CN109390628A - 一种非水电解液及锂离子电池 - Google Patents

一种非水电解液及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种非水电解液，包括锂盐、有机溶剂和添加剂，所述的添加剂包括添加剂A，所述的添加剂A为选自如下结构通式所示物质中的一种或多种：上式中，R1为烷基、被取代或未被取代的苯基中的一种，其中，所述的取代为部分取代或全取代，取代基为选自烷基、羧基、氰基、烷硫基、氨基中的一种或多种；R2、R3独立地选自氢、酯基、羧基、氰基、烷硫基、氨基、硝基中的一种，且R2、R3中至少有一个不为氢。本发明通过研究发现具有结构通式所示结构的添加剂A能够提高电池的高温存储性能、低温放电性能以及安全性能。

Description

一种非水电解液及锂离子电池
技术领域
本发明属于电化学技术领域，具体涉及一种非水电解液及锂离子电池。
背景技术
锂离子电池相对于其他电池而言，具有更高比能量、高比功率、无记忆效应、无公害等优点，在众多电池种类中脱颖而出。
CN101960662 A公开了一种非水电解液及非水电解质电池，该非水电解液含有苯碳酸酯类(例如实施例公开的碳酸甲基苯基酯等)，含有选自具有C＝C不饱和键的环状碳酸酯、具有氟原子的环状碳酸酯、单氟磷酸盐及二氟磷酸盐中的至少一种，该非水电解液可以使非水电解质电池实现充分提高过充电时的安全性、并且具有高容量、以及优异的高温保存特性和循环特性。
CN105633345A公开了一种锂离子电池非水电解液及包含该非水电解液的锂离子电池，具体实施方式中提到将碳酸二苯酯、碳酸乙基苯基酯作为溶剂，结合电解质盐、添加剂如腈化合物、异氰酸酯化合物、磷腈化合物、二磺酸酯化合物，硫醚化合物、二硫醚化合物、酸酐、内酯、碳碳三键化合物、单氟磷酸盐/二氟磷酸盐中的一种或几种，将该非水电解液应用于二次电池中，其具有优异的放电负载特性、高温保存性、连续充电时抑制气体产生特性等。但该专利中只是公开了两种普通碳酸苯酯，碳酸二苯酯、碳酸乙基苯酯作为溶剂，和其他链状碳酸酯、环状碳酸酯、羧酸酯、醚类组合成混合溶剂，应用于锂离子电池电解液中，并没有通过添加剂形式来改善锂离子二次电池的性能。
专利CN 104995784 A和CN 102544585 A虽然提到了碳酸苯酯类作为助剂，和其他非水溶剂、电解质盐、添加剂联用，能改善锂离子二次电池的耐久性和容量、电阻、输出特性，但是并没有具体指出某一物质，没有实例，并且没有进一步涉及碳酸苯酯衍生物如含有氰基的碳酸苯酯的使用对锂离子二次电池的影响。
随着科技的发展，对锂离子电池的性能要求进一步提高，因此，有必要对更多的物质进行研究以获得性能更优的锂离子电池。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种能够提高锂离子电池的高温存储性能、低温放电性能以及安全性能的非水电解液
本发明所要解决的另一个技术问题是提供一种采用上述电解液的锂离子电池。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：
本发明的一个目的是提供一种非水电解液，包括锂盐、有机溶剂和添加剂，所述的添加剂包括添加剂A，所述的添加剂A为选自如下结构通式所示物质中的一种或多种：
上式中，R1为烷基、被取代或未被取代的苯基中的一种，其中，所述的取代为部分取代或全取代，取代基为选自烷基、羧基、氰基、烷硫基、氨基中的一种或多种；
R2、R3独立地选自氢、酯基、羧基、氰基、烷硫基、氨基、硝基中的一种，且R2、R3中至少有一个不为氢。
优选地，R2、R3中的一个为氢，另一个为选自酯基、羧基、氰基、烷硫基、氨基、硝基中的一种。
进一步优选地，所述的添加剂A为选自如下结构式所示物质中的一种或多种：
优选地，所述的添加剂A的添加量占所述非水电解液总质量的0.1％～10％，进一步优选为0.5％～2％，更优选为0.7％～0.9％。
优选地，所述的有机溶剂为选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丁酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲丙酯、γ-丁内酯、二乙醇二乙醚、三乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚、乙酸甲酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯中的两种或两种以上的混合物。
优选地，所述的有机溶剂的添加量占所述非水电解液总质量的65％～95％，进一步优选地80％～90％。
根据一个优选实施方式，所述的有机溶剂为添加质量比为1.5～2.5：1.5～2.5：3～4：1的碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、丙酸乙酯的混合溶剂。
优选地，所述的锂盐为选自LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、Li(CF3SO2)2N、Li(C2F5SO2)2N中的一种或几种的组合。
优选地，所述的锂盐的添加量占所述非水电解液总质量的8％～20％，进一步优选为10％～15％。
优选地，所述的添加剂还包括占所述非水电解液总质量0.1％～10％的其他添加剂，进一步优选为0.5％～2.5％，更优选为1％～2％。
进一步优选地，所述的其他添加剂为选自成膜添加剂、阻燃添加剂、抑制水分和氢氟酸的添加剂中的一种或多种。
本发明中，所述的成膜添加剂如酸酐类化合物、氟代碳酸乙烯酯类、锂盐型添加剂、磺酸内酯类、腈类化合物等。
所述的阻燃添加剂如含磷化合物等。
所述的抑制水分和氢氟酸的添加剂如含硅化合物等。
根据一个优选实施方式，所述的其他添加剂为添加质量比为1：0.2～1：0.4～0.6：0.2～0.6：0.2～0.6的氟代碳酸乙烯酯、丁二酸酐、1，3-丙磺酸内酯、三(三甲基硅烷)磷酸酯、二氟草酸硼酸锂。
本发明的另一个目的是提供一种锂离子电池，包括壳体，容纳于所述的壳体内的电芯、非水电解液；所述的电芯包括正极、负极、介于所述的正极和所述的负极之间的隔膜，所述的非水电解液为如上所述的非水电解液。
具体地，所述的正极包括正极集流体以及位于正极集流体表面的正极材料，所述的正极材料包括正极活性物质、正极导电剂、正极粘结剂，所述的正极活性物质为LiNi1- xMnxO2、LiNi1-xCoxO2、LiNi1-y-zCoyMnzO2、LiNi1-y-zCoyAlzO2中的一种或多种，其中0≤x≤1，y≥0，z≥0，y+z≤1，优选地，所述正极活性物质为LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA)。所述正极导电剂为乙炔黑或碳纳米管，所述正极粘结剂为聚偏氟乙烯。
具体地，所述的负极包括负极集流体以及位于负极集流体表面的负极材料，所述的负极材料包括负极活性物质、负极粘结剂，所述负极材料还可以选择性的包括负极导电剂，该所述负极导电剂与正极导电剂可以相同也可以不相同，均为本领域常使用的导电剂，所述的负极活性物质、负极粘结剂可以为本领域常规使用的负极活性物质、负极粘结剂，例如负极活性物质可以是金属锂、锂铝合金、石墨以及改性碳材料、硅及其硅氧、硅碳。优选地，所述负极活性物质为石墨。
具体地，所述的隔膜层为本领域常规使用的隔膜层。
由于上述技术方案运用，本发明与现有技术相比具有下列优点：
本发明通过研究发现具有结构通式所示结构的添加剂A能够提高电池的高温存储性能、低温放电性能以及安全性能。本发明进一步通过对非水电解液中的有机溶剂和其他添加剂的优化，使得非水电解液能够进一步提高锂离子电池的高温存储性能、低温放电性能以及安全性能。
具体实施方式
下面结合实施例详述本申请，但本申请并不局限于这些实施例。本文中若未特殊说明，“％”代表质量百分比
对比例1
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.5％，丁二酸酐比例为0.5％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.5％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.5％。将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为C1。
对比例2
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.1％，丁二酸酐比例为0.1％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.2％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.1％，比例为1.5％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为C2。
实施例1
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.1％，丁二酸酐比例为0.1％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.2％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.1％，比例为1.5％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S1。
实施例2
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.2％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.2％,比例为1.0％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S2。
实施例3
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.8％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S3。
实施例4
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.5％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.6％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S4。
实施例5
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.8％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S5。
实施例6
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.8％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S6。
实施例7
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.8％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S7。
实施例8
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.8％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S8。
实施例9
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，磺酸内酯为1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.8％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S9。
实施例10
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.8％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S10。
实施例11
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.8％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S11。
实施例12
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％，比例为0.8％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S12。
实施例13
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％， 比例分别为0.4％和0.4％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S13。
实施例14
有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，丙酸乙酯，四者分别占电解液总质量比为20％、20％、35％、10％；电解质锂盐为LiPF6，并且锂盐的比例为12.5％，氟代碳酸乙烯酯比例为0.5％，二氟草酸硼酸锂比例为0.3％，丁二酸酐比例为0.3％，1，3-丙磺酸内酯比例为0.3％，三(三甲基硅烷)磷酸酯比例为0.3％， 比例分别为0.4％和0.4％，将以上得到的电解液应用到1Ah的NCA聚合物软包电池中，记为S14。
实验结果
1.测试C1-S14电池在满电状态下高温60℃搁置7天后，电池的容量保持率、容量恢复率、鼓胀率，具体结果如表1。
表1
2.测试C1-S14电池在0℃下0.2C、1C的放电容量以及保持率，具体结果如表2。
表2
3.测试C1-S14电池在1C恒流充电10V，恒压充电2.5h至电流0.02C，判断电池的爆炸和鼓胀情况，具体结果如表3。
表3
实验编号 是否爆炸 鼓胀率％
C1 是 /
C2 否 131.2
S1 否 104.6
S2 否 112.7
S3 否 108.3
S4 否 125.9
S5 否 84.96
S6 否 59.65
S7 否 45.47
S8 否 74.33
S9 否 76.07
S10 否 85.62
S11 否 97.41
S12 否 84.47
S13 否 79.58
S14 否 42.08
由表1至表3可知，实施例S1-S14制备的电池其高温存储性能、低温放电性能以及安全性能明显优于对比例C1-C2制备的电池。
上述实施例只为说明本发明的技术构思及特点，其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施，并不能以此限制本发明的保护范围，凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种非水电解液，包括锂盐、有机溶剂和添加剂，其特征在于：所述的添加剂包括添加剂A，所述的添加剂A为选自如下结构通式所示物质中的一种或多种：
上式中，R1为烷基、被取代或未被取代的苯基中的一种，其中，所述的取代为部分取代或全取代，取代基为选自烷基、羧基、氰基、烷硫基、氨基中的一种或多种；
R2、R3独立地选自氢、酯基、羧基、氰基、烷硫基、氨基、硝基中的一种，且R2、R3中至少有一个不为氢。
2.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：R2、R3中的一个为氢，另一个为选自酯基、羧基、氰基、烷硫基、氨基、硝基中的一种。
3.根据权利要求2所述的非水电解液，其特征在于：所述的添加剂A为选自如下结构式所示物质中的一种或多种：
4.根据权利要求1至3中任一项所述的非水电解液，其特征在于：所述的添加剂A的添加量占所述非水电解液总质量的0.1％～10％。
5.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述的有机溶剂为选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丁酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸甲丙酯、γ-丁内酯、二乙醇二乙醚、三乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚、乙酸甲酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯中的两种或两种以上的混合物，所述的有机溶剂的添加量占所述非水电解液总质量的65％～95％。
6.根据权利要求5所述的非水电解液，其特征在于：所述的有机溶剂为添加质量比为1.5～2.5：1.5～2.5：3～4：1的碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、丙酸乙酯的混合溶剂。
7.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述的锂盐为选自LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、Li(CF3SO2)2N、Li(C2F5SO2)2N中的一种或几种的组合，所述的锂盐的添加量占所述非水电解液总质量的8％～20％。
8.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述的添加剂还包括占所述非水电解液总质量0.1％～10％的其他添加剂，所述的其他添加剂为选自成膜添加剂、阻燃添加剂、抑制水分和氢氟酸的添加剂中的一种或多种。
9.根据权利要求8所述的非水电解液，其特征在于：所述的其他添加剂为添加质量比为1：0.2～1：0.4～0.6：0.2～0.6：0.2～0.6的氟代碳酸乙烯酯、丁二酸酐、1，3-丙磺酸内酯、三(三甲基硅烷)磷酸酯、二氟草酸硼酸锂。
10.一种锂离子电池，包括壳体，容纳于所述的壳体内的电芯、非水电解液；所述的电芯包括正极、负极、介于所述的正极和所述的负极之间的隔膜，其特征在于：所述的非水电解液为如权利要求1至9中任一项所述的非水电解液。
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