CN109592673B - 一种氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及石墨烯复合材料技术领域，尤其是一种氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法，具体包括：氧化石墨烯(GO)，四氯合金酸(HAuCl4)和硝酸钯(PbNO3)按一定顺序和比例溶于溶剂中(氧化石墨烯与四氯合金酸、硝酸钯的质量比为1:1:1‑8:4:1)，将混合溶液置于水浴箱中进行水浴处理，再将水浴处理后的反应产物进行离心、清洗、烘干。本发明的有益效果是采用了一种环保、制备工艺简单、成本低且容易进行商业化生产的方法制备了一种氧化石墨烯负载银钯复合材料。

Description

一种氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法
技术领域
本发明涉及石墨烯复合材料技术领域，具体领域为一种氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法。
背景技术
石墨烯是一种由碳原子组成的二维碳纳米材料，具有优异的物理学特性，在材料科学、信息科学、能源、生物医药等方面具有广泛的应用前景，被认为是一种未来革命性的材料。石墨烯也是已知强度最高的材料之一，而且还具有很好的韧性，因此是制备高强新材料的首选。常见的石墨烯复合材料有：石墨烯-纳米粒子复合材料、石墨烯聚合物复合材料、石墨烯-碳基材料复合材料和石墨烯-金属基复合材料等。石墨烯具有超高的导热率，添加在金属基体中，在能够提高复合材料力学性能同时，提高了金属基复合材料的导热率。
氧化石墨烯是石墨烯的衍生物，它具有制备简单、易得，且具有良好的亲水特性，在水溶液中不容易发生团聚。
但目前对于氧化石墨烯负载金属材料的制备方法比较复杂，且能耗较高，这和绿色能源的发展理念背道而驰。基于此，开发一种制备方法简单、绿色环保的氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法具有较大意义。
发明内容
本发明的目的在于提供一种氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法，以解决现有技术的制备方法复杂、能耗较高等问题。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：
一种氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按比例称取氧化石墨烯rGO、四氯合金酸HAuCl4与硝酸钯PbNO3，按一定顺序溶于溶剂中，再将混合溶液转移至专用烧杯中，置于超声仪器中进行超声处理，超声功率为50Hz，超声时间为15min-25min，即制得混合溶液；
(2)将步骤(1)所得混合溶液转移至密封烧杯中，再将烧杯置于水浴箱中，进行水浴处理，在处理过程中一直保持搅拌；
(3)将步骤(2)所得的水热反应产物在离心机中进行离心清洗；然后将产物置于干燥箱中烘干；
(4)将步骤(3)所的样品置于管式炉中升温煅烧，保温后即可得到目标复合材料。
其中，所述步骤(1)中，氧化石墨烯、四氯合金酸和硝酸钯的质量比为1:1:1-8:4:1。
其中，所述步骤(1)中，加入的顺序为四氯合金酸、硝酸钯、氧化石墨烯或硝酸钯、四氯合金酸、氧化石墨烯。
其中，所述步骤(1)中，溶剂为无水乙醇或N,N-二甲基甲酰胺。
其中，所述步骤(1)中，超声功率为50Hz，超声时间为15min-25min。
其中，所述步骤(2)中，水浴处理温度为60℃-80℃，反应时间为3h-14h；搅拌方式为磁力搅拌，速度为250rpm-400rpm。
其中，所述步骤(3)中，离心速度为6000rpm-8000rpm，离心次数为8-10次，离心溶剂为超纯水或乙醇。
其中，所述步骤(3)中，干燥温度为40℃-50℃，干燥时间为12h-24h。
其中，所述步骤(4)中，管式炉升温速率为0.5℃/min-2℃/min，终止温度为400℃-600℃，在氮气为保护气体下烧结。
其中，所述步骤(4)中，保温时间为30min-50min。
将所制备复合材料的形貌及晶体结构利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)对步骤(4)所得产物进行表征，证实所制备材料为氧化石墨烯负载银钯。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
(1)本发明制备的复合材料形貌均一，分散均匀；
(2)本发明制备的复合材料物相纯度高，没有掺杂其他杂原子；
(3)本发明制备的复合材料工艺简单、成本低、环保，且容易实现商业化生产；
附图说明
图1为实施例1制备的氧化石墨烯负载银钯复合材料的SEM图；
图2为实施例1制备的氧化石墨烯负载银钯复合材料的TEM图。
图3为实施例1、实施例2、实施例3制备的氧化石墨烯负载银钯复合材料的XRD图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
本实施方式中氧化石墨烯负载银钯复合材料是按以下步骤实现：
(1)称取1g四氯合金酸、1g硝酸钯和1g氧化石墨烯，按四氯合金酸、硝酸钯、氧化石墨烯的顺序溶于50ml乙二醇中，再将混合溶液转移至专用烧杯中，置于超声仪器中进行超声处理，超声功率为50Hz，超声时间为15min，即制得混合溶液；
(2)将步骤(1)所得混合溶液转移至密封烧杯中，再将烧杯置于水浴箱中，进行水浴处理，水浴处理温度为60℃，反应时间为3h，在处理过程中一直保持磁力搅拌，磁力搅拌速度为250rpm；
(3)将步骤(2)所得的水热反应产物在离心机中进行离心清洗，离心速度为6000rpm，离心次数为8次，离心溶剂为乙醇；然后将产物置于干燥箱中烘干，干燥温度为40℃，干燥时间为12h；
(4)将步骤(3)所的样品置于管式炉中在氮气为保护气体下进行煅烧，升温速率为0.5℃/min，终止温度为400℃，保温时间为30min，即可得到目标复合材料。
实施例2
本实施方式中氧化石墨烯负载银钯复合材料采用以下步骤实现：
(1)称取1g硝酸钯、1.1g四氯合金酸和1.2g氧化石墨烯，按硝酸钯、四氯合金酸、氧化石墨烯的顺序溶于45ml乙醇中，再将混合溶液转移至专用烧杯中，置于超声仪器中进行超声处理，超声功率为50Hz，超声时间为15min，即制得混合溶液溶于溶剂中；
(2)将步骤(1)所得混合溶液转移至密封烧杯中，再将烧杯置于水浴箱中，进行水浴处理，水浴处理温度为70℃，反应时间为10h，在处理过程中一直保持磁力搅拌，磁力搅拌速度为300rpm；
(3)将步骤(2)所得的水热反应产物在离心机中进行离心清洗，离心速度为7000rpm，离心次数为9次，离心溶剂为超纯水或乙醇；然后将产物置于干燥箱中烘干，干燥温度为45℃，干燥时间为14h；
(4)将步骤(3)所的样品置于管式炉中在氮气为保护气体下进行煅烧，升温速率为1℃/min，终止温度为500℃，保温时间为40min。即可得到目标复合材料。
实施例3
本实施方式中氧化石墨烯负载银钯复合材料采用以下步骤实现：
(1)称取1g硝酸钯、4g四氯合金酸和8g氧化石墨烯，按硝酸钯、四氯合金酸、氧化石墨烯的顺序溶于100ml乙醇中，再将混合溶液转移至专用烧杯中，置于超声仪器中进行超声处理，超声功率为50Hz，超声时间为15min-25min，即制得混合溶液；
(2)将步骤(1)所得混合溶液转移至密封烧杯中，再将烧杯置于水浴箱中，进行水浴处理，水浴处理温度为80℃，反应时间为14h，在处理过程中一直保持磁力搅拌，磁力搅拌速度为400rpm；
(3)将步骤(2)所得的水热反应产物在离心机中进行离心清洗，离心速度为8000rpm，离心次数为10次，离心溶剂为乙醇；然后将产物置于干燥箱中烘干，干燥温度为50℃，干燥时间为24h，即可得到目标复合材料；
(4)将步骤(3)所的样品置于管式炉中在氮气为保护气体下进行煅烧，升温速率为2℃/min，终止温度为600℃，保温时间为50min。即可得到目标复合材料。
对比例1
《分析化学》，2012年，刘敏敏等，《石墨烯负载的空心银钯纳米粒子的制备及其在过氧化氢检测中的应用》报道了一种石墨烯负载的空心银钯纳米粒子的制备方法，其方法如下：
Ag/GO的制备:2mLGO(2g/L)分散于23mL水中，搅拌10min，使其混合均匀；加入0.275g柠檬酸钠，升温到100℃，再加入0.0255gAgNO3，回流2.5h。反应期间溶液中出现絮状物，颜色从棕黄色变为黑色，标志着氧化石墨烯已经被还原。溶液冷却至室温，得到絮状沉淀物，以10000r/min离心10min，沉淀用水分散。重复3次，得到黑色沉淀溶于纯水中，溶液呈现棕黑色，为均一分散溶液，标记为Ag/GO。
(2)AgPd/GO纳米复合材料的制备将得到的Ag/GO溶液取1/2置于圆底烧瓶中，加热至100℃。加入2mgPd(NO3)2后，混合溶液回流并搅拌30min，以10000r/min离心10min，分离出沉淀，用超纯水洗涤3遍，产物标记为AgPd/GO。
上述制备方法繁琐复杂，且工艺要求高，难以实现产业化生产。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。

Claims (4)

1.一种氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)按比例称取氧化石墨烯rGO、四氯合金酸HAuCl4与硝酸钯PbNO3，按一定顺序溶于溶剂中，再将混合溶液转移至专用烧杯中，置于超声仪器中进行超声处理，超声功率为50Hz，超声时间为15min-25min，即制得混合溶液；氧化石墨烯、四氯合金酸和硝酸钯的质量比为1:1:1-8:4:1；溶剂为无水乙醇或N,N-二甲基甲酰胺；
(2)将步骤(1)所得混合溶液转移至密封烧杯中，再将烧杯置于水浴箱中，进行水浴处理，在处理过程中一直保持搅拌；水浴处理温度为60℃-80℃，反应时间为3h-14h；搅拌方式为磁力搅拌，速度为250rpm-400rpm；
(3)将步骤(2)所得的水热反应产物在离心机中进行离心清洗；然后将产物置于干燥箱中烘干；
(4)将步骤(3)所的样品置于管式炉中进行升温煅烧，保温后即可得到目标复合材料；管式炉升温速率为0.5℃/min-2℃/min，终止温度为400℃-600℃，在氮气为保护气体下烧结。
2.根据权利要求1所述的氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法，其特征在于：所述步骤(3)中，离心速度为6000rpm-8000rpm，离心次数为8-10次，离心溶剂为超纯水或乙醇。
3.根据权利要求1所述的氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法，其特征在于：所述步骤(3)中，干燥温度为40℃-50℃，干燥时间为12h-24h。
4.根据权利要求1所述的氧化石墨烯负载银钯复合材料的制备方法，其特征在于：所述步骤(4)中，保温时间为30min-50min。
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