述石墨颗粒的填充高度为0.1m。
8.根据权利要求1、3和5中任意一项所述的反应器，其特征在于，所述阳极室和阴极室的材质包括透明有机玻璃。
9.权利要求1～7任意一项所述MFC阴极耦合SNAD的反应器在废水处理和/或产电中的应用。
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