CN109449218A - 太阳能电池及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本揭露公开一种太阳能电池及其制造方法。太阳能电池，包括：金属电极；光电转换层，设置于金属电极上；氧化钛层，设置在光电转换层上；以及透明导电氧化物层，设置在氧化钛层上。光电转换层包括吸收层及吸收层的表面改质层，且吸收层的表面改质层包括二价或/及三价金属离子改质的吸收层。本揭露所公开的太阳能电池具良好电池效率。
Description
技术领域
本揭露涉及一种太阳能电池及其制造方法。
背景技术
铜铟镓硒(CIGS)太阳能电池为薄膜太阳能电池的一种，因为在生产过程中消耗的能源比传统的硅基太阳能电池少且因具有高光电转换效率和低成本等优势，而受瞩目。
铜铟镓硒(CIGS)是一种黄铜矿结构的化合物，其晶体结构为正方结构，因为拥有高光学吸收系数、吸光波段范围广、化学性质稳定性高、以及直接能隙的优点，因此相当适合做为太阳能电池的材料。一般的CIGS太阳能电池于衬底上依序为电极层、CIGS层、CdS层、i-ZnO层、AZO层以及视情况形成的指状电极。CdS层上的i-ZnO层虽可减缓CdS层覆盖不完全的问题并降低溅镀AZO层时，离子轰击对CdS层的破坏，但由于CdS层及i-ZnO层的厚度高达100nm至150nm，因此也会吸收部分入射光而降低太阳能电池的效率。另一方面，CdS层及i-ZnO层的阻值大也不利电流搜集。
综上所述，目前需要新的CIGS太阳能电池结构以克服现有CdS层及i-ZnO层所导致的问题。
发明内容
本揭露的一实施例提出一种太阳能电池，包括：金属电极；光电转换层，设置于金属电极上；氧化钛层，设置在光电转换层上；以及透明导电氧化物层，设置在氧化钛层上。光电转换层包括吸收层及吸收层的表面改质层，该吸收层的表面改质层包括二价或/及三价金属离子改质的吸收层。
本揭露的另一实施例提出一种太阳能电池的制造方法，包括：提供衬底；形成金属电极于衬底之上；形成吸收层在金属电极之上；以包含二价或/及三价的金属离子液体对吸收层的表面做离子交换处理而形成吸收层的表面改质层于该吸收层之上，其中该离子交换处理的操作温度在25℃-100℃之间；形成氧化钛层于表面改质层上；以及形成透明导电氧化物层于氧化钛层上。
为了对本揭露的上述及其他方面有更佳的了解，下文特举多个实施例，作详细说明如下。
附图说明
图1为本揭露的一个实施例的太阳能电池的示意图。
图2为本揭露的一个实施例的太阳能电池的示意图。
图3为本揭露的一个实施例的比较例与实施例的EQE比较图。
附图的符号说明
10、20：太阳能电池
100：金属电极
200：光电转换层
210：吸收层
220：吸收层之表面改质层
300：氧化钛层
400：透明导电层
500：上金属电极
600：衬底
具体实施方式
以下通过特定的具体实施例说明本揭露的实施方式，本领域技术人员可由本文所公开的内容轻易地了解本揭露的其他优点及功效。须知，本说明书附图所示出的结构、比例、大小等，均仅用以配合说明书所公开的内容，以供本领域技术人员了解与阅读，并非用以限定本揭露可实施的限定条件，故不具技术上的实质意义，任何结构的修饰、比例关系的改变或大小的调整，在不影响本揭露所能产生的功效及所能达成的目的下，均属于本揭露所公开的技术方案。
在本揭露内容的实施例中，太阳能电池包括吸收层，该吸收层的表面改质层，以及氧化钛层，因为该吸收层的表面改质层及该氧化钛层的厚度都很薄，因此可以减少太阳光进入太阳能电池的吸收层之前的光被该两层所吸收，进而增加太阳能电池的电池效率。
以下详细叙述本揭露的实施例。实施例所提出的细部组成为举例说明之用，并非对本揭露内容要保护的范围做限缩。本领域技术人员当可依据实际实施态样的需要对该些组成加以修饰或变化。
图1示出本揭露的一实施例的太阳能电池示意图，太阳能电池10包括依序堆栈的金属电极100、光电转换层200、氧化钛层300，透明导电层400以及上金属电极500。光电转换层200包括吸收层210及该吸收层的表面改质层220。上述吸收层的表面改质层220包括二价或/及三价金属离子改质的吸收层，其中该二价或三价金属离子的元素与该吸收层的元素不同。在一实施例中上述的二价金属包括Zn、Cd、Mg或Sn。在一实施例中上述的三价金属包括In、Al、Ga或Sn。
在一实施例中，该吸收层210设置在该金属电极100及该吸收层的表面改质层220之间。
在图1所示的太阳能电池10中，因为氧化钛层300具有较小的电阻及较佳的光穿透性，因此可以提供较高的光电流，进而提升电池效率。
在图1所示的太阳能电池10中，因为该吸收层的表面改质层220及该氧化钛层300的厚度都很薄，例如：吸收层的表面改质层220的厚度为大于0nm且小于100nm。氧化钛层的厚度为大于0nm且小于100nm。如此一来，可以减少太阳光进入太阳能电池的吸收层210之前的光被该两层所吸收，进而增加太阳能电池的电池效率。
在一实施例中，上述太阳能电池的吸收层210包括铜铟镓硒、铜铟镓硒硫、铜镓硒、铜镓硒硫或铜铟硒。因为上述吸收层在制作工艺过程中，其中的硒或硫元素有时会渐渐的扩散至氧化钛层300中，因此上述氧化钛层300还包括硫或硒元素，且该氧化钛层300为非晶相。
在一实施例中，金属电极100的材料包括铬、钼、铜、银、金、铂或上述两种或多种金属的合金，但不限于此。
在一实施例中，所述透明导电氧化物层400的材料包括铟锡氧化物、铟锌氧化物、铝锌氧化物、镓锌氧化物、铝镓锌氧化物、镉锡氧化物、氧化锌或二氧化锆，但不限于此。
更详细来说，在本揭露内容的实施例中，太阳能电池的制造方法，如图2所示的太阳能电池20所示，提供衬底600如塑料、不绣钢、玻璃、石英或其他常见衬底材料。接着形成金属电极100于衬底600上，其形成方法可为溅镀、物理气相沉积或喷涂法等。在一实施例中，金属电极100可为铬、钼、铜、银、金、铂、其他金属或上述两种或多种金属的合金。接着形成吸收层210于金属电极100上。在一实施例中，吸收层210可为铜铟镓硒(CIGS)、铜铟镓硒硫(CIGSS)、铜镓硒(CGS)、铜镓硒硫(CGSS)或铜铟硒(CIS)。吸收层210的形成方法可为蒸镀法、溅镀法、电镀法或纳米粒子涂布等方法制备。
接着，将金属电极100上的吸收层以含有二价(M1 +2)或/及三价(M2 +3)金属离子液体在酸性或碱性溶液中施以离子交换处理，离子交换处理的操作温度约为25℃-100℃。在此操作温度下将吸收层上的一价金属(例如：Cu+1)与离子交换处理的二价(M1 +2)或/及三价(M2 +3)金属离子做离子交换，例如：将吸收层上的部分铜离子(Cu+1)以二价或/及三价金属离子做交换而形成一层吸收层的表面改质层。在一实施例中上述的二价金属包括Zn、Cd、Mg或Sn。在一实施例中上述的三价金属包括In、Al、Ga或Sn。因为仅是在吸收层上施以离子交换方法所形成的吸收层的改质层，所以该层的厚度比较薄，例如：吸收层的表面改质层220的厚度约为大于0nm且小于100nm。此改质层可提供n-type特性，因此可与p-type的CIGS吸收层形成homo-junction，然而若吸收层的表面改质层220的厚度过厚，则会直接影响空乏区宽度，进而降低电池效率。若吸收层的表面改质层220的厚度过薄，则无法形成良好的homo-junction，将直接影响电池效率。
接着以原子层沉积(ALD)形成氧化钛层300于吸收层的改质层220上，原子层沉积的温度介于100℃至180℃之间，且原子层沉积的前驱物可为四异丙氧基钛。若原子层沉积的温度过高，则会损伤吸收层的改质层220及吸收层210。若原子层沉积的温度过低，除了镀膜速度大幅下降外，也无法去除前驱物中的碳，因此使薄膜质量大幅下降。在一实施例中，因为上述吸收层在制作工艺过程中，其中的硒或硫元素有时会渐渐的扩散至氧化钛层300中，因此上述氧化钛层300可还包括硫或硒元素。氧化钛层300为非晶相。值得注意的是，用于原子层沉积的前驱物不可含卤素如TiCl4、TiBr4或类似物，以避免沉积过程中产生的卤素腐蚀下方的吸收层的改质层220(甚至是吸收层210)。在一实施例中，氧化钛层300的厚度大于0且小于或等于100nm，在一实施例中，氧化钛层300的厚度大于0且小于或等于30nm。若氧化钛层300的厚度过厚，则会使穿透光量下降，进而降低电池效率。若氧化钛层300不存在，则无法有效抑制电池的漏电流，也无法避免溅镀透明导电氧化物层400时离子轰击对吸收层的改质层220的破坏。
接着形成透明导电氧化物层400于氧化钛层300上。在一实施例中，透明导电氧化物层400的材料可为铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铝锌氧化物(AZO)、镓锌氧化物(GZO)、铝镓锌氧化物(AGZO)、镉锡氧化物、氧化锌、二氧化锆或其他透明导电材料。透明导电氧化物层400的形成方法可为溅镀法、蒸镀法、原子层沉积法、热裂解法、纳米粒子涂布法及其他相关工艺。
在一实施例中，可视情况形成上金属电极500于透明导电氧化物层400上。上金属电极500例如是指状电极，上金属电极500的材料可为镍铝合金，其形成方法可为溅镀、微影、蚀刻及/或其他合适的制作工艺。
与现有太阳电池中具有缓冲层CdS与透明导电氧化物层之间的i-ZnO层相较，上述氧化钛层300具有较小的电阻以及较高的入光量且上述改质层可提供n-type特性，可与p-type的CIGS吸收层形成homo-junction，可使太阳能电池具有较佳的光电转换效率。
为了让本揭露的上述和其他目的、特征、和优点能更明显易懂，下文特举数实施例配合附图，作详细说明如下：
实施例
实施例1
首先于不锈钢衬底上通过溅镀工艺分别镀制1000nm的Cr以及Mo做为金属电极。之后以涂布方式将CuInGa纳米粒子氧化前驱物涂布于Mo膜之上，再通过还原、硒化硫化工艺以制备CIGSeS吸收层(约3000nm)。接着使用5wt％KCN水溶液清洁CIGSeS吸收层以去除铜硒化合物，接着以CdSO4水溶液(10-3M)混合氨水(1M)以形成Cd离子溶液，用以对吸收层表面做离子交换，其中离子交换操作温度控制于65℃左右，即可形成一层薄薄的吸收层的表面改质层于吸收层上。接续以ALD方式镀制氧化钛层，镀膜温度控制于120℃，镀膜厚度镀制为10nm，接着以溅镀工艺镀制300nm的AZO层(Al doped-ZnO)于吸收层的表面改质层上作为透明导电氧化物层，最后再于透明导电氧化物层上镀制Ni-Al指状电极，以完成实施例1的太阳能电池。
实施例2
制法与实施例1类似，差别在于使用In2(SO4)3以及酒石酸(0.1M)来制备含有In的离子液体(0.2M)，以用于吸收层表面的离子交换，其中离子交换操作温度控制于75℃左右。
比较例
比较例1-2
首先于不锈钢衬底上通过溅镀工艺分别镀制1000nm的Cr以及Mo合金作为金属电极。之后以涂布方式将CuInGa纳米粒子氧化前驱物涂布于Mo膜之上，再通过还原、硒化硫化工艺以制备CIGSeS吸收层(约3000nm)。接着使用5wt％KCN水溶液清洁CIGSeS吸收层以去除铜硒化合物，即形成吸收层。接着以化学浴法镀制50nm厚之CdS薄膜于吸收层上以作为缓冲层，其中化学浴法的温度控制于65℃。接着以溅镀工艺制备50nm厚的i-ZnO层于缓冲层上，再以溅镀工艺镀制300nm的AZO层(Al doped-ZnO)于i-ZnO层上作为透明导电氧化物层，最后再于透明导电氧化物层上镀制Ni-Al指状电极，以完成比较例1-2的太阳能电池。
在实验设计上，实施例与比较例在形成金属电极至吸收层时是属于相同工艺的太阳能电池半成品结构，之后再将同一片太阳能电池的半成品分成两组面积相同的半成品(例如：实施例1与比较例1，实施例2与比较例2，各为同一片半成品)，再分别于各吸收层上形成具有吸收层的改质层/氧化钛层/AZO/Ni-Al指状电极(如实施例1-2)与形成具有CdS/i-ZnO/AZO/Ni-Al指状电极(如比较例1-2)，参考表1至表3实施例与比较例的电性比较所示，可比较经由不同的金属离子改质后的吸收层/氧化钛层对电池电性的影响。
表1(实施例1的氧化钛厚度＝10nm)
表2(实施例2的氧化钛厚度＝10nm)
由表1和表2结果显示，比较例1-2的电池开路电压(Voc)都略高于实施例1-2(具吸收层之表面改质层/氧化钛层)，比较表1两结构电池之短路电流(JSC)，则实施例1电池较比较例1电池高约2.3mA/cm2，推知应为氧化钛薄膜提供较高光穿透度所致，比较两结构的F.F.，则实施例1明显高于比较例1约2％，串联电阻(Rs)与并联电阻(Rsh)并无明显差别，若比较两者的电池效率，可知实施例1的电池效率较比较例1的电池效率高约1.0％，其效率提高原因主要为短路电流提升与F.F.值上升所至。比较表2两结构电池的短路电流(JSC)，则实施例2电池较比较例2的电池高约2.3mA/cm2，若比较两结构的F.F.，则实施例2高于比较例约0.5％，串联电阻(Rs)与并联电阻(Rsh)并无明显差别，若比较两者的电池效率，可知实施例2的电池效率较比较例2的电池效率高约0.4％，其效率提高原因主要为短路电流提升与F.F.值上升所至。
实施例3-6
实施例3-6制法与实施例1类似，差别在于形成一层薄薄的吸收层的表面改质层于吸收层上的表面改质处理时间的不同。实施例3-6的电性测量如表3所示。
表3(氧化钛厚度＝10nm)
如表3，随着吸收层表面处理的厚度增加(1分钟至20分钟)，Voc下降(由0.567V至0.553V)，其可能原因为过长Cd表面处理时间造成Cd离子的过度扩散所致，而使电池的Voc下降，此外随着Cd表面处理时间增加，JSC比值呈现些微下降，若比较F.F.值，则随着Cd表面处理时间增加而明显下降，F.F.下降的主要原因为Rsh下降以及Rs上升所致，综合上述电性结果反应于电池效率，电池效率则随Cd表面处理时间增加而明显下降(13.07％(1min)，11.81％(20min))，可见表面改质处理时间并不需要太久。
实施例7-10
实施例7-10制法与实施例1类似，差别在于以ALD方式镀制氧化钛层，镀膜厚度的不同。变化氧化钛层厚度的各实施例的电性测量如表4所示。
表4
如表4，随着氧化钛厚度增加(4nm至15nm)，Voc下降(0.571V至0.555V)，JSC比值呈现些微下降，若比较F.F.值，则明显下降，F.F.下降的主要原因为Rs上升所至，综合上述电性结果反应于电池效率，电池效率则随氧化钛厚度增加而明显下降(13.23％(4nm)，12.17％(15nm)，可见氧化钛的厚度也不需要太厚。
图3为与比较例一与实施例一相同的方式所制作出的二种电池的EQE比较，由图中可见TiO2/Cd表面改质/CIGS电池相较于i-ZnO/CdS/CIGS电池呈现较高的量子转换效率，其原因为TiO2/Cd表面改质/CIGS电池相较于iZnO/CdS/CIGS电池允许较多的入射光进入吸收层所致，通过EQE所计算的电池之JSC分别为34.55mA/cm2(TiO2/Cd表面改质/CIGS)以及32.37mA/cm2(iZnO/CdS/CIGS)，和电性测量结果一致，通过EQE所推算的电池能隙两者皆为一致，其值为1.103eV，反应了电池电性表现相同之Voc。
以上对本揭露的实施例进行了描述。但是，这些实施例仅仅是为了说明的目的，而并非为了限制本揭露的范围。尽管在以上分别描述了各实施例，但是这并不意味着各个实施例中的措施不能有利地结合使用。本揭露的范围由所附权利要求及其等同物限定。不脱离本揭露的范围，本领域技术人员可以做出多种替代和修改，这些替代和修改都应落在本揭露的范围之内。
Claims (19)
1.一种太阳能电池，其特征在于，包括：
一金属电极；
一光电转换层，设置于该金属电极上，其中该光电转换层包括一吸收层及一吸收层的表面改质层，该吸收层的表面改质层包括一二价或/及三价金属离子改质的吸收层；
一氧化钛层，设置在该光电转换层上；以及
一透明导电氧化物层，设置在该氧化钛层上。
2.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该吸收层设置在该金属电极及该吸收层的表面改质层之间。
3.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该二价金属包括Zn、Cd、Mg或Sn。
4.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该三价金属包括In、Al、Ga或Sn。
5.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该吸收层包括铜铟镓硒、铜铟镓硒硫、铜镓硒、铜镓硒硫或铜铟硒。
6.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该氧化钛层还包括硫或硒元素。
7.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该吸收层的表面改质层的厚度为大于0nm且小于100nm。
8.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该氧化钛层的厚度为大于0nm且小于100nm。
9.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该金属电极的材料包括铬、钼、铜、银、金、铂或上述任意两种或多种金属的合金。
10.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该透明导电氧化物层的材料包括铟锡氧化物、铟锌氧化物、铝锌氧化物、镓锌氧化物、铝镓锌氧化物、镉锡氧化物、氧化锌或二氧化锆。
11.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中该氧化钛层为非晶相。
12.一种太阳能电池的制造方法，其特征在于，包括：
提供一衬底；
形成一金属电极于该衬底之上；
形成一吸收层在该金属电极之上；
以包含一二价或/及三价的金属离子液体对该吸收层的表面做离子交换处理而形成一吸收层的表面改质层于该吸收层之上，其中该离子交换处理的操作温度在25℃-100℃之间；
形成一氧化钛层于该吸收层的表面改质层上；以及
形成一透明导电氧化物层于该氧化钛层上。
13.根据权利要求12所述的太阳能电池的制造方法，其中该金属离子液体包括酸性或碱性溶液的离子液体。
14.根据权利要求12所述的太阳能电池的制造方法，其中该二价金属包括Zn、Cd、Mg或Sn。
15.根据权利要求12所述的太阳能电池的制造方法，其中该三价金属包括In、Al、Ga或Sn。
16.根据权利要求12所述的太阳能电池的制造方法，其中该氧化钛层还包括硫或硒元素。
17.根据权利要求12所述的太阳能电池的制造方法，其中该吸收层之表面改质层的厚度为大于0nm且小于100nm。
18.根据权利要求12所述的太阳能电池的制造方法，其中该氧化钛层的厚度为大于0nm且小于100nm。
19.根据权利要求12所述的太阳能电池的制造方法，其中该氧化钛层是由原子层沉积方法所形成。
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