CN109679686A - 一种多产乙烯和轻芳烃的烃类催化裂化方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种多产乙烯和轻芳烃的烃类催化裂化方法，该方法包括：将烃类原料与来自再生器的再生催化剂在第一反应区中接触并进行第一催化裂化反应，得到第一反应产物和半待生催化剂；将所得第一反应产物和半待生催化剂送入第二反应区中与引入第二反应区的新鲜催化剂接触并进行第二催化裂化反应，得到第二反应产物和待生催化剂；将所得待生催化剂送入所述再生器进行烧焦再生，所得再生催化剂返回第一反应区中。本发明的方法能够提高乙烯和轻芳烃的收率。

Description

一种多产乙烯和轻芳烃的烃类催化裂化方法
技术领域
本发明涉及一种多产乙烯和轻芳烃的烃类催化裂化方法。
背景技术
低碳烯烃(乙烯、丙烯和丁烯)和轻芳烃(苯、甲苯和二甲苯，简称BTX)都是有机化工和高分子化工的基础原料，根据对下游产业发展趋势的预测，预计到2020年时，国内乙烯市场存在1500万t左右的巨大供需缺口，PX的进口量将攀升至1300万t。目前乙烯主要来源是蒸汽热裂解和烃油催化裂化，BTX主要来源于轻烃重整工艺和蒸汽热裂解工艺。由于石脑油的供求失衡一定程度上制约了催化重整和蒸汽裂解等传统工艺的扩大再生产。传统催化裂化工艺能够在生产燃料油品的同时兼顾生产低碳烯烃和轻芳烃，化工型催化裂化装置是以生产低碳烯烃和轻芳烃等化工产品为目的。利用重质烃油催化转化多产乙烯和轻芳烃，是增产低碳烯烃和轻芳烃的一条有效补充措施。
中国专利CN101362961A公开了一种制取芳烃和低碳烯烃的催化转化方法，该方法将馏程为160-260℃的原料与催化裂解催化剂接触，在温度450-750℃、重时空速0.1-800h-1、反应压力0.10-1.0MPa、催化裂解催化剂与原料的重量比1-150，水蒸气与原料的重量比为0.05-1.0条件下，在流化床反应器内进行裂化反应，分离待生催化剂和反应油气，待生催化剂经再生后返回反应器，分离反应油气经分离得到目的产物低碳烯烃和芳烃。该方法乙烯、丙烯产率和选择性大幅增加，汽油的收率中芳烃产率均很高。
中国专利CN106609152A公开了一种多产丁烯轻芳烃的烃类催化转化方法，该方法将重质烃类原料与第一裂化催化剂在第一反应器中接触反应，然后分离得到第一积炭催化剂和第一反应产物，将终馏点不超过90℃的轻裂解汽油与第二裂化催化剂在第二反应器中接触反应，将所述第二反应器反应后得到的反应混合物不经分离直接引入第三反应器中与馏程为200-390℃的加氢改质裂解轻油接触反应，然后分离得到第二积炭催化剂和第二反应产物，该方法可以获得较高的丁烯产率和轻芳烃产率。
中国专利CN102286294A公开了一种生产丙烯和轻芳烃的烃类催化转化方法，该方法将烃原料与第一股再生催化剂在第一反应器中接触反应，引入与第一反应器串联的流化床反应器进行反应，流化床反应器中引入第二股再生催化剂，其中催化剂中含有改性的β沸石。该方法具有较高的丙烯和轻芳烃产率，适用于烃类原料催化转化生产丙烯和轻芳烃。
美国专利US5009769中公开的烃类裂化方法采用双提升管反应器裂化不同性质的烃类原料。蜡油和渣油注入第一根提升管，在剂油比5-10、停留时间1-4秒的条件下裂化；直馏汽油、直馏中间馏分油和催化重汽油注入第二根提升管，在剂油比3-12、停留时间1-5秒的条件下裂化。两根提升管末端进入同一个沉降器中，共用后续分馏系统。
美国专利US7323099公开了一种选择性生产低碳烯烃的两段催化裂化方法。在第一反应区，重质原料在含大孔和中孔分子筛催化剂的催化转化下，生产富含烯烃的汽油组分，第一反应区生产的富含烯烃汽油组分再在第二反应区在含中孔分子筛催化剂的催化转化下，生成低碳烯烃。
以上技术在操作条件、反应器形式、催化剂配方方面进行改进，增加低碳烯烃和轻芳烃产率方面取得了比较明显的进步，但低碳烯烃中主要增加的是丙烯产率，其在增加乙烯和轻芳烃的产率局限性很大。
发明内容
本发明的目的是提供一种多产乙烯和轻芳烃的烃类催化裂化方法，本发明的方法能够提高乙烯和轻芳烃的收率。
为了实现上述目的，本发明提供一种多产乙烯和轻芳烃的烃类催化裂化方法，该方法包括：
将烃类原料与来自再生器的再生催化剂在第一反应区中接触并进行第一催化裂化反应，得到第一反应产物和半待生催化剂；
将所得第一反应产物和半待生催化剂送入第二反应区中与引入第二反应区的新鲜催化剂接触并进行第二催化裂化反应，得到第二反应产物和待生催化剂；
将所得待生催化剂送入所述再生器进行烧焦再生，所得再生催化剂返回第一反应区中。
可选的，所述新鲜催化剂的微反活性为80-95，所述再生催化剂的微反活性为50-70，所述微反活性采用RIPP 92-90催化裂化工业平衡催化剂的微反活性试验法进行测定。
可选的，所述新鲜催化剂的微反活性为80-85，所述再生催化剂的微反活性为60-65。
可选的，引入第二反应区的所述新鲜催化剂与烃类原料的重量比例为(0.0005-0.15):1。
可选的，引入第二反应区的所述新鲜催化剂与烃类原料的重量比例为(0.0015-0.05):1。
可选的，所述新鲜催化剂和再生催化剂各自包括活性组分和载体，所述活性组分为选自含或不含稀土的Y或HY型沸石、含或不含稀土的超稳Y型沸石、ZSM-5系列沸石、具有五元环结构的高硅沸石和β沸石中的至少一种。
可选的，所述第一反应区位于提升管反应器或下行管反应器中，所述提升管反应器为等径提升管反应器或变径提升管反应器，所述下行管反应器为等径下行管反应器或变径下行管反应器。
可选的，所述第二反应区位于提升管反应器、下行管反应器、提升管与流化床复合反应器、下行管与流化床复合反应器或流化床反应器中。
可选的，所述第一催化裂化反应的条件包括：反应温度为450-650℃，油气停留时间为0.1-40秒，催化剂与烃类原料的重量比为2-40。
可选的，所述第二催化裂化反应的条件包括：反应温度为450-650℃，油气停留时间为0.5-40秒，催化剂与烃类原料的重量比为1-40。
可选的，所述烃类原料为选自加氢尾油、减压瓦斯油、原油、渣油、煤液化油、合成油、油砂油、页岩油、致密油和动植物油脂中的至少一种。
本发明具有如下有益效果：
本发明方法的第一反应区的第一反应产物包含了大量的正碳离子，汽油烯烃和积炭失活的半待生催化剂，在第二反应区中引入一定量新鲜催化剂，一方面可以提高催化剂活性，有利于未转化的烃类原料或裂化中间物流进一步发生裂化反应，另一方面促进汽油烯烃裂化生成乙烯和轻芳烃。这两个方面可以显著提高裂化产物中乙烯和轻芳烃的产率。因此，本发明提供的所述方法能够获得较高的乙烯和轻芳烃产率。
除此之外，本领域人员均熟知，催化裂化装置在操作过程中具有不同程度的催化剂跑损，且为保持平衡催化剂活性，需要定量卸出平衡催化剂，定量的补充新鲜催化剂。目前催化裂化装置的操作时将新鲜剂加入再生器中，以保持催化剂活性稳定，装置操作稳定。本方法适当提高新鲜催化剂的加入量，可以显著提高产物中乙烯和轻芳烃的产率，可以提高催化裂化过程经济效益。
本发明的其他特征和优点将在随后的具体实施方式部分予以详细说明。
附图说明
附图是用来提供对本发明的进一步理解，并且构成说明书的一部分，与下面的具体实施方式一起用于解释本发明，但并不构成对本发明的限制。在附图中：
图1是本发明方法一种具体实施方式的流程示意图。
附图标记说明
1管线 2管线 3提升管反应器
4流化床反应器 5管线 6沉降器
7管线 8汽提器 9管线
10待生斜管 11管线 12再生器
13管线 14再生斜管
具体实施方式
以下结合附图对本发明的具体实施方式进行详细说明。应当理解的是，此处所描述的具体实施方式仅用于说明和解释本发明，并不用于限制本发明。
本发明提供一种多产乙烯和轻芳烃的烃类催化裂化方法，该方法包括：将烃类原料与来自再生器的再生催化剂在第一反应区中接触并进行第一催化裂化反应，得到第一反应产物和半待生催化剂；将所得第一反应产物和半待生催化剂送入第二反应区中与引入第二反应区的新鲜催化剂接触并进行第二催化裂化反应，得到第二反应产物和待生催化剂；将所得待生催化剂送入所述再生器进行烧焦再生，所得再生催化剂返回第一反应区中。
根据本发明，新鲜催化剂是指商购或制备的未经使用的催化剂，所述新鲜催化剂的微反活性可以为80-95，优选为80-85，所述再生催化剂的微反活性可以为50-70，优选为60-65，所述微反活性采用RIPP 92-90催化裂化工业平衡催化剂的微反活性试验法进行测定(石油化工分析方法(RIPP试验方法)，杨翠定等编，1990版)。
根据本发明，引入第二反应区的所述新鲜催化剂与烃类原料的重量比例可以为(0.0005-0.15):1，优选为(0.0015-0.05):1。
根据本发明，用于催化裂化的催化剂是本领域技术人员所熟知的，例如所述新鲜催化剂和再生催化剂可以各自包括活性组分和载体，所述活性组分可以为选自含或不含稀土的Y或HY型沸石、含或不含稀土的超稳Y型沸石、ZSM-5系列沸石、具有五元环结构的高硅沸石和β沸石中的至少一种，本领域技术人员也可以采用其它组成的催化剂。
根据本发明，所述第一反应区和第二反应区可以设置于同一反应器的不同位置，也可以位于串联不同的反应器中。例如所述第一反应区可以位于提升管反应器或下行管反应器中，所述提升管反应器为等径提升管反应器或变径提升管反应器，所述下行管反应器可以为等径下行管反应器或变径下行管反应器。所述第二反应区可以位于提升管反应器、下行管反应器、提升管与流化床复合反应器、下行管与流化床复合反应器或流化床反应器中，上述反应器可以为等径反应器，也可以为变径反应器。
根据本发明，催化裂化反应是本领域技术人员所熟知的，本发明不再赘述，所述第一催化裂化反应的条件可以包括：反应温度为450-650℃，优选480-600℃，油气停留时间为0.1-40秒，优选0.1-5秒，催化剂与烃类原料的重量比为2-40，优选4-10。所述第二催化裂化反应的条件可以包括：反应温度为450-650℃，优选480-600℃，油气停留时间为0.5-40秒，优选1-20秒，催化剂与烃类原料的重量比为1-40，优选4-20。本领域技术人员也可以采取其它反应条件。
根据本发明，烃类原料是本领域技术人员所熟知的，例如，所述烃类原料可以为选自加氢尾油、减压瓦斯油、原油、渣油、煤液化油、合成油、油砂油、页岩油、致密油和动植物油脂中的至少一种。
下面结合附图提供本发明的具体实施方式，但是并不因此而限制本发明。
如附图1所示，热的再生催化剂经再生斜管14进入作为第一反应区的提升管反应器3的底部，并在由管线1注入的预提升介质的作用下加速向上流动。烃类原料通过输送管线2与雾化介质按(0.1-0.5)：1的重量比例在雾化喷嘴内混合后，注入提升管感应器3底部，烃类原料与再生催化剂接触并发生第一催化裂化反应。新鲜催化剂通过输送管线5引入作为第二反应区的流化床反应器4底部，来自提升管反应器3的第一反应产物和半待生催化剂继续在第二反应区进行第二催化裂化反应，新鲜催化剂的加入量为0.5-150千克催化剂/吨烃类原料，流化床反应器4反应后的第二反应产物和积炭的待生催化剂在沉降器6内进行油剂分离，第二反应产物经管线7送入后续分离系统，积炭的待生催化剂在重力作用下经流化床反应区4进入汽提器8，汽提蒸汽经管线9注入，将待生催化剂所携带的反应油气尽可能汽提干净。待生催化剂经待生斜管10送入再生器12。含氧气体如空气或氧气经管线11从底部注入再生器12，进行烧焦再生。再生烟气经管线13引出。再生催化剂经再生斜管14返回提升管反应器3中循环使用。
下面通过实施例进一步说明本发明提供的方法，但本发明并不因此而受到任何限制。
实施例和对比例中所使用的催化裂化催化剂由中国石油化工股份有限公司催化剂齐鲁分公司工业生产，商品牌号为MMC-2。该催化剂含有超稳Y型沸石和平均孔径小于0.7纳米的ZSP沸石，新鲜催化剂为直接出厂的MMC-2催化剂，该催化剂的性质见表1，平衡催化剂为使用前在800℃的温度下经饱和蒸汽水热老化14小时，该催化剂的主要物化性质见表1。实施例和对比例中所用的烃类原料基本性质见表2。
实施例1
采用改造的连续反应-再生操作的中型装置进行实验，其流程如附图1所示，其中作为第一反应区的提升管反应器内径(直径)是18毫米，高度6米，作为第二反应区流化床反应器出口处内径为64毫米，高度0.5米，沉降器内径300毫米。中型装置采用电加热维持反应-再生系统温度。中型装置的平衡催化剂藏量为10千克。烃类原料的进料速率为1千克/小时，新鲜催化剂的加入速率为0.04千克/小时。在再生斜管处设置平衡催化剂卸剂口。
温度为680℃左右的再生催化剂经再生斜管进入提升管反应器的底部，并在预提升蒸汽的作用下向上流动。烃类原料预热至300℃在雾化蒸汽作用下由进料喷嘴喷入提升管反应器，与热的再生催化剂接触进行第一催化裂化反应，得到第一反应产物和半待生催化剂。新鲜催化剂引入流化床反应器底部与来自提升管反应器的第一反应产物和半待生催化剂接触并进行第二催化裂化反应。第二反应产物和待生催化剂从流化床反应器出口进入到沉降器，在沉降器内第二反应产物和待生催化剂快速分离。第二反应产物进一步分离成气体产物和汽油馏分、柴油馏分和重油馏分等液体产物。沉降器中分离出的待生催化剂由重力作用进入到汽提器中，经汽提后的待生催化剂经待生斜管进入到再生器，在再生器内与加热过的空气接触进行再生。烧焦再生恢复活性的再生催化剂返回到提升管反应器中循环使用。
主要操作条件和结果列于表3。
实施例2
采用的反应装置同实施例1，所用到的原料、催化剂和主要实验步骤同实施例1，所不同的是加入新鲜催化剂的速率不同。
主要操作条件和结果列于表3。
对比例1
采用的反应装置同实施例1，所用到的原料、催化剂和主要实验步骤同实施例1，所不同的是在流化床反应器底部不加入新鲜催化剂。
主要操作条件和结果列于表3。
对比例2
采用的反应装置同实施例1，所用到的原料、催化剂和主要实验步骤同实施例1，所不同的是加入新鲜催化剂的位置为提升管反应器底部。
主要操作条件和结果列于表3。
对比例3
采用的反应装置同实施例1，所用到的原料、催化剂和主要实验步骤同实施例1，所不同的是加入新鲜催化剂的位置为再生器。
主要操作条件和结果列于表3。
由表3数据可见，使用本发明提供的多产乙烯和轻芳烃的烃类催化裂化方法，在作为第二反应区的流化床反应器中加入一定量的新鲜催化剂，可以显著提高乙烯和轻芳烃的产率，进而提高催化裂化装置的经济效益。
表1
催化剂 新鲜催化剂 平衡催化剂
物理性质
比表面，米<sup>2</sup>·克<sup>-1</sup> 187 143
孔体积，厘米<sup>-3</sup>·克<sup>-1</sup> 0.176 0.186
表观密度，克·厘米<sup>-3</sup> 0.87 0.85
化学组成
Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>，重量％ 53.2 54.8
SiO<sub>2</sub>，重量％ 40.4 39.9
RE<sub>2</sub>O<sub>3</sub>，重量％ 0.44 0.44
微反活性，％ 83 63
表2
项目 烃类原料
密度(20℃)，克·厘米<sup>-3</sup> 0.8905
凝固点，℃ 45
残炭，重量％ 1.21
元素组成，重量％
C 86.55
H 13.18
四组分，重量％
饱和烃 66.4
芳烃 22.4
胶质 11.2
沥青质 <0.1
表3
项目 实施例1 实施例2 对比例1 对比例2 对比例3
烃类原料处理量，千克/小时 1 1 1 1 1
新鲜催化剂加入量，千克/小时 0.04 0.005 0 0.04 0.04
平衡剂卸出量，千克/小时 0.04 0.005 0 0.04 0.04
第一催化裂化反应条件
反应温度，℃ 580 580 580 580 580
反应时间，秒 1 1 1 1 1
剂油重量比 10 10 10 10 10
第二催化裂化反应条件
反应温度，℃ 560 560 560 560 560
反应时间，秒 2.1 2.1 2.1 2.1 2.1
产物分布，重量％
干气 8.97 7.91 7.68 8.02 7.72
液化气 43.86 42.5 41.80 41.95 41.84
汽油 24.72 25.5 25.46 25.09 25.49
柴油 10.27 11.72 12.45 12.16 12.35
重油 5.84 6.05 6.38 6.24 6.34
焦炭 6.34 6.32 6.23 6.54 6.26
乙烯产率，重量％ 5.64 4.72 4.13 4.21 4.15
丙烯产率，重量％ 21.29 20.65 20.34 20.42 20.37
轻芳烃产率，重量％ 8.15 7.78 7.22 7.31 7.25

Claims (11)

1.一种多产乙烯和轻芳烃的烃类催化裂化方法，该方法包括：
将烃类原料与来自再生器的再生催化剂在第一反应区中接触并进行第一催化裂化反应，得到第一反应产物和半待生催化剂；
将所得第一反应产物和半待生催化剂送入第二反应区中与引入第二反应区的新鲜催化剂接触并进行第二催化裂化反应，得到第二反应产物和待生催化剂；
将所得待生催化剂送入所述再生器进行烧焦再生，所得再生催化剂返回第一反应区中。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述新鲜催化剂的微反活性为80-95，所述再生催化剂的微反活性为50-70，所述微反活性采用RIPP 92-90催化裂化工业平衡催化剂的微反活性试验法进行测定。
3.根据权利要求2所述的方法，其中，所述新鲜催化剂的微反活性为80-85，所述再生催化剂的微反活性为60-65。
4.根据权利要求1所述的方法，其中，引入第二反应区的所述新鲜催化剂与烃类原料的重量比例为(0.0005-0.15):1。
5.根据权利要求1所述的方法，其中，引入第二反应区的所述新鲜催化剂与烃类原料的重量比例为(0.0015-0.05):1。
6.根据权利要求1所述的方法，其中，所述新鲜催化剂和再生催化剂各自包括活性组分和载体，所述活性组分为选自含或不含稀土的Y或HY型沸石、含或不含稀土的超稳Y型沸石、ZSM-5系列沸石、具有五元环结构的高硅沸石和β沸石中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第一反应区位于提升管反应器或下行管反应器中，所述提升管反应器为等径提升管反应器或变径提升管反应器，所述下行管反应器为等径下行管反应器或变径下行管反应器。
8.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二反应区位于提升管反应器、下行管反应器、提升管与流化床复合反应器、下行管与流化床复合反应器或流化床反应器中。
9.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第一催化裂化反应的条件包括：反应温度为450-650℃，油气停留时间为0.1-40秒，催化剂与烃类原料的重量比为2-40。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二催化裂化反应的条件包括：反应温度为450-650℃，油气停留时间为0.5-40秒，催化剂与烃类原料的重量比为1-40。
11.根据权利要求1所述的方法，其中，所述烃类原料为选自加氢尾油、减压瓦斯油、原油、渣油、煤液化油、合成油、油砂油、页岩油、致密油和动植物油脂中的至少一种。
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