CN109576638A - 一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法 - Google Patents

一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法 Download PDF

Info

Publication number
CN109576638A
CN109576638A CN201910086641.6A CN201910086641A CN109576638A CN 109576638 A CN109576638 A CN 109576638A CN 201910086641 A CN201910086641 A CN 201910086641A CN 109576638 A CN109576638 A CN 109576638A
Authority
CN
China
Prior art keywords
composite
composite layer
cast iron
composite material
layer gradient
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
CN201910086641.6A
Other languages
English (en)
Inventor
张乔
陈宝江
梁淑华
宋晓艳
徐莉萍
来佳琪
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Xian University of Technology
Original Assignee
Xian University of Technology
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Xian University of Technology filed Critical Xian University of Technology
Priority to CN201910086641.6A priority Critical patent/CN109576638A/zh
Publication of CN109576638A publication Critical patent/CN109576638A/zh
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C8/00—Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
    • C23C8/60—Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using solids, e.g. powders, pastes
    • C23C8/62—Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using solids, e.g. powders, pastes only one element being applied
    • C23C8/64—Carburising
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C27/00—Alloys based on rhenium or a refractory metal not mentioned in groups C22C14/00 or C22C16/00
    • C22C27/04—Alloys based on tungsten or molybdenum

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Powder Metallurgy (AREA)

Abstract

本发明公开了一种W‑Cu复合材料表层梯度强化方法，具体为：首先对W‑Cu复合材料与铸铁进行表面加工处理；然后将处理后的试样置于热压炉中加热加压，进行扩散碳化处理，冷却后即得到表层梯度强化的W‑Cu复合材料。本发明通过将铸铁与W‑Cu复合材料在于热压炉中，进行加压表层渗碳扩散处理，在W‑Cu复合材料表层W颗粒表面通过原位反应生长得到WC颗粒，在保证骨架自身烧结性以及W‑Cu复合材料整体传导性能的前提下，由于WC陶瓷相优异的高温性能以及钉扎作用，提高了W‑Cu复合材料表层的高温强度和耐磨性。

Description

一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法
技术领域
本发明属于复合材料技术领域，具体涉及一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法。
背景技术
钨铜复合材料(W-Cu复合材料)是由高熔点、高硬度、低热膨胀系数的钨和优异导热、导电性能的铜组合而成的一种功能材料，它综合了钨与铜两相的优点，具有高密度、高强度、高硬度和良好的导电、导热性能以及耐电弧烧蚀和抗熔焊性能，被广泛应用于高压开关用电触头、电阻焊电极等，除了电工领域方面的应用，其在军事上则被用来制备各种导弹的燃气舵、鼻锥、破甲弹药罩材料以及电磁轨道炮导轨材料，同时在航空航天火箭喷管喉衬等耐高温零部件领域引起广泛的关注。
随着相关领域的发展和进步，对W-Cu复合材料的性能提出了更高的要求。如W-Cu复合材料经典的应用作为高压触头材料，随着高压开关开断容量的不断提升以及开断频次的不断提高，迫切需要W-Cu触头材料具有承受超大电流烧蚀的能力以及良好的高温强度和耐磨性能。尤其在国防及军工领域，作为新一代武器装备的电磁轨道炮，它是依靠两条平行导轨间流动的电流产生强磁场，磁场和电流的共同作用产生强大的洛伦兹力，从而推动导轨间弹丸的远程、高速发射，因而其导轨材料在满足高导电性能的基础上，其表层还需具备良好的耐电弧烧蚀特性以及高温强度和高温耐磨性。这些工作环境的共同特点是表面温度高，同时承受电弧烧蚀和摩擦磨损，且整体材料在短时间内骤冷骤热。因此，需要在不降低整体材料传导性能的基础上，显著提高材料表层的耐电弧烧蚀特性、高温强度及高温耐磨性，以应对如上所述的苛刻服役环境，满足军工和电力领域的迫切需求。
发明内容
本发明的目的是提供一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，用于改善W-Cu复合材料表层的耐电弧侵蚀能力、高温强度及耐磨性。
本发明所采用的技术方案是，一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，具体按照以下步骤实施：
步骤1，制备W-Cu复合材料；
步骤2，表面处理：
对步骤1得到的W-Cu复合材料与铸铁按照制备金相试样的要求，进行表面加工处理；
步骤3，表层渗碳处理：
将步骤2处理得到的铸铁试样和W-Cu复合材料试样置于热压炉中加热加压，进行扩散碳化处理，冷却后即得到表层梯度强化的W-Cu复合材料。
本发明特点还在于，
步骤1中W-Cu复合材料的组成为：W含量60wt％～90wt％，其余为Cu。
步骤2中铸铁为灰铸铁，碳含量为2.7wt％～4.0wt％。
步骤3中铸铁试样和W-Cu复合材料试样的放置方式为铸铁试样位于W-Cu复合材料试样上方。
步骤3中加热目标温度为800～1000℃。
步骤3中加热速率为15～25℃/min。
步骤3中加压速率为30～50kg/min。
步骤3中加压目标压力为1000kg。
步骤3中加热加压要求为在达到加热目标温度后达到加压压力。
步骤3中扩散碳化处理时间为1～4h。
本发明的有益效果是，本发明一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，通过将铸铁与W-Cu复合材料在氢气气氛下于热压炉中，进行加压表层渗碳扩散处理，使得铸铁中的碳原子依靠强碳化物形成元素钨的作用以及碳源的浓度梯度在W-Cu复合材料表层进行原子扩散与碳化反应，在W-Cu复合材料表层W颗粒表面通过原位反应生长得到WC颗粒，在保证骨架自身烧结性以及W-Cu复合材料整体传导性能的前提下，由于WC陶瓷相优异的高温性能以及钉扎作用，提高了W-Cu复合材料表层的高温强度和耐磨性。
附图说明
图1是本发明制备表层梯度强化W-Cu复合材料的装配示意图；
图2是本发明制备得到梯度WC强化W-Cu复合材料的微观组织。
图中，1.铸铁，2.W-Cu复合材料，3.C原子。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明进行详细说明。
本发明一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，具体按以下步骤实施：
步骤1，制备W-Cu复合材料：
按照传统烧结熔渗法，通过混粉、压制、烧结及熔渗工艺制备得到W含量60wt％～90wt％的W-Cu复合材料；
步骤2，表面处理：
将步骤1得到的W-Cu复合材料与灰铸铁(碳含量为2.7wt％～4.0wt％)加工为的试样块，随后按照制备金相试样的要求对两种材料接触表面进行打磨、抛光处理；
步骤3，表层渗碳处理：
如图1所示，将步骤2得到的灰铸铁试样块与W-Cu复合材料试样块一上一下放置于热压模具中，并置于热压炉中，通氢气排除炉内空气45min，随后以15～25℃/min的加热速率加热至目标温度800～1000℃，同时以30～50kg/min的加压速率对其进行加压，保证在达到目标温度后加压压力达到1000kg，在目标温度保压进行扩散碳化处理1～4h，随后缓慢泄压并随炉冷却，即得到表层梯度强化的W-Cu复合材料。
本发明方法在表层渗碳过程中，铸铁中的碳原子依靠强碳化物形成元素钨的作用以及碳源的浓度梯度在W-Cu复合材料表层进行原子扩散与碳化反应，在W-Cu复合材料表层的W颗粒表面通过原位反应生长得到WC颗粒，提高了W-Cu复合材料表层的高温强度和耐磨性。
本发明选择铸铁作为碳源，是由于：①铸铁中，C原子以间隙原子的形式存在，相比石墨中以C-C键的形式存在(扩散前需要破坏C-C键)，更容易发生扩散；②铸铁中，碳源以一种海绵碳的形式存在，避免了石墨作为碳源时，容易使W-Cu复合材料表层生成疏松的碳化钨，降低其致密度。因此，通过将铸铁与W-Cu复合材料一上一下在氢气气氛下于热压炉中进行加压表层渗碳扩散处理，铸铁中的碳原子在W-Cu复合材料表层进行原子扩散与碳化反应，生成WC陶瓷相，在保证骨架自身烧结性以及W-Cu复合材料整体传导性能的前提下，由于WC陶瓷相优异的高温性能以及钉扎作用，提高了W-Cu复合材料表层的高温强度和耐磨性。
此外，本发明通过对两种材料接触表面进行打磨、抛光处理，结合步骤3中保温过程的加压处理，有利于两种材料接触表面的原子接触，保证了碳原子的原子扩散。
实施例1
步骤1，制备W-Cu复合材料：
按照传统烧结熔渗法，通过混粉、压制、烧结及熔渗工艺制备得到W75-Cu25复合材料；
步骤2，表面处理：
将步骤1得到的W-Cu复合材料与灰铸铁(碳含量为2.7wt％～3.0wt％)加工为的试样块，随后按照制备金相试样的要求对两种材料接触表面进行打磨、抛光处理；
步骤3，表层渗碳处理：
如图1所示，将步骤2得到的灰铸铁试样块与W-Cu复合材料试样块一上一下放置于热压模具中，将其置于热压炉中通氢气排除炉内空气45min，随后以15℃/min的加热速率加热至目标温度800℃，同时以30kg/min的加压速率对其进行加压，保证在达到目标温度后加压压力达到1000kg，在目标温度保压进行扩散碳化处理1h，随后缓慢泄压并随炉冷却，即得到表层梯度强化的W-Cu复合材料。
实施例2
步骤1，制备W-Cu复合材料：
按照传统烧结熔渗法，通过混粉、压制、烧结及熔渗工艺制备得到W80-Cu20复合材料；
步骤2，表面处理：
将步骤1得到的W-Cu复合材料与灰铸铁(碳含量为3.2wt％～3.5wt％)加工为的试样块，随后按照制备金相试样的要求对两种材料接触表面进行打磨、抛光处理；
步骤3，表层渗碳处理：
将步骤2得到的灰铸铁试样块与W-Cu复合材料试样块一上一下放置于热压模具中，将其置于热压炉中通氢气排除炉内空气45min，随后以20℃/min的加热速率加热至目标温度900℃，同时以40kg/min的加压速率对其进行加压，保证在达到目标温度后加压压力达到1000kg，在目标温度保压进行扩散碳化处理2h，随后缓慢泄压并随炉冷却，即得到表层梯度强化的W-Cu复合材料。
实施例3
步骤1，制备W-Cu复合材料：
按照传统烧结熔渗法，通过混粉、压制、烧结及熔渗工艺制备得到W70-Cu30复合材料；
步骤2，表面处理：
将步骤1得到的W-Cu复合材料与灰铸铁(碳含量为3.0wt％～3.2wt％)加工为的试样块，随后按照制备金相试样的要求对两种材料接触表面进行打磨、抛光处理；
步骤3，表层渗碳处理：
将步骤2得到的灰铸铁试样块与W-Cu复合材料试样块一上一下放置于热压模具中，将其置于热压炉中通氢气排除炉内空气45min，随后以25℃/min的加热速率加热至目标温度1000℃，同时以50kg/min的加压速率对其进行加压，保证在达到目标温度后加压压力达到1000kg，在目标温度保压进行扩散碳化处理4h，随后缓慢泄压并随炉冷却，即得到表层梯度强化的W-Cu复合材料。
图2是本发明实施例3制备得到梯度WC强化W-Cu复合材料的微观组织。由图2可以看出，在复合材料表层及近表层区域有WC相生成，从复合材料表面至中心区域，WC相的数量逐步减少，到中心区域没有WC的生成。
正是这种梯度结构不仅可以提高复合材料表层的高温强度及耐磨性，还可保证复合材料整体的传导性能。从而在不影响复合材料整体强度及导电性能的前提下，提高了复合材料表层的高温强度及耐磨性。
实施例4
步骤1，制备W-Cu复合材料：
按照传统烧结熔渗法，通过混粉、压制、烧结及熔渗工艺制备得到W90-Cu10复合材料；
步骤2，表面处理：
将步骤1得到的W-Cu复合材料与灰铸铁(碳含量为3.7wt％～4.0wt％)加工为的试样块，随后按照制备金相试样的要求对两种材料接触表面进行打磨、抛光处理；
步骤3，表层渗碳处理：
将步骤2得到的灰铸铁试样块与W-Cu复合材料试样块一上一下放置于热压模具中，将其置于热压炉中通氢气排除炉内空气45min，随后以17℃/min的加热速率加热至目标温度850℃，同时以35kg/min的加压速率对其进行加压，保证在达到目标温度后加压压力达到1000kg，在目标温度保压进行扩散碳化处理1.5h，随后缓慢泄压并随炉冷却，即得到表层梯度强化的W-Cu复合材料。
实施例5
步骤1，制备W-Cu复合材料：
按照传统烧结熔渗法，通过混粉、压制、烧结及熔渗工艺制备得到W70-Cu30复合材料；
步骤2，表面处理：
将步骤1得到的W-Cu复合材料与灰铸铁(碳含量为3.4wt％～3.6wt％)加工为的试样块，随后按照制备金相试样的要求对两种材料接触表面进行打磨、抛光处理；
步骤3，表层渗碳处理：
将步骤2得到的灰铸铁试样块与W-Cu复合材料试样块一上一下放置于热压模具中，将其置于热压炉中通氢气排除炉内空气45min，随后以22℃/min的加热速率加热至目标温度950℃，同时以45kg/min的加压速率对其进行加压，保证在达到目标温度后加压压力达到1000kg，在目标温度保压进行扩散碳化处理3h，随后缓慢泄压并随炉冷却，即得到表层梯度强化的W-Cu复合材料。

Claims (10)

1.一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，具体按照以下步骤实施：
步骤1，制备W-Cu复合材料；
步骤2，表面处理：
对步骤1得到的W-Cu复合材料与铸铁按照制备金相试样的要求，进行表面加工处理；
步骤3，表层渗碳处理：
将步骤2处理得到的铸铁试样和W-Cu复合材料试样置于热压炉中，惰性气体保护下，加热加压，进行扩散碳化处理，冷却后即得到表层梯度强化的W-Cu复合材料。
2.根据权利要求1所述的一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，所述步骤1中W-Cu复合材料的组成为：W含量60wt％～90wt％，其余为Cu。
3.根据权利要求1所述的一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，所述步骤2中铸铁为灰铸铁，碳含量为2.7wt％～4.0wt％。
4.根据权利要求1所述的一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，所述步骤3中铸铁试样和W-Cu复合材料试样的放置方式为铸铁试样位于W-Cu复合材料试样上方。
5.根据权利要求1所述的一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，所述步骤3中加热速率为15～25℃/min。
6.根据权利要求1所述的一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，所述步骤3中加热目标温度为800～1000℃。
7.根据权利要求1所述的一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，所述步骤3中加压速率为30～50kg/min。
8.根据权利要求1所述的一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，所述步骤3中加压目标压力为1000kg。
9.根据权利要求1所述的一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，所述步骤3中加热加压要求为在达到加热目标温度后达到加压压力。
10.根据权利要求1所述的一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法，其特征在于，所述步骤3中扩散碳化处理时间为1～4h。
CN201910086641.6A 2019-01-29 2019-01-29 一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法 Pending CN109576638A (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201910086641.6A CN109576638A (zh) 2019-01-29 2019-01-29 一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201910086641.6A CN109576638A (zh) 2019-01-29 2019-01-29 一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CN109576638A true CN109576638A (zh) 2019-04-05

Family

ID=65918075

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201910086641.6A Pending CN109576638A (zh) 2019-01-29 2019-01-29 一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN109576638A (zh)

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110144508A (zh) * 2019-05-28 2019-08-20 中南大学 一种钨/钢双金属柱环材料的二阶段粉末冶金制备方法
CN112059175A (zh) * 2020-08-12 2020-12-11 西安理工大学 一种WC增强WCu双梯度结构复合材料的制备方法
CN112080676A (zh) * 2020-08-12 2020-12-15 西安理工大学 一种片状粉末微叠层w基复合材料及其制备方法
CN112593105A (zh) * 2020-10-19 2021-04-02 陕西斯瑞新材料股份有限公司 一种利用梯度铜钨合金粉末制备铜钨梯度功能材料的工艺
CN115179610A (zh) * 2022-06-28 2022-10-14 深圳大学 钨碳合金材料及其制备方法

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105568209A (zh) * 2016-03-04 2016-05-11 西安理工大学 一种原位自生梯度WC强化CuW复合材料的制备方法
CN108149183A (zh) * 2017-12-26 2018-06-12 中石化石油机械股份有限公司 一种表层硬度梯度分布的硬质合金及其制备方法

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105568209A (zh) * 2016-03-04 2016-05-11 西安理工大学 一种原位自生梯度WC强化CuW复合材料的制备方法
CN108149183A (zh) * 2017-12-26 2018-06-12 中石化石油机械股份有限公司 一种表层硬度梯度分布的硬质合金及其制备方法

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
WENGE CHEN 等: "The process of surface carburization and high temperature wear behavior of infiltrated W-Cu composites", 《SURFACE & COATINGS TECHNOLOGY》 *
ZIYUAN ZHAO 等: "Fabrication of Mo2C coating on molybdenum by contact solid carburization", 《APPLIED SURFACE SCIENCE》 *

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110144508A (zh) * 2019-05-28 2019-08-20 中南大学 一种钨/钢双金属柱环材料的二阶段粉末冶金制备方法
CN112059175A (zh) * 2020-08-12 2020-12-11 西安理工大学 一种WC增强WCu双梯度结构复合材料的制备方法
CN112080676A (zh) * 2020-08-12 2020-12-15 西安理工大学 一种片状粉末微叠层w基复合材料及其制备方法
CN112593105A (zh) * 2020-10-19 2021-04-02 陕西斯瑞新材料股份有限公司 一种利用梯度铜钨合金粉末制备铜钨梯度功能材料的工艺
CN115179610A (zh) * 2022-06-28 2022-10-14 深圳大学 钨碳合金材料及其制备方法

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN109576638A (zh) 一种W-Cu复合材料表层梯度强化方法
Dong et al. Recent progress in development of tungsten-copper composites: Fabrication, modification and applications
JP7164906B2 (ja) 金属材料又は金属複合材料の調製方法
Zhang et al. Fabrication and properties of the W-30wt% Cu gradient composite with W@ WC core-shell structure
CN107747070B (zh) 一种高温耐磨复合材料及其制备方法
CN109695007B (zh) 一种金属-碳复合材料的制备方法
CN107190178B (zh) 一种钛基复合材料及其制备方法
CN109706371B (zh) 石墨烯钢复合材料的制备方法
CN113355550B (zh) 一种掺杂Y2O3增强CuCrZr合金的制备方法
CN101417380A (zh) 一种轧制窄带钢用复合式轧辊制造方法
CN109837442B (zh) 金属元素Ti/Cr与硬质相WC原位共掺杂的纳米晶钨铜基复合材料的制备方法
Duan et al. Microwave sintering of Mo nanopowder and its densification behavior
CN105087981A (zh) 一种新型抗熔焊、抗烧蚀、长寿命铜铬触头材料制备方法
Dong et al. W–Cu system: synthesis, modification, and applications
CN109280792A (zh) 具有低摩擦系数BN/Cu复合材料的制备方法
CN110004384B (zh) 一种碳纤维粉末增强钨基复合材料的制备方法
CN111118324A (zh) 一种添加耦合剂的TiC增强铜基复合材料的制备方法
CN107695358B (zh) 一种焊接导电嘴的制备方法
Arshad et al. Thermal stability evaluation of microstructures and mechanical properties of tungsten vanadium alloys
CN109518037A (zh) 一种SPS制备的Ti-18Mo-xSi合金材料及其制备方法
CN106086493B (zh) 一种快速低温烧结制备CuCr合金材料的方法
CN108517429A (zh) 一种Ti2AlC增强铜基复合材料的制备方法
CN111519079B (zh) 一种CoCrNiCuFeMnAl高熵合金及其制备方法
Guo et al. Relationship between the MgOp/Cu interfacial bonding state and the arc erosion resistance of MgO/Cu composites
CN112620631A (zh) 一种场辅助活化烧结制备Mo-Cu合金的方法

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
RJ01 Rejection of invention patent application after publication

Application publication date: 20190405

RJ01 Rejection of invention patent application after publication