CN109390477B - 一种多通道空穴传输层、电学器件与qled器件 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种多通道空穴传输层、电学器件与QLED器件，所述多通道空穴传输层包括水平设置的石墨烯、与所述石墨烯垂直设置的碳纳米管阵列、所述碳纳米管阵列间隙中叠层设置的空穴注入层和空穴传输层。本发明多通道空穴传输层中，空穴的注入与传输不仅能够通过空穴传输材料，而且能够直接通过石墨烯与碳纳米管传输到量子点发光层中，同时还能先从空穴传输材料中注入到碳纳米管中，然后从碳纳米管直接传输到量子点发光层中，如此多通道传输空穴的方式能够有效地提高空穴的注入和传输效率，从而提高器件的发光效率。

Description

一种多通道空穴传输层、电学器件与QLED器件
技术领域
本发明涉及发光二极管技术领域，尤其涉及一种多通道空穴传输层、电学器件与QLED器件。
背景技术
基于荧光半导体量子点的发光二极管（Quantum dot light-emitting diode,QLED）具有色纯度高、稳定性好、寿命长、色温佳、制备工艺简单等优点，在下一代平板显示和固态照明领域有着巨大的应用前景。
经过科研工作者们不断的努力，量子点材料以及QLED器件的性能得到了快速的提高。尽管如此，目前QLED仍存在一系列问题需要解决，如发光效率与产业化生产还相差较远，大规模制备工艺的探索等。其中，QLED器件中，载流子（电子和空穴）的注入不平衡是影响QLED器件发光效率以及器件寿命的一个关键因素。在目前研究的大多数QLED器件中，一般电子的传输速度较快，而空穴的注入和传输相对困难，过量的电子积聚在量子点发光层中，使量子点带有电荷，这样激子就容易产生俄歇复合，造成发光猝灭，极大地影响器件的发光效率。另外，量子点表面有大量的空穴缺陷态，且量子点也会容易团聚在一起，发生浓度猝灭。这些都会严重地影响QLED器件的性能。
为了解决上述提及的QLED器件中空穴和电子注入不平衡的问题，科研工作者们尝试了各种的方法，如在电子传输层和量子点发光层之间引入一层超薄绝缘的材料来减缓电子的注入速率，但此方法在一定程度上减少了有效载流子的数量，且得到的QLED器件结构复杂，工艺繁琐，且绝缘层厚度较难控制，不利于大规模生产。另外，也有研究者把量子点与PVK（聚乙烯咔唑）等导电聚合物共混，利用PVK的能级特性阻挡电子的注入并提高空穴的注入，但有机聚合物与无机量子点之间的相容性较差，成膜效果不好，导致有机聚合物-量子点的共混层中量子点的分布不均匀，激子也容易发生俄歇复合，影响器件的性能。
因此，现有技术还有待于改进和发展。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种多通道空穴传输层、电学器件与QLED器件，旨在解决现有空穴的注入和传输效率较低，及空穴传输层稳定性较低的问题。
本发明的技术方案如下：
一种多通道空穴传输层，其中，所述多通道空穴传输层包括石墨烯层、与所述石墨烯层垂直设置的碳纳米管阵列、所述碳纳米管阵列间隙中叠层设置的空穴注入层和空穴传输层。
所述的多通道空穴传输层，其中，所述空穴注入层设置于所述石墨烯层与所述空穴传输层之间。
所述的多通道空穴传输层，其中，所述空穴注入层包括PEDOT:PSS、CuPc、F4-TCNQ、HATCN、过渡金属氧化物、金属硫系化合物中的一种或多种。
所述的多通道空穴传输层，其中，所述空穴传输层包括TFB、PVK、poly-TPD、PFB、TCTA、CBP、TPD、NPB、石墨烯、C60中的一种或多种；
或所述空穴传输层包括MoOx、VOx、WOx、CrOx、CuO、MoS2、MoSe2、WS2、WSe2、CuS中的一种或多种。
所述的多通道空穴传输层，其中，所述多通道空穴传输层的厚度为10-120nm。
一种QLED器件，其中，所述QLED器件包括阳极、阴极、如上任一所述的多通道空穴传输层和量子点发光层。
所述的QLED器件，其中，所述多通道空穴传输层中的石墨烯层与所述阳极叠合。
所述的QLED器件，其中，所述QLED器件还包括电子传输层，所述电子传输层为n型ZnO、TiO2、SnO、Ta2O3、AlZnO、ZnSnO、InSnO、Alq3、Ca、Ba、CsF、LiF、Cs2CO3中的一种或多种。
所述的QLED器件，其中，所述阳极选自掺杂金属氧化物；
或所述阳极选自透明金属氧化物之间夹着金属的复合电极。
一种电学器件，其中，所述电学器件包括如上任一所述的多通道空穴传输层。
有益效果：本发明所述多通道空穴传输层中，空穴的注入与传输不仅能够通过空穴传输材料进行传输，而且能够直接通过石墨烯与碳纳米管进行传输，同时还能先从空穴传输材料中注入到碳纳米管中，然后从碳纳米管直接进行传输，如此多通道传输空穴的方式能够有效地提高空穴的注入和传输效率，从而提高器件的发光效率。此外，石墨烯-碳纳米管阵列结构还能在沉积空穴传输材料的过程中起到骨架的作用，有利于空穴传输材料成膜和保护空穴传输层稳定存在，从而提高器件的均匀性与稳定性。
附图说明
图1为本发明一种多通道空穴传输层的结构示意图。
图2为本发明提供的一种不含电子传输层的正装结构的QLED器件的结构示意图。
图3为本发明提供的一种不含电子传输层的倒装结构的QLED器件的结构示意图。
图4为本发明提供的一种含电子传输层的正装结构的QLED器件的结构示意图。
图5为本发明提供的一种含电子传输层的倒装结构的QLED器件的结构示意图。
具体实施方式
本发明提供一种多通道空穴传输层、电学器件与QLED器件，为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确，以下对本发明进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明提供一种多通道空穴传输层较佳实施例的结构示意图，如图1所示，所述多通道空穴传输层3包括石墨烯层31、与所述石墨烯层31垂直设置的碳纳米管阵列33、所述碳纳米管阵列33间隙中叠层设置的空穴注入层32和空穴传输层34。其中，所述空穴注入层32设置于所述石墨烯层31与所述空穴传输层34之间。
本发明所述多通道空穴传输层中，空穴的注入与传输不仅能够通过空穴传输材料进行传输，而且能够直接通过石墨烯与碳纳米管进行传输，同时还能先从空穴传输材料中注入到碳纳米管中，然后从碳纳米管直接进行传输，如此多通道传输空穴的方式能够有效地提高空穴的注入和传输效率，从而提高器件的发光效率。此外，石墨烯-碳纳米管阵列结构还能在沉积空穴传输材料的过程中起到骨架的作用，有利于空穴传输材料成膜和保护空穴传输层稳定存在，从而提高器件的均匀性与稳定性。
本发明还提供一种QLED器件，其中，所述QLED器件包括阳极、阴极、如上所述的多通道空穴传输层和量子点发光层。其中，所述多通道空穴传输层中的石墨烯层与所述阳极叠合。
根据所述QLED器件发光类型的不同，所述QLED器件可以分为正装结构的QLED器件和倒装结构的QLED器件。
作为一个具体实施例，当所述QLED器件为正装结构时，如图2所示，所述QLED器包括从下往上依次叠层设置的阳极2（所述阳极2叠层设置于衬底1上）、如上所述多通道空穴传输层3、量子点发光层4和阴极5；
其中所述多通道空穴传输层3包括：设置于阳极2上的石墨烯层、与所述石墨烯层垂直设置的碳纳米管阵列、所述碳纳米管阵列间隙中依次叠层设置的空穴注入层和空穴传输层。
作为另一个具体实施例，当所述QLED器件为倒装结构时，如图3所示，所述QLED器件包括从下往上依次叠层设置的阴极5（所述阴极5叠层设置于衬底1上）、量子点发光层4、如上所述多通道空穴传输层3和阳极2；
其中所述多通道空穴传输层3包括：量子点发光层4上设置的碳纳米管阵列、所述碳纳米管阵列间隙中依次叠层设置的空穴传输层和空穴注入层，与碳纳米管阵列垂直设置的石墨烯层。
优选的，所述QLED器件还可以包括电子传输层，以提高电子的注入与传输效率。
相应的，作为一个具体实施例，当所述QLED器件为正装结构的QLED器件时，如图4所示，所述QLED器件包括从下往上依次叠层设置的阳极2（所述阳极2叠层设置于衬底1上）、如上所述多通道空穴传输层3、量子点发光层4、电子传输层6和阴极5。
作为另一个具体实施例，当所述QLED器件为倒装结构的QLED器件时，如图5所示，所述QLED器件包括从下往上依次叠层设置的阴极5（所述阴极5叠层设置于衬底1上）、电子传输层6、量子点发光层4、如上所述多通道空穴传输层3和阳极2。
需说明的是，本发明不限于上述结构的QLED器件，还可进一步包括界面功能层或界面修饰层，包括但不限于电子传输层、电子注入层、电子阻挡层、空穴阻挡层、激子阻挡层、电极修饰层、隔离保护层中的一种或多种。
本发明QLED器件可以部分封装、全封装或不封装。
本发明所述的多通道空穴传输层中，空穴的注入与传输不仅能够通过空穴传输材料，而且能够直接通过石墨烯与碳纳米管传输到量子点发光层中，同时还能先从空穴传输材料中注入到碳纳米管中，然后从碳纳米管直接传输到量子点发光层中，如此多通道传输空穴的方式能够有效地提高空穴的注入和传输效率，从而提高器件的发光效率。此外，这种石墨烯-碳纳米管阵列结构还能在沉积空穴传输材料的过程中还能起到骨架的作用，有利于空穴传输材料的成膜，和保护空穴传输层的稳定存在，提高了器件的均匀性与稳定性。
本发明中，所述衬底为刚性衬底或柔性衬底；其中，所述刚性衬底包括但不限于玻璃、金属箔片中的一种或多种；所述柔性衬底包括但不限于聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PEN）、聚醚醚酮（PEEK）、聚苯乙烯（PS）、聚醚砜（PES）、聚碳酸酯（PC）、聚芳基酸酯（PAT）、聚芳酯（PAR）、聚酰亚胺（PI）、聚氯乙烯（PV）、聚乙烯（PE）、聚乙烯吡咯烷酮（PVP）、纺织纤维中的一种或多种。
本发明中，所述阳极可选自掺杂金属氧化物；其中，所述掺杂金属氧化物包括但不限于铟掺杂氧化锡（ITO）、氟掺杂氧化锡（FTO）、锑掺杂氧化锡（ATO）、铝掺杂氧化锌（AZO）、镓掺杂氧化锌（GZO）、铟掺杂氧化锌（IZO）、镁掺杂氧化锌（MZO）、铝掺杂氧化镁（AMO）中的一种或多种。
本发明中，所述阳极还可选自掺杂或非掺杂的透明金属氧化物之间夹着金属的复合电极，其中包括但不限于AZO/Ag/AZO、AZO/Al/AZO、ITO/Ag/ITO、ITO/Al/ITO、ZnO/Ag/ZnO、ZnO/Al/ZnO、TiO2/Ag/TiO2、TiO2/Al/TiO2、ZnS/Ag/ZnS、ZnS/Al/ZnS、TiO2/Ag/TiO2、TiO2/Al/TiO2中的一种或多种。
本发明中，所述空穴注入层包括但不限于聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸（PEDOT:PSS）、酞菁铜（CuPc）、2,3,5,6-四氟-7,7',8,8'-四氰醌-二甲烷（F4-TCNQ）、2,3,6,7,10,11-六氰基-1,4,5,8,9,12-六氮杂苯并菲（HATCN）、掺杂或非掺杂过渡金属氧化物、掺杂或非掺杂金属硫系化合物中的一种或多种；其中，所述过渡金属氧化物包括但不限于MoOx、VOx、WOx、CrOx、CuO中的一种或多种；所述的金属硫系化合物包括但不限于MoS2、MoSe2、WS2、WSe2、CuS中的一种或多种。
本发明中，所述空穴传输层可选自具有空穴传输能力的有机材料，包括但不限于聚(9,9-二辛基芴-CO-N-(4-丁基苯基)二苯胺)（TFB）、聚乙烯咔唑（PVK）、聚(N, N'双(4-丁基苯基)-N,N'-双(苯基)联苯胺)（poly-TPD）、聚(9,9-二辛基芴-共-双-N,N-苯基-1,4-苯二胺)（PFB）、4,4’,4’’-三(咔唑-9-基)三苯胺（TCTA）、4,4'-二(9-咔唑)联苯（CBP）、N,N’-二苯基-N,N’-二(3-甲基苯基)-1,1’-联苯-4,4’-二胺（TPD）、N,N’-二苯基-N,N’-（1-萘基）-1,1’-联苯-4,4’-二胺（NPB）、掺杂石墨烯、非掺杂石墨烯、C60中的一种或多种。
本发明中，所述空穴传输层还可选自具有空穴传输能力的无机材料，包括但不限于掺杂或非掺杂的MoOx、VOx、WOx、CrOx、CuO、MoS2、MoSe2、WS2、WSe2、CuS中的一种或多种。
本发明中，所述量子点发光层为II-VI族化合物、III-V族化合物、II-V族化合物、III-VI化合物、IV-VI族化合物、I-III-VI族化合物、II-IV-VI族化合物或IV族单质中的一种或多种。具体地，所述量子点发光层使用的半导体材料包括但不限于II-VI半导体的纳米晶，比如CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSe、ZnTe、HgS、HgSe、HgTe、PbS、PbSe、PbTe和其他二元、三元、四元的II-VI化合物；III-V族半导体的纳米晶，比如GaP、GaAs、InP、InAs和其他二元、三元、四元的III-V化合物；所述的用于电致发光的半导体材料还不限于II-V族化合物、III-VI化合物、IV-VI族化合物、I-III-VI族化合物、II-IV-VI族化合物、IV族单质等。
本发明中，所述量子点发光层还可以为掺杂或非掺杂的无机钙钛矿型半导体、和/或有机-无机杂化钙钛矿型半导体；具体地，所述无机钙钛矿型半导体的结构通式为AMX3，其中A为Cs+离子；M为二价金属阳离子，包括但不限于Pb2+、Sn2+、Cu2+、Ni2+、Cd2+、Cr2+、Mn2+、Co2+、Fe2+、Ge2+、Yb2+、Eu2+；X为卤素阴离子，包括但不限于Cl-、Br-、I-。所述有机-无机杂化钙钛矿型半导体的结构通式为BMX3，其中B为有机胺阳离子，包括但不限于CH3(CH2)n-2NH3 + (n≥2)或NH3(CH2)nNH3 2+ (n≥2)。当n=2时，无机金属卤化物八面体MX6 4-通过共顶的方式连接，金属阳离子M位于卤素八面体的体心，有机胺阳离子B填充在八面体间的空隙内，形成无限延伸的三维结构；当 n＞2时，以共顶的方式连接的无机金属卤化物八面体MX6 4-在二维方向延伸形成层状结构，层间插入有机胺阳离子双分子层（质子化单胺）或有机胺阳离子单分子层（质子化双胺），有机层与无机层相互交叠形成稳定的二维层状结构；M为二价金属阳离子，包括但不限于Pb2+、Sn2+、Cu2+、Ni2+、Cd2+、Cr2+、Mn2+、Co2+、Fe2+、Ge2+、Yb2+、Eu2+；X为卤素阴离子，包括但不限于Cl-、Br-、I-。
本发明中，所述电子传输层的材料可以为但不限于n型ZnO、TiO2、SnO、Ta2O3、AlZnO、ZnSnO、InSnO、Alq3、Ca、Ba、CsF、LiF、Cs2CO3中的一种或多种。
本发明中，所述阴极为各种导电碳材料、导电金属氧化物材料、金属材料中的一种或多种；其中导电碳材料包括但不限于掺杂或非掺杂碳纳米管、掺杂或非掺杂石墨烯、掺杂或非掺杂氧化石墨烯、C60、石墨、碳纤维、多空碳中的一种或多种；导电金属氧化物材料包括但不限于ITO、FTO、ATO、AZO中的一种或多种；金属材料包括但不限于Al、Ag、Cu、Mo、Au、或它们的合金；其中所述金属材料中，其形态包括但不限于致密薄膜、纳米线、纳米球、纳米棒、纳米锥、纳米空心球中的一种或多种；优选地，所述阴极为Ag或Al。
本发明还提供一种QLED器件的制备方法较佳实施例，当所述QLED器件为正装结构时，包括如下步骤：
在衬底上制备阳极；
在阳极上制备石墨烯层，然后在石墨烯层上生长碳纳米管阵列；
在碳纳米管阵列的间隙中依次制备空穴注入层和空穴传输层，得到多通道空穴传输层；
在多通道空穴传输层上制备量子点发光层；
在量子点发光层上制备阴极，得到正装结构的QLED器件。
在阳极上制备石墨烯层，然后在石墨烯层上生长碳纳米管阵列的步骤具体为，在阳极上制备石墨烯层，然后在石墨烯层上原位生长出具有一定致密度的规整的碳纳米管阵列，得到石墨烯-碳纳米管阵列。所述石墨烯层和碳纳米管阵列的制备方法包括但不限于化学气相沉积法、物理气相沉积法、电化学法、外延生长法、溶液合成法、水热法、溶剂热法中的一种或多种。本发明所述碳纳米管阵列具有一定致密度，且规整地生长或镶嵌在石墨烯层上，形成阵列结构。
本发明还提供一种QLED器件的制备方法另一较佳实施例，当所述QLED器件为倒装结构时，包括如下步骤：
在衬底上制备阴极；
在阴极上制备量子点发光层；
在量子点发光层上制备预先制备好的多通道空穴传输层；其中所述多通道空穴传输中的石墨烯端与阳极相邻；
在多通道空穴传输层（即石墨烯）上制备阳极，得到倒装结构的QLED器件。
具体地，上述各层的制备方法可以是化学法或物理法，其中化学法包括但不限于化学气相沉积法、连续离子层吸附与反应法、阳极氧化法、电解沉积法、共沉淀法中的一种或多种；物理法包括但不限于物理镀膜法或溶液法，其中溶液法包括但不限于旋涂法、印刷法、刮涂法、浸渍提拉法、浸泡法、喷涂法、滚涂法、浇铸法、狭缝式涂布法、条状涂布法；物理镀膜法包括但不限于热蒸发镀膜法、电子束蒸发镀膜法、磁控溅射法、多弧离子镀膜法、物理气相沉积法、原子层沉积法、脉冲激光沉积法中的一种或多种。
本发明还提供一种电学器件，其中，所述电学器件包括如上任一所述的多通道空穴传输层。所述电学器件可以为QLED器件、有机发光二极管光电探测器、传感器、薄膜太阳电池等电子器件中的一种。
下面通过实施例对本发明进行详细说明。
实施例1
本实施例的QLED器件的制备步骤如下：
1）、在玻璃衬底上沉积一层ITO；
2）、在ITO上沉积一层石墨烯，在石墨烯层上生长具有一定致密度的规整的碳纳米管阵列；
3）、然后在上述碳纳米管阵列的间隙中依次沉积PEDOT层、TFB层，得到厚度为30nm的多通道空穴传输层。
4）、在多通道空穴传输层上沉积一层CdSe/ZnS量子点发光层。
5）、在CdSe/ZnS量子点发光层上沉积一层Al阴极，得到QLED器件。
实施例2
本实施例的QLED器件的制备步骤如下：
1）、在玻璃衬底上沉积一层ITO；
2）、在ITO上沉积一层石墨烯，在石墨烯层上生长具有一定致密度的规整的碳纳米管阵列；
3）、然后在上述碳纳米管阵列的间隙中依次沉积PEDOT层、TFB层，得到厚度为30nm的多通道空穴传输层。
4）、在多通道空穴传输层上沉积一层CdSe/ZnS量子点发光层。
5）、在CdSe/ZnS量子点发光层上沉积一层ZnO层。
6）、在ZnO层上沉积一层Al阴极，得到QLED器件。
综上所述，本发明提供的一种多通道空穴传输层、电学器件与QLED器件。本发明首先在阳极上沉积一层石墨烯，然后在石墨烯层上原位生长出具有一定致密度的规整的碳纳米管阵列，得到石墨烯-碳纳米管阵列结构。然后在该阵列结构中依次沉积一层空穴注入层和空穴传输层，得到多通道空穴传输层。再依次沉积量子点发光层和阴极，得到QLED器件。在本发明中，所述多通道空穴传输层的组成为底部具有一层石墨烯，然后单层石墨烯上生长着大量规整的碳纳米管阵列，且常规空穴传输材料紧密填充在上述碳纳米管阵列中，形成多通道空穴传输层。在该多通道空穴传输层中，空穴的注入与传输不仅能够通过空穴传输材料，而且能够直接通过石墨烯与碳纳米管传输到量子点发光层中，同时还能先从空穴传输材料中注入到碳纳米管中，然后从碳纳米管直接传输到量子点发光层中，如此多通道传输空穴的方式能够有效地提高空穴的注入和传输效率，从而提高器件的发光效率。此外，这种石墨烯-碳纳米管阵列结构还能在沉积空穴传输材料的过程中起到骨架的作用，有利于空穴传输材料的成膜，和保护空穴传输层的稳定存在，从而提高了器件的均匀性与稳定性。
应当理解的是，本发明的应用不限于上述的举例，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。

Claims (10)

1.一种多通道空穴传输层，其特征在于，所述多通道空穴传输层包括石墨烯层、与所述石墨烯层垂直设置的碳纳米管阵列、所述碳纳米管阵列间隙中叠层设置的空穴注入层和空穴传输层。
2.根据权利要求1所述的多通道空穴传输层，其特征在于，所述空穴注入层设置于所述石墨烯层与所述空穴传输层之间。
3.根据权利要求1所述的多通道空穴传输层，其特征在于，所述空穴注入层包括PEDOT:PSS、CuPc、F4-TCNQ、HATCN、过渡金属氧化物、金属硫系化合物中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的多通道空穴传输层，其特征在于，所述碳纳米管阵列间隙中设置的所述空穴传输层包括TFB、PVK、poly-TPD、PFB、TCTA、CBP、TPD、NPB、石墨烯、C60中的一种或多种；
或所述碳纳米管阵列间隙中设置的所述空穴传输层包括MoOx、VOx、WOx、CrOx、CuO、MoS2、MoSe2、WS2、WSe2、CuS中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的多通道空穴传输层，其特征在于，所述多通道空穴传输层的厚度为10-120nm。
6.一种QLED器件，其特征在于，所述QLED器件包括阳极、阴极、权利要求1-5任一所述的多通道空穴传输层和量子点发光层。
7.根据权利要求6所述的QLED器件，其特征在于，所述多通道空穴传输层中的石墨烯层与所述阳极叠合。
8.根据权利要求6所述的QLED器件，其特征在于，所述QLED器件还包括电子传输层，所述电子传输层为n型ZnO、TiO2、SnO、Ta2O3、AlZnO、ZnSnO、InSnO、Alq3、Ca、Ba、CsF、LiF、Cs2CO3中的一种或多种。
9.根据权利要求6所述的QLED器件，其特征在于，所述阳极选自掺杂金属氧化物；
或所述阳极选自透明金属氧化物之间夹着金属的复合电极。
10.一种电学器件，其特征在于，所述电学器件包括权利要求1-5任一所述的多通道空穴传输层。
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