CN109449237A - 基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件及其制备方法 - Google Patents

基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件及其制备方法，光电转换器件，包括绝缘衬底、金属‑半导体多层图案化周期性结构和两端引出的金属电极，其中，半导体层材料的禁带宽度大于入射光的光子能量，多层图案化周期性结构，能够高效地吸收光，将入射光局域在金属‑半导体界面，降低热电子的输运损耗，且每层金属层两侧均存在肖特基界面，可从两个方向迅速收集热电子，因而可以提高热电子的收集效率，实现高效的光电转换。本发明所述图案化制备方法简单，制备工艺成熟，易于操控图案形状，实现对响应波段的调控，此种光电转换器件在硅基近红外的光电探测以及宽禁带半导体在可见光波段的光催化领域有很好的应用前景。

Description

基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件及其制备 方法
技术领域
本发明涉及一种基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，用于对入射光的高效吸收及光电转换。
背景技术
传统的光电转换器件只能吸收光子能量大于材料禁带宽度的入射光，因而其响应波段受限于半导体材料的禁带宽度。为了克服这一缺点，研究人员提出多种机制与方案，其中利用等离激元热电子拓宽光电转换器件的响应波段已经成为热门的研究方向之一。
当等离激元金属纳米结构周围存在半导体时，表面等离激元衰减产生的部分热电子会越过金属与半导体之间形成的肖特基势垒，最终被外电路捕获收集，实现光电能量的转换。在此过程中，只要入射光子的能量大于肖特基势垒高度而不需要高于半导体禁带宽度即可实现光电转换，因此利用等离激元热电子来实现光电转换可以打破半导体禁带宽度对于光电响应波段的限制。
近年来，基于等离激元热电子原理的光电转换器件在光伏器件、光催化领域具有广泛应用，如硅基近红外光电探测、等离激元驱动可见光催化水分解等。然而，转换效率低下是基于热电子原理的光电转换器件亟待解决的问题。为实现高效的光电转换，首先需要保证器件对入射光的有效吸收。目前，国内外相关研究大多集中在设计等离激元完美吸收结构，包括周期性等离激元光栅结构、金属超表面与介质复合结构等。尽管这类等离激元结构能够实现极高的光吸收，但是对于基于此类等离激元结构的光电转换器件而言，其产生的热电子在输运过程中损耗较高，同时光吸收区域与热电子注入区域不匹配，导致其光电转换效率低下，转换器件的量子效率、响应度等相关指标与实用化标准相距甚远。为此，等离激元结构被设计成腔体、波导等结构，使得其中的等离激元共振模式与相关光学模式发生耦合，将入射光局域在半导体层中，在提高光吸收的同时，使得光吸收区域与热电子注入区域相重叠，降低热电子在输运过程中的损耗。但是，由于热电子存在动量失配的问题，单一的金属-半导体界面的热电子收集效率较低，仍无法实现高效率的光电转换。
发明内容
本发明针对现有基于等离激元热电子原理的光电转换器件转换效率低下的问题，提出一种基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，利用多层图案化等离激元结构，在实现对入射光高效吸收的同时，提高等离激元热电子的收集效率，最终提升转换器件整体的光电响应性能。
为达到上述目的，本发明采用的方法是：一种基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，包括绝缘衬底、由金属层、半导体层交替叠加构成多层金属-半导体复合结构，所述半导体层材料的禁带宽度大于入射光的光子能量。在多层金属-半导体复合结构两端分别设置有金属电极Ⅰ以及半导体层Ⅰ，在半导体层的边缘及上表面制备金属电极Ⅱ，其中金属电极Ⅱ与多层金属-半导体复合结构中的金属层相隔离，在所述的多层金属-半导体复合结构上设置有刻蚀的图案。
作为本发明的一种优选，所述多层金属-半导体复合结构的层数为3、5、7或者9层。
作为本发明的一种优选，作为本发明的一种优选，所述的图案为周期性方形孔阵列、周期性圆形孔阵列、周期性Z字型结构、周期性直角孔阵列等。
作为本发明的一种优选，所述多层金属-半导体复合结构中的金属层的材料为金、银或铜，且同一多层金属-半导体复合结构中金属层材料相同；所述金属层的厚度为20-50nm。
作为本发明的一种优选，当入射光为可见光时，多层金属-半导体复合结构中半导体层的材料为氧化锌、氧化铟镓锌或二氧化钛，可用于宽禁带半导体的可见光光催化；当入射光为红外光时，多层金属-半导体复合结构中半导体层的材料为硅，可实现硅基的近红外光电转换；所述多层金属-半导体复合结构中半导体层的厚度为20-100nm。
作为本发明的一种优选，所述多层金属-半导体复合结构中金属层与半导体层形成肖特基接触；所述金属电极Ⅱ与半导体层Ⅰ形成欧姆接触。
作为本发明的一种优选，所述金属电极Ⅱ的材料为铝。
本发明还公开了一种基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件制备方法，包括依次进行的如下步骤：
a.在绝缘衬底上表面，利用物理掩膜方法和薄膜制备工艺制备金属层；
b.利用物理掩膜方法和薄膜制备工艺，在金属层上制备半导体层，并与金属层形成错位；
c.重复步骤a、b，依次制备金属层、半导体层、金属层等，形成多层金属-半导体复合结构，并在复合层两端形成金属电极Ⅰ与半导体层Ⅰ；
d.利用物理掩膜方法和薄膜制备工艺，在半导体层Ⅰ的边缘及上表面制备金属电极Ⅱ，并与多层金属-半导体复合结构中的金属层相隔离；
e.利用聚焦离子束刻蚀或电子束曝光工艺对多层金属-半导体复合结构进行图案化刻蚀，制备多层图案化结构。
有益效果：
1、利用多层等离激元结构，既可以增强器件的光吸收效率，又能够提高等离激元热电子的收集效率，最终提升整体的光电响应性能；
2.所述图案化制备方法简单，制备工艺成熟，易于实现对图案形状的操控。
附图说明
图1是本发明的结构示意图；
图2是本发明的制备方法剖面图流程图；
图3是本发明的工作原理图；
图4为本发明实施例1的结构示意图及外加电路示意图；
图5为本发明实施例2的结构示意图及外加电路示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作更进一步的说明。
如图1所示基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，包括绝缘衬底1、金属层2、半导体层3、金属层4、半导体层5、金属层6、金属电极Ⅰ7、金属电极Ⅱ8和半导体层Ⅰ10。金属层2、半导体层3、金属层4、半导体层5和金属层6交替叠加构成多层金属-半导体复合结构9。
半导体层3、半导体层5的禁带宽度大于入射光的光子能量；通过图案化加工，制备形成多层图案化等离激元结构；利用等离激元共振产生的热电子实现光电转换。
具体的，当入射光为可见光时，半导体层3、5的材料为氧化锌、氧化铟镓锌或二氧化钛；当入射光为红外光时，半导体层3、5的材料为硅；半导体层的厚度为20-100nm；金属层2、4、6的材料为金、银或铜，厚度为20-50nm；金属电极8的材料为铝。
如图2所示为一种基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件及其制备方法，包括依次进行的如下步骤：
a.在绝缘衬底上表面，利用物理掩膜方法和薄膜制备工艺制备金属层2；
b.利用物理掩膜方法和薄膜制备工艺，在金属层2上制备半导体层3，并与金属层2形成错位；
c.重复步骤a、b，依次制备金属层4、半导体层5、金属层6，形成多层金属-半导体复合结构，并在复合层两端形成金属电极Ⅰ7与半导体层Ⅰ10；
d.利用物理掩膜方法和薄膜制备工艺，在半导体层Ⅰ10的边缘及上表面制备金属电极Ⅱ8，并与金属层2、4、6相隔离；
e.利用聚焦离子束刻蚀或电子束曝光工艺对多层金属-半导体复合结构进行图案化刻蚀，制备多层图案化等离激元结构。
如图3所示，基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件工作原理为：入射光照射到由金属层2、半导体层3、金属层4、半导体层5和金属层6构成的多层等离激元结构时，由于入射光的光子能量小于半导体层3、5的材料禁带宽度，无法被半导体材料直接吸收，产生电子空穴对形成光电流。图案化等离激元结构使得入射光满足波矢匹配条件，激发表面等离激元模式。多层金属-半导体复合结构形成多个法布里-珀罗腔体，使得所激发的等离激元模式与法布里-珀罗腔体模式发生耦合，形成高效的光吸收，并将等离激元模式限制在金属层和半导体层界面。由于等离激元模式的衰减，金属层中材料的导带电子得到能量而形成热电子，能量较高的热电子可以越过金属-半导体界面的肖特基势垒。在多层金属-半导体复合结构中，存在多个金属-半导体界面，因而越过势垒的热电子能够从两个方向分别注入到相邻半导体层中，并被金属电极8所收集，提高了热电子的收集效率。同时，多层图案化等离激元结构的光吸收区域即热电子的产生区域与热电子的注入区域几乎重叠，降低了热电子输运过程中的损耗。因此，多层图案化等离激元结构在实现高效光吸收的基础上，从热电子收集效率和输运损耗两方面提高了整体的光电转换效率。
实施例1：
如图4所示，为实现一种应用于1310、1550nm通讯波段的硅基多层等离激元光电探测器件，其结构包括绝缘衬底1（采用石英衬底）、金属层2（采用金薄膜层）、半导体层3（采用硅薄膜层）、金属层4（采用金薄膜层）、半导体层5（采用硅薄膜层）、金属层6（采用金薄膜层）、构成的多层矩形纳米孔阵列结构以及两端引出的金属电极Ⅰ7（采用金电极）、金属电极Ⅱ8（采用铝电极），选用石英作为衬底，利用物理掩膜方法和电子束蒸发工艺在石英衬底表面制备五层金-硅复合结构和金电极，金-硅复合层结构中每层厚度约为30nm。随后，利用物理掩膜方法和电子束蒸发工艺在半导体层Ⅰ10（采用硅薄膜层）边缘及上表面制备金属电极Ⅱ8（采用铝电极），并与外部电路相连。之后针对1310nm、1550nm通讯波段的等离激元共振吸收结构，对多层金-硅复合结构进行聚焦离子束刻蚀，制备多层矩形纳米孔阵列结构。
当1310、1550nm的入射光照射到多层矩形纳米孔阵列结构上时，所激发的表面等离激元与法布里-珀罗腔体发生模式耦合，将入射光局域在金-硅界面并形成高效的光吸收。随后等离激元模式衰减产生的部分热电子越过金-硅界面的肖特基势垒，注入到两侧的硅薄膜层中，并迅速被一端的铝电极所收集，形成光电流。多层矩形纳米孔阵列结构能够降低热电子的输运损耗，提高热电子的收集效率，实现硅基探测器在通讯波段的高效光电探测。
实施例2：
如图5所示为实现一种应用于可见光波段的多层等离激元光催化器件，其结构包括绝缘衬底1（采用石英衬底）、金属层2（采用金薄膜层）、半导体层3（采用二氧化钛薄膜层）、金属层4（采用金薄膜层）、半导体层5（采用二氧化钛薄膜层）、金属层6（采用金薄膜层）构成的多层矩形纳米孔阵列结构以及两端引出的金属电极Ⅰ7（采用金电极）、金属电极Ⅱ8（采用铝电极）。
选用石英作为衬底，利用物理掩膜方法和电子束蒸发工艺在石英衬底表面制备五层金-二氧化钛复合结构和金电极，金-二氧化钛复合层结构中每层厚度约为30nm。随后，利用物理掩膜方法和电子束蒸发工艺在半导体层Ⅰ10（采用二氧化钛薄膜层）边缘及上表面制备金属电极Ⅱ8（采用铝电极）。之后针对可见光波段的等离激元共振吸收结构，对多层金-二氧化钛复合结构进行聚焦离子束刻蚀，制备多层矩形纳米孔阵列结构。
当可见光波段的入射光照射到多层矩形纳米孔阵列结构上时，所激发的表面等离激元与法布里-珀罗腔体发生模式耦合，将入射光局域在金-二氧化钛界面并形成高效的光吸收。随后等离激元模式衰减产生的部分热电子越过金-二氧化钛界面的肖特基势垒，注入到两侧的二氧化钛薄膜层中，并迅速被一端的铝电极所收集，驱动铂电极11周围的氢离子还原。多层矩形纳米孔阵列结构能够降低热电子的输运损耗，提高热电子的收集效率，实现可见光波段的高效光催化水分解。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出：对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (8)

1.一种基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，其特征在于：包括绝缘衬底、由金属层、半导体层交替叠加构成多层金属-半导体复合结构，所述半导体层材料的禁带宽度大于入射光的光子能量；在多层金属-半导体复合结构两端分别设置有金属电极Ⅰ以及半导体层Ⅰ，在半导体层的边缘及上表面制备金属电极Ⅱ，其中金属电极Ⅱ与多层金属-半导体复合结构中的金属层相隔离，在所述的多层金属-半导体复合结构上设置有刻蚀的图案。
2.根据权利要求1所述的基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，其特征在于：所述多层金属-半导体复合结构的层数为3、5、7或者9层。
3.根据权利要求1所述的基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，其特征在于：所述的图案为周期性方形孔阵列、周期性圆形孔阵列、周期性Z字型结构、周期性直角孔阵列等。
4.根据权利要求1所述的基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，其特征在于：所述多层金属-半导体复合结构中的金属层的材料为金、银或铜，且同一多层金属-半导体复合结构中金属层材料相同；所述金属层的厚度为20-50nm。
5.根据权利要求1所述的基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，其特征在于：当入射光为可见光时，多层金属-半导体复合结构中半导体层的材料为氧化锌、氧化铟镓锌或二氧化钛，可用于宽禁带半导体的可见光光催化；当入射光为红外光时，多层金属-半导体复合结构中半导体层的材料为硅，可实现硅基的近红外光电转换；所述多层金属-半导体复合结构中半导体层的厚度为20-100nm。
6.根据权利要求1所述的基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，其特征在于：所述多层金属-半导体复合结构中金属层与半导体层形成肖特基接触；所述金属电极Ⅱ与半导体层Ⅰ形成欧姆接触。
7.根据权利要求1所述的基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件，其特征在于：所述金属电极Ⅱ的材料为铝。
8.一种基于等离激元热电子的多层图案化光电转换器件的其制备方法，其特征在于：包括依次进行的如下步骤：
a.在绝缘衬底上表面，利用物理掩膜方法和薄膜制备工艺制备金属层；
b.利用物理掩膜方法和薄膜制备工艺，在金属层上制备半导体层，并与金属层形成错位；
c.重复步骤a、b，依次制备金属层、半导体层、金属层等，形成多层金属-半导体复合结构，并在复合层两端形成金属电极Ⅰ与半导体层Ⅰ；
d.利用物理掩膜方法和薄膜制备工艺，在半导体层Ⅰ的边缘及上表面制备金属电极Ⅱ，并与多层金属-半导体复合结构中的金属层相隔离；
e.利用聚焦离子束刻蚀或电子束曝光工艺对多层金属-半导体复合结构进行图案化刻蚀，制备多层图案化结构。
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