CN108878575A - 一种基于硅/氟化石墨烯的双工作模式宽波段光电探测器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于硅/氟化石墨烯的双工作模式宽波段光电探测器及其制备方法,其是通过合理设计器件结构,使氟化石墨烯与平面硅形成异质结,并使器件可工作于光电导和光电二极管双模式。本发明利用宽光谱吸收材料氟化石墨烯,弥补了硅基器件对于红外和紫外响应的不足,使探测器具有更宽的光谱响应范围;且器件制备过程简单,与现有的半导体工艺有很好的兼容性,器件性能优越,两种工作模式可以实现优势互补。
Description
技术领域
本发明涉及一种宽波段光电探测器及其制备方法,具体地说是一种基于硅/氟化石墨烯的光电导/光电二极管双工作模式宽波段光电探测器及其制备方法。
背景技术
石墨烯是一种碳原子以sp2杂化轨道组成六角形、呈蜂巢晶格排列的单层二维晶体,在室温下具有超高电子迁移率以及很低的电阻率。单层石墨烯可以吸收从紫外到近红外波段的入射光,因此在宽光谱光电探测器领域有着广泛的研究兴趣。然后由于单层石墨烯的光吸收效率很低,仅能吸收大约2.3%的垂直入射光,且其无带隙特性导致的较高的暗电流、较短的载流子寿命也限制了单层石墨烯中光电流的有效产生,造成较低的响应度。
为了改进石墨烯光电探测器的响应度,科学家们尝试了多种方法。氟化石墨烯也是一种提升石墨烯器件性能的方法。通过向石墨烯中掺入氟原子,可以将石墨烯中sp2杂化的C=C双键部分转变为sp3杂化的C-F键,有局域量子限制区域会捕捉光生载流子,能够显著增加石墨烯的光吸收。中科院上海技术物理研究所胡伟达教授使用氟化石墨烯作为光吸收层,制备了一个超宽波段响应的光电探测器(Adv.Mater.2017,29,1700463),该探测器对255~4290nm的光源都有很好的响应,响应度高达103A/W量级。
光电导探测器是利用光电导效应制备的光电探测器,光照会使材料产生光生载流子,在外加偏压时,光生载流子分离,从而产生光电流。由于石墨烯的迁移率很高,而硅的光吸收性能很好,基于硅/石墨烯的光电导器件往往拥有很优越的响应度等器件性能。美国东北大学Swastik Kar教授制备了基于石墨烯和硅的光电导器件(ACS Nano 2014,8,10),利用石墨烯收集硅/石墨烯内建电场分离的光生载流子,使器件对可见光的响应度高达107A/W。
构建异质结\降低器件的暗电流也可以显著提升器件性能。基于硅/石墨烯的光电二极管探测器具有噪声电流低、高开关比、自驱动等等很多优点。苏州大学的揭建胜教授(IEEE ElectronDevice Lett.2013,34,10)构建了n型硅/石墨烯异质结,电学性能测试表明器件可作为光电二极管型光电探测器,在808nm近红外光光照条件下,响应度达29mA/W。通过MoO3改性,新加坡国立大学的Wei Chen教授(Small 2015,11,37)进一步提高了器件的响应度,使其在808nm近红外光照条件下响应度达到了400mA/W。
但是,迄今为止,基于石墨烯的双工作模式宽波段光电探测器仍鲜有报道。
发明内容
在现有技术存在的基础之上,本发明旨在构建一种基于硅/氟化石墨烯的光电导/光电二极管双工作模式的宽波段光电探测器,所要解决的技术问题是使用单层氟化石墨烯,合理设计器件结构,使其在光电导和光电二极管两种工作模式下均有良好的性能。
本发明解决技术问题,采用如下技术方案:
本发明基于硅/氟化石墨烯的双工作模式宽波段光电探测器,其特点在于:是以上表面覆有绝缘层的平面硅为基底,在所述绝缘层上沉积一对第一金属薄膜电极;将两第一金属薄膜电极之间的部分绝缘层刻蚀并裸露出平面硅后形成探测器窗口,在所述探测器窗口上沉积钝化层;在所述钝化层上覆盖单层氟化石墨烯;
所述氟化石墨烯的两端分别与一个第一金属薄膜电极形成欧姆接触,构建为光电导型光电探测器;
在所述平面硅的背面刷涂第二金属薄膜电极,氟化石墨烯与平面硅形成异质结,构建为硅/氟化石墨烯光电二极管型光电探测器;
当以两第一金属薄膜电极作为工作电极时,所述光电探测器工作于光电导模式;当以任意一个金属薄膜电极与第二金属薄膜电极作为工作电极时,所述光电探测器工作于光电二极管模式。
进一步的,所述平面硅的导电类型为n型,电阻率为1-10Ω·㎝。
进一步的,所述绝缘层为SiO2绝缘层、Si3N4绝缘层、Ta2O5绝缘层、HfO2绝缘层或Al2O3绝缘层,其中绝缘层的电阻率不小于1×103Ω·cm、厚度为100-500nm。
进一步的,所述第一金属薄膜电极为Au电极、Ti/Au复合电极、Cr/Au复合电极、Ni/Au复合电极或Pt电极;所述Au电极、Pt电极的厚度为30-100nm;所述Ti/Au复合电极、Cr/Au复合电极、Ni/Au复合电极分别是在厚度3-10nm的Ti、Cr、Ni上沉积有30-100nm厚的Au。
进一步的,两第一金属薄膜电极之间的最小距离为5μm。
进一步的,所述探测器窗口通过定位紫外曝光光刻和刻蚀技术形成,其尺寸小于第一金属薄膜电极对之间的距离,其边缘距离第一金属薄膜电极的最小距离为1μm。
进一步的,所述钝化层为Al2O3、Si3N4、SiO2或AlOx,厚度为1.5nm-7.5nm。
进一步的,所述氟化石墨烯是使用CF4、SF6或XeF2作为掺杂源,通过反应等离子体刻蚀或感应耦合等离子体刻蚀的方法对石墨烯进行掺杂而制得,碳元素和氟元素的化学计量比为9:1~1:1。
进一步的,所述第二金属薄膜电极为In/Ga电极或Ag电极,通过刷涂相应导电胶的方式形成。
本发明所述的基于硅/氟化石墨烯的双工作模式宽波段光电探测器的制备方法,包括如下步骤:
A、将覆有绝缘层的平面硅依次用丙酮、酒精、去离子水超声清洗后,吹干,作为基底备用;
B、在覆有绝缘层的平面硅上通过一次紫外曝光光刻和薄膜沉积技术,沉积一对第一金属薄膜电极;
C、通过第二次定位紫外曝光光刻和刻蚀技术,将两第一金属薄膜电极之间的硅衬底上的部分绝缘层刻蚀去除并裸露出平面硅,形成探测器窗口,所述探测器窗口的尺寸小于第一金属薄膜电极对之间的距离;
D、在所述探测器窗口上通过电子束加热蒸发或者磁控溅射镀膜的方式,形成钝化层;
E、将单层氟化石墨烯转移到器件表面,并通过第三次定位紫外曝光光刻和氧等离子体刻蚀技术,得到图案化的氟化石墨烯,所述图案化的氟化石墨烯覆盖所述钝化层,且两端分别与一个第一金属电极对相接触;
F、在平面硅的背面打磨、刷涂一层导电胶,形成第二金属薄膜电极,即获得基于硅/氟化石墨烯的双工作模式的宽波段光电探测器。
与已有技术相比,本发明的有益效果体现在:
1、本发明利用宽光谱吸收材料氟化石墨烯,弥补了硅基器件对于红外和紫外响应的不足,使探测器具有更宽的光谱响应范围,而且与现有的硅工艺有良好的兼容性。
2、本发明的光电探测器:当以两第一金属薄膜电极为电极时,器件工作于光电导型工作模式;当以任意一个第一金属薄膜电极和第二金属薄膜电极为电极时,器件工作于光电二极管型工作模式下。既可以获得较高的响应度,又可以实现高灵敏度探测,满足不同应用需求。
3、本发明利用硅和石墨烯间的钝化层,减少界面光生载流子的复合,有助于提升器件光电流和响应度。
附图说明
图1为本发明双工作模式宽波段光电探测器的器件结构示意图,其中:1为平面硅,2为绝缘层,3为第一金属薄膜电极,4为钝化层,5为氟化石墨烯,6为第二为金属薄膜电极。
图2为本发明实施例1中的器件制备流程图。
图3为本发明实施例1中氟化石墨烯与石墨烯的Raman光谱对比图。
图4为本发明实施例1中氟化石墨烯的XPS谱图。
图5为发明实施例1中AlOx钝化层的XPS谱图。
图6为本发明实施例1中硅-氟化石墨烯光电导型器件在650nm 91.7mW/cm2单色光照下电流-电压图。
图7为本发明实施例1中硅-氟化石墨烯光电导型器件在外加3V偏压、650nm 33nW/cm2单色光照下电流-时间图。
图8为本发明实施例1中硅-氟化石墨烯光电导型器件在外加3V偏压、254nm613.5μW/cm2单色光照下电流-时间图。
图9为本发明实施例1中硅-氟化石墨烯光电导型器件在外加3V偏压、1550nm 645μW/cm2单色光照下电流-时间图。
图10为本发明实施例1中硅-氟化石墨烯自驱动光电二极管模式650nm 91.7mW/cm2单色光照下电流-电压图。
图11为本发明实施例1中硅-氟化石墨烯自驱动光电二极管模式无外加偏压、650nm91.7mW/cm2单色光照下电流-时间图。
图12为本发明实施例1中硅-氟化石墨烯自驱动光电二极管模式无外加偏压、254nm613.5μW/cm2单色光照下电流-时间图。
图13为本发明实施例1中硅-氟化石墨烯自驱动光电二极管模式无外加偏压、1550nm645μW/cm2单色光照下电流-时间图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作详细说明,下述实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施,给出了详细的实施方式和具体的操作过程,但本发明的保护范围不限于下述的实施例。
实施例1
如图1所示,本发明的双工作模式宽波段光电探测器是以上表面覆有绝缘层2的平面硅1为基底,在绝缘层2上沉积一对第一金属薄膜电极3;将两第一金属薄膜电极之间的部分绝缘层2刻蚀并裸露出平面硅后形成探测器窗口,在探测器窗口上沉积钝化层4;在钝化层4上覆盖单层氟化石墨烯5;
氟化石墨烯的两端分别与一个第一金属薄膜电极3形成欧姆接触,构建为光电导型光电探测器;在平面硅1的背面刷涂第二金属薄膜电极6,氟化石墨烯与平面硅形成异质结,构建为硅/氟化石墨烯光电二极管型光电探测器。
具体的,本实施例所用平面硅导电类型为n型,电阻率为1-10Ω·㎝;所用绝缘层为300nm的SiO2绝缘层;使用缓冲氧化物刻蚀方法制作探测器窗口;所用钝化层为2.5nm的AlOx;所用氟化石墨烯为氟元素和碳元素比为1:6的氟化石墨烯;第一金属薄膜电极是10nmCr/50nm Au双层电极;第二金属薄膜电极为In/Ga电极。
具体的,氟化石墨烯的制备方法是:将无氧铜箔放入CVD管式炉中,预抽系统真空至1×10-3Pa以下后,通入1sccm CH4和85sccm H2,调节气压至250Pa,90分钟升温至1015℃,反应15分钟,自然冷却后得到石墨烯。在反应等离子体刻蚀系统中,对制备得到的石墨烯进行氟化。预抽真空度至1×10-3Pa,然后开始通气体入SF6 5sccm和He 2sccm,调节气压达到5Pa时,加驱动功率5W,直流偏压13V,反射功率1W,反应时间20秒,完成石墨烯的氟化。
如图2所示,本实施例宽波段光电探测器的制备方法如下:
A、选用表面有300nm SiO2绝缘层的平面硅为基底,依次用丙酮、酒精、去离子水超声清洗后,吹干,作为基底备用;
B、通过一次紫外曝光光刻和薄膜沉积技术,沉积一对金属薄膜电极(10nm Cr/50nm Au),沉积时真空室气压为4×10-3Pa,蒸发速率为该对金属薄膜电极间距为30μm。
C、通过第二次定位紫外曝光光刻和缓冲氧化物刻蚀技术,对第一金属薄膜电极对间的绝缘层进行刻蚀,得到探测器窗口,其中探测器窗口的尺寸距离金属电极对间距离为5μm,所用缓冲氧化物刻蚀液为BOE刻蚀液(HF:NH4F=1:6)10mL,刻蚀5分钟;
D、在探测器窗口中通过电子束加热蒸发的方式,以纯度为99.99%以上的Al颗粒为铝源进行蒸发,蒸发时控制真空室气压为9×10-3Pa、蒸发速率为使得蒸发过程中Al自发氧化,从而在探测器窗口中制备得到2.5nm AlOx钝化层;
E、在铜衬底单层氟化石墨烯上旋涂PMMA薄膜,之后放入CuSO4/HCl复合铜刻蚀液中刻蚀掉铜衬底,将氟化石墨烯转移到器件表面,使用丙酮去除PMMA,通过第三次定位紫外曝光光刻和氧等离子体刻蚀技术得到图案化的氟化石墨烯,且氟化石墨烯覆盖钝化层并与第一金属电极对相接触。
F、将平面硅的背面打磨、刷涂一层In/Ga导电胶,形成第二金属薄膜电极In/Ga电极。
本实施例所用石墨烯和氟化石墨烯的Raman光谱图如图3所示,石墨烯为单层石墨烯,缺陷较少,经过氟化后产生了明显的掺杂缺陷峰,以及掺杂石墨烯的D+G特征峰。
本实施例所用氟化石墨烯的XPS谱图如图4所示,可以看出掺杂导致石墨烯的SP2杂化碳碳双键被部分破坏,得到了SP3杂化的碳氟单键,分峰拟合后可以得到各个峰的峰强。通过XPS分析,得到碳元素和氟元素的比为6:1。
本实施例所用AlOx钝化层的XPS谱图如图5所示,XPS图谱中只有两个尖锐的Al峰,分别位于74.5eV和118.8eV,对应了+3价Al 2p和2s峰,说明Al已经全部被氧化为Al的氧化物。
当以两第一金属薄膜电极3作为电极并施加电压时,本实施例的光电探测器工作于光电导模式,其性能如下:
本实施例光电导型宽波段光电探测器在650nm 91.7mW/cm2单色光照下电流-电压图如图6所示,可以看出本实施例的光电导型宽波段光电探测器有显著的光响应。
本实施例光电导型宽波段光电探测器在外加3V偏压、650nm 33nW/cm2单色光照下电流-时间图如图7所示,器件的响应度为1.3×107A/W,可以看出该器件具有很好的弱光探测能力,有非常高的响应度。
本实施例光电导型宽波段光电探测器在外加3V偏压、254nm 613.5μW/cm2单色光照下电流-时间图如图8所示,器件的响应度为1.82×103A/W。
本实施例光电导型宽波段光电探测器在外加3V偏压、1550nm 645μW/cm2单色光照下电流-时间图如图9所示,器件的响应度为19.618A/W。
以上图7-图9表明本实施例光电导型宽波段光电探测器有显著的宽光谱探测效果。
当以任意一个金属薄膜电极3与第二金属薄膜电极6作为电极并施加电压(0V)时,本实施例的光电探测器工作于光电二极管模式,其性能如下:
本实施例光电二极管型自驱动宽波段光电探测器在650nm 91.7mW/cm2单色光照下电流-电压图如图10所示,可以看出器件有显著的光伏特性。
本实施例光电二极管型自驱动宽波段光电探测器在无外加偏压、650nm 91.7mW/cm2单色光照下电流-时间图如图11所示,器件开关比为2×104,器件的响应度为0.166A/W。
本实施例光电二极管型自驱动宽波段光电探测器在无外加偏压、254nm 613.5μW/cm2单色光照下电流-时间图如图12所示,器件开关比为5×102,器件的响应度为29.3mA/W。
本实施例光电二极管型自驱动宽波段光电探测器在无外加偏压1550nm 645μW/cm2单色光照下电流-时间图如图13所示,器件开关比为30,器件的响应度为3.018mA/W。
以上仅为本发明的示例性实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种基于硅/氟化石墨烯的双工作模式宽波段光电探测器,其特征在于:是以上表面覆有绝缘层(2)的平面硅(1)为基底,在所述绝缘层(2)上沉积一对第一金属薄膜电极(3);将两第一金属薄膜电极之间的部分绝缘层(2)刻蚀并裸露出平面硅后形成探测器窗口,在所述探测器窗口上沉积钝化层(4);在所述钝化层(4)上覆盖单层氟化石墨烯(5);
所述氟化石墨烯的两端分别与一个第一金属薄膜电极(3)形成欧姆接触,构建为光电导型光电探测器;
在所述平面硅(1)的背面刷涂第二金属薄膜电极(6),氟化石墨烯与平面硅形成异质结,构建为硅/氟化石墨烯光电二极管型光电探测器;
当以两第一金属薄膜电极(3)作为工作电极时,所述光电探测器工作于光电导模式;当以任意一个金属薄膜电极(3)与第二金属薄膜电极(6)作为工作电极时,所述光电探测器工作于光电二极管模式。
2.根据权利要求1所述的双工作模式宽波段光电探测器,其特征在于:所述平面硅(1)的导电类型为n型,电阻率为1-10Ω·㎝。
3.根据权利要求1所述的双工作模式宽波段光电探测器,其特征在于:所述绝缘层(2)为SiO2绝缘层、Si3N4绝缘层、Ta2O5绝缘层、HfO2绝缘层或Al2O3绝缘层,其中绝缘层的电阻率不小于1×103Ω·cm、厚度为100-500nm。
4.根据权利要求1所述的双工作模式宽波段光电探测器,其特征在于:所述第一金属薄膜电极(3)为Au电极、Ti/Au复合电极、Cr/Au复合电极、Ni/Au复合电极或Pt电极;
所述Au电极、Pt电极的厚度为30-100nm;
所述Ti/Au复合电极、Cr/Au复合电极、Ni/Au复合电极分别是在厚度3-10nm的Ti、Cr、Ni上沉积有30-100nm厚的Au;
两第一金属薄膜电极之间的最小距离为5μm。
5.根据权利要求1所述的双工作模式宽波段光电探测器,其特征在于:所述探测器窗口通过定位紫外曝光光刻和刻蚀技术形成,其尺寸小于第一金属薄膜电极对之间的距离,其边缘距离第一金属薄膜电极的最小距离为1μm。
6.根据权利要求1所述的双工作模式宽波段光电探测器,其特征在于:所述钝化层(4)为Al2O3、Si3N4、SiO2或AlOx,厚度为1.5nm-7.5nm。
7.根据权利要求1所述的双工作模式宽波段光电探测器,其特征在于:所述氟化石墨烯(5)是使用CF4、SF6或XeF2作为掺杂源,通过反应等离子体刻蚀或感应耦合等离子体刻蚀的方法对石墨烯进行掺杂而制得,碳元素和氟元素的化学计量比为9:1~1:1。
8.根据权利要求1所述的双工作模式宽波段光电探测器,其特征在于:所述第二金属薄膜电极(6)为In/Ga电极或Ag电极,通过刷涂相应导电胶的方式形成。
9.一种权利要求1~8中任意一项所述的基于硅/氟化石墨烯的双工作模式宽波段光电探测器的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
A、将覆有绝缘层的平面硅依次用丙酮、酒精、去离子水超声清洗后,吹干,作为基底备用;
B、在覆有绝缘层的平面硅上通过一次紫外曝光光刻和薄膜沉积技术,沉积一对第一金属薄膜电极;
C、通过第二次定位紫外曝光光刻和刻蚀技术,将两第一金属薄膜电极之间的硅衬底上的部分绝缘层刻蚀去除并裸露出平面硅,形成探测器窗口,所述探测器窗口的尺寸小于第一金属薄膜电极对之间的距离;
D、在所述探测器窗口上通过电子束加热蒸发或者磁控溅射镀膜的方式,形成钝化层;
E、将单层氟化石墨烯转移到器件表面,并通过第三次定位紫外曝光光刻和氧等离子体刻蚀技术,得到图案化的氟化石墨烯,所述图案化的氟化石墨烯覆盖所述钝化层,且两端分别与一个第一金属电极对相接触;
F、在平面硅的背面打磨、刷涂一层导电胶,形成第二金属薄膜电极,即获得基于硅/氟化石墨烯的双工作模式的宽波段光电探测器。
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