CN109545868A - 石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

一种石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池，包括：一黑硅，所述黑硅包括一晶硅及形成在晶硅上的减反射层；一石墨烯量子点膜，所述石墨烯量子点膜形成在所述减反射层上，所述石墨烯量子点膜与所述减反射层构筑成石墨烯量子点/黑硅异质结；一形成在所述石墨烯量子点膜上的正电极；及一形成在所述黑硅上且与所述石墨烯量子点膜相背的金属背电极。本发明还涉及一种石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的制备方法。本发明提供的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池及其制备方法成本低且光的利用率高。

Description

石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及太阳能电池领域，尤其涉及一种石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池及其制备方法。
背景技术
太阳能是一种清洁可再生的能源，各种类型的太阳能电池被广泛的制造出来，但目前市场上最普遍的太阳能电池还是以晶硅太阳能电池为主，但此类太阳能电池的成本较高且光的利用率较低。
发明内容
有鉴于此，本发明提供一种成本低且光的利用率高的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池及其制备方法。
一种石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池，包括：一黑硅,所述黑硅包括一晶硅及形成在晶硅上的减反射层；一石墨烯量子点膜，所述石墨烯量子点膜形成在所述减反射层上，所述石墨烯量子点膜与所述减反射层构筑成石墨烯量子点/黑硅异质结；一形成在所述石墨烯量子点膜上的正电极；及一形成在所述黑硅上且与所述石墨烯量子点膜相背的金属背电极。
进一步地，所述减反射层包括金字塔结构及纳米结构。
进一步地，所述金字塔结构为嵌套型金字塔结构，所述嵌套型金字塔结构的表面粗糙且包括多个大金字塔和多个小金字塔，所述小金字塔分布在所述大金字塔之间，所述大金字塔及所述小金字塔之间层叠设置，所述小金子塔为亚微米级金字塔。
进一步地，所述黑硅上还枝接有多个官能团，或所述黑硅上还枝接有多个甲基。
一种如权上所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的制备方法，包括步骤：通过金属辅助化学法刻蚀制备黑硅，所述黑硅包括一晶硅及形成在所述晶硅上的减反射层；采用自上而下水热法制备石墨烯量子点水溶液，并将石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅上并烘干，以在所述黑硅的减反射层上形成一石墨烯量子点膜，所述石墨烯量子点膜与所述黑硅构筑成石墨烯量子点/黑硅异质结；及在所述石墨烯量子点膜上构筑正电极并在所述黑硅的晶硅上构筑金属背电极，所述金属背电极与所述石墨烯量子点膜相背。
进一步地，在步骤“采用自上而下水热法制备石墨烯量子点水溶液，并将石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅上并烘干”之前，还包括步骤：对所述黑硅进行表面修饰，以在所述黑硅表面引入官能团。
进一步地，通过金属辅助化学法刻蚀制备黑硅的步骤包括：提供一晶硅并对所述晶硅进行清洗及表面抛光处理；将抛光后的所述晶硅放入碱性溶液中刻蚀，制备金字塔结构；采用金属纳米颗粒辅助化学蚀刻法在所述金字塔结构的基础上刻蚀形成纳米结构，以得到减反射层；所述减反射层包括所述金字塔结构及纳米结构；及去除所述金属纳米颗粒，于氮气中吹干，以得到表面呈黑色的黑硅。
进一步地，所述碱性溶液为NaOH与异丙醇的混合溶液，所述异丙醇的含量大于等于0％；所述金属纳米颗粒为Ag纳米颗粒，所述化学蚀刻法中的化学蚀刻液为：HF和H2O2混合溶液。
进一步地，采用自上而下水热法制备石墨烯量子点水溶液的步骤包括：使用改良的赫默法制备氧化石墨烯：以石墨粉为原材料，利用 H2SO4、磷酸、KMnO4氧化，60℃水浴5h制备氧化石墨烯；热还原所述氧化石墨烯制备石墨烯片：利用管式炉，将制备的氧化石墨烯在氮气环境下300℃热还原2h得石墨烯片；强酸环境下超声反应所述石墨烯片，以控制石墨烯量子点的尺寸分布：将石墨烯片在H2SO4+HNO3强酸环境中超声反应15-25h；及水热法制备石墨烯量子点水溶液：通过稀释、过滤、溶解、调节PH＝8后，将溶液置于反应釜内衬中密封好放入马弗炉200℃水热反应10h，最后过滤、透析制得石墨烯量子点水溶液。
进一步地，将石墨烯片在H2SO4+HNO3强酸环境中超声反应25h，所述石墨烯量子点的尺寸为1-4nm，所述石墨烯量子点水溶液的浓度为 0.1mg/mL，滴到所述黑硅上的所述石墨烯量子点水溶液的体积为4mL。
本发明提供的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池及其制备方法，通过金属辅助化学法刻蚀制备黑硅降低硅表面对入射光的反射率，提高光的利用率；采用自上而下水热法制备石墨烯量子点，利用石墨烯量子点独特的尺寸效应和量子限域效应带来的上转换发光能力和高效的光生载流子产生和收集能力，即制备出以黑硅的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池，结构简单、制备过程易操作、制作成本低。
附图说明
图1A为本发明提供的黑硅的剖面图。
图1B是对图1A所示的黑硅进行表面修饰，形成官能团后的剖面图。
图1C是在图1B所示的表面修饰后的黑硅的一个表面上形成一石墨烯量子点膜之后的剖视图。其中，在该图及后续图中，图1B中的官能团未画出。
图1D是在图1C所示的石墨烯量子点膜上形成正电极之后的剖视图。
图1E是在图1D所示的正电极及石墨烯量子点膜上形成一保护层之后的剖视图。
图1F是在图1E所示的黑硅的与所述石墨烯量子点膜相背的表面上形成一金属背电极，形成石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池后的剖视图。
图2A是图1A所示的黑硅的制备流程图。
图2B是使用图2A所示的制备流程每个流程对应的形貌结构图。
图3是图1C所示的石墨烯量子点的制备流程图。
图4是加入石墨烯量子点和不加入石墨烯量子点的黑硅表面对入射光的反射率图。
图5是带有不同官能团的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的 J-V特性曲线。
图6是不同尺寸分布的石墨烯量子点构筑的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的：图6A为光吸收谱图；图6B为J-V特性曲线。
图7是不同体积的石墨烯量子点构筑的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的：图7A为J-V特性曲线；图7B为外量子效率图。
主要元件符号说明
石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池 100
黑硅 10
晶硅 11
减反射层 12
官能团 13
石墨烯量子点膜 20
正电极 30
保护层 40
金属背电极 50
如下具体实施方式将结合上述附图进一步说明本发明。
具体实施方式
为能进一步阐述本发明达成预定发明目的所采取的技术手段及功效，以下结合图1-7及较佳实施方式，对本发明提供的石墨烯量子点/ 黑硅异质结太阳能电池及其制备方法的具体实施方式、结构、特征及其功效，作出如下详细说明。
请参阅图1，本发明第一实施例提供一种石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池100的制备方法，包括如下步骤：
第一步，请参阅图1A，通过金属辅助化学法刻蚀制备黑硅10，其中，所述黑硅10包括一晶硅11及形成在所述晶硅11上的减反射层12。
具体地，请参阅图2A-2B，所述黑硅10的制备方法包括如下步骤：
步骤S11，提供一晶硅11并对所述晶硅11进行清洗及表面抛光处理。
步骤S12，将抛光后的所述晶硅11放入碱性溶液中刻蚀，以制备金字塔结构。
步骤S13，采用金属纳米颗粒辅助化学蚀刻法在所述金字塔结构的基础上刻蚀形成纳米结构，以得到减反射层12。
步骤S14，去除所述金属纳米颗粒，并于氮气中吹干，以得到表面呈黑色的黑硅10。
其中，在步骤S11中，所述晶硅11为N型单晶硅。当然，所述晶硅 11为N型多晶硅，或P型单/多晶硅。
其中，在步骤S11中，清洗晶硅11并对晶硅进行抛光的具体步骤为：首先，将切好的所述晶硅11依次在丙酮、无水乙醇和去离子水中超声清洗25分钟，并用氮气吹干；其次，将所述晶硅11放入80摄氏度、体积比为3:1的H2SO4：H2O2混合溶液中处理1分钟除去所述晶硅11的表面氧化物，并用大量去离子水冲洗，然后用氮气吹干；之后，将吹干的所述晶硅11放在85摄氏度、质量分数为20％的NaOH溶液中抛光1分钟，然后去离子水清洗三次，之后氮气吹干。
其中，在步骤S12中，所述碱性溶液为NaOH与异丙醇的混合溶液，所述异丙醇的含量大于等于0％。随着所述异丙醇含量的增加，可以得到嵌套型金字塔结构(异丙醇含量为0％)、米字型金字塔结构(异丙醇含量为5％)或四面体金字塔结构(异丙醇含量为10％)。其中，嵌套型金字塔结构的表面粗糙且包括多个大金字塔及多个小金字塔，所述小金字塔分布在所述大金字塔之间，所述大金字塔及所述小金字塔之间层叠设置，所述小金字塔为亚微米级金字塔；米字型金字塔的表面更粗糙，并且晶硅的表面没有完全覆盖金字塔结构；四面体金字塔结构的表面比较光滑，并且各个金字塔比较独立，少有嵌套和层叠金字塔，其中大金字塔之间分布大量的亚微米级的小金字塔。其中，具有不同金字塔结构的晶硅对光的反射率为：嵌套型金字塔结构<四面体金字塔结构<米字型金字塔结构。优选地，本实施方式中，所述碱性溶液为质量分数为2％的NaOH溶液，在85摄氏度下水浴处理30分钟得到所述金字塔结构。
其中，在步骤S12中，所述碱性溶液刻蚀所述晶硅11的过程中发生的化学反应主要有：
NaOH→Na++OH- (2-1)
Si+2OH++4H2O→[Si(OH)6]2-+2H2↑ (2-2)
[Si(OH)6]2-+6(CH3)2CHOH→[Si(OC3H7)6]2-+6H2O (2-3)
其中，在步骤S13中，金属纳米颗粒为Ag纳米颗粒，所述化学蚀刻法中的化学蚀刻液为：HF和H2O2混合溶液。
其中，所述纳米结构的存在增加了所述晶硅11的表面积，使得所述晶硅11的表面悬空键增多，为电子-空穴对提供了更多的复合中心。
其中，形成纳米结构的具体步骤如下：
首先，在所述金字塔结构上沉积Ag金属颗粒，具体地，将上述带有金字塔结构的晶硅11放入AgNO3水溶液中，Ag+电势比硅的价带(Ev) 低，导致Ag+首先从Si-Si键中获得电子，使得大量Ag+吸附到硅的表面集聚长大成Ag纳米颗粒。优选地，AgNO3水溶液的浓度为0.03mol/L，沉积时间为15-20秒。
其次，将沉积有Ag金属颗粒的晶硅11放入HF与H2O2混合溶液中刻蚀，优选地，HF及H2O2的质量分数均为10％，刻蚀时间为8分钟。
由于氧化剂优先在金属表面还原，导致空穴(h+)从金属催化剂向硅转移或电子(e-)从硅转移到金属催化剂，因此金属催化剂下面的硅表面空穴的浓度最大，所以硅的氧化和溶解优先发生在金属催化剂下面，而HF可以从Si与金属界面通道扩散到硅中，以促进硅的氧化溶解，反应物和副产物也通过通道扩散出去。其实就是Ag纳米颗粒与溶液、Ag纳米颗粒与硅接触面构成了一个电化学电池。硅在HF腐蚀系统中的化学式如下：
阳极方程式：
Si+2H2O+2P→SiO2+4H++2e- (2-4)
SiO2+6HF→H2SiF6+2H2O (2-5)
阴极方程式：
H2O2+2H+→2H2O (2-6)
总电化学方程式为：
Si+H2O2+6HF→H2SiF6+2H2O+H2↑ (2-7)
整个腐蚀过程中HF的作用是促进阳极过程，消耗SiO2；H2O2的加入提高了整个腐蚀过程的反应速率。当HF在整个溶液体系中含量为 80％时，刻蚀速度将达到最大。
因此，本发明制备黑硅10的最佳制备工艺为：N型单晶晶硅在 2％NaOH溶液中85℃水浴处理30min制得金字塔结构，在浓度为0.03M 的AgNO3溶液中沉积15-20s，然后在10％HF与10％H2O2酸性腐蚀体系中刻蚀8min，最终制备的黑硅具有非常好的吸光性，对200-1000nm范围内的入射光的反射率可达2％以下，最低可达到1.8％。
其中，在步骤S14中，是采用H2O2和氨水的混合溶液去除所述金属纳米颗粒的。
第二步，请参阅图1B，对所述黑硅10进行表面修饰，以在所述黑硅10表面引入官能团13。
其中，所述官能团13的作用是为了减小抑制黑硅表面光生载流子对的复合。
具体地，所述官能团13可以为-CH3、-SiOX等。
其中，引入甲基官能团13的具体方法为：首先，将黑硅置于5％HF 溶液中处理10分钟去除黑硅表面氧化物，去离子水冲洗，吹干；其次，放入140℃溶于氯苯的饱和五氯化磷溶液中处理2小时；再次，放入80 ℃的甲基氯化镁和四氢呋喃混合溶液中处理8小时，最终将甲基基团嫁接在黑硅表面(CH3-Si)。
其中，引入-SiOX官能团的方法是：将5％HF处理后的晶硅置于空气中是硅表面形成氧化物(即SiOX-Si)。
第三步，请参阅图1C，采用自上而下水热法制备石墨烯量子点水溶液，并将石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅10上并烘干，以在所述黑硅10的减反射层上形成一石墨烯量子点膜20，所述石墨烯量子点膜 20与所述黑硅10构筑成石墨烯量子点/黑硅异质结。
优选地，滴到所述黑硅10的表面上的所述石墨烯量子点水溶液为 4ml。
其中，所述石墨烯量子点膜20的材质为P型材质，所述石墨烯量子点膜20与所述黑硅10构筑的为石墨烯量子点/黑硅P-N异质结。当然，石墨烯量子点膜20的材质为N型材质。
具体地，请参阅图3，本发明采用自上而下水热法制备石墨烯量子点水溶液，包括步骤：
步骤S21，使用改良的赫默法制备氧化石墨烯：以石墨粉为原材料，利用H2SO4、磷酸、KMnO4氧化，60℃水浴5h制备氧化石墨烯。
步骤S22，热还原所述氧化石墨烯制备石墨烯片：利用管式炉，将制备的氧化石墨烯在氮气环境下300℃热还原2h得石墨烯片。
步骤S23，强酸环境下超声反应所述石墨烯片，以控制石墨烯量子点的尺寸分布：将石墨烯片在H2SO4+HNO3强酸环境中超声反应15-25 h。
步骤S24，水热法制备石墨烯量子点水溶液：通过稀释、过滤、溶解、调节PH＝8后，将溶液置于反应釜内衬中密封好放入马弗炉200℃水热反应10h，最后过滤、透析制得石墨烯量子点水溶液。得到的所述石墨烯量子点水溶液的浓度为0.1mg/mL。
其中，通过上述方法制备的石墨烯量子点的量子产率为0.34，所述石墨烯量子点的尺寸较小，晶格间距为0.24nm，厚度为1.9nm，形状为盘状形。该石墨烯量子点表面含有大量的官能团，因此易溶于水并且具有独特的荧光性能，其荧光具有激发依赖性，在320nm紫外灯照射下法青绿色荧光，具有上转换发光独特性质。
其中，通过控制超声时间可以制备不同尺寸分布的石墨烯量子点。而石墨烯量子点的光学性质及能带大小都可以通过调节其尺寸大小来调节。石墨烯量子点由于具有量子限域效应和尺寸效应，当尺寸分布较小时，其能带带隙较大；当尺寸分布较大时，其能带带隙较小。
第四步，请参阅图1D，在所述石墨烯量子点膜20上形成正电极30。
具体地，可以通过在所述石墨烯量子点膜20上沉积一层银，形成所述正电极30。
在本实施方式中，使用磁控溅射仪和不锈钢掩膜版在所述石墨烯量子点膜20表面上沉积一层银作为所述正电极30。
第五步，请参阅图1E，在所述石墨烯量子点膜20及所述正电极30 上形成一保护层40，以保护所述石墨烯量子点膜20及所述正电极30。
其中，可以采用原子层沉积法、化学气相沉积法、溶胶-凝胶法或等离子蒸发法等方法在所述石墨烯量子点膜20及所述正电极30上形成所述保护层40。
第六步，请参阅图1F，在所述黑硅10的与所述石墨烯量子点膜20 相背的表面上形成金属背电极50，以得到一石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池100。
其中，可以通过丝网印刷、蒸镀或磁控溅射等方式在所述黑硅10 的与所述石墨烯量子点膜20相背的表面上形成所述金属背电极50。
在本实施方式中，通过磁控溅射一层铝在所述黑硅10的与所述石墨烯量子点膜20相背的表面上形成所述金属背电极50。
请参阅图1F，本发明还提供一种石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池100。所述石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池100包括一黑硅 10、一石墨烯量子点膜20、一正电极30、一保护层40及一金属背电极 50。其中，所述黑硅10包括晶硅11及形成在晶硅11上的减反射层12，所述石墨烯量子点膜20形成在所述减反射层12上且与所述减反射层12 构筑成石墨烯量子点/黑硅异质结。所述减反射层12包括金字塔结构及纳米结构。所述正电极30形成在所述石墨烯量子点膜20上，所述保护层40形成在所述石墨烯量子点膜20及所述正电极30上，所述金属背电极50形成在所述晶硅11的与所述石墨烯量子点膜20相背的表面上。优选地，所述金字塔结构为嵌套型金字塔结构。所述嵌套型金字塔结构的表面粗糙且包括大金字塔和小金字塔，所述小金字塔分布在所述大金字塔之间，所述小金子塔为亚微米级金字塔。其中，所述黑硅10的表面还枝接有大量的官能团13。优选地，所述官能团13为-CH3。优选地，所述正电极为Ag电极，所述金属背电极为铝电极。由于石墨烯量子点和硅之间结差较大，可使的光生电子-空穴对分离，而石墨烯量子点的LOMO低于硅的导带，光生电子只能向n-Si移动被Al阴电极收集，不能直接传输到Ag正电极，石墨烯量子点在该光伏器件中主要起到电子阻挡层和空穴传输的作用，而且由于石墨烯量子点具有超高的电子迁移率，可以有效的抑制光生载流子的复合。
本发明提供的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的工作原理是：当太阳光照射在光伏器件时，能量大于半导体材料禁带宽度的光子被电池吸收后产生光生电子-空穴对，在异质结形成的内建电场的作用下光生电子-空穴对被分离，由于电子只能从低能级向高能级运动，而石墨烯量子点的LOMO能级低于硅导带(EC)导致电子不能向石墨烯量子点运动，所以光生电子向n-Si运动最后被Al电极(阴极)吸收，而且由于EC-LOMO差值较大使得电子无法跨越石墨量子点层直接注入Ag电极；空穴向石墨烯量子点移动最后被Ag阳极收集，虽然石墨烯量子点的HOMO能级值大于硅的价带(EV)使得空穴的传输存在一个势垒，但EV-HOMO差值较小，空穴可通过隧穿效应从硅表面运动到石墨烯量子点里。因此石墨烯量子点在该光伏器件中即可以起到电子阻挡层的作用，又可作为空穴传输层，而且由于石墨烯量子点具有超高的电子迁移率，可以有效的抑制光生载流子的复合。
下面将通过具体实施例及比较例来对本发明进行具体说明。
实施例1
将切好的N型单晶晶硅11依次在丙酮、无水乙醇和去离子水中超声清洗25分钟，并用氮气吹干；其次，将所述晶硅11放入80摄氏度、体积比为3:1的H2SO4：H2O2混合溶液中处理1分钟出去所述晶硅11表面氧化物，并用大量去离子水冲洗，并用氮气吹干；之后，将吹干的所述晶硅11放在85摄氏度、质量分数为20％的NaOH与溶液中抛光1分钟，去离子水清洗三次，氮气吹干。
将上述抛光后的晶硅11放入质量分数为2％的NaOH溶液内，在85 摄氏度下水浴处理30分钟，以形成金字塔结构；之后，将上述带有金字塔结构的晶硅11放入浓度为0.03mol/L的AgNO3水溶液中，沉积15-20 秒；并将沉积有Ag金属颗粒的晶硅11放入10％HF+10％H2O2混合溶液刻蚀8分钟，以得到纳米结构；采用H2O2和氨水的混合溶液去除所述Ag 纳米颗粒，得到黑硅10。
将黑硅置于5％HF溶液中处理10分钟去除黑硅表面氧化物，去离子水冲洗，吹干；之后，放入140℃溶于氯苯的饱和五氯化磷溶液中处理 2小时；之后，放入80℃的甲基氯化镁和四氢呋喃混合溶液中处理8小时，最终将甲基基团嫁接在黑硅表面(CH3-Si)。
以石墨粉为原材料，利用H2SO4、磷酸、KMnO4氧化，60℃水浴 5h制备氧化石墨烯。利用管式炉，将制备的氧化石墨烯在氮气环境下 300℃热还原2h得石墨烯片。将石墨烯片在H2SO4+HNO3强酸环境中超声反应25h(制得的石墨烯量子点的尺寸1-4nm)。通过稀释、过滤、溶解、调节PH＝8后，将溶液置于反应釜内衬中密封好放入马弗炉200℃水热反应10h，最后过滤、透析制得石墨烯量子点水溶液。
取4ml石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅10的表面，形成石墨烯量子点膜20，并形成Ag电极及Al电极，得到石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池100。
比较例1
比较例1与实施例1的区别在于，将石墨烯片在H2SO4+HNO3强酸环境中超声反应15h(制得的石墨烯量子点的尺寸5-11nm)。
比较例2
比较例2与实施例1的区别在于，将石墨烯片在H2SO4+HNO3强酸环境中超声反应20h(制得的石墨烯量子点的尺寸4-8nm)。
比较例3
比较例3与实施例1的区别在于，引入的官能团是SiOX-，而不是 CH3-。
比较例4
比较例4与实施例1的区别在于，取1ml石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅10的表面，形成石墨烯量子点膜20。
比较例5
比较例5与实施例1的区别在于，取2ml石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅10的表面，形成石墨烯量子点膜20。
比较例6
比较例6与实施例1的区别在于，取3ml石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅10的表面，形成石墨烯量子点膜20。
比较例7
比较例7与实施例1的区别在于，取0ml石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅10的表面，也即是说，比较例6的电池中并未形成石墨烯量子点膜20。
测试实施例1与比较例7的电池的入射光的反射率，测试结果如图 4。其中，由图4可知，加上石墨烯量子点后在红外和可见光范围内的反射率相对来说提高了，造成这样的原因可能是石墨烯量子点堆积在纳米结构的孔里，导致入射光反射逃逸路径变短。而在紫外区域内，反射率下降的非常明显，甚至反射率达到了负值，即紫外区域的光全部被吸收，这主要是因为石墨烯量子点具有上转换发光特性。由此可知，石墨烯量子点与黑硅之间形成异质结，可以更好地降低电池的入射光的反射率。
测试实施例1与比较例3的J-V特性曲线，测试结果，请参阅图5。其中，测量的SiOX-Si器件的短路电流(JSC)为7.74mA/cm2，开路电压(VOC)为201mV，填充因子(FF)为0.312，光电转换效率(PCE) 为4.85％；同样条件下测量的CH3-Si器件的短路电流为9.89mA/cm2，开路电压为214mV，填充因子为0.343，光电转换效率(PCE)为7.26％。这说明了通过甲基化修饰的CH3-Si器件相对于SiOX-Si器件表现了优异的光伏性能，表明了甲基化修饰后的硅表面带有CH3-基团使得黑硅表面的抑制光生载流子复合能力强于黑硅硅表面直接氧化带有的SiOX- 基团。因此，在本实施方式中，所述官能团13为-CH3。
测试实施例1与比较例1-2的光吸收谱图及J-V特性曲线，测试结果，请参阅图6。其中，请参阅图6，图6是不同尺寸分布的石墨烯量子点构筑的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的：图6A为光吸收谱图；图6B 为J-V特性曲线。由图6A中可以看出，器件的吸光性能是很好，尤其是在紫外光范围内的入射光全部被吸收了，并且随着尺寸的减小，器件的吸光能力增加，这个结果与图4得出的结论是相符的。从图6B中可以看出JSC随着量子点的尺寸分布的减小而减小，但VOC却随着尺寸的减小而增大，导致这个现象的原因可能是随着尺寸的减小，石墨烯量子点的HOMO能级降低，所以空穴从n-Si表面传输到石墨烯量子点需要克服的能量势垒减小，这样空穴更容易传输到石墨烯量子点中去最后被Ag电极吸收，尤其当尺寸分布增大到4-8nm、5-11nm时，HOMO能级值甚至小于n-Si的价带，所以电流随着尺寸减小而减小；而导致VOC增加的原因可能是尺寸越小吸光性能越好，光利用率提高。通过测量得到尺寸分布为5-11nm、4-8nm、1-4nm的光电转换效率分别为6.91％、 7.26％和7.50％。因此，构筑异质结太阳能电池的石墨烯量子点的最佳尺寸分布为1-4nm。
测试实施例1与比较例4-6的J-V特性曲线和外量子效率，测试结果，请参阅图7。其中，从图7A中可以看出，随着体积的增加，短路电流也增大，而开路电压基本没什么变化，光电转换效率也随之提高。当体积为1mL时，其短路电流为9.47mA/cm2，开路电压为222mV，效率为7.50％，导致其效率最低的原因可能是石墨烯量子点的含量较低，导致不能完全覆盖在黑硅表面从而使黑硅表面与Ag电极直接接触形成短路电流；随着体积的增加，器件中含有的石墨烯量子点增多，JSC增加，VOC也增加，尤其是体积从2ml增加到3ml时，JSC有非常显著的增大现象，且光电转换效率也从8.39％上升到了9.20％；当体积从3mL增加到4mL时，可以看出JSC增大的趋势很低，这可能是石墨烯量子点含量增多导致厚的石墨烯量子点层，而厚的石墨烯量子点层的光吸收能力较强，较强的光吸收能力会加剧光生载流子在石墨烯量子点内复合，但其光电转换效率还是增加到了9.64％。图7B外量子效率(EQE)中也表现了随着石墨烯量子点体积的增加，器件性能也增加的趋势，体积为4mL时其EQE值最大56.9％。因此，所述石墨烯量子点水溶液的最佳滴入体积为4ml。
由上可知，使用尺寸分布为1-4nm，体积为4mL的石墨烯量子点水溶液与黑硅(表面含有甲基基团)构成的光伏器件的性能是最好的，其光电转换效率能达到9.64％，外量子效率(EQE)为56.9％。
本发明提供的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池100机器制备方法，本发明通过金属辅助化学法刻蚀制备黑硅降低硅表面对入射光的反射率，提高光的利用率；采用自上而下水热法制备石墨烯量子点，利用石墨烯量子点独特的尺寸效应和量子限域效应带来的上转换发光能力和高效的光生载流子产生和收集能力，即制备出以黑硅的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池，该器件结构简单、制备过程简单易操作、制作成本低。
以上所述，仅是本发明的较佳实施方式而已，并非对本发明任何形式上的限制，虽然本发明已是较佳实施方式揭露如上，并非用以限定本发明，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本发明技术方案范围内，当可利用上述揭示的技术内容做出些许更动或修饰为等同变化的等效实施方式，但凡是未脱离本发明技术方案内容，依据本发明的技术实质对以上实施方式所做的任何简单修改、等同变化与修饰，均仍属于本发明技术方案的范围内。

Claims (10)

1.一种石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池，包括：
一黑硅,所述黑硅包括一晶硅及形成在晶硅上的减反射层；
一石墨烯量子点膜，所述石墨烯量子点膜形成在所述减反射层上，所述石墨烯量子点膜与所述减反射层构筑成石墨烯量子点/黑硅异质结；
一形成在所述石墨烯量子点膜上的正电极；及
一形成在所述黑硅上且与所述石墨烯量子点膜相背的金属背电极。
2.如权利要求1所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池，其特征在于，所述减反射层包括金字塔结构及纳米结构。
3.如权利要求2所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池，其特征在于，所述金字塔结构为嵌套型金字塔结构，所述嵌套型金字塔结构的表面粗糙且包括多个大金字塔和多个小金字塔，所述小金字塔分布在所述大金字塔之间，所述大金字塔及所述小金字塔之间层叠设置，所述小金子塔为亚微米级金字塔。
4.如权利要求1所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池，其特征在于，所述黑硅上还枝接有多个官能团，或所述黑硅上还枝接有多个甲基。
5.一种如权利要求1-4任一项所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的制备方法，包括步骤：
通过金属辅助化学法刻蚀制备黑硅，所述黑硅包括一晶硅及形成在所述晶硅上的减反射层；
采用自上而下水热法制备石墨烯量子点水溶液，并将石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅上并烘干，以在所述黑硅的减反射层上形成一石墨烯量子点膜，所述石墨烯量子点膜与所述黑硅构筑成石墨烯量子点/黑硅异质结；及
在所述石墨烯量子点膜上构筑正电极并在所述黑硅的晶硅上构筑金属背电极，所述金属背电极与所述石墨烯量子点膜相背。
6.如权利要求5所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，在步骤“采用自上而下水热法制备石墨烯量子点水溶液，并将石墨烯量子点水溶液滴到所述黑硅上并烘干”之前，还包括步骤：对所述黑硅进行表面修饰，以在所述黑硅表面引入官能团。
7.如权利要求5所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，通过金属辅助化学法刻蚀制备黑硅的步骤包括：
提供一晶硅并对所述晶硅进行清洗及表面抛光处理；
将抛光后的所述晶硅放入碱性溶液中刻蚀，制备金字塔结构；
采用金属纳米颗粒辅助化学蚀刻法在所述金字塔结构的基础上刻蚀形成纳米结构，以得到减反射层；所述减反射层包括所述金字塔结构及纳米结构；及
去除所述金属纳米颗粒，并于氮气中吹干，以得到表面呈黑色的黑硅。
8.如权利要求7所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述碱性溶液为NaOH与异丙醇的混合溶液，所述异丙醇的含量大于等于0％；所述金属纳米颗粒为Ag纳米颗粒，所述化学蚀刻法中的化学蚀刻液为：HF与H2O2混合溶液。
9.如权利要求5所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，采用自上而下水热法制备石墨烯量子点水溶液的步骤包括：
使用改良的赫默法制备氧化石墨烯：以石墨粉为原材料，利用H2SO4、磷酸、KMnO4氧化，60℃水浴5h制备氧化石墨烯；
热还原所述氧化石墨烯制备石墨烯片：利用管式炉，将制备的氧化石墨烯在氮气环境下300℃热还原2h得石墨烯片；
强酸环境下超声反应所述石墨烯片，以控制石墨烯量子点的尺寸分布：将石墨烯片在H2SO4+HNO3强酸环境中超声反应15-25h；及
水热法制备石墨烯量子点水溶液：通过稀释、过滤、溶解、调节PH＝8后，将溶液置于反应釜内衬中密封好放入马弗炉200℃水热反应10h，最后过滤、透析制得石墨烯量子点水溶液。
10.如权利要求9所述的石墨烯量子点/黑硅异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，将石墨烯片在H2SO4+HNO3强酸环境中超声反应25h，所述石墨烯量子点的尺寸为1-4nm，所述石墨烯量子点水溶液的浓度为0.1mg/mL，滴到所述黑硅上的所述石墨烯量子点水溶液的体积为4mL。
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